臨邑-濮陽原油管道結蠟層的組成與流變性研究

王國濤, 程 梁, 李傳憲, 楊 飛, 張 瑩, 蔡金洋

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臨邑-濮陽原油管道結蠟層的組成與流變性研究

王國濤1, 程 梁2, 李傳憲2, 楊 飛2, 張 瑩2, 蔡金洋2

(1. 中石化管道儲運有限公司, 江蘇徐州 221000; 2. 中國石油大學(華東)儲運與建筑工程學院, 山東青島 266580)

以臨邑-濮陽管道所輸原油與臨邑-趙寨子(結蠟層1)和趙寨子-莘縣(結蠟層2)管段處的結蠟層為研究對象，通過SARA分析、DSC熱分析、流變測量、氣相色譜分析和宏觀、微觀形貌觀察的方法，研究了管輸原油與結蠟層的組成與流變特性。實驗結果表明，與管輸原油相比，結蠟層的凝點、析蠟點、含蠟量、飽和分含量和瀝青質含量均有大幅升高，而芳香組分和膠質含量減少；黏度和屈服值顯著增大；低碳數正構烷烴顯著減少，高碳數正構烷烴顯著增加；蠟晶結構由細小的針狀和片狀蠟晶變為類球狀蠟晶和大針狀和片狀蠟晶。兩種結蠟層相比，結蠟層1的析蠟點更高，蠟含量更少，瀝青質含量更多；黏度和屈服值更大；高碳數正構烷烴含量更多；宏觀和微觀形態上來看，結蠟層1的片狀針狀蠟晶更多、尺寸更大、結構更為致密。因此，在臨邑-濮陽管道的臨邑站-趙寨子站管段，清管球卡死的現象更容易發生。

原油管道；結蠟層；組成；碳數分布；流變性；宏觀和微觀結構

1 前 言

我國管輸原油很多為含蠟原油，在原油管道的熱力輸送過程中，內壁結蠟現象廣泛存在。結蠟是指原油中的蠟、膠質、瀝青質、砂和其他機械雜質沉積于管道內壁的過程[1]。所形成的結蠟層不僅包含上述沉積物，還含有大量被束縛在蠟晶網絡結構中的液態烴。結蠟現象導致管道的流通面積減小、摩阻增大，降低了管道的輸送能力；嚴重時甚至會堵塞管道，造成重大經濟損失。常采用定期的清管操作來消除管道內壁結蠟層，以保障原油管道的經濟、安全運行。為指導清管操作、優化清管周期，許多學者深入研究了油溫、油壁溫差[2]、管流剪切[3]、原油組成[4]、老化[5,6]等因素對原油管道結蠟規律的影響，并以分子擴散機理為基礎建立了多種結蠟模型[5,7~11]。結蠟層的組成與流變性對清管效果有重要的影響[12]，然而在此方面的研究工作較少。

臨邑-濮陽原油管道起自臨邑首站，沿線經趙寨子站和莘縣站最終到達濮陽末站。該管道全長240 km，目前主要采用常溫不加熱工藝輸送進口低含蠟、低凝原油。表1為臨邑-濮陽原油管道春、冬季運行條件及參數?？梢?，冬、春兩季管道沿線地溫(10℃)及進站油溫(11~12℃)較穩定；臨邑首站的出站油溫較高(17℃)，而趙寨子、莘縣站的出站油溫較低(13℃左右)。由于進口原油蠟含量低、凝點低，該管道的結蠟速率慢，長期未進行清管處理。然而，在近期對臨邑-濮陽原油管道的清管時發現，管內壁結蠟層硬度大、極難被清除，甚至出現清管球卡死在管道中的情況，并發現在臨邑-趙寨子管段這種情況尤為嚴重。針對上述情況，本文選取臨邑-趙寨子(結蠟層1)和趙寨子-莘縣(結蠟層2)兩個站間管道的結蠟層為研究對象，通過SARA分析、DSC熱分析、氣相色譜分析與流變測量等方法研究兩種結蠟層的組成、流變性并與管輸原油相比較，揭示高強度結蠟層的形成原因與形成機理，為臨邑-濮陽原油管道的清管操作提供理論指導。

表1 臨邑-濮陽原油管道冬、春季運行條件及參數

2 實驗部分

2.1 實驗油樣

實驗中所用管輸原油油樣與結蠟層試樣(結蠟層1與結蠟層2)均取自臨邑—濮陽原油管道。所用分析純氧化鋁、無水乙醇、氯仿、甲苯、正庚烷、二硫化碳等試劑購自國藥集團化學試劑有限公司。

2.2 實驗方法

2.2.1 管輸原油與結蠟層SARA分析與DSC熱分析

管輸原油與兩種結蠟層中飽和分、芳香組分、膠質與瀝青質含量的測量采用常規的SARA柱色譜法[13]。分別對管輸原油與結蠟層的SARA組成測量3次，取3次測量的平均值作為最終結果。利用DSC821e差示掃描量熱儀(瑞士Mettler-Toledo公司)對管輸原油與兩種結蠟層進行放熱特性分析。測量溫度范圍為80~-20℃，降溫速率控制為10℃×min-1，測量過程中氣體氛圍為氮氣?；贒SC放熱曲線，利用Zhang等[14]提出的方法計算不同溫度下測試樣品的累計析蠟量。

2.2.2 管輸原油與結蠟層流變性測量

采用行業標準SY/T 0541—2009“原油凝點測定法”規定方法測量管輸原油與結蠟層的凝點，油樣的熱處理溫度均為80℃。利用AR-G2控制應力流變儀(美國TA公司)，分別在50、88.91、158.1、281.2和500 s-1五個剪切速率檔下測量管輸原油與結蠟層的黏-溫曲線；通過應力連續增加法(對于管輸原油，應力加載速率恒定為10 Pa×min-1；對于結蠟層，應力加載速率恒定為50 Pa×min-1)測量管輸原油與結蠟層在不同測量溫度下的屈服應力[15,16]。

2.2.3 管輸原油與結蠟層氣相色譜分析

采用Varian 3800GC氣相色譜儀與Varain STAR工作站(美國瓦里安公司)對管輸原油與兩種結蠟層的正構烷烴碳數分布進行分析。氣相色譜柱為HP-50.25 μm，溶劑為CS2(分析純)。實驗條件：FID溫度為320℃，柱溫初始為50℃，恒溫5 min后，以8℃×min-1的升溫速率升至320℃，汽化溫度為320℃，進樣量為0.4 μL。通過比較C16以上烷烴的碳數分布規律，可以得到兩種結蠟層的臨界碳數[4,7]。

2.2.4 管輸原油與結蠟層顯微觀察實驗

利用帶冷熱臺的BX51型偏光顯微鏡(日本OLYMPUS公司)觀察管輸原油在20℃下和結蠟層60℃下(顯微觀察溫度均為析蠟點以下10℃左右)的微觀蠟晶形貌。實驗步驟為：首先，將冷熱臺的溫度預熱到觀察溫度；然后將實驗樣品加入到預先放在冷熱臺的載玻片上，并用蓋玻片壓片完成制片；最后，調節光強和焦距對樣品進行觀察。為了保證觀測結果的可靠性和捕捉到的蠟晶微觀照片的清晰程度，對每種實驗樣品進行觀察時，分別選取10個不同位置進行圖像捕捉，并選出清晰度較高的照片進行處理分析。

3 結果與討論

3.1 管輸原油與結蠟層SARA 分析與DSC 熱分析

管輸原油與結蠟層的組成與凝點測量結果如表2所示?？梢?，管輸原油的飽和分含量為38.69%(wt)，芳香組分39.15%(wt)，膠質含量8.21%(wt)，瀝青質含量0.99%(wt)。與管輸原油相比較，結蠟層的飽和分含量(~80 %(wt))顯著增大，瀝青質含量也有所提高，而芳香組分與膠質的含量顯著減少。兩種結蠟層相比，結蠟層1的飽和分含量略低于結蠟層2；而結蠟層1的瀝青質含量顯著高于結蠟層2。

表 2 管輸原油與結蠟層的組成與凝點測量結果

圖1 (a)為管輸原油與結蠟層熱流量隨溫度變化曲線，可見，管輸原油的析蠟點為29℃，而結蠟層1的析蠟點為70℃，結蠟層2的析蠟點為68℃。根據圖1(a)的數據，通過計算分析得到析蠟量隨溫度變化曲線，如圖1(b)。對于管輸原油，在-20℃下的總析蠟量僅為4.61%(wt)。由于蠟含量很低，管輸原油的凝點(如表1，凝點為6℃)與析蠟點均較低。結蠟層在-20℃下的總析蠟量顯著增大，其中結蠟層1的析蠟量為34.66 %(wt)，結蠟層2的析蠟量為46.76%(wt)，這遠高于管輸原油的析蠟量(4.61%(wt))。由于結蠟層的蠟含量很高，結蠟層的凝點(如表1，結蠟層1凝點70℃，結蠟層2凝點68℃)也很高。結蠟層蠟含量的顯著增大是由結蠟層的老化引起的[4,7]：高于某一臨界碳數的蠟分子不斷擴散進入結蠟層并結晶析出，而低于該臨界碳數的蠟分子反向擴散進入液態油相中。

圖1 管輸原油與結蠟層的DSC 熱分析結果

(a) heat flow under different temperatures (b) amount of precipitated wax under different temperatures

通過對比發現，兩種結蠟層的析蠟點和凝點相一致，這與常規原油的析蠟點遠高于其凝點相矛盾。原因是，結蠟層的蠟含量很高，在析蠟點附近大量蠟分子結晶析出并形成連續的網絡結構，從而導致結蠟層在析蠟點附近即發生膠凝，失去流動性。此外，結蠟層1的含蠟量遠小于結蠟層2，而其析蠟點卻比結蠟層2的析蠟點高2℃。由圖3可見，結蠟層1中高碳數石蠟的含量高于結蠟層2，這是造成結蠟層1蠟含量低而析蠟點高的原因。

圖2 管輸原油與結蠟層的黏-溫關系曲線

(a) crude oil (b) wax deposit 1 (c) wax deposit 2

結蠟層中瀝青質含量增大的原因是：原油中的瀝青質分子含有與石蠟分子結構相似的烷基側鏈[17]，在石蠟結晶析出過程中，瀝青質能夠與石蠟分子共晶析出[18]，這導致結蠟層中分散瀝青質濃度降低，體相中的瀝青質在濃度差的作用下不斷向結蠟層擴散，導致結蠟層中的瀝青質含量增大。但是，由于瀝青質的分子量較大，隨著結蠟層結構的增強，瀝青質將難以繼續擴散進入結蠟層，這導致結蠟層中瀝青質含量的增加幅度遠小于蠟含量的增加幅度。

3.2 管輸原油與結蠟層流變性

圖2為管輸原油與結蠟層的黏-溫關系曲線?？梢?，管輸原油的反常點為20℃，高于該測量溫度時原油表現為牛頓流體特性，并且原油黏度較低(低于125 mPa×s)；低于該測量溫度時原油表現為非牛頓流體特性，并且表觀黏度隨測量溫度的降低逐漸增加，但增幅不大，在7℃時的表觀黏度仍小于300 mPa×s。結蠟層的黏-溫關系顯著惡化：結蠟層1的反常點為70℃，并且隨著測量溫度的降低，黏度/表觀黏度急劇增大，在66℃和50 s-1剪切速率下的表觀黏度超過5000 mPa·s；結蠟層2的反常點為68℃，并且隨著測量溫度的降低，黏度/表觀黏度急劇增大，在66℃和50 s-1剪切速率下的表觀黏度達到3000 mPa×s?？偟膩砜?，結蠟層1的黏度/表觀黏度高于結蠟層2，而兩種結蠟層的析蠟點、反常點與凝點均為同一溫度。造成這一現象的原因是結蠟層中蠟含量很高，在析蠟點附近蠟分子大量結晶析出(如圖1a所示，析蠟點處熱流量迅速增至最大值)，導致結蠟層流型的快速轉變(牛頓流體到非牛頓流體)和結構的迅速膠凝。

表3為管輸原油與結蠟層的屈服值隨溫度變化的關系。管輸原油在較高溫度下(50~65℃)沒有屈服值，在5℃下的屈服應力僅為32.56 Pa。而結蠟層的屈服值遠高于管輸原油：65℃時，結蠟層1的屈服應力為1268 Pa，結蠟層2的屈服應力為652 Pa；隨著溫度的降低，結蠟層屈服應力不斷增大。50℃時，結蠟層1的屈服應力已超過流變儀的測量上限，而結蠟層2的屈服應力達到8780 Pa?？偟膩砜?，結蠟層1的屈服值顯著大于結蠟層2。結蠟層屈服值的變化與現場清管操作規律相符合：由于極高的屈服強度，清管操作中清管球容易卡死在管道當中，特別是對于臨邑-趙寨子(結蠟層1)站間管道，清管球卡管事故更易發生。兩種結蠟層的高含蠟量是引起高黏度、高屈服值的主要原因。

表3 管輸原油與結蠟層的屈服應力隨溫度變化關系

3.3 管輸原油與結蠟層氣相色譜分析

通過氣相色譜分析，得到管輸原油與結蠟層的正構烷烴碳數分布，如圖2所示。對于管輸原油，C16~C18的烷烴含量最多，并且烷烴含量隨碳數的增大而減小，碳數高于40的烷烴含量較少。與管輸原油相比較，兩種結蠟層的烷烴碳數分布發生顯著變化：C35~C40的烷烴含量最多，當碳數低于35或高于40時，烷烴含量逐漸減小。對于結蠟層1，碳數低于33的烷烴大量減少，而碳數≥ 33的烷烴大量增多，這表明結蠟層1的臨界碳數為33；對于結蠟層2，碳數低于31的烷烴大量減少，而碳數≥ 31的烷烴大量增多，這表明結蠟層1的臨界碳數為31。

圖 3 管輸原油與結蠟層的正構烷烴碳數分布

與結蠟層2相比較，結蠟層1有著更多的C37+和更少的C37-正構烷烴組分。造成這種現象的原因是：臨邑-趙寨子站間管道的油溫和地溫明顯高于趙寨子-莘縣站間管道，高油溫會導致溶解在油中的高碳數蠟分子會首先向壁面處遷移[19,20]，同時，高地溫和高油溫又導致了臨邑-趙寨子站間管道壁溫較高，由于高碳數蠟分子有著較低的過飽和度，因此在較高壁溫下，高碳數蠟分子將先于低碳數蠟分子結晶析出。從表2可見結蠟層1中的瀝青質含量高于結蠟層2，是因為高碳數蠟分子的碳鏈較長，相比于低碳數蠟分子，高碳數蠟分子更易于同瀝青質發生共晶作用在壁面處沉積[21]。由于結蠟層1中高碳數蠟分子含量更多，與瀝青質的共晶作用更強烈，因此結蠟層1中的瀝青質含量高于結蠟層2。盡管結蠟層1的析蠟量(34.66%(wt))小于結蠟層2的析蠟量(46.76%(wt))，但結蠟層1中瀝青質和高碳數蠟含量要大于結蠟層2，這造成了結蠟層1的結構強度(如凝點、黏度、屈服值等)高于結蠟層2，這也導致了臨邑-趙寨子站間管段在清管操作時更易發生清管球卡死在管道中的現象。

3.4 管輸原油與結蠟層的宏觀及微觀形貌觀察

由圖4中兩種結蠟層的宏觀形貌對比中可知，結蠟層1(圖4(a))的色澤發暗，孔隙較少，質地較為致密，結蠟層2(圖4b)的色澤發亮，孔隙較多，質地較為疏松。兩種結蠟層的宏觀形貌與其結構特性相符合。

圖4 結蠟層1(a)與結蠟層2(b)的宏觀照片

圖5為管輸原油和兩種結蠟層在析蠟點以下10℃左右的偏光顯微鏡照片。由圖5c可見，管輸原油的蠟晶為分散的細小針狀或片狀蠟晶，而結蠟層1(圖5a)與結蠟層2(圖5b)的蠟晶則由較小的類球狀蠟晶和大針狀、片狀蠟晶組成。結蠟層中這種蠟晶形貌形成的原因為：在結蠟層形成初期，高碳數蠟分子和瀝青質共晶析出，形成包裹著瀝青質的類球狀小蠟晶；隨著結蠟層結構的增強，瀝青質難以繼續擴散進入結蠟層，而蠟分子仍不斷擴散進入結蠟層，從而促進蠟晶長大成為片狀、針狀的大蠟晶。通過比較兩種結蠟層的顯微照片發現，結蠟層1的片狀、針狀蠟晶數量更多，尺寸更大?？梢哉J為，結蠟層1中含有較多的高碳數蠟分子，這更有利于片狀、針狀大蠟晶的生長。由于含有數量較多的片狀、針狀大蠟晶，結蠟層1的微觀結構更為致密，宏觀表現為結蠟層1的凝點、黏度、屈服值等流變參數更高，這不利于管道的清管操作。因此，在結蠟層1所在的臨邑-趙寨子管段更易發生清管器卡死于管道中的問題。

圖5 管輸原油和結蠟層的偏光顯微照片

4 結 論

本文以臨邑-濮陽原油管道的管輸原油和兩處不同管段的結蠟層為研究對象，通過SARA分析、DSC放熱特性分析、流變性測量、氣象色譜分析、宏觀和微觀形貌觀察的方法研究了兩種結蠟層的組成與流變(結構)特性，所得結論如下：

(1) 與管輸原油相比，結蠟層的凝點、析蠟點、含蠟量、飽和分含量和瀝青質含量有著大幅升高，而芳香組分和膠質含量減少。與結蠟層2相比，結蠟層1的凝點和析蠟點要高于結蠟層2，蠟含量要低于結蠟層2，瀝青質含量要高于結蠟層2。

(2) 與管輸原油相比，結蠟層的黏-溫關系顯著惡化，結蠟層1的黏度要大于結蠟層2的黏度，且由于在析蠟點附近蠟分子的大量析出導致了結蠟層的析蠟點、凝點與反常點為同一溫度。同時，結蠟層的屈服值要遠大于管輸原油，且結蠟層1的屈服值要大于結蠟層2。

(3) 與管輸原油相比，結蠟層中低碳數正構烷烴顯著減少，高碳數正構烷烴顯著增加。兩種結蠟層相比，結蠟層1中高碳數正構烷烴更多，因此，結蠟層1具有較高的凝點、析蠟點、瀝青質含量、表觀黏度和屈服值，這導致臨邑-趙寨子站間管段清管球卡死的現象更易發生。

(4) 從結蠟層和管輸原油的微觀形貌來看，管輸原油的蠟晶為尺寸較小的針狀和片狀蠟晶，而結蠟層的蠟晶由較小的類球狀蠟晶和大針狀、片狀蠟晶組成。從結蠟層1和結蠟層2的宏觀和微觀形態的對比上來看，結蠟層1的針狀、片狀蠟晶數量多、尺寸大，宏觀結構更為致密，導致清管更加困難。

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Composition and Rheology of Wax Deposits in Linyi-Puyang Crude Oil Pipelines

WANG Guo-tao1, CHENG Liang2, LI Chuan-xian2, YANG Fei2, ZHANG Ying2, CAI Jin-yang2

(1. Sinopec Pipeline Storage and Transportation Branch Company, Xuzhou 221000, China;2. Department of Oil & Gas Storage and Transportation Engineering, China University of Petroleum, Qingdao 266580, China)

The composition and rheological properties of crude oil in Linyi-Puyang pipeline and two wax deposits in the pipelines of Linyi-Zhaozhaizi (wax deposit 1) and Zhaozhaizi-Shenxian (wax deposit 2) were characterized by SARA, DSC, rheological measurements, HTGC, macroscopic and microscopic observation. The results show that pour point, WAT, wax content, saturation and asphaltene content, viscosity, yield and heavy-alkane content of the wax deposits increase significantly when compared with crude oil, but light-alkane content of the wax deposits decreases. The wax crystal of the crude oil is small needle-like structure, while the crystal of the wax deposit has spherical and large needle-like structures. WAT, asphaltene content, viscosity, yield, heavy-alkane of wax deposit 1 are higher than that of deposit 2, but the light-alkane of wax deposit 1 are lower than that of wax deposit 2. The wax deposit 1 contains more and larger plate-like/needle-like wax crystals, which are also more compact than that of wax deposit 2. Therefore, pigs are easier to be stucked in the pipeline of Linyi-Zhaozhaizi section.

crude oil pipeline; wax deposit; composition; carbon number distribution; rheology; macroscopic and microscopic morphology

1003-9015(2016)05-1014-07

TE832

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2016.05.005

2015-12-16；

2016-03-22。

國家自然科學基金(51204202)；山東省自然科學基金 (ZR2012EEQ002)；中央高?；究蒲袠I務費專項資金 (14CX02210A，15CX06072A)。

王國濤(1965-)，男，山東威海人，中石化管道儲運有限公司高級工程師，碩士。通訊聯系人：楊飛，E-mail：yf9712220@sina.com