鼎湖山大氣降水氫氧同位素特征及水汽來源

高德強，徐 慶*，張蓓蓓，馬迎賓,2，陳 婕，劉世榮

(1. 中國林業科學研究院森林生態環境與保護研究所，北京 100091； 2. 中國林業科學研究院沙漠林業實驗中心，內蒙古 磴口 015200)

鼎湖山大氣降水氫氧同位素特征及水汽來源

高德強1，徐 慶1*，張蓓蓓1，馬迎賓1,2，陳 婕1，劉世榮1

(1. 中國林業科學研究院森林生態環境與保護研究所，北京 100091； 2. 中國林業科學研究院沙漠林業實驗中心，內蒙古 磴口 015200)

[目的]鼎湖山自然保護區地處我國熱帶與亞熱帶交匯處，在全球氣候變化研究中占居獨特而重要的地位。全球氣候變化背景下，降水格局變化將影響區域森林生態系統內部小氣候。降水是森林生態系統水循環過程中重要的輸入因子，研究鼎湖山大氣降水氫氧穩定同位素特征和水汽來源，對探討該地區森林生態系統水循環過程、森林群落演替動態及區域水資源合理利用和管理等具有重要理論和實踐意義。[方法]運用氫氧穩定同位素技術，研究和分析鼎湖山2013年8月～2014年8月13個月108個大氣降水的氫氧同位素組成及與環境因子的關系，并運用HYSPLIT模型后向軌跡法模擬大氣降水氣團傳輸途徑和過程，判定該地區水汽來源。[結果]鼎湖山大氣降水線方程為：δD = 7.863δ18O + 9.664(R2=0.975，n=108)；δD和δ18O值范圍分別為-118.26‰～-15.52‰，-16.05‰～2.25‰，均值分別為-34.44‰，-5.58‰；大氣降水過量氘(d)顯示出冬高夏低的季節變化；鼎湖山降水量效應顯著，溫度效應不顯著。[結論]鼎湖山大氣降水氫氧穩定同位素特征存在明顯的季節性變化；干季的氣團主要來自局地蒸發、中國華北地區及寒冷干燥的亞歐大陸，濕季的氣團主要來自溫暖濕潤的西太平洋、南海和印度洋。

鼎湖山；大氣降水；水汽來源；氫氧穩定同位素

水是聯系陸地表層水圈和大氣圈的核心紐帶，大氣降水是水循環過程輸入端的主要組成部分，廣泛參與各圈層的物質能量交換[1]。存在于自然水體中的氫氧同位素具有較高的靈敏度和準確性，已經成為在時空尺度上分析水汽來源的有效方法之一[2-4]。降水是森林生態系統水循環過程中重要的輸入因子，對其氫氧穩定同位素組成的時空變化進行分析，可探討區域大氣降水水汽來源及水文循環過程特征[5-8]，為定量闡明降水對生態系統中的土壤水、地下水及植物水的補給[9]及森林生態系統水循環過程深層機理奠定基礎[10]。同時，降水中的氫氧同位素組成受到水汽來源和傳輸過程、各環境因子等諸多因素的影響而出現差異，如溫度效應[11-13]、降水量效應[11-12]等，因此，降水中的氫氧穩定同位素可用來示蹤區域大氣降水的水汽來源，進而利用其運動規律反演水汽的傳輸過程[1, 14]。

20世紀50年代初期，國際上就開始對降水中氫氧穩定同位素進行觀測和研究[15]。1961年，國際原子能結構IAEA與世界氣象組織WMO共同建立的大氣降水同位素網絡GNIP正式啟動[2]，其目的在于為研究全球和局地水循環提供大氣降水氫氧同位素背景資料數據[16]。1966年，珠穆朗瑪峰的科學考察標志著我國降水穩定同位素研究正式拉開序幕[1, 17]，近年來，我國學者對不同地區和規模的降水中氫氧穩定同位素組成開展了研究[2, 18-20]，取得了豐富的研究成果。盡管降水穩定同位素的研究在全球范圍內已持續多年，但在小范圍(特別是小流域)的多站點強化研究不足，這使得對其物理機制的研究仍不夠深入。全球降水同位素監測網絡在中國乃至整個亞洲的監測站點較少，且監測時間也較短，仍然不能滿足科研的需要[21]。

鼎湖山地處熱帶與亞熱帶交匯處[22]，是我國第一個國家自然保護區，被列為第17號生物圈保護區，表明國內外生態學專家們已高度認識到鼎湖山自然保護區森林生態系統重要性及其區域代表性[23]。鼎湖山生態水文過程的研究對于探討鼎湖山群落演替動態、森林經營和生態系統水資源管理等有重要的意義。前人對鼎湖山森林水文的研究主要集中森林水文模型建立[24]、降水量和地表徑流水化學特征[25-26]、降水的變化對森林土壤呼吸的調節作用和凋落物的持水性[27-28]、土壤微生物量碳和有機碳對模擬酸雨的響應[29]、干旱對森林結構的變化對森林水文的影響[30-31]等方面的研究。然而，對鼎湖山大氣降水氫氧同位素特征及水汽來源的研究未見報道。因此，本文基于鼎湖山2013年8月～2014年8月共13個月108個大氣降水的氫氧穩定同位素樣品實測值，結合該研究區HYSPLIT軌跡模型和環境因子，分析了鼎湖山大氣降水氫氧同位素組成及其與氣象要素之間的關系，深入探討了該區大氣降水的水汽來源和運移過程，為定量研究鼎湖山自然保護區水循環過程、提出合理的水資源管理措施，進一步完善全國乃至全球降水同位素監測網絡提供科學依據和理論參考。

1 研究區概況

鼎湖山國家級自然保護區(112°30′39″～112°33′41″ E，23°09′21″～23°11′30″ N)位于我國廣東省中部肇慶市境內，總面積1 155 hm2，最高海拔1 000.3 m。該區屬典型南亞熱帶濕潤季風氣候，年平均氣溫21.0℃，最熱月(7月)平均氣溫為28.0℃，最冷月(1月)平均氣溫分別為12.6℃。年均相對濕度為81.5 %，年均降雨量1 956 mm，年均蒸發量1 115 mm，全年干濕季明顯，干季為10月～翌年3月，濕季為4～9月，其中3/4的降水分布在濕季[32]。研究區屬南亞熱帶地帶性植被，主要植被類型有馬尾松(PinusmassonianaLamb.)針葉林、針闊葉混交林和季風常綠闊葉林[33]。馬尾松針葉林和針闊葉混交林林下土壤類型主要為赤紅壤，土層較淺；季風常綠闊葉林林下土壤為發育于砂巖或砂頁巖的赤紅壤，酸性較強，土壤層深度為60～90 cm[29]。

2 研究方法

2.1 大氣降水樣品采集

2013年8月至2014年8月，在廣東省鼎湖山國家級自然保護區空曠地(112°32′56.62″～112°32′56.85″ E，23°10′0.06″～23°10′0.20″ N)隨機放入3個雨量筒(在雨量筒上部放一漏斗，并在漏斗中放置1個乒乓球，以防止水分蒸發引起氫氧同位素分餾)。每次降雨結束后，立即用采樣瓶收集降水樣品，迅速擰緊蓋子，并立即用Parafilm封口膜密封。每天早上7:00采集大氣降水(每天將3個雨量筒的降水樣品混合)，共收集13個月108個降水樣品。所有水樣在野外條件下用保溫箱低溫(-5℃～0℃)保存，帶回實驗室后置于-5℃以下冰柜中保存。溫度、濕度、降水量等氣象數據皆由鼎湖山自然保護區氣象觀測站提供。

2.2 同位素樣品測試

大氣降水δD、δ18O的測定由清華大學地學中心穩定同位素實驗室的MAT 253 同位素比率質譜儀(Isotope Ratio Mass Spectrometer)和Flash 2000 HT元素分析儀完成(δD的測定精度為± <1‰，δ18O的測定精度為± < 0.2‰)。同位素比值可以用相對于維也納標準平均海洋水(V-SMOW)的千分差(‰)表示：

δ=[(Rsample/Rstandard)]-1×1 000‰

其中Rsample和Rstandard分別為樣品和V-SMOW中的D/1H、18O/16O穩定同位素組成。

2.3 水汽來源模型

大氣氣團傳輸途徑和過程運用美國國家海洋和大氣管理局開發的拉格朗日積分軌跡模型(HYSPLIT)(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model, http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)的后向軌跡法進行模擬[2, 34-35]，美國國家環境預報中心NCEP(National Centers for Environmental Prediction)為該模型提供氣象資料，模擬并計算了鼎湖山自然保護區上空海拔500 m、1 000 m和1 500 m降水168 h之前大氣氣團后向傳輸途徑。

2.4 數據處理與分析

本文運用SPSS 12.0統計分析軟件線性回歸分析方法得到鼎湖山大氣降水線方程，用相關分析方法得到降水量與溫度以及與降水δD和δ18O之間的相關關系，用Origin 8.5制圖軟件作圖。

3 結果與分析

3.1 大氣降水δD和δ18O、日降水量隨采樣時間變化

根據鼎湖山自然保護區2013年8月—2014年8月13個月108個大氣降水樣品的δD(δ18O)的實測值可以看出，其δD介于-118.26‰～-15.52‰之間，其δ18O介于-16.05‰～2.25‰之間，均值分別為-34.44‰和-5.58‰(見圖1)。由圖1可看出，鼎湖山自然保護區降水δD(δ18O)值呈現出較為明顯的季節變化，在干季，降水中δD(δ18O)均值為-25.89‰(-4.84‰)，均值偏大；在濕季，降水中δD(δ18O)均值為-38.37‰(-5.92‰)，均值偏小。

圖1 鼎湖山自然保護區大氣降水δD和δ18O、降水量的日變化Fig.1 Daily variation of δD and δ18O composition of precipitation and rainfall in MT. Dinghu National Nature Reserve, China

3.2 大氣降水δD和δ18O特征

在δD-δ18O關系圖中，用來表示降水的δD和δ18O關系變化的直線，稱為降水線(MWL)。除全球降水線(GMWL)外，不同地區都有反映區域降水特點的降水線，我們通常把它稱為地區大氣降水線(LMWL)[36]。由于水汽來源和環境因子等因素的差異，導致LMWL不同程度偏離GMWL。根據鼎湖山自然保護區2013年8月—2014年8月13個月大氣降水δD(δ18O)實測值，將大氣降水的δD對δ18O進行一元線性回歸分析，得出鼎湖山大氣降水線方程為：δD = 7.863δ18O + 9.664，R2=0.975，n=108。干季大氣降水線方程：δD = 7.920δ18O + 12.457，R2=0.986，n=34；與全球大氣降水線相比，其斜率偏小，截距偏大。濕季大氣降水線方程：δD = 7.719δ18O + 7.316，R2=0.982，n=74；與全球大氣降水線相比，其斜率和截距均偏小。

圖2 鼎湖山大氣降水δD和δ18O的關系Fig.2 The correlation between δD and δ18O of precipitation in MT. Dinghu

3.3 大氣降水氘過量(d)的季節變化

降水過程中隨著蒸發作用的影響，在降水δD(δ18O)的關系中會出現一個差值(d)，Dansgaard[37]稱之為過量氘(d-excess)：d= δD-8δ18O，全球降水中d的平均值在10‰左右。從圖3可以看出，在干季，鼎湖山大氣降水過量氘(d-excess)均值為11.28‰，大于于全球平均d值(10‰)；在濕季，鼎湖山大氣降水過量氘(d-excess)均值為7.76‰，小于于全球平均d值(10‰)。

圖3 鼎湖山降水中氘過量(d)的月變化Fig.3 Monthly variation of d-excess of precipitation in MT.Dinghu

3.4 降水δD與δ18O的溫度效應

圖4 鼎湖山降水δD和δ18O溫度效應Fig. 4 The correlation between δD (δ18O) of daily precipitation and daily mean temperature in MT. Dinghu

從圖4可看出，將降水δD與溫度(T)進行線性回 歸分析，降水δD-T線性方程為：δD=-1.610T﹢0.279(r=0.303，n=108，F=10.754，P<0.01)；將圖4中降水δ18O與溫度(T)進行線性回歸分析，降水δ18O-T線性方程為：δ18O=-0.157T-2.195(r=0.235，n=108，F=6.201，P<0.05)?？梢?，鼎湖山降水氫氧同位素組成與溫度存在顯著負相關關系。

3.5 降水δD與δ18O的降水量效應

圖5 鼎湖山降水δD和δ18O降水量效應Fig. 5 The correlation between δD (δ18O) of daily precipitation and daily rainfall in MT. Dinghu

從圖5可看出，將降水δD與降水量(P)進行線性回歸分析，降水δD-P線性方程為：δD=-0.333P-26.263(r=0.318，n=108，F=11.943，P<0.01)；將圖5中降水δ18O與降水量(P)進行線性回歸分析，降水δ18O-P線性方程為：δ18O=-0.043P-4.520(r=0.328，n=108，F=12.774，P<0.01)?？梢?，鼎湖山地區存在極顯著的降水量效應。

3.6 降水水汽來源軌跡模擬

為了進一步驗證氫氧穩定同位素技術指示鼎湖山大氣降水水汽來源結果的可靠性，本研究選擇鼎湖山2013年8月—2014年8月13個月中8次典型降水事件(即濕季和干季各4個不同強度降水事件)，利用HYSPLIT模型進行氣團軌跡模型模擬，垂直方向上選取500、1 000、1 500 m這3個高度作為模擬的初始高度，模擬其向后追蹤7天(d)的氣團運動軌跡(圖6)。從圖6可以看出，在濕季，鼎湖山自然保護區水汽主要來自太平洋的東南季風及印度洋的西南季風，在干季，其水汽主要來源于局地蒸發、我國華北地區及寒冷干燥的亞歐大陸。后向軌跡模擬的結果與大氣降水氫氧同位素組成的分析結果基本上相符合。

圖6 鼎湖山部分降水事件的氣團軌跡模擬Fig.6 The air trajectory simulation of partial precipitation event in MT. Dinghu注：不同顏色軌跡代表垂直高度分別為，紅色：500 m；藍色：1 000 m；綠色：1 500m。(a)、(b)、(c)、(d)分別是濕季4次降水事件，降水強度分別為9.8 mm、16.4 mm、28.1 mm、43.5 mm；(e)、(f)、(g)、(h)分別是干季4次降水事件，降水強度分別為6.8 mm、 11.2 mm、 20.6 mm、45.8 mm。

4 討論

全球大氣降水中的δD的變化范圍為-350‰～﹢50‰，平均值為-22‰，δ18O的變化范圍為-50‰～﹢10‰，平均值為-4‰[38]?？梢?，鼎湖山大氣降水的δD和δ18O的變化范圍均落在全球雨水δD和δ18O的變化范圍之中。與全球大氣降水δD(δ18O)相比，鼎湖山降水δD(δ18O)均值更小，說明鼎湖山地區在南部季風氣候影響下，降水量大，降水過程中氫氧同位素的分餾程度比其它地區小，造成降水中氫氧同位素值偏低。鼎湖山自然保護區降水δD(δ18O)值呈現出較為明顯的季節變化規律，δD(δ18O)的最大值出現在干季，此時其均值偏大，δD(δ18O)最小值出現在濕季，此時其均值偏小。這種現象在中低緯度季風區普遍存在，鼎湖山地區大氣降水的水汽來源是決定其氫氧同位素組成的重要因素[20, 39]。

與全球降水線方程δD = 8δ18O + 10相比[40]，鼎湖山全年大氣降水線方程的斜率(7.859)和截距(9.674)都稍微偏小，也與廈門大氣降水線方程[2]及鄭淑蕙[41]報道的中國大氣降水線方程δD = 7.9δ18O + 8.2很接近；與四川臥龍地區[4]大氣降水線方程δD =9.443δ18O + 28.658相比，其斜率和截距明顯偏小，這與鼎湖山地處南亞熱帶，氣候相對濕潤，蒸發量相對較小和降水量較大使得降水過程中氫氧同位素分餾不明顯，降水中氫氧同位素值相對較低，反映了鼎湖山氣候濕潤的特點。地區降水線的斜率反映了大氣降水蒸發凝結過程的同位素分餾差異，而截距則反映氘對平衡狀態的偏離程度[42]。

同時，降水氫氧同位素組成與各環境因子(如降水量、溫度)及季節、海拔高度等存在著密切的相關關系。而本研究顯示，鼎湖山降水同位素組成與降水量呈顯著負相關關系，即降水量效應顯著，造成這種現象的原因主要是鼎湖山水汽主要來源于低緯度的西太平洋、南海和印度洋，海洋氣團具有降水量大、空氣濕度較高、蒸發弱，降水同位素組成同位素偏低的特點，研究結果表明降水量效應是顯著存在的[2, 6, 43]。產生降水的物理過程(蒸發和凝結)影響大氣降水中同位素分餾，而溫度是該過程中重要的制約因子之一，大氣降水同位素組成與溫度存在的正相關關系稱作溫度效應[37]，降水過程中隨著溫度的升高，雨滴再蒸發引起δ18O富集作用。鼎湖山降水氫氧同位素組成表現出反溫度效應，分析其原因在于鼎湖山地區年平均溫度變化范圍小，濕季降水量大且持續時間長，另外鼎湖山地處亞熱帶季風氣候區，受高溫高濕的影響，降水過程中云下雨滴再蒸發而產生的δ18O富集作用較輕，因而溫度效應可能被降水量效應所掩蓋，使降水氫氧同位素組成與溫度呈反比[35, 43-44]。

過量氘(d)用以表示蒸發過程的不平衡程度，其值可以作為示蹤水汽來源一個重要參數[45-46]。鼎湖山自然保護區過量氘存在明顯的季節性變化，干季d值偏大，濕季d值偏小，研究發現季風區過量氘存在明顯的冬高夏低的季節變化[4, 6, 20, 44]。在濕季，鼎湖山地區水汽主要來源于南海、印度洋等低緯度海洋，降水過程中受到的蒸發作用弱，d值較小，受沿途降水的不斷沖刷，降水中氫氧穩定同位素比率較低；在干季，來自局地蒸發、我國華北地區及寒冷干燥的亞歐大陸等氣團的影響，降水過程中受到的蒸發作用強，降水中的氫氧穩定同位素比率和d值較大[2, 47]。

5 結論

(1)鼎湖山自然保護區大氣降水線方程為δD = 7.863δ18O + 9.664(R2=0.975，n=108)。干季降水線方程為δD = 7.920δ18O + 12.457(R2=0.986，n=34)；濕季降水線方程為δD = 7.719δ18O + 7.316(R2=0.982，n=74)。在干季，其斜率小于8，截距大于10，反映了鼎湖山地區大氣降水在干季受到一定程度的蒸發作用。

(2)鼎湖山地區大氣降水δD和δ18O與溫度及降水量均呈顯著負相關關系，降水量效應顯著，但溫度效應不顯著。

(3)鼎湖山大氣降水過量氘(d)值波動范圍較大(-2.61‰～22.85‰)，d值表現為干季偏高，濕季低，干季水汽主要來源于鼎湖山局地蒸發、中國華北地區及寒冷干燥的亞歐大陸；濕季水汽主要來源于溫暖濕潤的西太平洋、南海和印度洋。

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(責任編輯：崔 貝)

Characteristics of δD and δ18O in Precipitation in Mt. Dinghu and Its Water Vapor Sources

GAO De-qiang1, XU Qing1, ZHANG Bei-bei1, MA Ying-bin1，2, CHEN Jie1, LIU Shi-rong1

(1. Research Institute of Forest Ecology, Environment and Protection, Chinese Academy of Forestry, Beijing 100091, China; 2. Experimental Center of Desert Forestry, Chinese Academy of Forestry, Dengkou 015200, Inner Mongolia, China)

[Objective]Mt. Dinghu National Nature Reserve, located in Guangdong Province, is a transitional zone of tropics and subtropics. It provides a unique and important opportunity for climate change studies. The change of precipitation pattern affects the microclimate within a regional forest ecosystem. The research on the characteristics of hydrogen (δD) and oxygen (δ18O) stable isotope in precipitation and the source of regional atmospheric precipitation are theoretically and practically important to understand the water cycling and community succession in the forest ecosystem of Mt. Dinghu, and wisely use and manage regional water resources. [Method] The precipitation δD and δ18O data in the period from August 2013 to August 2014 were analyzed to examine the relationship between the characteristics of δD and δ18O and their environmental factors. Furthermore, the air mass transmission pathway was determined and the regional water vapor sources were identified based on HYSPLIT model. [Result] The meteoric water line equation is δD = 7.863δ18O + 9.664 (R2= 0.975，n= 108); the average δD value is-34.44‰, ranging from -118.26‰ to -15.52‰, and the average δ18O value is -5.58‰, ranging from -16.05‰ to 2.25‰. The atmospheric precipitation excess deuterium (d) follows a seasonal pattern with low value in winter and high value in summer. A “precipitation effect” exists significantly whereas the “temperature effect” is not obvious. [Conclusion] There are obvious seasonal changes of δD and δ18O in atmospheric precipitation in Mt. Dinghu. In dry season, the air mass mainly comes from North China and Eurasia, as well as local evaporation, while in the wet season, the air mass mainly comes from the western Pacific Ocean, the South China Sea, and the Indian Ocean.

Mt. Dinghu; meteoric water; water resource; hydrogen and oxygen stable isotopes

10.13275/j.cnki.lykxyj.2017.03.004

2016-07-14

國家自然科學基金項目(31290223，31670720，31170661)、林業公益行業專項(201504423)及院基金(CAFYBB2017ZB003)資助。

高德強(1986—)，男，在讀博士。主要研究方向：穩定同位素生態學。E-mail：ylgaodeqiang@163.com。

* 通訊作者：徐慶(1964—)，女，博士,研究員。主要研究方向：穩定同位素生態學。E-mail：xuqing@caf.ac.cn。

P426.6

A

1001-1498(2017)03-0384-08