釷基熔鹽堆核能系統中熔鹽的蒸餾純化與分離

耿俊霞，竇 強，王子豪，楊 洋，黃 衛，付海英，李文新，吳國忠，李晴暖

釷基熔鹽堆核能系統中熔鹽的蒸餾純化與分離

耿俊霞，竇 強，王子豪，楊 洋，黃 衛，付海英*，李文新，吳國忠，李晴暖

氟鹽具有化學與輻射穩定性高、熱容量大、傳熱性能好、運行溫度高和蒸汽壓低等優點，被用作熔鹽堆的燃料載體和冷卻劑。隨著熔鹽堆技術的發展，開發熔鹽的凈化、回收工藝非常必要。熔鹽減壓蒸餾技術基于物質揮發性差異進行組分分離，由于過程操作簡單、不引入新的物質等特點，在燃料處理過程中有廣泛應用。利用減壓蒸餾技術對釷基熔鹽堆核能系統的載體鹽回收、電解產物純化、模擬燃料球去除浸滲熔鹽等方面進行了研究。研究結果表明，含CsF、SrF2、LaF3和ThF4的FLiNaK鹽經減壓蒸餾處理，可從FLiNaK中除去SrF2和LaF3，去污因子分別為4.4×103和1.9×103，Th的去污因子為94；通過蒸餾可去除電解產物表面夾帶的氟鹽，純化電解產物；燃料球中浸滲熔鹽在1 085 ℃下處理37 h可去除石墨球中94%的浸滲熔鹽。

減壓蒸餾；載體鹽；凈化；電解產物；燃料球

作為國際上公認的六種第四代核反應堆中唯一的液體燃料堆，熔鹽堆引起了愈來愈多的關注，其最主要的特征是使用熔融氟鹽作為核燃料載體和反應堆冷卻劑。相對于氦氣、水、金屬鈉等反應堆冷卻劑，熔鹽冷卻劑因具有化學與輻射穩定性高、熱容量大、傳熱性能好、運行溫度高和蒸汽壓低等優點，賦予了熔鹽堆更高的安全性能和更廣闊的發展優勢。與熔鹽堆類似，美國橡樹嶺國家實驗室(ORNL)、麻省理工學院(MIT)、加州大學伯克利分校(UCB)和威斯康辛大學(UW)等機構聯合開發的氟鹽冷卻高溫堆(fluoride salt cooled high temperature reactor, FHR)也使用熔鹽冷卻劑，可在常壓下更為安全地運行；同時采用高溫氣冷堆業已成熟的高溫技術，具備高能量轉換效率的特點，故而有望成為一種非常有競爭力的先進反應堆型[1]。

熔鹽堆的載體鹽使用豐度大于99.99%、價格昂貴的7LiF熔鹽。而且在熔鹽堆運行過程中多種裂變產物將在載體鹽內不斷累積，影響裂變反應的進行。因此，隨著熔鹽堆技術的發展，從經濟性和堆運行效率角度出發，需要實現裂變產物的去除和熔鹽的循環利用。

與大部分裂變產物相比，熔鹽堆的燃料載體鹽具有較高的蒸汽壓[2]，減壓蒸餾技術基于物質的蒸汽壓差異用于物質間的分離，因此可采用該技術實現燃料鹽中裂變產物的分離和載體鹽的回收。ORNL在20世紀60年代就開展過熔鹽減壓蒸餾技術的研究工作，曾測量了LiF/LiF-BeF2等體系中裂變產物的相對揮發度，并開展了工程級熔鹽蒸餾工作，成功分離出稀土裂變產物，同時回收載體鹽[3]。在中國科學院上海應用物理研究所承擔的中國科學院先導專項“釷基熔鹽堆核能系統(TMSR)”中，首次使用釷作為主要的核燃料。釷在燃料鹽中的含量往往是裂變產物含量的103～105倍[4]，在燃料鹽的蒸餾過程中釷的濃度還將不斷富集，這一富集過程可能影響載體鹽的蒸餾行為，因此需要考察釷的存在對載體鹽分離回收的影響，同時關注釷在蒸餾過程中的分布。

減壓蒸餾屬于物理過程，具有工藝原理簡單、無副產物、易于連續處理等技術特點，已應用到以燃料后處理為中心的核能技術的各個方面。目前燃料后處理中發展的干法分離技術中，電化學分離方法是研究最為廣泛的乏燃料后處理技術之一，用以實現錒系與鑭系元素的分離。然而在獲得的電解產物中會夾帶有熔鹽電解介質，影響電解產物的循環使用。減壓蒸餾技術可在不改變產物性質的同時有效清除熔鹽。例如美國阿貢國家實驗室(ANL)使用減壓蒸餾方法處理了公斤級的電解產物，成功地實現了金屬鈾產物的分離回收[5]；韓國原子能研究所(KAERI)也在其干法流程中使用減壓蒸餾方法處理氧化物乏燃料經電解還原后得到的金屬鈾，并成功地將其與附著的氯鹽電解質進行了分離[6]。TMSR采用氟鹽作為燃料載體，熔鹽電化學作為TMSR燃料處理備選方案之一，關于氟鹽中錒系電化學行為的研究報道較少，氟鹽體系的電解產物表面也會附著電解介質。電解產物形態的研究有利于確定電解工藝條件及實現產物循環利用，可利用減壓蒸餾技術對產物進行初次純化，去除表面氟鹽。

此外，TMSR專項擬建的固態燃料熔鹽堆以TRISO燃料球為燃料，使用氟鹽作為冷卻劑[7]。固態燃料熔鹽堆在運行過程中，熔鹽長期與燃料球接觸，可能會擴散至燃料球的基體石墨中，ORNL的研究證明石墨表面或近表面的縫隙的確存在熔鹽浸滲現象[8]。若乏燃料球不經過處理直接放置，球中浸滲熔鹽可能腐蝕儲存容器，對環境安全構成威脅。然而到目前為止并沒有關于從燃料球中除鹽的研究報道。由于石墨材料與熔鹽存在著極大的揮發性差異，因此，減壓蒸餾技術可能也適用于分離燃料球中的浸滲熔鹽，從而有效提高儲存過程中燃料球的穩定性。

為了考察ThF4的存在對載體鹽回收和其他裂變產物的分離效果是否存在影響，以及ThF4與載體鹽之間的分離，本工作利用熱失重式蒸發爐，使用含ThF4和代表性裂變產物CsF、SrF2、LaF3的FLiNaK熔鹽模擬燃料鹽，考察了減壓蒸餾凈化載體鹽的效果以及ThF4在蒸餾過程中的揮發行為。同時為了探索熔鹽減壓蒸餾技術在氟鹽體系電解產物表面熔鹽的去除和燃料球中浸滲氟鹽的凈化中的應用潛力，研究了FLiNaK鹽體系稀土電解產物的蒸餾純化過程和模擬燃料球中氟鹽的蒸餾去除效果，并對蒸餾前后的試樣進行了分析表征。

1 實驗部分

1.1 材料與儀器

FLiNaK共晶鹽，LiF、NaF、KF的摩爾分數(x)分別為46.5%、11.5%、42%，由上海應用物理研究所熔鹽化學技術工程部提供，氧質量分數(w)低于2×10-4，其中B、稀土雜質、Th、Cs總質量分數低于5×10-5。ThF4由長春應用化學研究所提供，純度為99.9%。NdF3、CsF、SrF2和LaF3購自Sigma-Aldrich公司，純度為99.99%。

模擬燃料球為FLiNaK浸滲的石墨球：石墨球使用IG110石墨，由上海東洋碳素有限公司提供。浸滲FLiNaK熔鹽的石墨球由上海應用物理研究所材料技術工程部提供[9]，石墨球中熔鹽的浸滲量為13%(質量分數)。

實驗中采用立式蒸發裝置(圖1)，裝置設計參數見文獻[10]；Optima 8000型電感耦合等離子體原子發射光譜儀(ICP-AES)和NexION 300D型電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS)，美國Perkin Elmer公司；1530VP型場發射電子槍掃描電鏡(FE-SEM)，LEO公司，含X射線能譜(EDS)配套儀器；X’PERT POWDER型X射線衍射儀(XRD)，PANalytical公司。

圖1 熱失重式蒸發爐結構示意圖Fig.1 Schematic diagram of a salt evaporation furnace for a thermogravimetric analysis

1.2 實驗方法

1.2.1 含氟化釷氟鹽體系載體鹽的蒸餾回收實驗 FLiNaK、ThF4(摩爾分數為0.07%)和CsF、SrF2、LaF3(Cs、Sr和La氟化物摩爾分數均為0.3%)混合后于750 ℃熔融360 min，得到的混合熔鹽作為原料鹽使用。取10 g原料鹽，將其裝入鎳蒸發坩堝內，將蒸發坩堝裝入鎳套筒內，懸掛在蒸餾爐膛中，將收集坩堝放在支架上，密封設備。設備抽真空后于950 ℃蒸餾0.5 h，實驗結束后將原料鹽及蒸餾得到的收集鹽溶解、定量稀釋，并使用ICP-AES進行定量分析。根據檢測到的收集產物與原料中氟化物的濃度，計算得到此氟化物的去污因子(decontamination factor, DF)，計算公式為：

DF=x前/x后

(1)

式中：x前為原料鹽中待測氟化物摩爾分數，x后為收集產物中待測氟化物摩爾分數。

1.2.2 氟鹽體系中電解產物的凈化實驗 在處理電解產物時，不使用鎳套筒和收集坩堝。將待處理的電解產物放入到蒸發坩堝中，使用鎳絲懸掛在立式蒸發裝置的腔體中，密封設備并抽真空至小于10 Pa，蒸餾溫度為1 000 ℃，蒸餾時間為4 h。將蒸餾處理前后的電解產物使用XRD和SEM-EDS進行表征。

1.2.3 燃料球中浸滲氟鹽的去除實驗 將模擬燃料球放入到蒸發坩堝中，不使用蒸餾套筒，將坩堝懸掛在立式蒸發裝置的腔體中。在體系壓力小于10 Pa條件下，選擇蒸餾溫度范圍為750～1 100 ℃(低于燃料球最高使用溫度限值1 600 ℃[11])，考察蒸餾溫度對石墨球中熔鹽去除率的影響。然后選擇合適的溫度，通過改變蒸餾時間考察處理時間對熔鹽去除效率的影響。對蒸餾處理前后的燃料球使用SEM進行表征。石墨球中熔鹽的去除效率為：

熔鹽去除效率=(m前-m后)/m前×100%

(2)

式中：m前是FLiNaK浸滲的石墨球質量，m后是減壓蒸餾處理后石墨球的質量。

2 結果與討論

2.1 含氟化釷氟鹽體系載體鹽的蒸餾回收

近年來，課題組已先后開展了LiF 和氟化物熔鹽體系中多種稀土氟化物的蒸發行為研究[10,12]。TMSR采用的熔鹽中含有一定量的ThF4，為了考察ThF4的存在對其他裂變產物分離的影響以及ThF4與FLiNaK的分離效果，開展了含ThF4的氟鹽體系中載體鹽的蒸餾實驗。

減壓蒸餾實驗中，950 ℃、5 Pa蒸餾條件下三次平行實驗得到收集鹽中CsF、SrF2、LaF3和ThF4的去污因子平均值分別為1.1、4.4×103、1.9×103和94(誤差小于10%)。CsF去污因子為1.1，說明收集鹽中CsF的濃度與蒸餾前混合鹽中的濃度相當。這是由于950 ℃下純CsF的飽和蒸汽壓高于LiF、NaF和KF[13]，實驗溫度下CsF揮發性較高，易于蒸發，說明簡單的一次蒸餾無法有效去除CsF。實驗中SrF2和LaF3的去污因子為103，說明堿土氟化物與稀土氟化物的揮發性均遠低于載體氟鹽，這一結果與ORNL在1968年利用平衡蒸餾裝置測得的裂變產物相對揮發度數據基本一致[14]。ThF4的去污效果較SrF2和LaF3低，這與它們之間的蒸汽壓差異吻合[15]。雖然ThF4的分離相對較差，但是在TMSR燃料循環中，減壓蒸餾處理后少量存在于收集鹽中的釷將隨熔鹽回堆使用，不會對燃料循環產生不利影響。在本工作中，雖然稀土氟化物具有較高的去污因子，但該結果仍然低于本課題組中測得的不含ThF4的FLiNaK體系中此類氟化物的去污因子[12]，今后擬進一步研究在熔鹽減壓蒸餾過程中ThF4的存在及累積對裂變產物分離的影響規律。

2.2 氟鹽體系中電解產物的凈化

含有NdF3的FLiNaK熔鹽經電解后獲得的產物示于圖2(a)，有大量的熔鹽附著在陰極表面，1 000 ℃下蒸餾4 h后獲得的產物示于圖2(b)。對比蒸餾前后可以看出，經減壓蒸餾處理，原本附著在電解產物表面的熔鹽消失。圖3為蒸餾前、后電解產物的SEM形貌。從圖3也可明顯看出，圖3(a)中未經處理的電解產物上附著大量的熔鹽；而經過減壓蒸餾處理后，熔鹽被除去，獲得晶體狀電解產物，如圖3(b)。

進一步對蒸餾處理前后的產物進行EDS能譜分析，結果示于圖4。由圖4可看出，蒸餾前的產物樣品表面K的質量分數可達60%以上，Nd的質量分數只有3.74%。易揮發的LiF、NaF和KF在蒸餾處理過程中從產物表面蒸發除去，故蒸餾后的產物(圖4(b))表面K的質量分數較蒸餾前明顯降低，小于5%，Nd的質量分數則有顯著增加，高達83.37%。

圖2 NdF3-FLiNaK電解實驗中蒸餾前(a)、后(b)電極產物Fig.2 Electrolysate obtained from electrolysis of NdF3 -FLiNaK before(a) and after(b) distillation

圖3 蒸餾處理前(a)和處理后(b)電解產物的SEM形貌Fig.3 SEM morphology of electrolysate before(a) and after(b) distillation

圖4 減壓蒸餾處理前(a)、后(b)電解產物的EDS表征結果Fig.4 EDS results of electrolysate before(a) and after(b) distillation

圖5 蒸餾處理前(a)和處理后(b)電解產物的XRD圖譜Fig.5 XRD spectra of electrolysate before(a) and after(b) distillation

將蒸餾前后的電解產物使用XRD進行分析表征，結果示于圖5。由圖5可以看出，未經減壓蒸餾處理的樣品中(圖5(a))，有很強的LiF和NaF的衍射峰，同時存在較弱的Li2K5NdF10和NaNdF4的衍射峰，原因是電解產物從氟鹽介質中取出后附著了大量FLiNaK熔鹽，其中的NdF3與堿金屬氟化物形成了上述氟釹酸鹽。然而，減壓蒸餾處理后的樣品中LiF、NaF信號基本消失，同時可觀察到明顯的NdOF、NaNdF4和Na0.1Nd0.9OF的衍射峰(圖5(b))，說明電解產物中夾帶的FLiNaK熔鹽在蒸餾中被有效去除，而揮發性差的NaNdF4殘留在產物表面。但是由于實驗裝置原因，蒸餾中可能引入少量氧，導致部分電解產物轉化為NdOF。雖然在初步探索中減壓蒸餾操作(氧的引入)對電解產物表征產生了一定干擾，但從表征結果看，該方法對去除產物中夾帶熔鹽發揮了積極的作用，后續將通過優化蒸餾實驗裝置進一步改善蒸餾處理效果。

2.3 燃料球中浸滲氟鹽的去除

為考察蒸餾工藝條件對燃料球中浸滲氟鹽去除效果的影響，以浸滲w≈13% FLiNaK熔鹽的石墨球為研究對象，開展了減壓蒸餾除鹽工藝研究。

首先考察了蒸餾溫度對石墨球中熔鹽去除效率的影響，結果示于圖6。由圖6可以看出，在790 ℃下蒸餾處理4 h后，石墨球中的浸滲熔鹽僅除去38.9%；而在1 085 ℃下處理4 h后，浸滲熔鹽去除效率達57.8%。結果表明石墨球中的熔鹽去除效率隨著溫度的升高而顯著增加，這與熔鹽蒸汽壓隨溫度的升高而增加的規律吻合。

蒸餾體系壓力小于10 Pa，蒸餾時間 4 h圖6 蒸餾溫度對熔鹽去除效率的影響Fig.6 Influence of distillation temperature on the salt removal efficiency

在上述實驗的基礎上，選擇在1 085 ℃下考察蒸餾時間對熔鹽去除效率的影響，結果示于圖7。從圖7可知，大部分熔鹽(73.5%)的去除發生在蒸餾過程的前8 h內。延長蒸餾時間，石墨球將繼續失重，但失重速率明顯減小。在溫度為1 085 ℃條件下，經37 h蒸餾處理，可將石墨球中約94%的浸滲熔鹽除去。從該曲線看，在蒸餾處理37 h后，石墨球依然存在失重的趨勢，意味著繼續延長蒸餾時間，浸滲熔鹽的去除效率將進一步提高。

蒸餾體系壓力小于10 Pa，蒸餾溫度1 085 ℃圖7 蒸餾時間對熔鹽去除效率的影響 Fig.7 Influence of distillation time on the salt removal efficiency

利用掃描電鏡分析1 085 ℃下蒸餾處理前后石墨球的截面形貌，結果示于圖8。處理前(圖8(a))的石墨球中心位置(左)與表面(右)形貌相同，分布有許多白色的FLiNaK鹽顆粒。減壓處理4 h之后，靠近表面處約800 μm的區域內，熔鹽顆?；鞠?，而較深入的部位仍有明顯的熔鹽顆粒，說明球體近表面的FLiNaK鹽已蒸發，如圖8(b)。經37 h減壓蒸餾處理后，石墨球中心區域的白色顆粒也完全消失，如圖8(c)，此時浸滲熔鹽的去除效率為94%。由此推測減壓蒸餾方法凈化石墨球的機制為：高溫、真空條件下，石墨球內最外部的浸滲熔鹽首先受熱蒸發，使石墨球的外層孔隙空出，內部的熔鹽在繼續處理時形成蒸汽，通過空出的孔隙緩慢擴散遷移至表面層，繼而從石墨球中逸出。

圖8 處理前(a)、1 085 ℃處理4 h(b)和處理37 h(c)后的石墨球內部(左)和表層(右)石墨結構Fig.8 Morphology of inside(left) and surface(right) of graphite before distillation(a), after 4 h(b) and 37 h(c) treatment at 1 085 ℃

研究結果表明，減壓蒸餾技術可將石墨球內的浸滲熔鹽有效除去，故適用于處理反應堆運行過程中浸滲到燃料球石墨基體中的熔鹽，有利于燃料球的最終處置。

3 結 論

本實驗室利用熔鹽減壓蒸餾技術在TMSR載體氟鹽蒸餾回收、電解產物和模擬乏燃料球除鹽凈化等方面進行了研究，得出以下結論：

(1) 在950 ℃減壓蒸餾處理含ThF4、CsF、SrF2、LaF3的FLiNaK鹽，獲得的收集鹽中CsF去污因子為1.1，SrF2、LaF3的去污因子分別為4.4×103和1.9×103，ThF4去污因子為94；

(2) 在真空條件下蒸餾處理夾帶著氟鹽的電解產物，可有效去除電解產物表面的氟鹽，有利于電解產物的物性研究和回收利用。

(3) 浸滲熔鹽的石墨球經減壓蒸餾處理后，絕大部分熔鹽被蒸發去除，去除效果隨著蒸發溫度和時間的增加而顯著提升，在壓力小于10 Pa、溫度為1 085 ℃條件下處理37 h，可除去燃料球中94%的浸滲熔鹽。

隨著核能領域中熔鹽技術的發展，減壓蒸餾技術的應用范圍將逐漸擴大，也將因此面臨更多的挑戰。減壓蒸餾技術在TMSR中的應用建立在氟化物的蒸汽壓數據基礎之上，由于氟鹽體系中元素的物理化學性質仍不完備，大規模蒸餾工藝暫不完善，故減壓蒸餾方法作為處理乏燃料、回收載體鹽和凈化電解產物的有效方法，仍需繼續開展深入細致的研究。

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中國科學院 上海應用物理研究所，上海 201800

Purification and Separation of Fluoride Molten Salt in Thorium Molten Salt Reactors System by Low Pressure Distillation

GENG Jun-xia, DOU Qiang, WANG Zi-hao, YANG Yang, HUANG Wei, FU Hai-ying*, LI Wen-xin, WU Guo-zhong, LI Qing-nuan

Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China

Fluoride molten salt has many advantages such as high chemical and radiation stability, high thermal conductivity and heat capacity, low vapor pressure and so on, so it is used as one of the best fuel carrier salts and coolant for the molten salt reactor (MSR). With the development of MSR technique, it is necessary to develop the technique for the recovery and purification of molten salt. The low pressure distillation was studied on the carrier salt recovery, electrolysis product treatment, and graphite fuel ball cleaning. The results show that the decontamination factor for SrF2and LaF3is 4.4×103and 1.9×103respectively, and the value for ThF4is 94 in FLiNaK salt system. The entrained salt with cathode product after electrolysis is removed by vacuum distillation, and the salt immerged in the graphite ball can also be removed and the removal rate ratio is up to 94%.

low pressure distillation; carrier salt; purification; electrolysate; graphite ball

2015-10-13；

2016-04-29；

時間：2017-01-03

中國科學院戰略性科技先導專項——釷基熔鹽堆核能系統(XDA02030000)

耿俊霞(1987—)，女，河南鄭州人，碩士，工程師，無機化學專業

*通信聯系人：付海英(1973—)，女，湖南祁東人，副研究員，從事放射化學研究，E-mail: fuhaiying@sinap.ac.cn

O658.3

A

0253-9950(2017)01-0036-07

10.7538/hhx.2016.YX.2015081