液態鉛鉍共晶合金中納米顆粒的熱泳運動研究

陳 娟，周 濤，方曉璐，王堯新，楊 旭

(1.華北電力大學核科學與工程學院，北京102206；2. 華北電力大學核熱工安全與標準化研究所，北京102206；3.非能動核能安全技術北京市重點實驗室，北京102206)

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液態鉛鉍共晶合金中納米顆粒的熱泳運動研究

陳 娟1,2,3，周 濤1,2,3，方曉璐1,2,3，王堯新1,2,3，楊 旭1,2,3

(1.華北電力大學核科學與工程學院，北京102206；2. 華北電力大學核熱工安全與標準化研究所，北京102206；3.非能動核能安全技術北京市重點實驗室，北京102206)

采用液體中的固體顆粒熱泳理論，對鉛鉍共晶合金(LBE)中金屬納米顆粒的熱泳現象進行研究。計算LBE中不同種類納米顆粒的熱泳速度，并觀察不銹鋼納米顆粒在不同流體中的熱泳速度。對LBE中不同種類納米顆粒熱泳速度的計算結果表明，LBE中納米顆粒的熱泳速度隨著溫度梯度的增加而增加，隨粒徑的減小而增加；不銹鋼顆粒的熱泳速度要比碳納米管顆粒低兩個量級，與銅納米顆粒的熱泳速度相近。對不銹鋼納米顆粒在不同流體中熱泳速度的計算結果表明，不銹鋼顆粒在LBE中的熱泳速度要比在水和四氟乙烷中低1個量級，比在機油和乙基乙二醇中高2個量級。

鉛鉍共晶合金；熱泳；納米顆粒；液態金屬

液態鉛鉍共晶合金(LBE，Lead-Bismuth Eutectic)具有良好的中子學性能、抗輻射性能、熱物性和傳熱性，是目前ADS(加速器驅動的次臨界系統)散裂靶并兼做冷卻劑的主要候選材料[1]。LBE與其他流體一樣，在流動過程中將會對流經的冷卻劑通道產生腐蝕沖刷、磨蝕-腐蝕、FAC效應[2,3]，使結構材料腐蝕脫落形成納米顆粒。納米顆粒伴隨LBE流經堆芯輻射場，可能受到活化，在運動的過程沉積到管道和設備上，形成堆內輻射場，這是停堆輻射劑量的主要來源。沉積的原因有很多，包括重力沉降、湍流沉積、熱泳沉積等。其中，在反應堆熱交換器的大溫度梯度條件下，熱泳沉積有很大的比重。對氣體的熱泳沉積研究已經相當成熟，Chen 等[4]研究了熱泳和電泳對波浪形圓盤表面上沉積微粒的作用。Wang等[5]研究了慣性和熱泳對波浪形薄片上沉積微粒的作用。隨后Barrett等[6]研究了放射性顆粒物在電場中的運動規律。Christopher 等[7]利用貝葉斯定理對氣溶膠顆粒帶電特性進行了研究。劉若雷等[8]利用PDA對垂直管內可吸入顆粒在湍流工況下的沉積規律進行了研究，并擬合了半經驗公式。周濤等[9,10]對窄通道內的PM2.5的速度分布和顆粒沉積規律進行了理論計算。在對液體中細顆粒熱泳的研究中，Efstathios[11]，Minsub[12]等對水中的無機顆粒和金屬顆粒[13]沉積分別進行了研究。這些研究針對的都是非金屬流體和無機顆粒，沒有對液態金屬中的細顆粒，特別是納米顆粒的熱泳現象進行研究。與水、四氟乙烷等流體不同，液態金屬的熱導率要高得多[14]，其熱泳特性也將不同。因此，對納米顆粒在液態金屬中的熱泳規律進行研究是有意義的。

1 數學模型

1.1 固液交界速度滑移

若使用均勻球顆粒代替實際顆粒來研究液體中的熱泳現象，其幾何模型如圖1所示。

圖1 顆粒幾何模型Fig.1 Geometric model of particle

在溫度場中，顆粒非常小的情況下，令溫度梯度為常數，速度分布[15,16]采用式(1)進行計算。

(1)

其中，uθ為切向速度，m/s；Lcht為特征長度，m；r為徑向坐標，m；ur為切向速度，m/s；Cs為常數，R為顆粒直徑，m；T∞為流體溫度，K；?Tf/?θ為溫度梯度，K/m。

1.2 顆粒附近溫度場

顆粒和周圍流體看成無內熱源導熱球體，周圍溫度分布采用式(2)進行計算。

2Tf=2Tp=0

(2)

邊界條件為：

(3)

其中，λp和λf分別為顆粒和流體熱導率， w/mK；?Tp/?r和?Tf/?r分別為顆粒和流體的溫度梯度，K/m。

1.3 顆粒附近流場

由于顆粒非常小，黏性效應在細顆粒周圍的速度場中占主導作用。速度分量[17]可以通過求解流函數得到。

(4)

速度分量為：

(5)

邊界條件為：

(6)

其中：Ψ為流函數，r為徑向坐標，m；U∞為流體速度，m/s；uθ和ur分別為切向速度和徑向速度，m/s。

1.4 熱泳速度

利用式(6)的方程和邊界條件，Brock[12]和Talbot[13]給出了熱泳速度的計算公式。

(7)

其中，Cs、Ct、Cm為常數；μf[18]是流體的動力黏度，Pas；ρf為流體密度，kg/m3。對于氣體，Cs、Ct、Cm等是已知的，但是對于液體是未知的，因此將其整合為Kth。

(8)

Talbot[13]，Yamamoto[18]，Beresnev[19]等先后對Kth進行了大量研究。對于液體，常用的熱泳系數采用式(9)進行計算。

(9)

其中，R0=1 nm，A、B為常數，與熱導率比值高度相關，一般根據實驗或M-C模擬得到。根據文獻[8]計算得到一些工質的A和B數據如表1所示。

表1 不同流體-顆粒對的A、B系數

2 計算結果及分析

2.1 不同流體中溫度梯度對熱泳速度的影響

根據公式(8)、公式(9)，取粒徑為R= 20 nm。對四氟乙烷、機油、乙基乙二醇、水和LBE中不銹鋼顆粒的熱泳速度進行計算，其結果如圖2所示。

圖 2 溫度梯度對不銹鋼顆粒熱泳速度的影響Fig.2 The relationship between the temperature gradient and thermophoretic velocity in different fluid

在圖2中，不銹鋼顆粒在四氟乙烷、機油、乙基乙二醇、水、LBE等工質的熱泳速度都隨著溫度梯度的增加而增加，且在0～1 000 K/m之間，其增幅最大，之后緩慢增加。因為熱泳是顆粒兩側分子對顆粒碰撞的不一致性引起的，在低溫度梯度下，分子碰撞動量的比值要高于高溫度梯度下的比值，所以其在低溫度梯度下增幅較大。水和R134a的熱泳速度相近，溫度梯度超過1 000 K/m后，其熱泳速度在10-5～10-4m/s之間。LBE中的熱泳速度比在水和R134a中低了一個量級，在10-5～10-4m/s之間，這是因為鉛鉍合金的熱導率、黏度等性質與水相似，但是其密度較大。機油和乙基乙二醇中的熱泳速度低于10-7m/s，因為熱導率較低，同時黏度較大，其熱泳速度非常低。

2.2 不同流體中粒徑對熱泳速度的影響

根據公式(8)、公式(9)，取溫度梯度為dTf/dz=3 500 K/m，對四氟乙烷、機油、乙基乙二醇、水和LBE中不銹鋼顆粒的熱泳速度進行計算，其結果如圖3所示。

圖3 粒徑對不銹鋼顆粒熱泳速度的影響Fig.3 The relationship between radius and thermophoretic velocity in different fluid

在圖3中，不銹鋼顆粒在四氟乙烷、機油、乙基乙二醇、水、LBE等工質的熱泳速度都隨著粒徑的增大而減小。在1～10 nm之間減小最快，該范圍內降低的范圍最大達到兩個量級。在10 nm后變化趨于平緩，熱泳速度趨于穩定。這是因為這是因為顆粒運動受到的黏性阻力與顆粒截面積和運動速度正相關，而截面積是R的冪函數。隨著R的增加，熱泳力和黏性力平衡時，對應的運動速度降低，且B在1～2之間，導致在低粒徑情況下減小更快。水和四氟乙烷的熱泳速度在10-5～10-4m/s之間，LBE在10-6～10-5m/s之間，機油和乙基乙二醇最低，低于10-7m/s。這主要是因為機油和乙基乙二醇的黏度較大，熱導率較小，顆粒運動受到的黏性阻力隨速度增加較快，所以穩定后的熱泳速度較低。

2.3 溫度梯度對不同種類顆粒的熱泳速度的影響

根據公式(8)、公式(9)，取粒徑為R= 20 nm。對LBE中不銹鋼、銅和碳納米管顆粒的熱泳速度進行計算，其結果如圖4所示。

圖4 溫度梯度對不同顆粒熱泳速度的影響Fig.4 The relationship between temperature gradient and thermophoretic velocity of different type of particle

在圖4中，LBE中銅、碳納米管和不銹鋼顆粒的熱泳速度都隨著溫度梯度的增加而增加，且在0～1 500 K/m之間，熱泳速度隨著溫度梯度的增加而急劇增加，之后增加比較緩慢。同種顆粒的熱泳速度變化比較緩慢，銅和不銹鋼顆粒的熱泳速度相近，在大溫度梯度下穩定在10-6～10-5m/s之間。而碳納米管顆粒的熱泳速度介于10-4～10-3m/s之間。這是因為碳納米管顆粒密度小，且熱導率大，形成溫度滑移。

2.4 粒徑對不同種類顆粒的熱泳速度的影響

根據公式(8)、公式(9)，取溫度梯度為dTf/dz=3 500 K/m。對LBE中不銹鋼、銅和碳納米管顆粒的熱泳速度進行計算，其結果如圖5所示。

圖5 粒徑對不同顆粒熱泳速度的影響Fig.5 The relationship between radius and thermophoretic velocity of different type of particle

在圖5中，銅、碳納米管和不銹鋼顆粒在LBE中的熱泳速度都隨著粒徑的增加而減小，且在0～10 nm之間降低最快，降低程度逐漸趨于平緩。相同粒徑下，LBE中碳納米管顆粒的熱泳速度同樣較大，在10-4～10-2m/s之間。銅和不銹鋼顆粒的熱泳速度相近，在10-6～10-4m/s之間。碳納米管顆粒的熱泳速度最大可比銅和不銹鋼顆粒高出2個量級，這一方面是因為碳納米管顆粒的密度較低，另一方面是因為碳納米管顆粒的熱導率遠高于銅和不銹鋼顆粒近似看成一個等溫體，在冷端形成溫度滑移，因此具有較高的熱泳速度。

3 結論

通過對LBE中不同種類的納米顆粒的熱泳速度進行計算，同時，也計算了不銹鋼納米顆粒在不同種類流體中的熱泳速度，得到LBE中納米顆粒的熱泳速度的變化規律。

(1) LBE與其他流體一樣，熱泳速度隨著溫度梯度、粒徑的增加而增加，并且在低溫度梯度下增加快，并在高溫度梯度下趨于穩定。

(2) 不銹鋼顆粒在LBE中的熱泳速度要比水和四氟乙烷低1個量級，比乙基乙二醇、機油高1～2個量級。

(3) 不銹鋼顆粒和銅顆粒在LBE中的熱泳速度要比碳納米管顆粒低2個量級。

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Research of Nanoparticles’ thermophoresis Movement in Liquid Lead-bismuth Eutectic Alloy

CHEN Juan1,2,3, ZHOU Tao1,2,3, FANG Xiao-lu1,2,3WANG Yao-xin1,2,3,YANG Xu1,2,3

(1. School of Nuclear science and Engineering, North China Electric Power University, Beijing, 102206; 2.Nuclear Safety and Thermal Power Standardization Institute, North China Electric Power University, Beijing,102206; 3.Beijing Key Laboratory of Passive Safety Technology for Nuclear Energy,North China Electric Power University, Beijing, 102206)

The thermophoresis theory of solid particles in liquid are selected to research thermophoresis phenomenon in liquid Lead-Bismuth Eutectic (LBE). The thermophoretic velocity of different particles in LBE and stainless steel particles in different fluid are calculated. The results showed that, thermophoretic velocity of particles in LBE increase with the increase of temperature gradient and the decrease of particle radius. And the velocity of stainless steel particles two orders of magnitude lower than the Carbon Nanotubes (CNT), at the same time, similar to copper in LBE. What’s more, the thermophoretic velocity of stainless steel particles in LBE would one order of magnitude lower than that in water and R134a. Of course, it is still faster than that in Engine Oil and Ethyl Glycol two orders of magnitude.

Lead-Bismuth Eutectic; Thermophoretic; Nanoparticles; Liquid metal

2016-11-12

國家自然科學基金(2009A024)和高等學校博士學科點專碩科研基金(2014BJ0086)的資助

陳 娟(1985—)，女，河北保定人，博士，主要從事核反應堆熱工水力及安全方面研究

TL334

A

0258-0918(2017)02-0223-06