萊州灣南岸地下鹵水高濃度溶解鈾及其成因研究＊

許博超，于志剛＊＊，劉東生，江雪艷，陳洪濤，姚慶禎，米鐵柱

（中國海洋大學1.海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室；2.海洋地球科學學院；3.海洋環境與生態教育部重點實驗室，山東青島266100）

萊州灣南岸地下鹵水高濃度溶解鈾及其成因研究＊

許博超1，于志剛1＊＊，劉東生2，江雪艷1，陳洪濤1，姚慶禎1，米鐵柱3

（中國海洋大學1.海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室；2.海洋地球科學學院；3.海洋環境與生態教育部重點實驗室，山東青島266100）

用α能譜法對萊州灣南岸地下鹵水中的鈾進行分析，發現鹵水中溶解鈾的濃度范圍為3.4～96.0μg／L，80%以上站位鹵水鈾濃度超過了30μg／L，高于某些鈾礦區地下水中鈾的濃度。從鹵水的形成過程及環境、含水層沉積物的鈾含量及地下鹵水對沉積物的淋溶作用、地表水下滲等幾個方面對高濃度鈾的成因進行了分析，發現鹵水形成時海水的蒸發濃縮和錳氧化物還原可能是主要成因，藻類的礦化分解使其吸附的大量鈾解吸進入地下水也可能是1個重要影響因素。

地下鹵水；溶解鈾；成因；古環境

我國萊州灣南岸蘊藏著豐富的第四紀濱海相地下鹵水，存儲量超過74億m3，是我國無機鹽生產的重要原料［1］。由于其埋藏淺、儲量大，地處沿海，開采方便，具有很廣闊的應用前景。早在1980年代末，周仲懷等就發現了萊州灣南岸地下鹵水中含有高濃度的鈾，并對其進行了初步分析［2］。根據估算，萊州灣地下鹵水水體中含有高濃度的溶解鈾，如按其凈儲量折算甚至相當于1個小型的液體鈾礦［3］。深入分析鹵水中溶解鈾的濃度范圍及分布特點，探究鹵水中高濃度溶解鈾的成因及可能的影響因素，可以為合理開采及補給地下鹵水提供可靠的依據，具有非常重要的科學意義和實際應用價值。

1 樣品采集和分析

1.1 樣品采集

2003年5月，采集了山東萊州灣南岸的羊口、岔河、寒亭、灶戶4個鹽場的40口鹽井的地下鹵水樣品；2004－10～2007－06月，分3次采集了萊州灣及其鄰近海域18個站位的表層海水樣品；2005－08～11月，采集了彌河支流、小清河及一些地表水樣品共4個。水樣采集后用0.45μm的醋酸纖維濾膜過濾，加1∶1鹽酸酸化至溶液p H值約為1，帶回實驗室繼續處理。

2005－08～11月，在7個站位采集了不同深度的沉積物樣品共計22個，其中包括3根連續的ZK32系列柱狀樣。ZK32系列鉆孔位于濰坊羊口鹽場地區，3個鉆孔兩兩相隔約4 km，由海向陸排列為ZK32－3、ZK32－2、ZK32－1，孔深分別為66、95和80 m。鉆孔沉積物樣品按每5 cm一段進行分割，裝入潔凈塑料袋帶回實驗室作進一步處理。采樣站位如圖1所示。

圖1 萊州灣南岸研究區域采樣站位圖Fig.1 Sampling stations at the south coast of Laizhou Bay

1.2 樣品分析

1.2.1 水體及沉積物中的鈾濃度測定 將酸化至p H為1的水樣中加入適量的硫酸鐵銨及232U～228Th示蹤劑，混勻后靜置過夜。用濃氨水調至溶液p H值約為8，使鈾與鐵共沉淀。收集Fe（OH）3沉淀，并以8 mol／L的濃鹽酸溶解。將溶液以2 m L／min的流速通過陰離子交換柱（Biorad AG1X8樹脂，100～200目，約10 m L體積，高度約15 cm，預先用8 mol／L鹽酸處理）對鈾進行分離、純化，在p H＝3的酸性條件下以TTA（噻吩甲酰三氟丙酮）－苯溶液萃取純化后的鈾溶液，并將有機相滴加于加熱的不銹鋼薄片上制成均勻薄源，將源片放于α能譜儀中進行測量，計數誤差小于±5%［4］。

將沉積物樣品置于50℃烘箱中烘干后磨成粉末，放入馬弗爐中550℃灼燒6 h以除去有機物。稱取2 g左右沉積物加入適量示蹤劑，用HF－HNO3－HClO4混酸（體積比為2∶8∶1）全溶。加入氫氟酸，使樣品中的硅與氫氟酸反應生成四氟化硅，加熱使之充分揮發。重復上述過程直至沉積物變為雪白粉末。以8 mol／L的濃鹽酸將其溶解，過柱，其后的處理步驟與溶解鈾的處理流程相同。

1.2.2 有孔蟲分析及年齡測定 于ZK32－1、ZK32－2和ZK32－3鉆孔各含鹵地層中共選取30個沉積物樣品，用于有孔蟲分析。將沉積物樣品置于烘箱中60℃下烘干24 h后稱重，然后用自來水浸泡1 d，待沉積物均勻分散在水中后，用孔徑0.09 mm標準分樣篩沖洗，將篩后的樣品烘干，用四氯化碳進行浮選，用顯微鏡從浮選出的顆粒物中挑選有孔蟲［5］。將所得的有孔蟲樣品進行生態組合鑒定。

于ZK32－1鉆孔第一含鹵層上邊界、第二含鹵層下邊界各挑選一定量（約14 mg）的有孔蟲混合種樣品，在北京大學加速器質譜實驗室進行AMS14C測年。于ZK32－1鉆孔第三隔水層上下邊界處、第四隔水層的上邊界層處（分別為約32、38和55 m）分別選取多個直徑2cm左右的鈣質結核樣品進行樣品全溶鈾系等時線法（TSD）測年［6］。

1.2.3 其他參數的測定 水體的溫度以溫度計測定，精度為0.01攝氏度；波美度（°Be’）以波美計測定，精度為0.01；Eh、p H以JENCO 6250C型酸度計測定，精度分別為0.1 m V和0.01；HCO－3的濃度采用酸堿直接滴定法測定，誤差為±3%［7］；Mn2＋的濃度采用高碘酸鉀氧化分光光度法測定，誤差為±5%［8］。

2 結果與討論

2.1 地下鹵水中的鈾濃度及其分布

實驗結果表明，萊州灣南岸地下鹵水中溶解鈾的濃度范圍為3.4～96.0μg／L，平均值為44.9μg／L，80%以上站位的鹵水鈾濃度都超過了30μg／L，如圖2所示。鈾濃度的平均值以岔河鹽場最高（（65.3±18.5）μg／L，n＝10），羊口鹽場最低（（45.4±6.2）μg／L，n＝12）。鹵水中溶解鈾的濃度分布并無明顯變化趨勢，且有些相鄰站位濃度差別較大，如寒亭兩鹵水井相距僅400 m，兩者的溶解鈾濃度卻相差20μg／L，說明地下鹵水水體之間的交換性較差。

在天然地下水體中，溶解鈾的濃度差別很大，跨度達幾個數量級，但常見濃度值一般都比較低。英國地下水中鈾的濃度一般在0.1～1μg／L之間［9］，韓國各種巖性含水層的地下水中溶解鈾的濃度平均值僅為0.17μg／L［10］，美國地下水含溶解鈾濃度的平均值不超過1.9μg／L，僅有3%的濃度值超過10μg／L［11］。萊州灣地下鹵水溶解鈾的濃度平均為44.9μg／L，80%以上的站位的鹵水鈾濃度都超過了30μg／L，比世界其它地區地下水中鈾濃度的一般水平高得多，甚至比某些含鈾礦區的地下水和硬質含水層（如瀝青鈾礦、富鈾的花崗巖、磷酸鹽巖、黑頁巖等）的古老地下水的含鈾濃度還要高［9］。而且這種高濃度的溶解鈾現象在萊州灣南岸約1 500 km2的含鹵地區普遍存在，按其凈儲量折算甚至相當于1個小型的液體鈾礦［3］。

圖2 萊州灣地下鹵水中鈾的濃度分布圖Fig.2 Uranium distribution at the south coast of Laizhou Bay

2.2 含鹵地層的古環境還原

根據各含鹵地層有孔蟲樣品生態組合特征，結合有孔蟲樣品AMS14C測年和鈣質結核樣品全溶鈾系等時線法（TSD）測年結果，可以還原含鹵地層的古環境。以下討論中，對于有孔蟲樣品AMS14C測年和鈣質結核樣品全溶鈾系等時線法（TSD）測年沒有獲得樣品或者沒有得到可靠結果的，則結合文獻報道的數據進行分析。

根據對ZK32系列鉆孔3個含水層（3～9、21～29、40～55 m）沉積物樣品中的有孔蟲生態組合特征分析，含鹵區第一含水層均含有較多有孔蟲，種類超過20種，ZK32－1、32－2、32－3孔的優勢種分別為半缺五玦蟲（Quinqueloculina seminula）、畢克卷轉蟲變種（Ammonia beccarii var.）和亞易變篩諾寧蟲（Cribrononion subincertum），這3個種在3個鉆孔中均較常見。其它常見種還有異地希望蟲（Elphidium advenum）、簡單希望蟲（Elphidium simplex）等，其組合面貌反映了近岸淺水或河口沉積環境。含水層上部有孔蟲的AMS14C年齡為（6.50±0.03）kaBP，而據文獻報道，此處下覆黑色粉沙淤泥層14C年齡為（11.25±0.16）kaBP［12］，反映出第一含水層為全新世冰后期。

第二含水層有孔蟲數量不多，種類較少，約6～10種，優勢種均為畢克卷轉蟲變種（Ammonia beccarii var.），常見種有亞易變篩諾寧蟲（Cribrononion subincertum）、縫裂希望蟲（Elphidium magellanicum）、少室卷轉蟲（Ammonia pauciloculata）和秋田諾寧蟲（Nonion akitaense）等，其組合面貌反映了河口、潮間帶或近岸極淺海沉積環境。韓有松等測得此處含水層上部貝殼層的14C年齡為（23.93±2.84）kaBP［12］，本研究測得下部鈣質結核TSD年齡為（45.34±5.35）kaBP，因此第二含水層為玉木上亞間冰期的沉積。

第三含水層有孔蟲數量也不多，種類亦較少，約5～10種，優勢種為畢克卷轉蟲變種（Ammonia beccarii var.）和亞易變篩諾寧蟲（Cribrononion subincertum），常見種有半缺五玦蟲（Quinqueloculina seminula）、縫裂希望蟲（Elphidium magellanicum）、秋田諾寧蟲（Nonion akitaense）、異地希望蟲（Elphidium advenum）等，ZK32－2、ZK32－3孔的組合面貌反映了河口、潮間帶到極淺海沉積環境，ZK32－1孔反映了近岸極淺水沉積環境。含水層上部鈣質結核TSD年齡為（72.16±7.41）kaBP，下部鈣質結核的TSD年齡為（103.50±11.56）kaBP，表明第三含水層為里斯－玉木間冰期的沉積。

2.3 高濃度溶解鈾現象的成因分析

地下鹵水的化學成分是其形成環境、形成過程和保存條件的反映，而地下水中鈾的富集程度，不僅取決于其圍巖的組成成分，地下水的水文水質條件，還與成鹵時的自然地理和氣候特點有密切的聯系［1］。因此要分析萊州灣南岸地下鹵水中高濃度鈾的成因，必須考慮以下幾個因素：鹵水形成過程及環境、含水層沉積物的鈾含量及地下鹵水對沉積物的淋溶作用、地表水下滲等。

2.3.1 鹵水的形成過程及環境 1990年代，韓有松等人系統提出了海岸潮灘生鹵的理論體系［12］，概括為：在河口、潮間帶鹽沼等近岸潮灘地區，海水退縮后出露的灘面和薩布哈干化鹽沼灘地是鹵水生成的場所，不斷供給的海水來源、蒸發量大于降雨量的干旱氣候是地下鹵水形成的必要條件，鹵水形成過程可歸納為海水－潮灘－蒸發濃縮－下滲聚集－海退埋藏－繼續濃縮＋化學作用－生物作用－地下鹵水，鹵水形成后以間隙水的形式存在于含水層中，經過漫長的地質年代后形成了當今的鹵水［13］。

本研究測得的萊州灣及其鄰近海域的海水中鈾濃度介于3.6～5.1μg／L之間，平均值為（4.2±0.4）μg／L（n＝18）。地下鹵水的波美度為1～19，較正常海水濃縮了0.3～6倍。因此由海水蒸發因素貢獻的地下鹵水中鈾的濃度應該介于1.1～30.6μg／L之間，而鹵水中鈾的實際平均濃度為44.9μg／L，最高值接近100μg／L，遠高于海水蒸發的理論值。所以海水蒸發雖然是萊州灣沿岸地下鹵水中高濃度溶解鈾現象的一個重要影響因素，但并非唯一因素。

研究表明，在瀉湖、河口等近岸淺水沉積環境下，由于錳氧化物的還原和海藻等生物的礦化分解使其吸附的鈾進入間隙水，導致間隙水中的鈾濃度可達到上覆水鈾濃度的十幾倍［14－16］。萊州灣地下鹵水中的Mn2＋濃度范圍為0.14～6.44 mg／L，水體中溶解鈾的濃度和Mn2＋的濃度在0.01的顯著水平上存在正相關關系（見圖3），這表明錳氧化物的還原可能是造成萊州灣南岸地下鹵水高濃度溶解鈾現象的1個影響因素。微體古生物化石研究及測年結果表明，3個含水層形成的時間分別與滄州海侵、獻縣海侵、黃驊海侵相對應，沉積環境均為近岸淺水的環境。海侵時氣候溫暖濕潤，水溫為20℃左右［17］，適于海藻的生長，水體中應該含有大量海藻。前人在本區域地層中發現輪藻、綠藻等藻類化石［17－18］也證實了這一假設。海藻的細胞原生質膜外有細胞壁，細胞壁的多孔結構使活性化學配位體在細胞表面合理排列，容易吸附鈾［19］，如渤海水域中的海帶等大型海藻中的鈾含量可高達22μg／kg［20］。隨著海水的漲落，大量海藻被推到形成鹵水的潮間帶，在自然條件下，海藻礦化分解使其吸附的鈾進入間隙水。隨著上層海水的蒸發濃縮，水體的密度升高，引起濃縮海水的流動下滲，進入較深層位中埋藏，最終形成含高濃度鈾的地下鹵水。

2.3.2 含水層沉積物淋溶 本研究用α能譜法分析了萊州灣沿岸7個站位采自不同深度的22個沉積物樣品中的鈾含量，結果表明萊州灣沿岸的沉積物中鈾的含量為1.1～3.0μg／g，平均值為（1.9±0.6）μg／g，落在濱岸沉積物含鈾濃度范圍之內［21－23］，表明該地區不存在鈾礦。

在氧化性的環境中，鈾以易溶性的［UO2（CO3）2］2－或［UO2（CO3）3］4－存在，在還原性的環境中，鈾被還原成4價，形成UO2沉淀［24］，所以如果水體具有較高的Eh值，就會出現溶解鈾濃度較高的現象。p H值對鈾的遷移也有較大的影響，酸性或堿性水體中，鈾的溶解淋濾能力較中性環境中明顯增強，當水體p H值接近7時，水體對鈾的溶解能力會明顯減弱，而有利于鈾的沉淀［25］。鈾能與HCO－3形成易溶于水的鈾酰絡合陰離子［UO2（CO3）3］4－和［UO2（CO3）2］2－，在水體中穩定存在，所以高濃度的HCO－3是導致水體中高濃度溶解鈾的一個重要因素［9］。高溫地下水或地下熱液由于水體的溫度比較高，能夠加快水體從沉積物中的淋濾作用，致使大量的鈾從沉積物中溶出而進入水體，導致水體中的鈾濃度較高［26］。萊州灣地區地下鹵水的Eh范圍為24.1～188.2 m V，平均值為128.6 m V，呈弱氧化狀態；鹵水的p H為6.25～6.89，平均值為6.53，表明水體的酸堿性為近中性，不利于水體中鈾的遷移。各鹵水樣品的Eh、p H值處于水巖體系Eh－p H圖［27］的弱氧化帶、弱還原帶及氧化還原過渡帶之間，說明在鹵水現有的氧化還原條件和p H值下，由沉積物中淋溶進入鹵水中鈾的量并不大，甚至會有部分水體中的鈾沉淀析出。萊州灣鹵水中HCO－3含量較低，濃度范圍為248～475 mg／L，平均值為381 mg／L，而且水體中的溶解鈾與HCO－3含量在0.5顯著性水平下并無明顯的相關關系（見圖3），說明HCO－3含量不是造成水體中高濃度溶解鈾現象的影響因素。萊州灣南岸地下鹵水水體的溫度較低，范圍為15.50～18.92℃，平均值為16.78℃，這表明萊州灣南岸的地下鹵水并非熱液或溫泉，鹵水溫度也并非造成高濃度溶解鈾的影響因素。根據文獻資料，我國內蒙古呼和浩特［28］和孟加拉Laksbmipur［29］兩地區地下水的含水層性質、沉積物鈾含量及水體的Eh、p H值、HCO－3濃度、溫度等各項水文水質指標與萊州灣地下鹵水均比較類似，但水體中的溶解鈾的含量卻低得多，平均值均不超過2μg／L。綜上所述，沉積物淋溶作用并非萊州灣沿岸地下鹵水中高濃度溶解鈾現象的主要影響因素。

圖3 地下鹵水及間隙水中溶解鈾與HCO－3和Mn2＋的關系圖Fig.3 Uranium versus HCO－3 and Mn2＋in the underground brines

2.3.3 地表水入滲 如果地表水中鈾的濃度很高，而且地表水的下滲能夠影響到地下鹵水，則地表水也有可能成為地下鹵水中高濃度鈾的1個重要的影響因素。為此作者對該地區的幾條河流及各鹵水采樣站位附近的地表水中溶解鈾的含量進行了分析，結果列于表1。分析結果表明，所有的地表水中鈾的濃度都在10μg／L以下，尚不足以對地下鹵水中的高濃度溶解鈾造成影響。而且眾多研究表明，每個鹵水層上面都有致密的粘土隔水層，地表水要通過滲透系數較小的隔水層而影響到較深含水層的承壓地下鹵水非常困難，所以地表水入滲也不足以構成萊州灣南岸地下鹵水中高濃度溶解鈾現象的成因。

表1 萊州灣地區地表徑流鈾濃度Table 1 Uranium concentration in the surface runoff of Laizhou Bay area

3 結語

萊州灣地區的地下鹵水中含有高濃度的溶解鈾，濃度范圍為3.4～96.0μg／L，平均值為44.9μg／L左右，80%以上的站位鹵水鈾濃度都超過了30μg／L，甚至超過某些鈾礦區地下水中鈾的濃度。該地區沉積物中并沒有鈾源的存在，鹵水對沉積物的淋濾作用對溶解鈾的貢獻亦可以忽略；地表徑流的鈾濃度均不超過10μg／L，致密的隔水層也使其不可能影響到鹵水。導致萊州灣地下鹵水中鈾地球化學異?，F象的主要原因是鹵水形成時海水的蒸發濃縮和錳氧化物還原，而藻類的礦化分解使其吸附的大量鈾解吸進入地下水也可能是1個重要影響因素。

致謝：莊振業教授對本工作進行了指導，寧勁松、魏偉對本工作的樣品采集及部分分析工作提供了大量幫助，在此表示感謝。

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Study of Formation of High Dissolved Uranium in Underground Brines at the South Coast of Laizhou Bay

XU Bo－Chao1，YU Zhi－Gang1，LIU Dong－Sheng2，JIANG Xue－Yan1，CHEN Hong－Tao1，YAO Qing－Zhen1，MI Tie－Zhu3
（1.The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology，Ministry of Education；2.College of Marine Geosciences；3.The Key Laboratory of Marine Environment Science and Ecology，Ministry of Education，Ocean University of China，Qingdao 266100，China）

In this study，the geochemical anomaly of high dissolved uranium concentration is found via alpha spectrometry present in the underground brines at the south coast，Laizhou Bay.The dissolved uranium concentration is in the range of 3.4～96.0μg／L，and more than 80%of the samples measured exceed 30μg／L.The reasons for the high dissolved uranium concentration are evaporation of seawater，reduction of manganese oxide，and remineralization of algae.

underground brines；dissolved uranium；cause of formation；paleoenvironment

P641.3

A

1672－5174（2011）11－081－05

國家自然科學基金項目（40276026；40876038）資助

2011－01－22；

2011－09－02

許博超（1982－），男，博士，研究方向為同位素海洋化學。E－mail：xbc03125＠163.com

＊＊通訊作者：E－mail：zhigangyu＠ouc.edu.cn

責任編輯 徐 環