基于壓水堆運行反饋的14C源項研究

付鵬濤,蔡德昌

(中廣核研究院有限公司，廣東深圳518028)

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基于壓水堆運行反饋的14C源項研究

付鵬濤,蔡德昌

(中廣核研究院有限公司，廣東深圳518028)

本文闡述了壓水堆中14C產生機理，建立了14C產生量的計算模型和方法。通過對德國和法國大量壓水堆的氣相14C排放量進行統計分析，得到法國和德國壓水堆的氣相14C年排放量平均值為217GBq/(GWe·a)，提出氣相14C最大排放量可取平均值的1.4～1.7倍的經驗方法。結合理論計算，指出固相和液相14C可能占14C總產生量的20%以上。研究表明，引起同類壓水堆中氣相14C年排放量在較大范圍變化的主要原因是機組運行中放射性廢氣排放管理的不確定性，而不是由于冷卻劑氮濃度變化。本文的研究方法和結論對于壓水堆設計具有普遍適用性，可用于三代壓水堆的放射性流出物設計和工程評審。

14C；放射性廢物；排放量；壓水堆

14C是壓水堆核電廠正常運行期間向環境排放的重要放射性核素，半衰期長達5 730年。核電廠產生的大部分14C以氣相途徑排放到環境中，其中排放的放射性14CO2會與大氣中非放射性的CO2混合并參與植物光合作用，進入人類的食物鏈，對環境和人類生活造成影響。

隨著EPR、AP1000和華龍一號等三代壓水堆在國內建設，工程項目評審中發現這些壓水堆的14C排放源項設計有很大差異。審評部門和國內核電設計單位通過多次技術討論，確定應采用同類核電廠運行經驗數據與機理模型相結合的技術路線，系統全面地研究確定源項計算的基本假設、模型和參數，確保源項計算方法的科學性與計算結果的準確性滿足源項應用的需要[1,2]。

在文獻[3]的基礎上，本文對壓水堆14C產生量開展了深入的理論分析，并結合德國和法國在運壓水堆核電廠以及大亞灣基地的14C排放量實測數據，開展了壓水堆14C排放量研究。

壓水堆設計中需要考慮兩套14C排放量：以同類運行機組平均年釋放量為基礎的“預期源項”和帶有一定包絡性的“設計源項”。14C的預期源項是進行放射性廢物源項分析、環境影響評價和人員集體劑量評估的基礎，而14C的設計源項主要用于確定核電廠的放射性流出物的排放量申請和異常排放情況下的環境評價與劑量評估。

1 理論計算

1.1 反應機理

通常認為，壓水堆核電廠在運行過程中向環境排放的14C全部來自冷卻劑被堆芯中子輻照后的活化。當一回路冷卻劑流經堆芯時，所含的17O原子和14N原子被中子輻照后，分別通過核反應17O(n,α)14C和14N(n, p)14C產生14C。

通過中子活化反應的累積14C產生量A(t) 用下式計算：

(1)

上式中A(t)為t時刻14C的放射性活度值，N為單位體積內靶核的原子數密度，V為受輻照的有效體積，σg為中子能群g的核反應微觀截面，φg為能群g的中子注量率，λ為14C的衰變時間常數，t為反應堆運行時間。

由于14C半衰期長達5730年，在反應堆壽期內的衰變可忽略，即14C產生率A0與反應堆運行時間無關，因此單位時間內14C產生量與機組運行時間成正比，即

(2)

冷卻劑中17O含量可根據17O的天然豐度確定。冷卻劑中14N有以下四個來源：(1) 因大修期間空氣中氮氣溶解而引入；(2) 經RCV系統添加的含氮化學藥品引入(如機組啟動中添加聯氨)；(3) 某些堆型因容積控制箱上方的覆蓋氮氣溶解并上充到冷卻劑(如EPR)；(4) 某些堆型向冷卻劑添加氨水以保持水化學條件(如VVER)[4]。一回路冷卻劑14N含量不屬于一回路水化學的日常監督范圍，目前也很難通過計算準確確定。不同研究中采用的冷卻劑溶解氮含量有較大差異，文獻[5]中采用10～40ppm,文獻[6]計算西屋型壓水堆中認為氮含量小于5.4ppm并采用0.54ppm，文獻[7]中采用氮含量為1ppm，文獻[8]中采用氮含量為15ppm。本研究下述計算中假設一回路冷卻劑14N質量含量為5ppm，可以按正比例關系計算其他14N含量對應的14C產生量。

1.2 計算結果與分析

以CPR1000反應堆的典型18個月換料燃料管理方案為研究對象，采用蒙特卡羅程序模擬得到堆芯不同輻照區域的47群中子注量率，計算結果見圖1，對應的微觀核反應截面見圖2。具體模型詳見文獻[3]。CPR1000反應堆的電功率為1089MW(注：本文中所有核電廠功率均指機組的電功率，而非熱功率)。

圖1 計算14C產生量的47群中子注量率Fig.1 Neutron flux of group 47 in 14C production calculation

圖2 核反應截面Fig.2 Microscopic cross section in 14C production

通過公式(2)，計算得到了冷卻劑的14C產生量，表1中列出了CPR1000機組的14C年產生量和對應單位電能的14C年產生量。核反應17O(n,α)14C是冷卻劑中14C的最主要產生方式。

表1 CPR1000的冷卻劑14C年產生量

研究中分析了不同中子能群對14C產生量的貢獻。表2提供了典型3群中子對堆芯活性區內17O(n,α)14C反應的貢獻。計算表明，快群對14C產生量的貢獻占77%，熱群貢獻僅為23%。對于CPR1000機組平衡循環的燃料管理，由于年度換料使用的燃料組件235U富集度(3.7%)比18個月燃料的富集度(4.45%)要低，因此年度換料的堆芯熱群中子注量率比18個月換料高約30%，由此可估算滿功率運行時14C年產生量比18個月換料高7%。但考慮18個月換料的平均負荷因子(約92%)比年度換料高(約86%)，因此年度換料和18個月換料的14C產生量相等。這種估算分析與精確堆芯建模計算一致，也和法國壓水堆在年度換料和18個月換料下14C排放量的運行實踐相符。

表2 不同中子能群對14C產生量的貢獻

2 壓水堆氣相14C排放量的運行反饋

由于國內大部分商用壓水堆在2011年后開始監測14C排放量，目前尚沒有足夠多的14C排放量運行數據積累。研究中收集了法國和德國壓水堆的氣相14C年排放量并進行統計分析。

2.1 德國壓水堆運行反饋

研究中收集了德國在運壓水堆在2003年至2014年間的氣相14C年排放量實測數據(在運機組均為1400MW機組)，統計結果見表3，這些排放量數據的分布見圖3，與正態分布符合得較好。對應歸一化(即等效1000MW機組)的氣態14C年排放量的平均值為233 GBq/a/u，獨立樣本數N=90，統計標準偏差σ≈77 GBq/a/u。

表3 德國在運壓水堆的氣相14C年排放量統計結果

圖3 德國在運壓水堆氣相14C歸一化排放量(1 000 MWe)的分布Fig.3 The distribution of gaseous14C discharges (1 000 MWe scale) in German operating PWRs

發現KKI-2(即Isar-2，屬于典型的Konvoi堆型)的平均排放量明顯大于其他同類機組，目前正在聯系該核電廠分析原因。對除去KKI的75個獨立年排放量統計，平均值為223 GBq/a/u，標準偏差σ=65 GBq/a/u。

2.2 法國壓水堆運行反饋

研究中收集、整理并分析了法國所有在運商用壓水堆在2002年至2014年共749堆年的氣相14C年度排放量運行數據[9～11]，包括9個基地的34臺900MW壓水堆(BLA、BUG、CHB、CRU、DAM、FES、GRA、STB、TRI)、8個基地的20臺1300MW壓水堆(BEL、CAT、FLA、GOL、NOG、PAL、PEN、STA)和2個基地的4臺1450MW壓水堆(CHB、CIV)。由于收集的這些原始數據中14C年度排放量是以“廠址的總排放量”為原始形式列出，無法確切獲知同一廠址中不同機組的排放量差異，因此本研究以廠址的總排放量和該基地機組數量得到該類機組的“平均排放量”并進行統計。這種處理方法不會影響14C排放量的平均值，但統計結果的最大值不能包絡實際運行中的最大排放量。

圖4和表4列出了法國壓水堆的氣相14C排放量。圖4-A為單臺機組的實際排放量，圖4-B列出根據“年平均負荷因子”計算的機組滿功率運行時的氣相14C排放量，圖4-C對應折算到電功率為1000MW的單臺機組的氣相14C的“歸一化排放量”。計算用到的“年平均負荷因子”是該基地所有機組當年度負荷因子的平均值，均來自IAEA的PRIS數據庫[12]。除了極少量“異常點”外，相同功率機組的14C排放量差異很小。雖然法國900MW、1300MW和1450MW壓水堆的氣相14C實際排放量有明顯差異，但與產生單位電能對應的氣相14C排放量是非常接近的，即歸一化的14C氣相排放量與機組的功率無關。

圖4 法國壓水堆的氣相14C排放量Fig.4 Gaseous14C discharges in French PWRs(a) 實際排放量;(b) 滿功率排放量;(c) 折算為1000MW機組的排放量

在法國900MW機組(共117個獨立的排放數據)和1300MW機組(共104個獨立的排放數據)中，分別有3個和2個獨立的年排放量遠小于平均值，可以根據格拉布斯準則將其作為“異常數據”剔除[13,14]，這可能是記錄有誤或其他原因導致的。

對法國壓水堆共749堆年的氣相14C排放量進行統計分析，得到歸一化(即等效為1000MW機組)的氣態14C年排放量的平均值為212GBq/a/u，其中獨立樣本數N=242，標準偏差σ≈3.5GBq/a/u。法國壓水堆歸一化的氣相14C排放量的分布見圖5，與正態分布有較大偏離，主要是由于上述任何一個法國14C排放量原始數據都是該基地數臺機組的平均值。這在一定程度上會掩蓋單個機組氣相排放量的實際變化范圍，導致數據分布的塌縮和寬度變窄(理論上獨立數據的分布曲線為虛線的正態分布曲線)，不過理論上這不會明顯影響峰位的移動。

圖5 法國壓水堆氣相14C的歸一化排放量(1 000 MWe)的分布Fig.5 The distribution of gaseous14C discharges (1 000 MWe scale) in French PWRs

表4 法國PWR的氣相14C年排放量統計結果

3 分析和討論

3.1 液相和固相14C的比例

在壓水堆運行期間，盡管燃料(芯塊和包殼)、堆內構件及冷卻劑中的17O原子、14N原子和13C原子被堆芯中子輻照也可產生14C，但燃料和堆內構件中的14C被禁錮在這些結構材料基體中，只在乏燃料后處理和反應堆退役時作為放射性固體廢物被處置時才會釋放到環境中。

冷卻劑中產生的14C中大部分以氣態形態向環境排放，少量以廢液形式向環境排放，其余的14C被化容控制系統的離子交換樹脂吸附并形成固態放射性廢物。通過不同文獻和測量得到的分配比例范圍較大。EPRI報告[7]認為樹脂床吸附的14C占總產生量的2%～10%，文獻[15]通過實際測量推斷出液相和固相的14C之和小于氣相釋放量的5%。IAEA的421出版物[16]中表明PWR中液態14C排放量占氣液相總和的1%。目前大部分理論計算的14C產生量都大于氣液相釋放量實測數據之和。結合上述理論計算后綜合分析，筆者認為壓水堆中離子交換樹脂吸附的14C的平均比例應該大于總產生量的10%，其余不到90%的14C按照一定范圍內的氣液相釋放比例釋放到環境中。

根據歐洲核電廠放射性流出物報告文獻[9]和文獻[10]，法國壓水堆中液相14C釋放量占氣液相釋放量總和的比例恒定為93%，推測此值可能是計算值而非實際測量值；由于這些報告中未提供德國壓水堆液相14C釋放量，因而無法進一步推算德國壓水堆的液相14C釋放比例。

根據2014年和2015年大亞灣基地壓水堆的運行統計，年度的氣態14C排放量占氣液相總和的93.8%～97.3%，液相14C排放量的比例范圍為2.7%～6.2%。有待積累更多的CPR1000運行數據進行后續分析。

3.2 氣相14C的平均釋放量分析

根據對德國和法國壓水堆運行數據的統計分析，得到壓水堆機組氣相14C年排放量平均值A(GBq/a/u)與機組功率P(GW)和負荷因子CF的關系式為：

A=A0×P×CF

(3)

對于法系核電廠，A0≈212；對于德系核電廠，A0≈233；對于上述德國和法國壓水堆，A0≈217(標準偏差為41)。這與UNSCEAR(2000)報告[17]中對壓水堆14C排放量的歷史統計數據一致。

根據2.1節的理論計算，等效1000MW壓水堆的14C年產生量在281～293GBq/a/u(對應冷卻劑中氮含量為0～5ppm)。按照液相和固相途徑分別占總釋放量的7%和10%，可得出氣相釋放量為233～243 GBq/a/u。這在整體上略大約德國和法國的氣相14C運行反饋(212～233 GBq/a/u)。若假設固相14C比例和液相14C比例分別為15%和7%，則理論計算和實際排放數據可以更好地符合。

理論計算和實測數據的這種偏差以及不同核電廠排放量差異的來源包括：(1) 計算中采用了組件均勻化的堆芯多群中子注量率；(2) 研究中未考慮各壓水堆機組的實際燃料管理方案的差異(比如燃料富集度，裝載MOX和UO2燃料)；(3) 不同運行壓水堆冷卻劑中氮含量的差異；(4) 各國在運壓水堆實際排放量的統計偏差。這些偏差來源很難被準確量化，本研究尚未收集到德國和法國各運行核電廠詳細的設計差異。

3.3 氣相14C的最大釋放量分析

GB 6249—2011中規定了核電廠運行中放射性廢物排放量控制值(包括年度、季度和月度)，并規定放射性排放量設計目標值不超過這些控制值[18]。因此，合理地制定“適當保守”的設計目標值是非常必要的。在反應堆設計階段，過大的14C年排放量設計值會影響同一廠址中機組數量的規劃，過小的14C年排放量設計值將影響放射性廢物管理和機組運行的靈活性。筆者認為，以14C釋放量的中位值(或平均值)為基礎，可根據大量單堆排放量的實測數據來確定這種“適當的保守性”。

根據壓水堆14C產生量的理論計算，在機組穩態運行期間冷卻劑內溶解氮含量的波動并不足以引起14C年產生量和排放量的大范圍變化。通過對大亞灣基地氣相排放量和文獻[19]的分析，筆者認為單臺壓水堆機組運行中14C排放量在較大范圍變化主要是由廢氣排放的運行管理引起，比如在機組大修前集中排放，或者廢氣處理系統對收集的廢氣集中排放(例如，嶺澳一期在2014年的運行表明，這兩種情況疊加可使2個月的氣相14C排放量達到年排放總量的43%)。這種因素引起的14C年排放量的波動范圍無法通過理論模型準確計算，也不可能在設計階段預測機組運行后的詳細廢物排放計劃。

綜合分析后，建議氣相14C的最大年排放量取平均排放量的1.4～1.7倍。其中1.7倍對應德國14臺壓水堆機組在1978年至2014年之間氣相14C年排放量的90%包絡值與中位值的比值(共312堆年)，同時也是2000年至2014年德國所有在運1400MW壓水堆“最大排放量與中位值的比值(M)”的最大值(共105堆年)，每個機組的M值列在表4中。根據大亞灣6臺CPR1000機組在2014年和2015年的14C排放數據(原始數據是兩臺機組的平均年排放量，共12堆年)，最大年排放量是平均年排放量的1.35倍。根據標準正態分布，M=1.4和M=1.7對應的累積概率分布函數分別為91.9%和95.5%。

4 結論

本研究提供了14C產生量的理論計算方法，對年度換料和18個月換料模式下CPR1000機組的14C產生量差異做出理論解釋。收集并分析了德國和法國大量壓水堆核電廠的氣相14C年排放數據，得到氣相14C年排放量預期源項的平均值為217GBq/(GWe·a)，提出了單臺壓水堆氣相14C設計源項應為現實源項的1.4～1.7倍。分析認為，冷卻劑中溶解氮含量的波動不足以導致，機組運行管理是造成氣相14C年排放量大范圍變化的主要原因。

本文的研究方法對于壓水堆設計具有普遍適用性，可用于各種壓水堆(如CPR1000、AP1000、EPR和華龍一號)的放射性流出物分析，對工程項目評審具有重要參考價值。

5 致謝

感謝歐盟輻射防護與核安全中心的Stefan VAN DER STRICHT幫助校對法國壓水堆核電廠的排放量數據。另外，在我國核電廠放射性廢物管理源項研究工作中，與國內同行專家的交流對本研究有較大啟發和推動作用，在此表示衷心感謝。

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Study on14C Source Term Based on Operational Discharge Dates in PWR

FU Peng-tao, CAI De-chang

(China Nuclear Power Technology Research Institute,Shenzhen, Guangdong Prov. 518028, China)

Mechanism and calculation method of14C production in PWR is introduced in the paper. The average discharge of gaseous14C is about 217 GBq/(GWe·a) and maximum could be 1.4～1.7 times by statistic analysis of operation discharges in French and German PWRs. It’s found that14C in solid and liquid species may contribute to more than 20% in the total production and the most significant fluctuation of annual gaseous14C discharges result mainly from operation management in radioactive waste management. The method and result in this study are typical and can be applicable to the analysis and engineering review of radioactive wastes in PWR, especially for the generation III PWRs.

14C; Radioactive waste; Discharge; PWR

2016-09-28

付鵬濤(1985—)，男，工程師，從事核電廠輻射源項及屏蔽設計

TL75+1

A

0258-0918(2017)02-0215-08