分離再結合型與內交叉指型微混合器微觀混合性能實驗研究

李 　 明，　王 　 瑤，　張 　 娜，　任 鄭 玲，　馬 學 虎，　李 雪 菲

( 大連理工大學 化工與環境生命學部, 遼寧 大連　116024 )

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分離再結合型與內交叉指型微混合器微觀混合性能實驗研究

李 明，王 瑤*，張 娜，任 鄭 玲，馬 學 虎，李 雪 菲

( 大連理工大學 化工與環境生命學部, 遼寧 大連116024 )

利用碘化物-碘酸鹽平行競爭反應體系對分離再結合型和內交叉指型微混合器的微觀混合性能進行了研究．實驗考察了氫離子濃度、雷諾數和混合流體的體積流量比對微混合器離集指數的影響，并對實驗結果進行了理論分析．研究結果表明，對所研究的兩種微混合器，混合流體的體積流量比為1時，適宜的氫離子濃度范圍均為0.02～0.04 mol/L，微觀混合效果最好．隨著體積流量比的增加，離集指數增加，表明微觀混合性能變差．雷諾數增大有利于微觀混合效率的提高．在所研究的雷諾數范圍內，相同雷諾數時分離再結合型微混合器的微觀混合效果略好于內交叉指型微混合器．

微混合器；微觀混合；離集指數；分離再結合型微混合器；內交叉指型微混合器

0　引　言

隨著20世紀90年代初微化工技術概念的提出，微尺度下化工過程特征和規律的研究得到了各領域研究者的高度重視．其中，微流體系統中的混合過程是重要環節，混合效率的高低直接影響后續反應過程的進行．微觀混合可以實現分子尺度上的均勻混合，因此對微混合器微觀混合性能的研究具有重要意義．目前，微觀混合性能的研究方法主要有示蹤法[1]、CFD法[2]和化學法[3]．化學法中的平行競爭反應體系和串聯競爭反應體系是兩種比較常用的研究微觀混合性能的體系[3]．其中，由Fournier等[3]提出的碘化物-碘酸鹽平行競爭反應體系，因其反應簡單、操作簡便、反應物無毒無害、產物易于分析、成本低等優點，近年來廣泛被研究者所采用．

由于微通道尺寸小，流體在微通道中的流動為層流狀態，為了在層流狀態下提高微混合器的混合效果，實現快速混合，學者們設計出了許多微混合器的結構．依據有無外力的加入將微混合器分為主動型微混合器與被動型微混合器[4]．主動型微混合器需要外界的能量加入以誘導混合的發生，如磁場[5]、電動力[6]、超聲波[7]等．與主動型微混合器需要加入外界能量不同，被動型微混合器僅依靠自身的幾何結構來促進混合．被動型微混合器又可以分為T型[8]、分流型[9]、混沌型[10-11]等．T型微混合器結構簡單，但無法提供很大的流體間接觸面積．分流型微混合器將待混合流體分成許多薄層，薄層間相互接觸，增大流體間接觸面積，促進混合．本文所研究的內交叉指型微混合器為分流型微混合器．混沌對流可以使流體界面變形、拉伸、折疊，從而增加流體界面面積，強化傳質．本文所研究的分離再結合型微混合器就是一種三維結構的混沌型微混合器．

1　實驗部分

1.1實驗試劑

本研究所采用的硼酸、氫氧化鈉、碘化鉀、碘酸鉀、碘單質、濃硫酸均為分析純．

1.2實驗設備

實驗所研究的分離再結合型微混合器是德國美因茨制造的CPMM-V1.2/R300-SS型，其結構如圖1所示．其微流道為坡道型結構，流體在流動過程中不斷分割-重排-再結合，實現流體的混合過程．內交叉指型微混合器是德國美因茨制造的SIMM-V2-Lasab45200-SS型，如圖2所示，其結構為狹縫狀交叉型通道，流體流過狹縫狀交叉型通道后相互接觸，實現混合過程．

圖1　分離再結合型微混合器結構示意圖

進料泵的流量范圍為0.01～50 mL·min-1，型號為A50211，德國KNAUER公司制造．

圖2　內交叉指型微混合器結構示意圖

產物濃度測定所用的721可見分光光度計為上海菁華科技儀器有限公司產品．

1.3混合性能測定

微混合器混合性能研究的實驗裝置如圖3所示．

圖3　實驗流程圖

(1)配制碘化物-碘酸鹽混合溶液(料液A)：稱取一定量的H3BO3、NaOH、KI和KIO3固體粉末，分別用去離子水溶于燒杯中，在H3BO3/NaOH緩沖溶液中，依次加入KI溶液和KIO3溶液．配制成H3BO3、NaOH、KI、KIO3濃度分別為0.181 8、0.090 9、0.016 0和0.003 3 mol/L的水溶液．

(2)配制一定濃度的硫酸溶液(料液B)．

(3)兩股料液分別由雙柱塞微量泵注入微混合器中，在一定的流量、溫度、壓力條件下混合．

1.4離集指數計算

Guichardon等[15]對Villermaux-Dushman快速平行競爭反應體系進行了改進，使該反應體系可用于連續式混合器微觀混合性能的測定．該體系反應方程式如下所示：

(1)

(2)

(3)

定義離集指數Xs來表征微觀混合效率，其定義式為

(4)

其中

(5)

(6)

式中：Y表示反應(2)消耗的H+量與注入的H+總量之比，Yst表示完全離集時的Y數值；V1為料液A與料液B的體積之和，V2為料液B的體積．

當Xs=0時，表明兩股流體完全混合均勻，此時只發生微觀混合；當Xs=1時，表明兩股流體完全離集，此時只發生宏觀混合；當0

2　結果與討論

2.1氫離子濃度的選擇

圖4分離再結合型微混合器內c(H+)對Xs的影響

Fig.4Effectofc(H+)onXsinasplitandrecombinemicromixer

圖5內交叉指型微混合器內c(H+)對Xs的影響

Fig.5Effectofc(H+)onXsinaninterdigitalmicromixer

經實驗研究發現，對于分離再結合型和內交叉指型微混合器，在體積流量比為1時，最佳c(H+) 范圍均為0.02～0.04 mol/L．后續研究中，在體積流量比為1時均選c(H+)為0.03 mol/L．

2.2雷諾數對混合性能的影響

圖6為固定進料體積流量比為1時，以總進料流量下的雷諾數(Re)為基準，分離再結合型和內交叉指型微混合器離集指數Xs隨Re變化關系圖．可見，在兩種微混合器內，Re介于78～1 200 時，隨著Re的增加，分離再結合型微混合器的Xs從0.213 2快速下降到0.006 4，內交叉指型微混合器的Xs從0.228 4快速下降到0.011 0．這表明，隨著Re的增加，微通道內流體流動的湍動程度加劇，從而使微流體接觸時界面的擾動、變形程度增大，流體薄層變薄，微觀混合尺度減小，混合效率得到明顯提高．當Re>1 200時，Xs減小的趨勢明顯變緩，隨后基本維持不變，最終分別達到0.003 5(分離再結合型)和0.006 0(內交叉指型)．在相同Re下，分離再結合型微混合器的離集指數小于內交叉指型微混合器．即在該實驗條件下，分離再結合型微混合器的微觀混合性能優于內交叉指型微混合器．

圖6　Xs與雷諾數的關系

分離再結合型微混合器的混合依賴于流體間沿與流層垂直方向的分割-重排-再結合過程，通過該過程流體在微通道內進行分層并產生混沌對流．其混合機理如圖7所示[17]．

圖7　分離再結合型微混合器混合機理

在混沌對流中，混合性能通常用界面拉伸指數λ(t)來表征，其定義式如下[12]：

(7)

其中L0和L(t)分別表示在t=0和有限時間t時的界面面積特征尺寸．因為發生混沌對流時，λ(t)與時間t呈指數關系，所以它能確保高效的混合．李雅普諾夫指數可以定量評價混沌對流的大小，有限時間李雅普諾夫指數σ可近似表示為[12]

λ(t)≈eσt

(8)

如圖7所示，分離再結合型微混合器混合機理的反復運用產生了高度規則的較薄的流體交互薄層，界面面積呈指數增長．相應的界面拉伸指數λ(t)為

λ(t)=2n-1≈2ut/l

(9)

當兩股待混合流體通過n個串聯的坡道型結構元件時，流體薄層厚度在理想情況下將變為最初的1/2n．這使得分子擴散距離減小，接觸面積增加，傳質過程得到強化．

本研究所采用的內交叉指型微混合器，每股流體通過V形分布區進入狹縫狀交叉型通道時被分割為多個交互的薄層，形成兩種待混合流體的流動薄層周期性結構．由于分層后的流體薄層厚度非常小，通過層層相疊，增加了接觸面積，加速擴散，實現快速混合．混合后的層流流體于入口流垂直的方向上離開混合器．

內交叉指型微混合器強化混合的主要原理是反應器的內部構造將待混合的兩股流體分別細分成n個薄層，薄層厚度在理想情況下變為初始時的1/n，且薄層交互接觸，大大減小了分子擴散距離．

綜上，分離再結合型微混合器特殊的幾何結構，使得待混合流體在微通道中形成混沌對流且流體薄層厚度呈指數級減??；內交叉指型微混合器，利用細分出的微流道將流體分成薄層，流體薄層厚度與微流道個數成反比，因此在n與初始流道寬度相同時，分離再結合型的流體薄層的厚度比內交叉指型小，待混合流體間的接觸面積比內交叉指型大，因此分離再結合型的微觀混合效果比內交叉指型好，離集指數?。?/p>

2.3待混合物流進料體積流量比對混合性能的影響

在體積流量比的實驗中為排除c(H+)的影響，以體積流量比為1時，c(H+)=0.03 mol/L為基準，計算得到體積流量比R=VA∶VB=1，2，5時，c(H+)分別為0.03、0.06、0.15 mol/L．

圖8和9分別為待混合物流的體積流量比對分離再結合型和內交叉指型微混合器離集指數Xs的影響．由圖8和9可知，在相同實驗條件下，當體積流量比為1時，離集指數均最小，混合效果最好．隨著體積流量比R從1逐漸增大到2再到5時，離集指數Xs明顯增大，微觀混合效果變差．這是由于在維持總體積流量不變時，若兩種反應物流體的體積流量比越大，勢必造成其中一種流體的流量相對較小，相互混合時流體之間產生的擾動和變形程度減小，微觀混合作用減弱．

圖8分離再結合型微混合器內體積流量比對Xs的影響

Fig.8EffectofvolumeflowratioonXsinasplitandrecombinemicromixer

圖9內交叉指型微混合器內體積流量比對Xs的影響

Fig.9EffectofvolumeflowratioonXsinaninterdigitalmicromixer

3　結　論

(1)增加流體的流速，使待混合流體間體積流量接近，均能減小離集指數．所以，為達到最佳的混合效果，需保證兩股進料流體體積流量相同即體積流量比為1，雷諾數應不小于1 200．

(2)在體積流量比為1和相同雷諾數條件下，分離再結合型微混合器的微觀混合性能高于內交叉指型微混合器．

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Experimental study of micro-mixing performance of split and recombine micromixer and interdigital micromixer

LIMing,WANGYao*,ZHANGNa,RENZheng-ling,MAXue-hu,LIXue-fei

( Faculty of Chemical, Environmental and Biological Science and Technology, Dalian University of Technology,Dalian 116024, China )

The iodide-iodate parallel competing reaction system is used to investigate the micro-mixing performance of two micromixers:a split and recombine micromixer and an interdigital micromixer. The effects of H+concentration,Reand volume flow ratio of mixing streams on the segregation index in the micromixers are experimentally studied, and the experimental results are analyzed theoretically. The results indicate that, for both micromixers, the proper H+concentration range is 0.02-0.04 mol/L to obtain the best micro-mixing performance when the volume flow ratio of mixing streams is 1. It is found that the segregation index increases with the volume flow ratio, which suggests that the micro-mixing performance is lowered. The increase ofReis beneficial to improve the efficiency of micro-mixing. The micro-mixing performance of the split and recombine micromixer is better than that of the interdigital micromixer at the sameRefor the studied range ofRe.

micromixer; micro-mixing; segregation index; split and recombine micromixer; interdigital micromixer

1000-8608(2016)05-0441-06

2016-01-07；

2016-07-31．

國家自然科學基金資助項目(21473017，21173033)；遼寧省教育廳重點實驗室基礎研究項目(LZ2014009).

李 明(1991-)，男，碩士生，E-mail:lm21307037@mail.dlut.edu.cn；王 瑤*(1965-)，女，博士，教授，E-mail:wangyao@dlut.edu.cn.

TQ052

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