南寧市生物質鍋爐排放的顆粒物中碳組分特征

馬 彤,陳家寶,韋進進,田瑛澤,陳 剛,史國良*,馮銀廠(.南開大學環境科學與工程學院,國家環境保護城市空氣顆粒物污染防治重點實驗室,天津 30007；.南寧市環境保護監測站,廣西 南寧 5300)

南寧市生物質鍋爐排放的顆粒物中碳組分特征

馬 彤1,陳家寶2,韋進進2,田瑛澤1,陳 剛1,史國良1*,馮銀廠1(1.南開大學環境科學與工程學院,國家環境保護城市空氣顆粒物污染防治重點實驗室,天津 300071；2.南寧市環境保護監測站,廣西 南寧 530012)

針對生物質鍋爐排放的顆粒物,分別采集了PM10和PM2.5,主要研究了顆粒物中碳組分特征、粒徑分布等.采用熱光反射法(TOR)測定了樣品中的有機碳(OC)和元素碳(EC)含量,得到char-EC和soot-EC的含量.結果表明,不同的除塵方式對生物質鍋爐排放顆粒物中的OC和EC含量有明顯的影響;作為識別源的指標OC/EC值和chart-EC/soot-EC,測得布袋除塵樣品中,OC/EC和char-EC/soot-EC在PM10中分別為1.4±0.4和35.7±16.5,在PM2.5中分別為2.2±1.3和15.5±10.3;旋風除塵PM10樣品中OC/EC值和char-EC/soot-EC分別為6.1±1.9和5.2±2.5,旋風除塵 PM2.5樣品中 6.5±2.0、2.5±2.3.對 8個碳豐度分析可知,布袋除塵樣品中 EC1在 TC中的占比最高;旋風除塵樣品中OC1～OC3在TC中占比較高.此外,OC2、OC3和EC2主要富集在PM2.5中,OC4、EC1和EC3主要富集在PM10中.

生物質鍋爐；蔗渣；除塵方式；碳組分

顆粒物對全球大氣環境、氣候變化及生態系統具有重要影響,我國顆粒物污染來源復雜,其中生物質燃燒方式主要有無組織燃燒和有組織燃燒兩種方式,不同種類的生物質和燃燒方式會使得燃燒排放顆粒物的水平和特征存在較大差異

[6].生物質鍋爐燃燒作為生物質能源有效利用的一種方式,在我國已經陸續得到使用.但是主要研究生物質鍋爐的性能,對生物質鍋爐排放顆粒物組分的研究相對不足[7].因此有必要針對生物鍋爐燃燒源的排放進行深入研究.

碳質顆粒物是生物質燃料燃燒產生顆粒物的主要組成部分[7],對大氣輻射平衡有顯著影響.1996～2010年間,生物質燃燒對中國有機碳(OC)和元素碳(EC)的貢獻分別為 34%～45%和63%～74%,且 2000年之后呈增加的趨勢[8].其中OC是上萬種有機物的混合物[9],大氣中的OC能增加對光的反射,而 EC對可見光和紅外光都有較強的吸收[10-12].EC主要來源于含碳物質的不完全燃燒,有學者將EC分為char-EC和soot- EC兩部分,燃料燃燒后的固體殘渣中的 EC被稱為char-EC,燃燒后高溫氣相的揮發物質再凝結形成的EC被稱為soot-EC[10,13].國內外有關生物質排放顆粒物中碳組分方面的研究有很多,生物質露天燃燒方面,王玉玨等[6]對小麥秸稈的露天燃燒進行模擬,結果表明,秸稈含水量是影響秸稈燃燒排放顆粒物水平和特征的重要因素,燃燒排放的 OC隨秸稈含水量增加,表明生物質類型對顆粒物排放水平和特征影響明顯;Ni等[14]對秸稈燃燒 OC、EC的排放因子進行了主要研究.Shen等

[15]和 Arora等[16]分別對使用家用灶爐和改進爐灶下生物質燃燒的碳組分的特征、排放因子等做了對比研究.顯而易見,以前的研究大多是關于生物質露天燃燒和家用爐灶燃燒排放顆粒物的特征研究,而對于生物質工業鍋爐燃燒排放顆粒物方面的研究還是比較少.

本研究選取南寧糖廠的蔗渣,以蔗渣經過生物質鍋爐燃燒后產生的下載灰為研究對象,對生物質鍋爐排放顆粒物中碳組分的分布和特征進行研究.旨在為構建南寧市生物質鍋爐排放顆粒物源成分譜及來源解析提供數據支撐,豐富我國生物質鍋爐排放顆粒物的組分特征信息.

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

生物質鍋爐燃燒過程會產生大量的顆粒物,為減少大氣污染,一般需要經過除塵等一系列處理措施后才能排放.本研究選擇了南寧市2個煉糖廠為采樣點,以蔗渣經過生物質鍋爐(型號: WZ-90/3.8-T,噸位:90t/h)燃燒后產生的下載灰作為研究對象,分別經過布袋除塵器和旋風除塵器處理后進行生物質樣品采集,采集的鍋爐下載灰代表2個廠生物質鍋爐排放的顆粒物.每個工廠連續采集5～14d的鍋爐下載灰,每天1個樣品,每個樣品采集約1kg.

為獲得不同粒徑段生物質源樣品,對采集到的鍋爐下載灰進行過篩處理,采用南開大學研制的顆粒物再懸浮采樣器進行再懸浮,用石英濾膜采集 PM10和 PM2.5樣品[17].采樣前,石英濾膜在馬弗爐中800℃烘烤6h,冷卻至室溫后取出,放入恒溫恒濕箱(25±1)℃,40%±5%平衡 72h后,用精度為 0.01mg的電子天平進行稱量.每片濾膜稱量2次取均值,誤差小于0.05mg.采樣結束后,用膜盒進行包裝,并置于冰柜中-4℃保存待進行成分分析.最終共采集20個PM10和20個PM2.5有效樣品.

1.2 樣品分析

根據美國沙漠分析所IMPROVE-A TOR協議[18],通過美國沙漠研究所研制的熱光分析儀(DRI Model 2001型)[19-20]對顆粒物中的OC和EC進行測定.在每張濾膜上顆粒物沉積處隨機采集1個0.53cm2的濾膜進行測定.測定采用程序升溫,首先將樣品置于純氦氣環境中分140、280、480和 580℃4階段升溫熱解有機碳,分別測得OC1、OC2、OC3和OC4;接著在2% O2和98% He環境中分升溫580、740和840℃3階段氧化元素碳,分別測得EC1、EC2和EC3.各個溫度梯度下產生的二氧化碳在還原環境下轉化為甲烷,由火焰離子檢測器(FID)定量測定.樣品在加熱過程中,部分有機碳會炭化為黑碳而使得OC和EC的峰不容易區分.測定過程中,采用 633nm He-Ne激光監測濾紙的反光光強,定義光強回到初始光強的時刻為OC和EC的分割點[21].從加入氧氣到獲得反射率所測得碳含量的初始值為光學上檢測到的熱解碳(OPC).根據IMPROVE-A方法,OC、EC[10,13]及char-EC、soot-EC的計算方法如下[10]:

1.3 質量控制與質量保證

再懸浮樣品在晾曬和過篩的操作時不破壞樣品的自然粒度.

定期對采樣切割頭、濾膜托盤進行清洗,并避免各零部件的混用,保證切割粒徑的準確性,防止混合箱本底對實際塵樣采集的干擾.

進行每批次樣品碳分析前均使用標準溶液進行儀器校正以及實驗室空白測量(每測 10個樣品,加入一個空白樣).每個時段采樣過程中均采集2個現場空白樣,取OC和EC含量均值作為當時段樣品本底值扣除,作為采樣現場和實驗室分析的全過程質量控制[20].

2 結果與討論

2.1 OC、EC含量

生物質鍋爐燃燒過程產生顆粒物經過一系列除塵等處理后排放,本研究中生物質鍋爐排放顆粒物經過旋風除塵和布袋除塵后的OC和EC如圖1所示.在PM10樣品中OC和EC的含量為(5.4±2.2)%和(2.3±1.7)%.,布袋除塵樣品的OC和EC含量分別為(5.4±2.4)%和(3.7±1.2)%;旋風除塵樣品中,測得OC和EC含量分別為(5.4±2.2)%和(0.9±0.4)%.PM2.5中測得OC和EC的含量為(4.7±1.6)%和(1.8±1.6)%,其中布袋除塵樣品的OC和 EC含量分別為(5.0±1.7)%和(3.0±1.7)%;旋風除塵樣品中OC和EC的占比為(4.4±1.7)%和(0.7±0.3)%.

圖1 PM10和PM2.5中OC、EC的含量Fig.1 Concentration of OC and EC in PM10and PM2.5

對比發現,不同的除塵方式下,生物質鍋爐排放顆粒物中 OC的含量無明顯變化,EC含量變化較大,旋風除塵樣品中的EC的含量比布袋除塵樣品的含量低.造成OC、EC差別的原因可能與這兩種除塵方式有關,旋風除塵器更易去除粗粒徑的顆粒物而布袋除塵器對細粒徑顆粒物捕集效率更高[22-23].范雪波等[24]研究得到,大氣顆粒物中EC和OC質量濃度均顯雙峰結構,峰值分別出現＜0.49μm與 3.00～7.20μm的粒徑段;與OC相比,EC更集中在＜0.49μm的粒徑段,因此在旋風除塵樣品中,更易集中在細粒徑段的EC含量偏低.

此外,OC/EC的值可用來區分不同的燃燒源.如石化燃料(煤、石油、天然氣)燃燒排放顆粒物中 OC/EC值較低,一般低于 0.4[25],草原植被在陰、明燃燒時 OC/EC 范圍為 19～44,均值為31[26-28],露天燃燒中OC/EC的比值在4.7～8.1之間.對于生物質而言,由于其燃燒的復雜性使得OC/EC的值在不同種類的生物質源以及不同燃燒條件下存在差異[28-30].本研究中蔗渣經鍋爐燃燒排放得到PM10和PM2.5顆粒物中OC/EC的值分別為3.8±2.7和4.4±2.8.布袋除塵樣品中PM10和 PM2.5的 OC/EC值在分別為 1.44±0.37和2.19±1.32;旋風除塵樣品中的 PM10和 PM2.5的OC/EC的值分別為6.13±1.86和6.54±2.04.對比發現,露天燃燒中OC/EC比值約為本研究中鍋爐燃燒排放的2倍左右,主要由于生物質燃料的不同和鍋爐燃燒條件下燃燒充分及露天燃燒條件下二次有機碳的形成機制有關.此外兩種除塵樣品中OC/EC的值也表現出差異性.

2.2 碳組分組成特征

2.2.1 碳組分的分布特征 IMPROVE-A 推薦的熱光反射(TOR)方法可分析出顆粒物膜樣品中的8種碳組分OC1～OC4、EC1～EC3和OPC,因此可根據不同源的碳譜特征,定性判斷出碳的來源[31-33].根據國外研究[33-35],OC1高載荷指示生物質燃燒的貢獻,EC2、EC3的高載荷指示柴油車尾氣或工業用柴油燃燒廢氣.由于國內外燃料類型及燃燒效率不同,可能在源碳譜上存在差異,張燦等[33]研究得到重慶生物質燃燒塵以 OC1、OC2和OC3為主.

本研究中,如圖 2所示,PM10中 OC1～OC4,EC1～EC3和OPC分別占總碳(TC=OC+EC)質量的(25.6±10.1)%、(16.2±4.9)%、(19.3±4.6)%、(9.5±4.1)%、(27.0±14.3)%、(1.8±1.0)%、(0.4± 0.4)%和(2.5±1.6)%,其中EC1、OC1、OC3和OC2含量較高.在布袋除塵和旋風除塵 PM10樣品中,雖然也是EC1、OC1、OC2和OC3和含量較高,但布袋除塵樣品中EC1含量最高,而旋風除塵樣品中OC1含量最高.在采集到的PM2.5中,OC1～OC4,EC1～EC3和OPC分別占TC質量的(22.6± 10.3)%、(23.1±9.4)%、(20.9±3.7)%、(7.8±3.3)%、(22.8±13.5)、(2.8±1.9)%、(0.1±0.3)%和(2.9±2.0)%. PM2.5與 PM10樣品中八個碳的含量分布大體一致,即EC1、OC1、OC3和OC2含量較高,但與PM10樣品相比PM2.5樣品中的OC2的含量更高.

圖2 PM10和PM2.5中8個碳豐度分布Fig.2 The carbonaceous proportion in PM10and PM2.5

此外,比較發現布袋除塵樣品中EC1在TC中的占比最高;而旋風除塵樣品中 OC1～OC3在TC中占比較高,其不同的分布可能由于除塵方式的不同造成的.

2.2.2 碳組分粒徑分布研究 為研究生物質源樣品中碳組分的粒徑分布,對PM10和PM2.5中碳組分的含量進行分析[36].用Q值代表碳組分的富集情況,計算公式如下:

其中:Ci,2.5:PM2.5中碳組分 i占總碳的百分含量,%;Ci,10:PM10中碳組分i占總碳的百分含量,%.若Q＞0,表明碳組分i在PM2.5富集,若Q＜0,表明碳組分i在PM10富集.

如圖3中位于X軸上方的代表在PM2.5中8個碳占總碳的百分含量高于在PM10中的百分占比.結果表明,OC2、OC3和EC2主要存在PM2.5中,OC1、OC4、EC1、 EC3和OPC主要富集在PM10中.布袋除塵樣品中的OC1、OC2、OC3、EC2和OPC主要存在PM2.5中,這些組分在小粒徑中占比較大,以小粒徑的形態存在;OC4、EC1、EC3主要分布在PM10中,這些組分以大粒徑的形態存在.旋風除塵樣品中的OC2、OC3和EC2主要在 PM2.5中,這些組分在小粒徑中占比較大,而其它碳組分OC1、OC2、EC1、EC3和OPC 則主要以大粒徑的形態存在.

對比發現,在本次研究中布袋除塵樣品和旋風除塵樣品的OC2、OC3和EC2都主要富集在PM2.5中,OC4、EC1和EC3主要富集在PM10中,而OC1和OPC表現出不同的分布情況則可能受除塵方式的影響.

2.3 char-EC和soot-EC

char-EC和soot-EC是判定污染物來源的一個重要指標[21],本文對char-EC和soot-EC在不同除塵方式下的含量進行了分析(表 1),其中在PM2.5的生物質源樣品中,得到char-EC和soot-EC其分別占 TC質量的(21.6±13.8)%和(2.9± 1.9)%,其中測得布袋除塵樣品中 char-EC和soot-EC分別別占 TC質量的(32.7±10.6)%和(2.2±0.9)%,旋風除塵樣品中分別占 TC質量的(10.5±4.0)%和(3.6±2.4)%.

圖3 碳組分的粒徑分布Fig.3 Particle size distribution of the carbon component

表1 兩種除塵方式后char-EC和soot-EC與 TC質量百分比(%)Table 1 The proportion of char-EC and soot-EC in TC in the two kinds of samples (%)

在碳氣溶膠源識別研究中,char-EC /soot-EC 也一個重要指標.Chow 等[37]研究表明,當char-EC/soot-EC為 22.6時,貢獻源指示為生物質燃燒源,為 0.60時指示為機動車燃燒源;Cao等

[38]研究發現,西安大氣中 char-EC/soot-EC為11.6 時指示生物質燃燒源;實驗室露天燃燒模擬試驗中山艾燃燒的 char-EC/soot-EC值達到了31.因此,char-EC/soot-EC比值變化可用來識別EC的來源.本研究中生物質鍋爐燃燒排放的顆粒物中char-EC/soot-EC值的結果如下,PM10和 PM2.5中 char-EC/soot-EC的值為 20.4±19.4和8.6±8.8,布袋除塵和旋風除塵PM10樣品中char-EC/soot-EC的值為 35.7±16.5和 5.2±2.5;PM2.5樣品中 char-EC/soot-EC的值分別為 15.5±10.3和2.5±2.3.

總體而言,由于生物質燃料的不同和鍋爐自身燃燒情況的復雜性使得本研究中生物質鍋爐排放顆粒物的char-EC/soot-EC值與Chow等[9,37]和 Cao等[9,38]的結果出現差異,但本研究中char-EC/soot-EC的值也都高于上述研究中燃煤、機動車等其他源類,實驗結果與Han等[13]相關文獻研究具有一致性,反映了生物質鍋爐排放顆粒物中碳組分的基本特征.

3 結論

3.1 本研究中南寧市蔗渣經生物質鍋爐燃燒后排放顆粒物中的標識性碳組分EC1、OC1、OC3和 OC2的含量較高,可以作為南寧市生物質鍋爐排放顆粒物的一種指示.

3.2 在本次研究中生物質鍋爐燃燒后排放顆粒物的OC2、OC3和EC2都主要富集在PM2.5中, OC4、EC1和EC3主要富集粗粒徑段中.

3.3 本研究中char-EC/soot-EC的值高于燃煤、機動車等其他源類,可以作為南寧市蔗渣經生物質鍋爐燃燒后排放顆粒物源的一個重要指示.

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Characteristics of carbonaceous components in particulate exhausted from biomass boilers in Nanning.

MA Tong1, CHEN Jia-bao2, WEI Jin-jin2, TIAN Ying-ze1, CHEN Gang1, SHI Guo-liang1*, FENG Yin-chang1
(1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China；2.The Environmental Protection Monitoring Station in Nanning, Nanning 530012, China). China Environmental Science, 2017,37(1)：21～26

Characteristics of the carbon components and the particle size distribution of the particulate matter emitted from the biomass boiler were studied by collecting PM10and PM2.5.The organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in the sample were determined by the thermal/optical reflectance (TOR), the quantity of char-EC and soot-EC were obtained. The results showed that different removal ways of dust had significant effects on OC and EC quantity in particulate matter discharged from biomass boiler. The value of OC/EC and char-EC/soot-EC as indicators of identification of source were 1.4 ± 0.4 and 35.7 ± 16.5 respectively in PM10, 2.2 ± 1.3 and 15.5 ± 10.3 in PM2.5respectively in the bag dust removal samples. The 10 value of OC/EC and char-EC/soot-EC in cyclone dust samples of were 6.1 ± 1.9 and 5.2 ± 2.5, and the PM2.5were 6.5 ± 2.0 and 2.5 ± 2.3 respectively. For carbon fractions: OC1～OC4, EC1～ EC3 and OPC analysis, the percentage of EC1in TC was the highest in the bag dust removal samples. The cyclone dust samples of relative contents of OC1～OC3 in TC were higher than others. This study also showed that OC2, OC3 and EC2 were mainly concentrated in PM2.5, OC4, ECl and EC3 mainly in PM10.

biomass boiler；bagasse；dust removable method；carbonaceous components

X513

A

1000-6923(2017)01-0021-06

馬 彤(1992-),女,陜西寶雞人,碩士,主要從事大氣污染防治與控制的研究.

2016-03-21

中央高?；究蒲袠I務費;環保公益性行業科研專項(201509020)

* 責任作者, 副教授, nksgl@nankai.edu.cn