四川盆地西緣地區中侏羅統沙溪廟組地球化學特征及其環境意義①

錢利軍 陳洪德 林良彪 徐勝林 歐莉華

(成都理工大學沉積地質研究院 成都 610059)

0 引言

沉積巖中元素的分布是沉積分異與地球化學演化的結果［1，2］，在沉積過程中，沉積物與水介質之間有著復雜的地球化學交換與吸附。這種交換與吸附除了與元素本身性質有關外，還受到水介質物理化學條件的影響。而某些微量元素、稀土元素及其比值受到風化、搬運、沉積、成巖等物理化學作用的影響較小，因此，這對識別沉積物沉積時的古氣候、古環境等具有重要的意義［3～6］。

川西前陸盆地是在擠壓構造背景下形成的構造活動性盆地［7～9］。其形成開始于印支運動末期，經歷了燕山運動和喜山運動，各時期的構造運動對盆地中的地層沉積、構造形成、油氣成藏等方面的作用各異［10］。四川盆地自流井組沉積時期，全盆地發育大型陸相湖泊［11，12］。早侏羅世沉積后(千佛崖組)，有一次區域性上升活動，沿龍門山發育河流相、泛濫平原相［13，14］。至中侏羅世中期(下沙溪廟組)，沉積格局有了較大的變化，由于盆地北部和東部強烈上升，逐漸封閉了湖盆的東出水通道，直到上、下沙溪廟組沉積早期改經西昌、會理進入滇中后入海，區域性的上升導致河流相沉積為主［11］。研究區川西坳陷中段，處于河湖交替相區。有學者認為沙溪廟組沉積時期在雨季洪泛時期，河間洼地或廢棄河道形成湖泊環境，常年干旱，湖水干涸成為時令湖或間歇湖，這種湖泊與通常意義的湖泊有很大的區別，在于沉積地層中有機質含量很低，動、植物化石罕見，湖泊的沉積是受到了雨季和旱季的控制［13］(圖1)。因此，詳細探討區內沙溪廟組沉積時期的古氣候對認識沙溪廟組沉積時期的古環境具有重要的意義。

圖1 川西地區中侏羅世晚期沉積環境圖(據參考文獻［13］有改)Fig.1 Sedimentary environment map of the late period of middle Jurassic in western Sichuan Province(Modified from reference［13］)

很多學者對四川盆地侏羅系進行了大量的研究，取得了大量的認識成果［15～20］。但對中侏羅統沙溪廟組元素地球化學特征的研究較少。本文以四川盆地西緣地區中侏羅統沙溪廟組泥巖、頁巖為研究對象，重點通過分析泥巖、頁巖樣品的微量元素及稀土元素地球化學特征來探討沙溪廟組沉積時期的古環境。

1 區域地質概況及采樣位置

四川盆地西緣地區屬于揚子地臺西緣，位于米倉山—大巴山山脈前緣地帶，西臨龍門山逆沖推覆構造帶。由于特殊的構造組合格局，使得沉積厚度較大［7，11，21，22］。盆地中充填有晚三疊世至始新世地層，以上三疊統至下侏羅統為最重要的沉積地層，亦是目前油氣勘探的重點層位。

四川盆地西緣地區侏羅系自下而上包含的地層單元有:中侏羅統千佛崖組(盆地內部稱新田溝組)、沙溪廟組(分上、下兩段，上段常稱為“上沙溪廟組”，下段常稱為“下沙溪廟組”)(圖2)，上侏羅統遂寧組和蓮花口組(往盆地內部稱蓬萊鎮組)。侏羅系底部下侏羅統地層被剝蝕，與下伏須家河組呈角度不整合接觸，侏羅系頂部與白堊系劍門關組礫巖呈平行不整合接觸。沙溪廟組主要由灰、灰紫色厚層至塊狀粗、中粒至細粒長石石英砂巖、長石砂巖、紫紅色粉砂巖、泥巖組成的數個不等厚韻律層組成。

樣品采自四川盆地西緣地區中侏羅統上、下沙溪廟組，主要是分布位于孝泉、大邑鴨子河、溫江等地區的鉆井巖芯(圖3)。從大量樣品中選取17件進行了微量元素及稀土元素的測試分析。樣品的巖性主要為紫紅色、灰綠色及雜色塊狀泥巖。

2 樣品處理及測試結果

圖2 川西地區侏羅系巖性柱狀圖(據參考文獻［23］有改)Fig.2 Lithological column of Jurassic in western Sichuan Province(modified from reference［23］)

圖3 采樣位置分布(據參考文獻［24］有改)Fig.3 Distribution of sampling location(modified from reference［24］)

樣品的化學處理及測試均由中國科學院青島海洋研究所分析與檢測中心進行。樣品破碎后放入瑪瑙缽中研磨至200目，然后裝袋送樣。稱取40 g樣品于Teflon溶樣罐中，加入0.6 ml HNO3和2 ml HF封蓋，靜置2 h后，放在150°的電熱板上溶樣24 h。加入0.25 ml的HClO4于電熱板上敞開蒸酸至干。加入1 ml HNO3和1 ml H2O密閉于120°電熱板回溶12 h。用高純度H2O定溶至40 g，然后再ICP—MS上進行測試，各種標準樣品(GSR-1、GSR-3、BHVO-2、BCR-2)及空白樣品所測稀土元素線性較好，分析誤差基本小于5%，測試結果準確可信，測試數據如表1。

根據對川西坳陷中侏羅統沙溪廟組泥巖的樣品微量元素與平均泥巖含量標準化后，可以發現上、下沙溪廟組微量元素特征相似(圖4)。其中Ga、Ba、V、Th、Cr、Zn元素的平均值比平均泥巖含量略高，Mo元素的平均值較平均泥巖含量低，Sr、Cu、Ni、U、Co 元素的平均值與平均泥巖含量相當。

通過對樣品的稀土元素分析及經北美頁巖標準化，上沙溪廟組稀土元素總量∑REE值介于171.5～249.2 μg/g 之間，平均值為 212.86 μg/g;下沙溪廟組∑REE值介于189.6～232.9 μg/g之間，平均值為222.53 μg/g。同北美頁∑REE 值 173.21 μg/g 相比屬于富集，高于大陸上地殼(UUC)平均值148.14 μg/g。上沙溪廟組∑LREE為154.1～225.5 μg/g，平均值為192.9，∑HREE 為 16.72～23.47 μg/g，平均值為20 μg/g，∑LREE/∑HREE 的比值為 8.83～10.49。下沙溪廟組∑LREE為172.5～223.7 μg/g，平均值為203 μg/g，∑HREE 為 17.09～21.37 μg/g，平均值為 19.58 μg/g，∑LREE/∑HREE 的比值為10.10～10.48。經北美頁巖標準化后，做出上、下沙溪廟組樣品的REE分配模式圖(圖5)，總體特征一

致，顯示輕稀土元素弱富集，重稀土元素相對虧損，整體表現為“右傾斜型”，呈現小的“V”形。

表1 沙溪廟組微量元素地球化學分析數據Table 1 Contents of trace elements in Shaximiao Formation

Shiekds等根據研究認為成巖作用會導致δCe、δEu具有良好的相關性，δCe與(Dy/Sm)N具有負相關性，δCe與∑REE具有較好的正相關性［25］。根據對研究區沙溪廟組泥巖樣品 δCe、δEu;δCe、(Dy/Sm)N;δCe、∑REE圖解(圖6)，可以看出它們均沒有相關性。說明成巖作用對研究區稀土元素影響不明顯。

圖6 沙溪廟組樣品的 δCe—δEu、δCe—(Dy/Sm)N、δCe—∑REE 圖解Fig.6 δCe—δEu，δCe—(Dy/Sm)N，δCe—∑REE diagrams of the samples from Shaximiao Formation

3 討論

3.1 地球化學元素指示的古鹽度特征

B元素對于古鹽度的反應較敏感，硼酸鹽溶解度大，遷移能力強，只有當水蒸發后才可以析出。所以B可以作為古鹽度的判別標志，其與水體鹽度存在線性關系，即鹽度越高，B含量越大。但是B元素活動性強，影響因素較多，單獨使用不妥［27］。所以本文采用Sr、Ba元素作為判斷研究區上、下沙溪廟組古鹽度的判別標志。Sr、Ba元素都屬于堿土金屬，二者化學性質相似，但在不同沉積環境中會發生差異分化，所以Sr/Ba比值常用來作為反應環境古鹽度的重要參數［1，28］。陸源碎屑沉積物經由河流搬運至海洋，由于水化學條件的變化，呈游離態的Sr、Ba發生分異。Sr元素在搬用過程中不易于沉淀，也不易于被粘土礦物等吸附［28～30］。所以游離態的 Sr被搬入海，所以海水中的Sr含量遠大于Ba。Ba元素較易于與海水中的硫酸根離子結合形成硫酸鋇而發生沉淀。Ba元素的離子半徑較大，且具有比Sr元素小的水合能，更易于被粘土礦物等吸附，所以陸相及海陸過渡相的沉積物中Ba含量較高，而海洋中的Ba含量較少。曲星武等［31］測定并歸納了多個地區的不同層位的Sr、Ba比，認為Sr/Ba比值＞1表示咸水，Sr/Ba比值＜1表示淡水。同時也有學者對現代海洋的研究，認為在海洋環境下，Sr/Ba比值＜1;在近岸海灣或沼澤中Sr/Ba比值較低，例如現代渤海灣Sr/Ba比值為0.38［32］。研究區下沙溪廟組Ba元素含量介于441～1655 μg/g之間，平均值為896.3 μg/g，Sr元素含量介于133～304 μg/g 之間，平均值為190.7 μg/g。Sr/Ba比值介于0.18～0.3之間，平均值為0.24。上沙溪廟組Ba元素含量介于446～1510 μg/g 之間，平均值為 799.4 μg/g，Sr元素含量介于170～250 μg/g 之間，平均值為 217.9 μg/g。Sr/Ba比值介于0.14～0.47之間，平均值為0.32(如表2)。這說明研究區上、下沙溪廟組均為淡水沉積環境。

Sr/Ba比值小于1，且Ba元素含量明顯高于Sr元素含量，反映了陸內淡水環境。根據前人研究成果認為，沙溪廟組沉積期，由于區域抬升，四川盆地以廣泛分布的河流相沉積為主，湖泊沉積范圍逐漸縮小，在龍門山前緣地區發育沖積扇礫巖［7，11，12，21，22］，說明由于大量淡水輸入，在沙溪廟組沉積時期湖水為淡水，這與本文地球化學指示的結果一致。

3.2 地球化學元素指示的氧化還原特征

V元素屬于鐵族元素，在缺氧環境中V元素易于以有機絡合物的形式沉淀。當地層水中硫的濃度升高且沉積速率降低時，V元素的富集尤其加強［33，34］。Ni元素在還原、堿性較大的條件下易于富集。在典型的成巖作用中，沉積物中微生物參與的有機質氧化消耗之后，沉積物呈現還原狀態。當有氧進入沉積物內可以重新氧化，導致少量的U從富集區域遷移出來。但是 V、Ni、Co、Cu、Zu 等元素影響較小，最多可以造成很短距離內的遷移。在沒有氧補充的情況下，沉積物中的 V、Ni、Co、Cu、Zu 等元素在成巖過程中不發生遷移［35］。研究區采集的樣品均為湖泊相沉積的塊狀泥巖，壓實作用導致巖石較致密，且沒有裂縫及破壞性構造，所以受到氧的影響較小。因此研究區的V、Ni、Co、Cu、Zu等元素代表了其原始沉積時期的特征。

Hatch1992年建立了V/(V+Ni)比值反映氧化還原特性的指標:V/(V+Ni)比值介于0.84～0.89之間，反映水體分層性強，底層水體中出現H2S的厭氧環境;V/(V+Ni)比值介于0.54～0.82之間，反應為水體分層性中等;V/(V+Ni)比值介于0.46～0.60之間，反應為水體分層性弱［36］。研究區下沙溪廟組V/(V+Ni)比值介于0.72～0.76之間，平均值為0.74。上沙溪廟組V/(V+Ni)比值介于0.69～0.79之間，平均值為0.74(表2)這說明研究區上、下沙溪廟組沉積時期底層水體中等分層，湖水循環較為順暢。氧化還原敏感微量元素V、U、Mo在沉積物或沉積巖中的含量受沉積環境的氧化還原狀態控制，且來源單一，沉積和埋藏后不易發生遷移，是古環境重建的理想指標［35，37］。當 V、U 富集，Mo不富集的時候可能指示缺氧環境，當V、U、Mo同時富集的時候，說明沉積時的水體中含有一定量的 H2S［35，36，38，39］。本文以平均泥質巖中微量元素的豐度作為參照標準［26］，若樣品中元素含量比平均泥質巖中元素豐度值高，表明富集，反之則虧損。研究區下沙溪廟組泥頁巖樣品中V元素的含量介于123～193 μg/g之間，平均值為 158.3 μg/g;U 元素的含量介于3.25～4.26 μg/g之間，平均值為3.7 μg/g;Mo元素的含量介于0.1～1.05 μg/g之間，平均值為0.5 μg/g。上沙溪廟組泥頁巖樣品中V元素的含量介于101～206 μg/g之間，平均值為140.4 μg/g;U元素的含量介于3.02～12.05μg/g之間，平均值為4.2 μg/g;Mo元素的含量介于 0.19～1.24 μg/g之間，平均值為0.9 μg/g(表3)。而平均泥質巖中V元素的含量為 130 μg/g，U 元素的含量為 3.7 μg/g，Mo元素的含量為2.6 μg/g。整個沙溪廟組均表現為V元素弱富集，U元素弱富集，Mo元素虧損，所以說明上、下沙溪廟組沉積環境可能不是還原環境或硫化環境，而是氧化或弱氧化環境。

表2 沙溪廟組特征微量元素及稀土元素比值Table 2 Characteristic trace element and REE ratios of Shaximiao Formation

表3 研究區沙溪廟組V、U、Mo元素含量Table 3 V，U，Mo element contents of Shaximiao Formation

V/Cr、Ni/Co、U/Th比值對沉積環境的判別效果較好［40］。V、U、Ni、Th 等微量元素在炭質頁巖及炭質泥巖等強吸附能力的巖石中會富集，常導致高的U/Th比值［41～43］。V、U 等元素還在生物細菌和還原環境中易于富集，而Co和Ni等元素在氧化環境中相對富集，因此常造成氧化環境中V/Cr和Ni/Co等的低比值，在還原環境中 V/Cr和 Ni/Co等的高比值［44～49］。一般認為樣品的(Cu+Mo)/Zn比值與平均頁巖的(Cu+Mo)/Zn比值對比，比值高的為缺氧環境，而比值低的則表示氧化環境［50，51］。判斷標準為下表(表4)。

表4 氧化還原環境的微量元素判斷標準Table 4 Judgment parameters of trace elements of redox condition

根據計算，下沙溪廟組泥頁巖的V/Cr比值介于為1.15～1.26之間，平均為1.21;Ni/Co比值介于2.62～3.11之間，平均為2.85;U/Th比值介于0.19～0.21之間，平均為0.2。(Cu+Mo)/Zn比值的平均值為0.26，低于平均頁巖(Cu+Mo)/Zn比值0.5。上沙溪廟組泥頁巖的V/Cr比值介于為1.1～1.69之間，平均為1.29;Ni/Co比值介于1.76～3.34之間，平均為2.65;U/Th比值介于0.17～0.67之間，平均為0.25。(Cu+Mo)/Zn比值的平均值為0.38，低于平均頁巖(Cu+Mo)/Zn比值0.5(表2、表4)。根據以上計算可以看出上、下沙溪廟組V/Cr、Ni/Co、U/Th比值相似，所以認為整個沙溪廟組沉積期總體上表現為氧化環境。

稀土元素中唯有Ce、Eu兩個元素具有變價的性質，Ce元素在氧化條件下，易被氧化成四價而被鐵錳等氧化物膠體吸附，從而導致水體中Ce虧損;在還原條件下隨著鐵錳等氧化物的溶解，四價的Ce被還原成三價釋放，使得水體中Ce富集。Eu元素在強還原環境下，三價 Eu 被還原成二價 Eu［25，52～54］。通常將δCe和δEu異常作為沉積環境的氧化還原的指標，當δCe和 δEu＜1時，表示虧損，為氧化環境;當 δCe和δEu＞1時，表示正?；蜻^剩，為還原環境［55］。陳衍景等［56］研究表明，在缺氧的條件下，∑REE較低，正Eu異常，La/Yb較低;而在氧化的條件下，∑REE高，負Eu異常，La/Yb高。根據計算研究區下沙溪廟組泥頁巖δCe值介于0.98～0.97，平均值為0.98，δEu值介于0.90～0.99之間，平均值為0.94，均為負異常?！芌EE值介于189.6～232.9 μg/g之間，平均值為222.53 μg/g，同北美頁∑REE 值173.21相比屬于富集，La/Yb比值介于16.15～16.91之間，平均值為16.58，同北美頁巖(La/Yb比值為10.32)相比，較高。所以綜合Ce、Eu異常，La/Yb比值及∑REE值的判別，認為為下沙溪廟組沉積時為氧化環境。上沙溪廟組泥頁巖δCe值介于0.94～0.99之間，平均值為0.97，δEu值介于0.92～1.01之間，平均值為 0.97，為負異常?！芌EE值介于171.5～249.2 μg/g之間，平均值為212.86 μg/g，同北美頁∑REE值173.21相比屬于富集，La/Yb比值介于13.91～18.18之間，平均值為16.46，同北美頁巖(La/Yb比值為10.32)相比，較高。所以綜合Ce、Eu異常，La/Yb比值及∑REE值的判別，認為為上沙溪廟組沉積時為氧化環境。

微量元素和稀土元素的含量會受到諸如構造活動，成巖后生變化等因素的影響，所以在利用這些指標判別氧化還原環境的時候，需要多項指標相互驗證，才可以提高可信度。本文采用受成巖作用影響較小的 V、U、Mo、V/Cr、Ni/Co、U/Th、(Cu+Mo)/Zn、δCe、δEu、∑REE、La/Yb 等地球化學指標，對研究區沙溪廟組沉積時期的氧化還原環境進行了判斷，結果認為整個沙溪廟組沉積期為氧化環境。

3.3 地球化學元素指示的古氣候特征

曹珂等［15］利用粘土礦物特征作為氣候指標對四川盆地廣元地區的古氣候進行了詳細的研究，認為四川盆地在中侏羅世早中期為以干冷為主的半干旱氣候，中侏羅世晚期的一個很的短時間內變的相當干冷，晚侏羅世至早白堊世為暖濕氣候，所以沙溪廟期為干冷氣候。王權偉等［16］利用孢粉組合認為，沙溪廟組總體屬于亞熱帶半干旱—干旱氣候區，由于葉肢介層的發育指示了干冷氣候，所以認為沙溪廟組氣候為早期的半干旱—干旱轉為不干旱、涼，再到半干旱—干旱的氣候特征。王紅梅等［17］研究了四川劍門關地區侏羅系至白堊系的分子化石，認為研究區在中侏羅世到早白堊世總體上是一種溫暖潮濕的古氣候環境。

有學者認為Sr/Cu比值可以指示湖盆中的古氣候［1，57］，他認為 Sr/Cu 比值介于 1.3～5 之間為溫濕氣候，大于5為干熱氣候。研究區下沙溪廟組Sr/Cu比值介于2.45～14.67之間，其中4個樣品的比值小于5，6個樣品的比值大于5，平均值為7.29。上沙溪廟組Sr/Cu比值介于3.09～24.98之間，其中9個樣品的比值小于5，19個樣品的比值大于5，平均值為7.41(表2)。根據以上計算可以得出整個沙溪廟組沉積期氣候以干熱為主，且自下沙溪廟組至上沙溪廟組氣候逐漸變的更為干旱。因此，綜合前人研究成果及研究區微量元素特征，本文認為下沙溪廟組沉積期整體表現為溫暖干旱，至葉肢介層時期轉變為潮濕、涼，此后上沙溪廟組沉積期又轉變為類似于下沙溪廟沉積期的溫暖干旱的氣候環境，且干旱程度逐漸加強。

4 結論

本文通過對四川盆地中侏羅統沙溪廟組樣品進行了詳細的微量元素及稀土元素地球化學分析，根據不同特征微量元素比值及稀土元素特征對沉積物沉積時的古鹽度、氧化還原環境及古氣候進行詳細的研究，得出以下幾點結論:

(1)根據對Sr/Ba微量元素比值及前人研究成果的綜合分析，本文認為沙溪廟組沉積期由于大量河流淡水的輸入，湖水為淡水。

(2)根據 V、U、Mo、V/Cr、Ni/Co、U/Th、(Cu+Mo)/Zn、V/(V+Ni)微量元素特征值及比值，以及δCe、δEu、∑REE、La/Yb 稀土元素特征值及比值等多種判斷標準，本文認為整個沙溪廟組沉積時期湖泊底層水體總體上為中等分層的含氧環境。

(3)計算Sr/Cu微量元素比值及結合前人研究成果，認為下沙溪廟組沉積期整體表現為溫暖干旱，局部時期轉涼，此后上沙溪廟組沉積期又轉變為類似于下沙溪廟沉積期的溫暖干旱的氣候環境，且干旱程度逐漸加強。

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