核電人工核素氣溶膠遷移研究進展

謝 東，丁 偉，廖買利，田 伶，劉金芝，李鋮俊

（南華大學 土木工程學院，湖南 衡陽 421001）

核電人工核素氣溶膠遷移研究進展

謝 東，丁 偉，廖買利，田 伶，劉金芝，李鋮俊

（南華大學 土木工程學院，湖南 衡陽 421001）

核電工業中的人工核素氣溶膠對公眾的健康存在潛在危害。人工核素氣溶膠的產生主要源于核電各環節，包括鈾礦冶階段、核燃料元件生產階段、核電運行和退役及事故階段等。核素氣溶膠在大氣中的輸運遷移過程十分復雜，主要受大氣風場及氣候特征、地形地貌特征、污染物源項特性等因素的影響。國內外已有人工核素氣溶膠的遷移擴散研究主要集中在鈾礦井和鈾尾礦庫核素氣溶膠遷移、核電事故核素氣溶膠遷移和核素氣溶膠大氣彌散遷移模式3個方面。且可預見核素氣溶膠微小空間小尺度遷移和遷移控制是今后核電人工核素氣溶膠遷移研究的重要方向。

核電；人工核素；氣溶膠遷移

0 引言

小質點的核素固態或液態微粒懸浮在空氣或氣體介質中形成的膠體分散體系，稱為核素氣溶膠，其微粒聚集態分固態分散相和液態分散相兩種，且其形成方式有分散性和凝集性兩種。

據1994年國際放射防護委員會（International Commisson on Radiological Protection，ICRP）提出的新肺模型可知，對人體造成最大危害的肺區沉積粒子為粒徑低于10 μm的氣溶膠粒子[1]。因氣溶膠粒度直接決定被吸入粒子在呼吸道中的沉積份額，放射性氣溶膠對吸入者的危害程度不僅取決于氣溶膠的毒性、濃度、吸入時間及其化學形式，且與氣溶膠的分散度有關。人工核素氣溶膠以空氣為載體，在大氣作用下輸送和彌散，可擴散到遠離源項的區域，不僅會對人體造成直接外照射，也會通過吸入和食入兩條途徑進入人體，造成內照射[2-3]。因此，準確獲悉人工核素氣溶膠在大氣中的物質形態、遷移機理、遷移方式與途徑，為核電工業安全評價提供理論基礎，有效降低公眾輻射劑量，成為當前十分迫切的研究課題。

1 人工核素氣溶膠的來源

人工核素氣溶膠產生源主要有兩個：一為戰術核武器和核戰備設施，二是核電工業運行和退役的核電設施[4-5]。由于核武器的使用特殊性，其可能產生的人工核素氣溶膠相對要少，因而對公眾的潛在輻射影響相對要??；反而是核電各環節產生的人工核素氣溶膠對公眾造成的潛在輻射影響相對更廣。

1.1 鈾礦冶階段

在鈾礦開采、粉碎、篩分、碾磨和選礦過程中，產生的主要是礦石粉塵核素氣溶膠。鈾礦開采中，放射性氣溶膠以大粒徑為主，電耙作業場所是放射性氣溶膠的主要產生場所。鈾礦石加工涉及到濕法處理與化工操作，粒度分布也以大粒徑為主，該場所中的放射性氣溶膠濃度一般都較低。鈾精制過程中，氫化還原工藝生產UO2的場所、氫氟化工藝生產UF4場所及氟化工藝生產UF6場所，是核素氣溶膠產生的主要場所，而濃縮鈾生產工作場所放射性氣溶膠的濃度值非常低。核工業中鈾礦冶階段各生產環節氣溶膠粒度分布詳情見表1[6]。

表1 鈾礦冶階段各生產環節氣溶膠粒度分布Table 1 Distribution of aerosol particles in the production stages of uranium mining and metallurgy

鈾礦山開采過程中造成核素氣溶膠污染的主要源頭為氡及其子體，據相關資料統計顯示[7]，一個中型的鈾礦井，每天會析出氡2.2×1011～7.6×1011Bq，礦井排出廢氣量可高達2×105～6×105m3/h。潘自強等[8]對中國核工業30 a的α輻射環境質量進行了研究與評價，所得結果表明，鈾礦開采過程中對公眾產生的核素輻射劑量占整個核燃料工藝過程總劑量的86.2%。

1.2 核燃料元件生產階段

核燃料元件制造將精制后的天然金屬鈾或濃縮金屬鈾制成標準化的金屬元件，這個生產環節主要以機加工開放性操作為主，因而生產場所的氣溶膠濃度值相當高[6]。核燃料元件生產線產生放射性氣溶膠的工序主要是化工轉化、芯塊制備及燃料棒制造[9]，燃料元件生產工藝流程如圖1所示[10]。

圖1 燃料元件生產工藝流程Fig. 1 A fl ow chart of the production process of nuclear fuel components

核燃料芯塊制備生產線物料是UO2粉末、U3O8粉末，壓制、燒結和磨削等生產階段產生的放射性核素氣溶膠是生產場所中核素氣溶膠的一個重要來源；另外，芯塊制備過程中，當生產線異常運行時，如燒結爐內部發生爆炸或微塵過濾器失效，會誘使UO2粉塵大量泄漏，這是生產場所另一個潛在的核素氣溶膠來源[10]。此外，元件廠放射性核素廢氣主要是工藝廢氣和廠房的通排風，其應經過凈化處理后，經由煙囪排放到外界大氣環境中[11]，但是受限于凈化技術和通風設備的正常運行及設備管理人員的誤操作，會將微量放射性核素氣溶膠排放到外界大氣環境，這也成為大氣環境人工核素氣溶膠的一個來源。

1.3 核電運行和退役及事故階段

核電站運行的主要工藝流程可以人為分為3個回路，其中一回路是核島部分熱力系統，當核電站一回路承壓邊界完整性被破壞出現泄漏時，將導致人工放射性氣溶膠迅速釋放到核電站內部環境大氣中，造成大氣環境中的放射性氣溶膠濃度升高[12]。大氣是核電站向環境排放放射性物質的主要途徑，作為核電站主要堆型的輕水堆，其排出廢氣中的主要成份為氙（133Xe、135Xe、138Xe），氪（85Kr、88Kr）等惰性氣體和一定數量的碳-14、碘-131及其它氣溶膠[13]。反應堆退役過程中，常需進行去污、拆除解體作業以及廢物管理，涉及多種放射性核素，如90sr，137Cs等裂變產物，以及60Co，63Ni，55Fe和152Eu等中子活化產物。這些核素可能形成放射性氣溶膠，并通過氣載途徑進入大氣環境中[14]。放射性材料通常儲存于專用庫房中，當放射性材料操作不當、放射性材料儲存容器密封失效或通排風系統高效過濾器故障時，則可能造成排風口放射性氣溶膠的急劇增多，若核級高效過濾器正常工作，則只有部分微小的放射性氣溶膠顆粒進入大氣[15]。

2 人工核素氣溶膠遷移的影響因素

氣溶膠是放射性核素裂變產物釋放時的主要載體，其主要有碰撞、聚合、凝結、蒸發、沉積、破碎、均相成核等自然行為[16]。核素氣溶膠在大氣中的輸運遷移過程十分復雜，主要受到大氣風場以及氣候特征、輸運區域的地形地貌特征、污染物源項特性等因素的影響。

2.1 大氣風場及氣候特征的影響

核素氣溶膠作為一種氣載污染物，其遷移輸運活動離不開大氣風場和氣候因素的作用。大氣風場及氣候特征因素主要包括：風速、風向和大氣穩定度。劉振昊等[17]對鈾尾礦庫下風向氡擴散和濃度分布進行了分析，并且考慮風頻風速的影響，得出了低風速下現行標準中鈾尾礦庫防護距離的規定值偏小的結論。謝東等[18]以鈾礦排風井為研究對象，綜合考慮不同下墊面粗糙度與不同風速對礦井所排出氣載核素氡濃度時空分布的影響，研究結果表明，當大氣風速大于2.0 m/s時，大氣風速對核素氡的遷移擴散起著主導作用。詹靜等[19]從氣溶膠源的強度、當地氣候、地形等方面，研究了鈾尾礦庫主要風頻下風向區域的氡濃度分布規律，驗證了高斯模式理論研究核素氡擴散的可行性。

2.2 地形地貌特征的影響

輸運區域的地形地貌特征可以分為：平坦地勢、山區地勢、植被地勢。不同的地形地貌特征會對大氣風場形成阻礙和擾動作用，進而會影響核素氣溶膠在大氣環境中的遷移[20]。謝清芳等[21]以平地型鈾尾礦庫為研究對象，對核素氡的大氣擴散進行數值模擬，探討了灘面植被覆蓋與下風向氡氣的遷移規律和濃度分布的關系。其研究結果表明，隨著植被覆蓋面積的增加，下風向的氡濃度不斷下降。張欣等[22]探討了弧形、棱形和錐形等灘面對運行期間尾礦庫灘面核素顆粒物的大氣遷移和環境污染的作用，通過所得結果的對比分析發現，在抑塵標準質量濃度為1 mg/m-3時，弧形灘面的抑塵效果明顯，而棱形和錐形灘面的抑塵效果相對較差。

2.3 污染物源項特性的影響

核素氣溶膠污染物源項特性主要包括種類、數量和濃度、干濕沉降特性及排放參數（排放高度和幾何形狀等）。莫順權[20]對比分析了鈾礦區不同排放高度下的地面氡濃度分布，研究發現，在距離排風口100 m范圍之內，氡濃度隨著排放高度的增加而降低；距排風口200～250 m區域范圍內，氡濃度隨著排放高度的升高而增大，同時排放高度的增加會使污染區域的寬度增加。李航等[23]采用WRF-CALPUFF數值模式和NCEP Reanalysis資料，對2011年3月11日日本福島核電站核素泄漏事故進行了數值模擬研究以及源項評估，模擬結果較好地反映了核物質擴散情況。2011年3月23日，我國東北的黑龍江佳木斯和雙鴨山于福島核事故后，首次從采集的空氣懸浮微粒中監測到人工放射性核素碘-131，并在2011年4月4日和9日左右檢測到其峰值，這一結果反映了大氣環流和排放速率變化對核素氣溶膠遷移的綜合影響[24]。

3 人工核素氣溶膠遷移研究現狀

人工核素氣溶膠的遷移擴散研究方法主要為3個：野外觀測試驗調查研究、數值模擬研究、實驗物理模擬研究。已有研究側重于核電站或核裝置泄漏及鈾礦井、鈾尾礦核素氣溶膠對環境及人類的影響和核事故后果評價等方面。

3.1 鈾礦井和鈾尾礦庫核素氣溶膠遷移研究

隨著全球能源結構的優化和調整，促使核電的不斷發展，從鈾礦開采、水冶、運輸各個環節中產生大量的人工放射性“三廢”有害物，其中“廢氣”主要由鈾礦塵、氡氣及其子體等人工核素氣溶膠等組成。鈾礦井和鈾尾礦庫中放射性核素主要通過氣態和固態兩種形式進行遷移，其中，在大氣中的傳播主要是經由風和氣流的作用來完成的。O. Molchanov等[25]為評估不活躍的老舊鈾尾礦對當地人群的影響，調研了尾礦庫大氣中的氡水平。I. Kovalets等[26]對俄羅斯某鈾尾礦庫大氣環境中的氡分布進行了數值模擬。其模擬結果表明，與測量值相比，空氣中計算的氡濃度的低估不能由鈾尾礦的氡排放速率和/或氣象參數的不確定性來解釋。B. K. Sahoo等[27]利用現場實驗測得的3個季節的氡流量使用擴散模型預測了印度某鈾尾源項氡的析出量。P. Kazymbet等[28]對鈾尾礦區的放射性核素遷移的衛生防護區進行了研究。張學禮等[29]對某鈾尾礦庫附近環境空氣中的222Rn濃度時間序列數據，應用重標極差分析法，研究了其變化趨勢及分形特征。彭小勇率領科研組人員對鈾尾礦進行了較為全面的研究，他們利用CFD軟件對鈾尾礦庫建模，模擬分析了鈾尾礦庫下風向的氡擴散和濃度分布，并預測了該地區常年主導風向下氡對公眾所致的年有效劑量；且采用多孔介質模型，分析了植被分布對尾礦砂大氣遷移的影響，及植被覆蓋對鈾尾礦庫下風向氡氣的遷移規律和濃度分布的影響[17，30-31，22]。謝東[32]采用縮比模型水槽實驗方法，并且應用PIV技術、DIPT技術、流場顯示技術和數值模擬對比的方式，研究揭示了鈾礦通風尾氣中核素的大氣遷移擴散和濃度分布規律。

3.2 核電事故核素氣溶膠遷移研究

2011年3月11日，日本發生福島核電站事故，造成了放射性核素的大量泄漏，氣載放射性核素氣溶膠受大氣環流作用進行大范圍輸運彌散。針對福島核電站導致的131I和137Cs在全球大氣環流的傳輸，引起了全球學者的高度重視[33]。北美的美國[34]、加拿大[35-36]，歐洲的希臘[37]、德國[38]，以及亞洲的俄羅斯[39]、韓國[40]和中國等國家均先后關注并報道了泄漏到大氣中放射性人工核素在本國的遷移擴散情況。鑒于我國與日本地理位置臨近，國內學者們開展了一系列針對福島核事故對不同地區的放射性核素污染檢測和模擬分析。如鄔家龍等[41]對蘭州、周程等[42]對南京的大氣氣溶膠進行了監測，且均檢測到來自福島核電站泄漏的放射性核素，但是其濃度不會對公眾健康造成影響。劉龍波等[43]對西安、萬恩源等[33]對貴陽地區的大氣放射性核素進行了監測，并分析了福島核事故放射性核素遷移到兩地的影響因素和可能的路徑。王鵬飛等[44]基于空氣質量模式Models-3/ CMAQ和數值天氣預報模式WRF (weather research forecasting)，對福島核電站的核泄漏放射性粒子在大氣中的擴散傳輸情況進行了數值模擬，其研究結果表明，放射性粒子受氣旋氣流的影響較為明顯，該核泄漏事故對我國的短期影響很小。

3.3 核素氣溶膠大氣彌散遷移模式研究

放射性核素在不同尺度下的大氣輸送與擴散的正常工況和事故工況模擬，一般通過放射性核素大氣彌散模式實現。根據數值模擬研究中描述方法和應用尺度的不同，放射性核素的大氣彌散模式可以分為高斯模式、拉格朗日模式、歐拉模式、CFD湍流模式和嵌套模式5種。其中，高斯模式可以高斯煙羽假定分為標準高斯煙羽模型、煙團軌跡模型、分段煙羽軌跡模型3種。3種高斯大氣彌散遷移模式的特性比較如表2所示[45]。

表2 3種高斯大氣彌散遷移模式的特性比較Table 2 Comparison between the characteristics of three kind Gauss’s atmospheric dispersion

關于核素氣溶膠大氣彌散遷移模式方面的研究也較多，如胡二邦等[46]利用SF6野外示蹤實驗，驗證了高斯煙雨模式在濱海復雜地形核電廠環境影響評價中的有效性。高化超等[47]對事故發生后較短時間內的核素彌散情況，采用高斯分段煙羽模型和Matlab編程模擬了煙羽擴散形式，所得研究結果可為核救援方案提供參考。邵和松等[48]對小型核設施氣載放射性核素大氣擴散計算模式進行了研究，并采用簡化的高斯煙羽模式進行了嘗試，研究結果表明，簡化的煙雨模式能夠反映下風向各處地面空氣核素濃度的分布情況。李華等[49]對離地面高100 m的放射性點源瞬時釋放的放射性核素云團采用蒙特卡羅方法和高斯公式法進行了模擬計算，得到了放射性核素云團在地面上的相對濃度分布及其等值線分布圖等。池兵等[50]利用自行開發的隨機游走大氣擴散模型與拉格朗日煙團模型進行比較驗證，發現隨機游走大氣擴散模型能夠較好地模擬核事故發生條件下的大氣擴散過程。

4 問題和展望

1）目前，人工核素氣溶膠的遷移研究主要集中于大尺度大氣環境中核電站、核裝置泄漏，鈾礦井、鈾尾礦及核事故等中核素氣溶膠遷移等方面，人工核素氣溶膠遷移模式和模型的匹配研究也集中于核電、鈾尾礦庫等大型核設施和場地核素彌散模式等方面，而對小空間、微小尺度人工核素氣溶膠的遷移機理的研究很少見到相關文獻報道。因此，隨著核工業的進一步發展和公眾對人工核素氣溶膠的關注，小型核設施設備所產生的人工核素氣溶膠在小空間、微小尺度中的研究將日益迫切。

2）核工業生產涉及鈾礦開采和冶煉、鈾元件生產及運輸和儲藏、核電運行及鈾礦井和核電設備設施的退役，各個生產環節都不可避免地產生核素氣溶膠。人工核素氣溶膠作為一種氣載污染物，不僅會對核素氣溶膠源項附近的人員造成輻射危害，而且可以通過氣流作用輸送到遠離源項的區域，對公眾健康造成危害。目前，相關研究人員多側重于對安全防護距離的研究，對人工核素氣溶膠遷移的控制研究較少且不全面。因此，核素氣溶膠遷移的控制研究是個有價值的研究方向。

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（責任編輯：廖友媛）

Progress Research on Arti fi cial Nuclide Aerosol Migration in Nuclear Power Industries

XIE Dong，DING Wei，LIAO Maili，TIAN Ling，LIU Jinzhi，LI Chengjun
（College of Civil Engineering，University of South China，Hengyang Hunan 421001，China）

There exists in nuclear power industries potential hazards of arti fi cial nuclide aerosols harmful to the public health. The generation of artificial nuclide aerosol mainly comes from nuclear power, including the stage of uranium mining and metallurgy, as well as the nuclear fuel production, the operation and decommissioning of nuclear power, and different accident phases, etc. The transport and migration of nuclide aerosols in the atmosphere normally undergo a very complex process, which is mainly affected by such factors as the atmospheric wind fi eld and climate characteristics, topography and geomorphology characteristics, the source of pollutants, etc. Studies on the migration and diffusion of arti fi cial nuclide aerosols at home and abroad mainly focus on three aspects: the migration of nuclides in uranium mines and uranium tailings pools, the migration of nuclide aerosols in nuclear accidents and the atmospheric dispersion of nuclide aerosols. It can be predicted that the future research of nuclear arti fi cial nuclide aerosol migration will be mainly focused on the micro-space small-scale migration and migration control of nuclide aerosols.

nuclear power； arti fi cial nuclide； aerosol migration

TU93；P315.9

A

1673-9833(2017)02-0015-08

10.3969/j.issn.1673-9833.2017.01.003

2017-02-01

國家自然科學基金資助項目（11475081），湖南省自然科學青年基金資助項目（14JJ3100）

謝 東（1978-），男，湖北荊州人，南華大學教授，博士，主要從事氣載污染物（含放射性核素）大氣擴散方面的教學與研究，E-mail：nhxiedong@126.com