VVER機組大修期間燃料缺陷所致放射性碘的估算

謝江山，王志兵，李中華，丁長龍，易柏元

(江蘇核電有限公司保健物理處；江蘇連云港222042)

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VVER機組大修期間燃料缺陷所致放射性碘的估算

謝江山，王志兵，李中華，丁長龍，易柏元

(江蘇核電有限公司保健物理處；江蘇連云港222042)

本文分析了VVER機組燃料氣密性喪失缺陷在大修期間所致放射性碘的輻射影響，以某次存在燃料缺陷大修為例估算了一回路碘凈化時間、大修相關作業期間反應堆廠房碘濃度水平和反應堆廠房碘去除時間，通過與設計文件、實際值對比表明，該估算是合理的，可以有效指導該類型機組大修期間的燃料缺陷的輻射風險控制。

VVER機組；燃料缺陷；大修；放射性碘；碘峰；估算

VVER機組在反應堆功率運行期間和停堆燃料操作期間，均可能出現燃料缺陷。燃料缺陷可分為燃料組件氣密性喪失和破損兩種，燃料組件氣密性喪失僅是燃料棒中的裂變氣體通過缺陷氣隙釋放到一回路冷卻劑中；燃料組件破損是燃料包殼破裂，燃料芯塊與冷卻劑直接接觸，裂變產物進入到一回路冷卻劑中[1]。

根據統計,有超過20000個燃料組件在WWER核電站機組中運行，發現476個組件存在氣密性喪失缺陷，22個存在破損缺陷[1]。運行期間出現燃料氣密性喪失概率明顯大于破損概率。

一旦反應堆功率運行期間燃料存在缺陷，燃料包殼內裂變產物(放射性碘、惰性氣體等)釋放到一回路中，將導致一回路冷卻劑中放射性水平明顯升高，使得機組檢修期間特別是大修期間的輻射風險增加(可能導致相關場所空氣污染，人員放射性碘吸入可導致內照射)。

本文就VVER機組運行期間出現燃料氣密性喪失缺陷(以下簡稱燃料缺陷)情況，估算該燃料循環之后的大修期間放射性碘的情況,為該類型機組出現類似情況提供參考。

1 放射性碘的輻射影響

1.1 放射性碘來源及危害

核電站氣態放射性碘主要包括131I～135I[2]，放射性碘的特性見表1。該放射性碘來源于堆芯的燃料組件內，主要由核燃料裂變產生，放射性碘主要危害是吸入內照射，主要沉積在甲狀腺對人體造成傷害[3-5], 相關國家法規[6,7]要求對放射性碘進行控制。

表1 核電站主要氣態放射性碘特性

注：1) 取自相關法規[6]；2) 取自輻射防護相關手冊[8]。

由于131I的放射性毒性高，可能產生的危害也較大,在碘的同位素中，它一直是人們關注的重點。

1.2 碘峰(iodine spike)效應及其影響

反應堆功率運行時，碘以可溶性鹽的形式(主要是碘化銫)聚集在燃料芯塊的表面和包殼內表面，很難從包殼中釋放出來。當反應堆功率或一回路冷卻劑壓力變化時，放射性碘通過破損包殼進入一回路冷卻劑中，產生了一回路冷卻劑中的碘峰現象。燃料棒包殼破損是碘峰現象出現的前提，如果燃料棒包殼沒有破損，則燃料芯塊表面的碘無法進入到一回路冷卻劑中，也就沒有一回路冷卻劑中的碘峰產生[9,10]。

根據美國核管會NRC的研究及統計，大修停堆過程的碘峰效應可使得一回路中裂變產物放射性碘活度值為正常運行期間的1～1000倍[11,12]。

表2為國外相關電站碘峰數據，其中美國壓水堆電站數據為1975—1989年期間26臺運行機組168次碘峰統計數據[9]。從表中可以看出碘峰值最高達到停堆前的580倍。

表2 國外核電站碘峰數據

注：1) 為95%概率水平平均值；2) 為最大值。

1.3 對工作場所輻射水平的影響

從表1可以看出，131I半衰期相對較長(為其他碘核素半衰期10倍以上)，危害相對較大，故主要考慮131I對場所輻射水平的影響。如作業場所放射性碘濃度升高造成空氣污染，可能導致人員吸入內照射。表3為安全殼內131I活度對應劑量率水平情況。從表中可以看出，當安全殼內131I活度達70Bq/m3(對應導出空氣濃度0.1DAC),可能導致等效內照射劑量率水平升高0.001mSv/h，并可能導致VVER機組相應碘監測通道報警。

表3 安全殼內131I體積活度與內照射劑量率對應表

2 大修期間燃料缺陷所致放射性碘的估算

2.1 估算方法和參數選擇

2.1.1 估算過程簡述

考慮在運行期間燃料組件出現氣密性喪失缺陷,在該循環大修停堆過程一回路出現碘峰現象,在一回路凈化后，介質中殘余的放射性碘對反應堆解密封、一回路氮氣吹掃、蒸汽發生器(簡稱SG)傳熱管吹掃和反應堆開蓋等過程的輻射影響。

2.1.2 估算參數選擇

2.1.2.1 放射性碘轉移參數

大修期間，一回路開口后(維修冷停工況)冷卻劑溫度<70℃，一回路系統壓力為常壓，此條件與換料期間(換料冷停工況)溫度壓力條件一致[1]，故一回路開口后放射性碘從水中進入空氣的比例采用換料操作事故期間碘的轉移數據。

(1) 田灣核電站最終安全分析報告(FSAR)[1]中放射性碘從水中進入空氣的比例(即達到揮發平衡時水面附近空氣中碘的體積活度與水中碘的體積活度之比)：I為1%。

(2) NRC導則(Regulatory Guide 1.195)3.2表1[13]的數據：I為0.5%。

(3) 國內同行電站的數據[14]:I為0.2%。

2.1.2.2 放射性碘凈化限值

一回路解密封和開蓋前,需要對一回路放射碘進行控制，避免設備開口后造成檢修場所的空氣污染，主要考慮131I的活度水平需要控制在一定的水平之下。

(1) 國內同行電站：一回路解密封前，電站1：131I<5.0E+7Bq/m3[15]，電站2：131I<1.0E+8Bq/m3[16]；開頂蓋前，電站1：131I<5.0E+7Bq/m3[15]，電站2：131I<5.0E+7Bq/m3[16]。

(2) 巴拉科夫核電站(VVER機組)：一回路解密封和開頂蓋前，131I<1.85E+8Bq/m3。

2.1.2.3 總碘與131I的比例

根據最終安全分析報告(FSAR)[1],停堆期間一回路冷卻劑中131I與總碘比值最大約為49%，故碘峰時按131I按照總碘的50%考慮。

在碘峰出現后，總碘中各核素(131I～135I)不斷衰變成氙(Xe)，而由于131I半衰期最長，其他核素半衰期均小于1天，131I與總碘比值將不斷增大，主設備開口期間(碘峰出現2天后)可認為總碘中主要為131I核素(131I占總碘94%以上)。

2.1.3 估算方法

2.1.3.1 一回路放射性碘凈化

一回路凈化系統(KBE系統，由主泵建立循環流量，最后2臺主泵停運則系統停運)碘凈化是一個凈化、循環重新注入、再凈化的混合過程，類似于指數衰變的過程，凈化公式如下：

(1)

式中：V0為一回路水裝量，350m3；L為凈化系統KBE10/50總凈化流量，43m3/h；K為KBE系統(樹脂床)單次循環除碘的效率，99%；C0為原始一回路中碘核素體積活度，Bq/m3；C(t)為凈化后一回路中碘核素體積活度，Bq/m3。

從式1可得出凈化時間公式：

(2)

2.1.3.2 反應堆廠房(場所)碘空氣濃度

按照2.1.1情景，反應堆廠房(場所)中碘核素的活度濃度Ni為：

Ni=Ci×R×Vi/Vt

(3)

式中：Ci為某項檢修前一回路冷卻劑中碘核素的活度濃度，Bq/m3；R為碘核素從一回路水中逸出氣體比例，%；Vi為一回路主設備內氣相體積，m3；Vt為放射性碘氣體從氣相逸出后分布的空間體積m3,堆廠房為43630m3，KLD20通風系統按50000m3。

2.1.3.3 內照射劑量率

放射性碘的內照射劑量率計算公式(參見GB 18871附錄B3)如下：

H=∑Ni×g×e(g)i,inh

(4)

式中：Ni為核素i的濃度，Bq/m3；g為單位時間吸入放射性核素i的量，m3；e(g)i,inh為吸入單位量放射性核素i后的待積有效劑量，Sv/Bq。

2.1.3.4 反應堆廠房放射性碘去除

當放射性碘在設備開口后進入反應堆廠房后，通過堆廠房通風系統KLD20可以過濾去除放射性碘，碘在反應堆廠房的濃度變化可由下式給出：

(5)

式中：C為通風系統運行t時刻后堆廠房碘的濃度，Bq/m3；CR為通風凈化系統投運時反應堆廠房碘核素的活度濃度，Bq/m3；F為KLD20系統凈化流量，25000m3/h；η為KLD20碘過濾器凈化效率，99%；V為反應堆廠房體積，43630m3。

2.1.4 估算結果

某VVER機組第7燃料循環運行期間發現燃料氣密性喪失缺陷，大修停堆時(零功率后11h左右)出現尖峰效應(總碘為1.01E+10Bq/m3,131I為4.54E+09Bq/m3), 一回路碘濃度急劇升高，投運凈化系統進行一回路凈化除碘(凈化后總碘為1.54E+8Bq/m3,131I為1.19E+08Bq/m3)，然后實施反應堆開大蓋、換料和SG傳熱管檢查等大修作業，主要估算結果如下。

2.1.4.1 一回路放射性碘凈化

該VVER機組第7輪大修停堆期間出現碘峰后,在保持凈化系統KBE10/50系統凈化能力(總流量43m3/h，除碘率99%)的情況下,將131I從4.54E+09Bq/m3凈化至1.19E+08Bq/m3時需要的時間以及實際情況見表4。

表4 一回路除碘凈化時間

注：無燃料缺陷一回路凈化時間(相對零功率)約36h，延長凈化時間為碘峰后的凈化時間加上碘峰相對零功率時間(11h)再扣除正常的凈化時間(36h)。

從表4中可以看出，一回路除碘凈化時間的預估值與實際值符合得較好，因燃料缺陷所致的碘峰對大修一回路凈化會產生一定的影響。

2.1.4.2 反應堆廠房相關放射性碘濃度

一回路凈化結束后，即一回路131I降至1.19 E+08Bq/m3后，一回路及主設備檢修期間反應堆廠房及KLD20系統放射性碘(按2.1.2描述，主要考慮131I核素)的情況見表5。

表5 一回路凈化后相關作業過程131I濃度

注：一回路吹掃和SG吹掃經KLD20系統凈化，故僅考慮KLD20系統中碘的濃度。

從表5可以看出，一回路凈化后主設備開口期間按照均勻彌散到反應堆廠房(體積43630m3的上部空間)考慮則131I濃度可能達1.30E+02Bq/m3量級，作業前反應堆廠房需要進行清場，檢修作業人員需要采取適當的碘防護措施(佩戴碘面罩或氣面罩或氣衣等)防止吸入內照射。如放射性氣體直接接入KLD20系統，系統中131I濃度可能短時達到1.20E+04Bq/m3量級，需要KLD20系統以凈化模式運行。

表5中，一回路解密封、上部組件解密封、SG解密封和主泵解密封期間反應堆廠房實際的放射性碘水平與預估值基本一致(主泵解密封實際值略低于預估值，原因是檢修區域大無實體隔離，作業期間有強制通風，解密后放射性氣體擴散快，故測量值低于實際數值)，且均在FSAR的設計值范圍內(上部組件解密封期間實測值高于設計值，原因是實際上一回路氮氣吹掃無法把上部組件內部件殘留的放射性碘完全吹掃干凈，解密封時殘留的氣體會集中逸出導致反應堆廠房放射性碘濃度短時較高)；一回路氮氣吹掃和SG吹掃KLD20系統監測值均低于預估值，原因是KLD20系統流量(25000m3/h)比吹掃流量至少大一個量級，實際值為KLD20通風系統均勻混合后的數值(即吹掃期間的放射性氣體被系統“稀釋”)，整體數值均在FSAR的設計值范圍內(FSAR中考慮的是燃料破損，比氣密性喪失情況惡劣，故設計值比本文相應估算值高)。從整體情況看，相應作業過程的預估值略高于實際值，滿足保守性原則，有利于實際風險的管控，是可以接受的。

從表5可以看出，此燃料缺陷情況下，一回路水中逸出的131I份額可按照0.2%取值,即2.1.2.1中國內同行電站的水平,如采用田灣FSAR或NRC的131I份額數據將使得131I濃度預估值偏大(過分保守),可能導致在監測手段、凈化設備和防護用品的準備上增加不必要投入。

2.1.4.3 反應堆廠房放射性碘去除時間

當反應堆廠房放射性碘濃度升高，需要KLD20系統以凈化模式運行去除放射性碘，表6 為上部組件解密封后反應堆大廳碘濃度升高至139Bq/m3后131I濃度與 KLD20凈化時間的關系。

表6 KLD20凈化時間與131I關系

從表6中可以看出，在反應堆大廳131I濃度達139Bq/m3時，KLD20系統凈化實際凈化情況略低于預估，原因是反應堆廠房內開口設備較多，介質中的碘持續揮發到空氣中，影響了凈化去除效果。

3 結論

由于燃料存在缺陷，使得一回路系統的放射性水平升高，并在該循環大修停堆過程產生碘峰，在一回路凈化后相關檢修作業期間場所和反應堆廠房大廳碘濃度均會不同程度的升高，需要采取適當的防控措施保證檢修作業人員和環境的安全。

鑒于燃料缺陷在機組壽期內可能會多次出現，為能夠充分應對，需在以下方面進行完善：

(1) 針對燃料缺陷建立大修期間一回路凈化程序，考慮通過加大凈化流量、延長凈化時間等措施降低一回路放射性碘水平。

(2) 通過一回路掃氣、排氣等措施將系統中殘留的放射性碘進行過濾，降低主設備開口后作業場所放射性碘污染的風險。

(3) 通過增加或調整反應堆廠房通風系統的運行方式，降低反應堆廠房的放射性碘水平。

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Estimation on Radioactive Iodine in Outage Caused by Fuel Defect for VVER Unit

XIE Jiang-shan, WANG Zhi-bing, LI Zhong-hua, DING Chang-long, YI Bai-yuan

(Health Physics Branch, Jiangsu Nuclear Power Corporation, Lianyungang, Jiangsu Prov. 222042, China)

This article mainly analyzes the radiation risk of radioactive iodine caused by the fuel defect (gas tightness) during refueling outage of VVER unit, and calculates the purification time of iodine in the primary circuit, the iodine concentration in the reactor building and duration of removing the iodine from the reactor building during the refueling outage. It is proved that the estimation is reasonable through comparison with the design documents and actual values, and can effectively direct the radiation risk control of fuel defects during refueling outage.

VVER unit; Fuel defect; Outage; Radioactive iodine; Iodine spike; Estimation

2016-11-29

謝江山(1980—)，男，福建長泰人，高級工程師，碩士學位，從事核電廠輻射防護工作

R147;TL75

A

0258-0918(2017)02-0314-06