快堆一回路鈉的放射性監測技術研究

徐 遲，謝 淳，洪順章，俞曉琛，米爭峰

(中國原子能科學研究院，北京102413)

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快堆一回路鈉的放射性監測技術研究

徐 遲，謝 淳，洪順章，俞曉琛，米爭峰

(中國原子能科學研究院，北京102413)

快堆一回路鈉具有高放射性,無法使用γ譜儀直接測量其中的放射性核素,本文介紹了一種在線監測放射性核素的技術。設計了可組合和拆分的分段準直器，通過拆分準直器可以提高探測效率，而通過組合準直器可以降低死時間效應。采用點源模擬法對γ譜儀進行效率刻度，6種標準點源的能量區間包括了所有待測核素的能量范圍。采用本技術對中國實驗快堆一回路鈉的監測結果表明，現階段監測到的放射性核素為24Na、22Na以及124Sb，由本研究中的效率刻度計算，124Sb的放射性活度為104Bq/g量級。

快堆；一回路鈉；放射性監測；銻-124

鈉冷快中子反應堆采用金屬鈉作為冷卻劑。在快堆的運行中，監測一回路鈉中放射性核素是快堆安全運行的一項重要要求。根據一回路鈉中放射性核素的來源，可以通過監測鈉中放射性核素來判斷反應堆的運行情況，為反應堆的安全運行、檢修和退役等提供數據支持。例如，通過對一回路鈉中24Na、22Na等冷卻劑活化產物的監測對一回路設備的檢修和退役提供技術支持；通過對一回路鈉中54Mn、58Co、60Co、59Fe等腐蝕活化產物的監測可以反映出鈉對管道材料的腐蝕程度；通過對一回路鈉中137Cs等裂變產物的監測可以確定燃料元件是否破損，參考壓水堆的經驗[1-2]，得到的數據也可用于快堆燃料元件破損診斷。

在快堆的實際運行中，24Na可以在反應堆滿功率運行的前幾天內上升到1011Bq/kg級別的水平，而其他活化產物和裂變產物的放射性總量逐漸也會達到(108～109)Bq/kg[3]。106Bq以上的源即為強源[4]，因此如果使用γ譜儀對一回路鈉管道進行直接測量將造成很強的死時間效應，從而難以得到準確的測量結果[5-6]。同時房間內其他鈉管道的γ輻射使得本底增加，對γ測量會造成較嚴重的干擾。此外在儀器硬件要求方面，一回路鈉的工作溫度可達到410℃，而高純鍺探測器的使用溫度不能超過50℃，如果二者直接接觸勢必會造成高純鍺探測器的損壞。

因此為了消除γ測量中的這些影響，實現對一回路高放射性鈉的監測，設計了一套位于監測實驗室和一回路鈉管道之間的分段準直器。準直器安裝之后無法拆除，由此引申的問題是如何在特定長度準直器下對γ譜儀進行效率刻度。同時由于無法找到譜儀效率刻度相對應的標準源，因此本研究中采用點源模擬法[7]對γ譜儀進行效率刻度。

根據這些問題，本工作介紹并探討了測量準直器的設計、高純鍺譜儀的效率刻度和實際應用等。

1 分段準直器的設計

鑒于快堆一回路鈉的放射性水平，設計了一套準直器位于監測實驗室和鈉回路之間的墻體內。準直器的作用是將一回路鈉中放射性核素發射出的γ射線引導成一束平行射線至測量探頭，既可以避免散射射線對測量的影響，改善測量的重復性，同時還可以控制輻射劑量，降低操作人員的受輻射風險。

1.1 準直器的尺寸

準直器的尺寸應根據一回路鈉管道的尺寸和布置來決定。中國實驗快堆一回路分析監測系統的鈉管道尺寸為φ48mm×4mm，一般高純鍺探頭晶體的尺寸為76.2mm×76.2mm。結合探測效率和測量本底，將準直器孔直徑設置為10mm。

在中國實驗快堆,監測實驗室的輻射分區比一回路鈉工藝間低一個級別，監測實驗室和鈉工藝間之間的屏蔽墻長度為1.7m。同時考慮到墻體與鈉管道之間的距離，準直器的總長設計為1.9m。

1.2 準直器的分段

當準直器的準直器段長度為1.9m時，根據效率刻度的計算，γ探頭在661.66keV(137Cs) 處的測量效率將低至10-7cps/Bq。這樣會導致在反應堆運行期間無法監測到一回路鈉中除24Na以外的放射性核素，所以需將準直器設計成可以組合和拆分的分段準直器。隨著運行的深入，通過組合分段準直器可以降低測量背景和降低操作人員輻射劑量水平。

在分段準直器中，準直器頭的設計十分重要，其設計應考慮準直孔以外的管道中24Na射線透過準直器體對測量不產生干擾。在反應堆正常運行時，準直器頭的長度應使24Na的γ輻射(飽和比活度為1.5×1011Bq/kg)降低1/215(即15個半衰期)以上。查表[8]得到24Na的γ射線(1369keV、2754keV)在鐵中的平均線性吸收系數μ=0.33cm-1。

(1)

式中： d1/2——24Na的γ射線在鐵中的半衰層厚度；

dm——24Na的γ射線在鐵中15個半衰層的厚度。

所以準直器頭的有效準直孔長度至少應為31.5cm，即315mm。

由此，在實驗中將γ測量準直器的準直頭有效長度設計為405mm，其余各段的有效準直長度分別為300mm、450mm、750mm，準直器的安裝示意圖見圖1所示。

圖1 準直器安裝示意圖Fig.1 Sketch of collimators mounting

在各段的準直器設計中，準直器頭為夾套形式，與鈉管道配合安裝，其總長度為450mm；其余準直器的前端和后端設計了“插銷式”結構，前端的“插頭”與后端的“插孔”配合，可以保證準直器配合時準直孔的準直度，“插頭”的長度為46mm，因此其余各段準直器的總長度分別為346mm、496mm、796mm。準直器還設置推拉桿，與準直器后端的螺紋配合，用于更換和增加各段準直器。

2 γ譜儀的效率刻度

2.1γ探測器的選擇

本工作采用高純鍺γ探測器作為γ探測工具。傳統的高純鍺γ探測器都采用液氮冷卻探頭，除了需要定時更換液氮之外，還必須將γ探頭固定，顯然液氮冷卻γ探測器不適合本工作的需求。經過比較，本工作選取了配備電致冷的高純鍺γ探測器，電致冷接管可延伸3m，可以將γ探頭伸入至準直器通道中進行γ測量。

準直孔處存在一定的電離輻射，操作人員在搬動探頭時將會受到較高的劑量，而探測器電致冷接管為軟管,可以隨需要進行彎曲和移動，這也為實現自動測量提供可行性。

2.2 標準源的選擇

由于在快堆一回路放射性鈉的測量中，較為關注鈉中的22Na、54Mn、58Co、60Co、59Fe、137Cs、134Cs、124Sb等放射性核素，這些核素的最高分支比能量和次高分支比能量基本都在30.97keV至1332.50keV之間，同時考慮到實驗室已有的標準放射源，因此本研究中選取22Na、60Co、22Na、137Cs、152Eu、133Ba等標準放射源作為γ譜儀的效率刻度標準源。標準源的原始活度均為10μCi，實際活度值見表1所示。

表1 刻度用標準源活度

2.3 效率刻度原理

譜儀效率刻度的原理是基于高純鍺譜儀探測系統在相同的探測環境情況下，對相同能量γ射線的探測效率是固定的。因此在譜儀效率刻度時需要模擬實際探測環境，利用一系列已知活度的標準源對譜儀不同能量區間的探測效率進行刻度?？潭韧瓿珊?，譜儀獲取某一未知特征能量γ射線的計數，根據效率刻度值即可以轉換成該核素的活度。在本研究中，由于24Na 等放射性核素無法得到標準源，同時也無法模擬高溫放射性鈉管道，同時準直器頭一旦安裝在一回路上時就無法移動，所以只能采用點源模擬技術對譜儀進行刻度。

2.3.1 基本假設

在譜儀效率刻度前，作以下幾項基本假設：

a.譜儀所測量的樣品是γ放射性均勻分布的介質；

b.樣品的自吸收效應可忽略；

c.由準直器頭的設計，可忽略準直器孔覆蓋范圍外其他鈉樣品的γ放射性；

d.可忽略相鄰鈉管道以及房間內其他設備的γ散射引起γ放射性。

2.3.2 點源的模擬

根據點源定義的條件：從放射源的幾何中心到探測器的靈敏(或幾何)中心之間的距離要比放射源或探測器兩者之中幾何尺寸最長的線度大5倍以上。由于本研究中采用了準直器，準直孔的直徑為10mm，即可認為放射源或探測器的線度都是10mm，而準直器頭的長度設置為450mm，遠大于50mm，所以可將本研究中一回路鈉中放射性來源當做點源處理，因而在進行效率刻度時可用點源進行模擬。

標準源的外形為圓環狀，外環為塑料防護體，內環為平鋪的放射源，外環直徑為φ20mm，厚度為3mm，內環直徑為φ3.5mm，厚度為2mm。在進行效率刻度時將標準源的中心對準準直器孔的正中，可以非常好地模擬鈉管道的放射性來源。

2.3.3 距離的擬合

根據點源的輻射強度與距離的平方反比定率[9-10]：

(2)

式中：I——單位時間、單位面積上通過的γ光子數；

R——距離；

N0——點源在單位時間內發射的光子數；

A——點源的活度；

λ——放射性核素的衰變常數；

C——對于一定活得的某點源，C是常數。

先刻度出某能量在一系列標準距離(如準直器長度：346mm、496mm、646mm)的效率，通過線性擬合出特定距離(如實際需要的準直器長度為405mm)的效率。最后根據該距離一系列能量的效率值，通過多項式擬合成全譜效率刻度曲線。

其中，效率值cps/Bq =(凈計數率cps÷有效活度Bq)×分支比%。

2.4 效率刻度實驗

2.4.1 鈉管道壁的模擬

在中國實驗快堆，一回路鈉分析監測系統的管道壁尺寸為φ48mm×4mm,為了在效率刻度中消除4mm鈉管道壁的影響，本研究中設計了標定用接頭，如圖2所示。該接頭的中間設置了4mm厚的擋板，用于模擬鈉管道壁；接頭的一端設置定位管與準直器前端的“插銷式”插頭配合，用于保證放射源的中心正對準直孔；接頭的另一端設計了放射源卡槽，用于固定放射源。

圖2 準直器段與標定用接頭Fig.2 Collimator and joint for calibration

2.4.2 效率刻度實驗

在效率刻度實驗中，對各個標準源的11個能量的效率分別在346mm、496mm、646mm(300mm和346mm的組合)處進行了刻度，同樣，通過擬合得到了實際需要的405mm準直器長度處各個能量的效率值。表2為計算得出的效率刻度值。

通過多項式擬合，可以得到各個長度準直器的全譜效率刻度曲線，圖3為405mm準直器長度下的γ譜儀效率刻度曲線，該曲線適用于僅有準直器頭的測量。

表2 γ譜儀效率刻度表

圖3 405mm準直器長度下的γ譜儀效率刻度曲線Fig.3 γ Efficiency calibration curve under a collimator of 405mm length

2.5 實際測量工藝流程

采用本技術對快堆一回路鈉進行放射性測量的工藝流程為：

1) 充鈉。首先啟動電加熱系統，對測量回路進行預熱。如果是第一次充鈉，則需要對氬氣儲罐以及測量回路進行抽真空，并在抽完真空后充入高純氬氣至常壓。達到預熱溫度后，打開進出口閥門向測量回路充鈉。

2) 運行。通過閥門調節，控制測量回路的鈉流量，對測量處鈉管道進行沖洗。

3) 測量。打開譜儀軟件，連接到測量探頭，升高壓，穩定后將測量探頭推至測量準直孔內進行測量。在測量過程中，如果探頭溫度到達50℃時應立即停止測量工作。

在快堆未裝料之前應分別對實驗室房間內本底值、一回路鈉的本底值進行測量，以用于在后續測量工作中作為參比。

4) 測量回路排鈉。測量回路排鈉的目的是當放射性核素沉積在管壁時扣除測量本底。利用高壓氬氣將測量管中的鈉排空，對空管道進行γ測量，作為后續測量的本底。

5) 完成測量工作。測量結束后將測量探頭從準直孔中取出，將探頭的高壓降至0V，關閉測量回路的鈉流量。

需要注意的是：為了消除高比活度24Na的背景干擾，在測量24Na以外的放射性核素時，在沖洗測量回路一段時間后，需要關閉監測回路兩端閥門，待回路中24Na(T1/2=15h)衰變至少15個半衰期以上才能進行測量。

3 實際應用

本技術已經應用在中國實驗快堆的運行中，在中國實驗快堆的裝料、臨界、提升功率期間，本技術一直應用在中國實驗快堆一回路鈉中的放射性監測中。中國實驗快堆一回路鈉中首先被監測到的核素是24Na，其次是22Na，這是非常容易理解的結果。

在中國實驗快堆滿功率運行72h之后，采用本技術對中國實驗快堆一回路鈉進行監測時發現了第三種放射性核素，監測結果見圖4。經過譜圖對比，在602.73keV和1690.98keV處出現兩個新的特征峰。通過解譜，兩者皆為124Sb的全能峰。此外，圖中的511keV為湮滅輻射峰，1274.53keV為22Na全能峰，1461keV為自然本底40K的全能峰。

經過效率刻度，124Sb的活度為104Bq/g級別，與22Na的活度相近。其來源不在本文中進行分析。

圖4 中國實驗快堆滿功率運行72h后的測量γ譜圖Fig.4 Detected γ spectrum after 72h full powder operation of CEFR

4 結論

在快堆一回路鈉中放射性的在線監測中，通過設計分段準直器解決了放射性測量中探測效率和測量背景之間的矛盾。在快堆運行初期，通過拆分準直器可以增大譜儀的探測效率；而在運行后期，通過組合準直器，可以降低測量背景和降低操作人員輻射劑量水平。在準直器頭已經與鈉管道固定的情況下，采用點源模擬技術，通過效率刻度實驗實現了譜儀在不同長度準直器下的效率刻度，從而完成了快堆一回路鈉中放射性核素的定量測量。

實際應用表明，通過本技術可以實現對快堆一回路鈉中放射性核素的在線監測,監測的結果可作為判斷反應堆狀態的重要依據。

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Study on the Monitoring Technology of Radioactivity in Primary Sodium of Fast Reactor

XU Chi，XIE Chun，HONG Shun-zhang，YU Xiao-chen，MI Zheng-feng

(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Primary sodium in fast reactor has a high radioactivity. The radioactive nuclide can’t be detected by gamma spectrometer directly. An on-line radioactive monitoring technology was introduced in this paper. A series of collimators that could be disassembled and assembled were designed. Collimators were disassembled to increase detection efficiency while assembled to decrease dead time effects. Point source simulation method was used to calibrate the efficiency of gamma spectrometer. The energy range of the 6 standard point sources had covered the energies of all the interest nuclides. The monitoring results of primary sodium in China Experimental Fast Reactor adopted by this technology showed that the first three radioactive nuclides at the present stage were24Na、22Na and124Sb, respectively. By the efficiency calibration in this study, the radioactivity of124Sb was in the order of 104Bq/g.

Fast reactor；Primary sodium；Radioactive monitoring；Sb-124

2017-02-22

徐 遲(1985—)，男，江蘇人，助理研究員，碩士，現從事鈉工藝技術研究工作

TL425

A

0258-0918(2017)03-0495-06