風浪擾動對底泥內源磷鈍化效果的影響

劉 新,王 秀,2,趙 珍,喬維川,虞 磊,尹洪斌

風浪擾動對底泥內源磷鈍化效果的影響

劉 新1,王 秀1,2,趙 珍1,喬維川1,虞 磊1,尹洪斌2*

(南京林業大學生物與環境學院,江蘇南京210000；2.中國科學院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環境國家重點實驗室,江蘇南京210008)

利用Y型旋漿式沉積物再懸浮發生裝置,模擬太湖常見風情條件下對兩種底泥磷鈍化劑(熱改性富鈣凹土與鑭改性膨潤土(商標Phoslock))控磷效果的影響.研究結果表明,與對照相比,底泥鈍化劑的添加均可增強表層底泥的抗風浪擾動能力,降低了風浪對鈍化層的侵蝕深度,減少了上覆水體中懸浮物的含量,且同時可降低上覆水體中可溶性活性磷(SRP)的濃度及可移動磷的含量,增加了惰性磷和鈣磷的比例.與中風條件相比,大風條件增加了侵蝕深度?上覆水懸浮物含量?可溶解活性磷的濃度及可移動磷含量,降低了惰性磷和鈣磷的比例.以上結果表明,雖然風浪擾動的劇烈程度對底泥磷鈍化技術有影響,但底泥磷鈍化技術依然可以應用于淺水富營養化湖泊內源磷的治理.

風浪擾動；熱改性富鈣凹土；鑭改性膨潤土；內源磷；淺水湖泊

湖泊富營養化是我國水環境面臨的較為嚴重的問題之一[1],磷是造成湖泊富營養化主導因子之一[2].研究表明,盡管外源磷獲得了有效控制,但湖泊底泥中的內源磷仍會在溶解氧、pH值、氧化還原電位以及風浪擾動等環境因素的影響下,重新釋放到上覆水體中,參與沉積物-水界面的循環,從而造成水體的內源性湖泊富營養化污染[3],甚至會導致突發性水質惡化事件的發生,如“水華”“藍藻爆發”等現象[4].因此,控制底泥內源磷釋放是營造優質水環境亟待解決的問題.研究發現,太湖內源性磷負荷占總體外源性磷負荷的25%[5],并且這一比例仍保持著增長的趨勢,截至2006年,底泥內源性磷的釋放量已達到外源輸入2~6倍[6].

太湖屬于典型的淺水湖泊,擁有亞熱帶季風氣候,風浪擾動作用較為明顯,從而加快了水體和沉積物中的營養鹽互換的頻率并增強水體營養鹽的濃度緩沖作用.風浪擾動同時也驅動淺水湖泊沉積物再懸浮和營養鹽釋放的現象發生,而且半天的風浪擾動就可以使水體中的營養鹽濃度增長一倍[7].針對淺水湖泊的特點,風浪擾動引起的沉積物再懸浮已經引起了海內外學者的極大關注.野外調查丹麥的Arreso 湖發現,僅依靠風浪擾動造成的營養鹽濃度增長量就可以達到原先20~30倍之多[8].Robarts等[9]通過對日本琵琶湖在劇烈風浪擾動作用下水體磷含量改變的研究,發現風浪平息后水體可溶解活性磷(soluble reactive phosphorus,SRP)含量提高了2.5倍.Qin等[10]依據水動力作用造成的大型淺水湖泊的底泥再懸浮以及可溶性營養物質釋放,得到了概念性模型-內源釋放.太湖湖水表面的風浪擾動可以造成底泥再懸浮、遷移的現象[11],因此應當把研究的重心放在風速因子上.范成新等[12]僅通過對不同風速段擾動所獲得的懸浮顆粒物(suspended particulate matter, SPM)進行累計相加得到全年的表層再懸浮顆?？偭?并未考慮懸浮顆粒物經過擾動后的沉降過程.

以上研究結果表明,風浪擾動對沉積物-水界面內源磷釋放產生重要的影響.關于風浪擾動對沉積物內源磷鈍化已有很多研究,如郜蕓等[13]利用鋁鹽鈍化劑來鈍化滇池底泥內源磷,結果表明,風浪擾動會減弱鈍化劑的鈍化效果,當擾動轉速為240r/min時,鈍化劑效果幾乎消失.盧少勇等[14]采取未擾動組與擾動組的對照實驗,表明覆蓋鋁鹽鈍化劑可以明顯的降低上覆水中磷含量,但擾動會促進沉積物中的磷釋放.夏永峰等[15]歸納出凹凸棒石黏土、天然或改性的沸石在風浪擾動的情況下依然可以降低沉積物中的氮磷釋放.本研究利用自主研制的Y型旋漿式沉積物再懸浮發生裝置[16],模擬太湖常見風情條件下對底泥鈍化層穩定性以及內源磷控制效果的影響,本研究可為底泥磷鈍化技術在淺水湖泊中應用提供科學的技術支撐.

1 材料與方法

1.1 樣品采集及材料制備

沉積物柱狀樣采自太湖馬山水域(120.067740°N;31.440844°E),采用大口徑柱狀采樣器(Rigo Co. Φ110′500)采集柱狀樣,保持20cm厚度,并用橡膠塞將上下兩端塞緊,小心帶回實驗室于4℃暗處保存.另外,在采樣點采集原位湖水,帶回實驗室后立即經0.45μm孔徑的混合纖維濾膜/醋酸纖維濾膜/玻璃纖維濾膜(Whatman GF/C)過濾,作為實驗過程中的沉積物上覆水.同時用PBS-411型號的彼得森采泥器采集采樣點處的表層沉積物并低溫保存帶回實驗室,經自然風干后測定其總磷,總氮,燒失量,pH值等理化指標.

本研究所用的凹凸棒原料源自江蘇盱眙.因在大型淺水湖泊沉積物的再懸浮作用會降低700℃熱改性富鈣凹凸棒對磷的吸附能力,所以大顆粒吸附劑比粉末吸附劑實際作用效果更好[17].實驗中選用的熱處理富鈣凹土材料顆粒直徑的大小為0.5~2mm,鎖磷劑(Phoslock)材料購買于澳洲亞聯邦科學與工業組織水土環境研究所(CSIRO Land and Water).

1.2 材料投加量的確定及沉積物的預處理

將采回的柱狀沉積物靜置一周后,取其中三根柱子表層5cm的沉積物于保鮮袋中混合均勻,經風干,研磨,過100目篩后用連續化學提取法對沉積物的磷形態進行提取,確定沉積物中活性磷(Mobile-P)的含量,Mobile-P包括不穩定磷(Labile-P)?鐵結合態磷(Fe-P)和有機磷(Organic-P)[18].

本研究中熱處理富鈣凹土和Phoslock材料的投加量理論值是根據沉積物中mobile-P的含量來確定的.凹凸棒的含量根據以前的研究結果計算,具體參見Yin等. (2015)Phoslock材料中含有5%的鑭化物(/),其中鑭離子可與磷酸根以1:1的比例形成難溶性的磷酸鑭沉淀[19].根據廠商推薦固定沉積物中的每克磷需要投加230g Phoslock得到所需的Phoslock總量后,將其溶解于適量去離子水中.然后,把懸濁液用玻璃棒引流緩慢加入到棄去上覆水的柱狀沉積物表層上.為了考察材料覆蓋方式的不同對沉積物抗風浪擾動能力的影響,將材料以表層原位覆蓋和與表層5cm沉積物混合均勻兩種方式分別投加到柱狀沉積物中.將投加材料之后的柱樣靜置備用,并設置一組未添加任何材料的對照實驗.

1.3 模擬風浪擾動實驗條件及方法

1.3.1 模擬條件的確定 根據尤本勝等[20]對太湖不同風速特征的研究,測試選用1.7m/s作為太湖的背景風速;考慮到小風對沉積物再懸浮的作用不明顯,主要選用中風和大風兩種情況對添加材料后的沉積物抗風浪擾動能力的大小進行了研究.根據尤本勝等[20-21]對模擬水柱再懸浮垂向分布的研究結果,確定了本實驗模擬風速在中風5.1m/s和大風8.7m/s時所分別對應的下部電機擾動頻率分別為7.1Hz和8.4Hz,上部電機擾動頻率均為10Hz.依照太湖風速不同所呈現的歷時規律,并為增強差異風速之間的可比性,明確了各典型風速的時長均為3h.在某一完整的風速模擬過程中應包括風速過程(再懸浮階段)和沉降過程,時長分別設置為5h和8h;風速過程又包括起風階段和落風階段,時長均為1h.

陳紹良等[22]對1956~2005年太湖平均水溫隨時間的改變進行了監測分析,結果表明50年中平均水溫最小溫度為4.8℃,最大為29.2℃,年平均溫度17.3℃.考慮到太湖溫度的分布特征以及后續通量計算所接受的溫度范圍,本實驗選擇測試溫度為20℃.

1.3.2 Y型裝置中柱樣的制備 將制備好的柱狀沉積物緩慢移入Y型管,然后從Y型管上方緩慢注入現場采集并過濾后的上覆水,使柱狀底泥和上覆水柱高度分別.為20cm和160cm,上部螺紋旋桿置于底泥正上距其表面120cm處.在每種風速條件下,分別設置熱處理富鈣凹土原位覆蓋在沉積物表面的柱樣?熱處理富鈣凹土和沉積物表層5cm混合的柱樣?在沉積物表層添加Phoslock材料的柱樣和未添加任何材料的對照柱樣.為保證上覆水中的懸浮物充分沉降,將移入Y型裝置的柱樣靜置2d左右,然后再開始擾動試驗.

1.4 樣品的獲取及分析

1.4.1 取樣實驗 模擬水深為1.6m,取樣口設置在距沉積物表面高度(從上至下)分別為140cm,100cm,和25cm,計算時代表水層厚度分別為0.5m?0.7m和0.5m,共1.6m.取樣時間分別設置為0?1?3?5?7?10?13h.水樣用0.45 μm醋酸纖維過濾后低溫4℃下保存直至分析.在每次取樣后向水柱中填補同體積已知懸浮物濃度和磷濃度的湖水,以期減少濃度稀釋的誤差.實驗中每次取3個平行樣品,分析結果取其平均值.

1.4.2 水樣分析方法及計算

(1)上覆水體中懸浮物濃度的測定及計算

懸浮物(SS)濃度的測定采用過濾法[23].將瓶裝水樣搖勻后,使用預先烘干稱重的Whatman GF/F過濾膜和真空抽濾器過濾,在105℃條件下烘4h至恒重,擺放在干燥器中冷卻2h以上至室溫,用萬分之一電子天平精確稱量濾膜過濾前?后的質量,計算質量差,求得懸浮物(SS)的濃度.已知時間內單位面積水柱懸浮物增量(SS,g/m2)可通過下式進行計算:

式中:SS,t為風浪過程中時刻的SS,g/m2;SS,0為風浪過程起始時的SS,g/m2.

其中:

式中:SS為單位面積內水柱總懸浮物量,g/m2;SS,i為第水層懸浮物濃度,mg/L;Δh為第水層的厚度,m.

(2)上覆水體中PO43--P濃度的測定及計算

在水樣經GF/F膜過濾后,PO43--P(SRP)的濃度利用鉬銻抗分光光度法,通過島津UV-2550分光光度計進行測定[24].單位面積水柱PO43--P總增量p(mg/m2)可通過下式進行計算:

式中:P,為風浪過程中時刻的P,mg/m2;P,為風浪過程中時刻的P,mg/m2;P,0為風浪過程起始時的P,mg/m2.其中:

式中:p為單位面積內水柱PO43--P總量, mg/m2;P,i為第水層PO43--P濃度,μg/L;Δh為第水層的厚度,m.

(3)風浪侵蝕深度的測定及計算

在本模擬風浪擾動實驗中,水柱中的懸浮物都來自同一底面上的沉積物,因此4種處理方式下風浪對沉積物的最大侵蝕深度可通過水柱中的懸浮物總量的堆積密度計算獲得.其計算公式如式(6)所示:

式中:為水柱中懸浮物量,g/m2;為表層沉積物的含水率,%;為表層沉積物的濕密度,g/cm3;為風浪的侵蝕深度,mm.

1.4.3 沉積物樣品的分析 風浪擾動結束后,在實驗室將4種不同處理的沉積物柱樣依據深度0~1cm?1~2cm?2~5cm用切環丈量?切刀分層切割,得到3種深度沉積物樣品,并將樣品置于保鮮袋中混合勻稱.將沉積物樣品風干或冷凍干燥,研磨過篩以備后續研究使用.

采用化學連續提取方法[18]對磷形態進行分析,該提取方法可以將沉積物中的磷形態區分為(a)NH4Cl–P(弱結合態磷),(b)BD-P(氧化還原敏感態磷),(c)NaOH-rP(鋁磷),(d)NaOH-nrP (Organic-P),(e)HCl-P(鈣結合態磷)和(f)Res-P(殘渣態磷).精確稱取研磨過100目篩后的 0.5g 沉積物樣品于50mL離心管中,依照以下步驟對底泥中的磷形態進行化學連續提取:(1)加入25mL 1mol/L NH4Cl于50mL離心管中,在pH=7下振蕩2h;(2)加入25mL 0.11mol/L NaHCO3和 0.11mol/L Na2S2O4于第一步倒去上清液的離心管中,振蕩 2h;(3)加入 25mL 1mol/L NaOH 于第二步倒去上清液的離心管中振蕩 16h;(4)加入25mL 0.5mol/L HCl于第三步倒去上清液離心管中振蕩 24h.在每一步驟之后都將樣品在7500r/min下離心10min,0.45μm濾膜過濾,并用鉬藍比色法測定磷的含量.將本實驗設置一組平行試驗,然后求其平均值.

2 結果與討論

2.1 沉積物的理化性質

太湖馬山水域水體pH值為7.13,程弱堿性,而總氮的含量達到3542mg/kg,總磷的含量達到859mg/kg,可以看出馬山區域水體污染較嚴重.沉積物的Mobile-P含量為336mg/kg,據此計算得到固定柱樣表層5cm干泥中的Mobile-P所需700℃熱改性凹土理論投加量為48.4g,所需Phoslock的理論投加量為34.8g.

2.2 風浪擾動對鈍化底泥的侵蝕作用

在風浪擾動過程中,當水體對沉積物表面的剪切力大于沉積物的臨界剪切力時,沉積物會產生再懸浮征象[25-27].如圖1所示,在不同風速條件下,4種不同處理的水柱懸浮物量SS隨擾動時間均呈增加趨勢,其增長量與風浪強度存在明顯依賴關系,水體懸浮物量SS均是隨著風浪強度的增強而增長.這是因為風浪強度的增強引起剪切力增大,導致越多的大顆粒沉積物發生懸浮[20].大風條件下,對照?凹土覆蓋?凹土混合以及Phoslock覆蓋的水柱中,懸浮物最大增量分別為973,385,487,422g/m2,分別是中風的2.5?3.8?3.2以及3.3倍.由上分析可見,凹土覆蓋的水柱懸浮物量對風浪強度變化的響應最為明顯,但就其懸浮物增量而言卻是最小的.凹土混合和Phoslock覆蓋兩種處理后水柱中的懸浮物增量次之,對照水柱懸浮物增量最大.因此,在沉積物表面添加材料可以增強沉積物抗風浪擾動的能力,并且覆蓋熱改性凹土的效果最好.

由圖1可見,在中風作用下,第3h的懸浮物增量與最大增量只存在較小差別,最大的差值為對照水柱的65.5g/m2,最小的差值為Phoslock覆蓋的44.8g/m2.而在大風作用下,第3h的懸浮物增量與最大增量之間的差別較大,均在100g/m2以上.可見,大風較之中風會導致更多的懸浮物發生懸浮,其再穩定時間也相對較長,并且不同處理的水柱懸浮物增量差異比較明顯.此外,由圖1可以發現,在沉降階段的最初2h(5~7h),水柱中懸浮物量均表現出大幅度下降.在這一過程中,中風下4種處理的水柱懸浮物量分別降低了237.5,71.2, 91.0,78.5g/m2,分別占各自最大懸浮物增量的62%、70%、59%和62%;大風下4種處理的水柱懸浮量分別降低了585.7,282.4,251.6,258.8g/m2,分別占各自最大懸浮物增量的60%、73%、52%和61%.懸浮物的較大濃度以及懸浮物之間的絮凝作用都會使得較大顆粒產生沉降作用,因而會對懸浮物濃度的減少做出重要貢獻.所以,風浪平息后的最初2h是懸浮物濃度大幅度降低,透明度升高極為重要的階段.而小顆粒的沉降速度較慢,經過沉降8h(即第13h)后,水柱懸浮物含量與風浪前的初始含量已基本相同.

由表1可知,4種處理方式的表層沉積物在大風條件下的侵蝕深度要明顯高于中風條件的侵蝕深度,并且材料的添加均可顯著降低風浪的侵蝕深度.根據不同處理方式下風浪侵蝕深度的大小可判斷出覆蓋熱改性凹土的沉積物抗風浪擾動能力最強,凹土混合和Phoslock覆蓋兩種處理方式的沉積物抗風浪擾動能力則次之.由此可知,在大型淺水湖泊的表層沉積物上覆蓋熱改性凹土可以使風浪擾動引起的再懸浮作用得到有效減弱.

表1 4種處理方式的水柱在不同風浪條件下的最大侵蝕深度

2.3 風浪擾動對上覆水體SRP濃度變化的影響

圖2為水柱P值隨風浪強度變化所呈現的不同狀態.其中,添加材料處理的三個水柱P變化大致如下:在風浪由弱變強的風速過程(0~5h)階段,水柱SRP含量一開始均出現下降,隨后又出現顯著上升;進入沉降(5~13h)階段后,水柱P均呈下降趨勢.由此可知,水動力作用對SRP含量有顯著的影響.風浪過程是對湖泊水體復氧的過程,隨著水動力強度增大,其復氧速度也增快.在水體復氧過程中,減少了沉積物中鐵鋁化合物的還原反應,從而抑制了沉積物中PO43--P的釋放;風浪作用也促進了水體中游離的Fe?Mn等金屬離子的氧化,這些氧化物通過離子交換和吸附等作用也加強了對磷的固定[28-29];同時在沉積物表層添加的材料對水體中的磷也有很強的吸附作用,所以在風速過程的初始階段,3種添加材料的水柱中SRP含量出現了下降現象.而對照水柱P在風速過程階段一直呈現增加趨勢.這可能是因為對照水柱沉積物易受風浪擾動的影響,隨著風浪擾動強度的增大,水柱中的懸浮物含量也逐步增大,而沉積物對水體中的磷又有一定的補充作用,所以在風速過程中水柱的磷濃度也逐漸增大.在沉降過程中,隨著水動力作用的停止,不再會有新的表層沉積物發生懸浮,同時水體懸浮物SRP在重力作用下也不斷發生沉降,這些作用共同造成了磷濃度降低[30-32].同時,水體的氧化條件也在促進水體中金屬氧化物吸附SRP的化學反應不斷進行,對水體中SRP濃度的降低也有重要貢獻[33].

由圖2可以發現,在中風條件下,4種處理方式的水柱SRP含量在5h均獲得最大值,分別為19.2,4.9,9.6,6.1mg/m2;在大風條件下,4種處理方式的水柱SRP最大增量分別為30.4,10.4,16.1, 17.6mg/m2.由此可見,大風下各處理方式的水柱SRP含量均高于中風條件下各水柱的磷含量,并且在同種風速條件下,4種處理方式的水柱中SRP增量最小者均為熱改性凹土覆蓋的水柱,熱改性凹土混合和Phoslock覆蓋的水柱SRP增量則次之,對照的水柱SRP增量最大.這表明了水動力強度的大小對水柱中的磷含量有著重要影響.同時也說明了在沉積物表面添加熱改性凹土覆蓋層的水柱不僅抗風浪擾動能力最強,而且對于抑制沉積物中磷的釋放效果最好.

2.4 不同風浪擾動作用下的底泥磷形態變化

在實驗風速過程中,4種不同處理后表層5cm沉積物磷形態垂向變化如圖3所示.由圖3可知,在中風擾動條件下,隨著深度的增加,對照組的沉積物活性磷和Al-P含量隨之降低,而Ca-P含量卻略有增高,同時活性磷?Al-P和Ca-P含量在垂直方向上的分布差異性變小;3組添加材料后的沉積物活性磷和Al-P含量隨之升高,Ca-P含量隨之降低,而且隨深度的進一步增加,活性磷和Al-P含量在垂直方向上分布差異性變大, Ca-P含量差異性減小.這主要是因為材料在沉積物表面對活性磷具有較強的吸附能力,并且將這些活性磷和Al-P轉化成惰性的Ca-P或Residual-P.在大風條件下,3種磷形態的分布情況基本與中風條件下一致,但磷形態含量的大小卻存在顯著差異.在沉積物的同一深度上,與中風條件下各磷形態的含量相比,大風條件下4組實驗的Mobile-P?Al-P和Ca-P含量都有所升高.這說明了沉積物中的Mobile-P?Al-P和Ca-P含量的大小與風浪強度存在正相關關系.這也間接地證明了風浪擾動是造成沉積物磷形態分布的重要影響因子.

由圖3可以發現,中風條件下,與對照組相比凹土覆蓋?凹土混合和Phoslock覆蓋3組實驗的Mobile-P含量分別降低了17%~50%、16%~ 35%、15%~89%,Al-P也分別降低了6%~47%、14%~47%、12%~83%,而Ca-P則分別增加了30%~108%、9%~121%、22%~139%.大風條件下,與對照組相比凹土覆蓋?凹土混合和Phoslock覆蓋3組實驗的Mobile-P含量分別降低了30%~ 58%、53%~60%、13%~75%,Al-P也分別降低了3%~49%?8%~35%?10%~72%,Ca-P則分別增加了18%~133%?27%~139%?29%~159%.這證明了在同一種風速條件下,材料的添加可以明顯地降低沉積物中Mobile-P和Al-P的含量,使這些減少的Mobile-P和Al-P轉化成惰性的Ca-P,并且Phoslock固磷效果最好,熱改性凹土的固磷效果則次之.但從經濟角度考慮,廉價的熱改性凹土在控制湖泊內污染源上應具有更好的應用前景.

3 結論

3.1 添加熱改性凹土和鎖磷劑(Phoslock)兩種鈍化劑均可以顯著降低上覆水懸浮物?侵蝕深度和SRP含量,且都隨著風浪強度的增大,兩種鈍化劑的鈍化效果下降

3.2 即使再風浪的影響下,添加鈍化劑的底泥中的可移動磷仍被有效削減,且底泥中鈣磷明顯增加.比較而言,大風擾動條件下的底泥活性磷削減以及底泥鈣磷的增加比例均要小于中風擾動.

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Effect of wind and wave disturbance on passivation of internal phosphorus in sediment.

LIU Xin1, WANG Xiu1,2, ZHAO Zhen1, QIAO Wei-chuan1, YU Lei1, YIN Hong-bin2*

(1.College of Biology and Environment, Nanjing Forestry University, Nanjing 210000, China；2.State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China)., 2017,37(8)：3064~3071

Wind effects on P control by two P inactivation agents (thermally-treated calcium-rich attapulgite and lanthanum modified bentonite (Phoslock) ) using Y-shaped sediment resuspension generation apparatus was studied. The results indicated that addition of P inactivation agents could solidify the surface sediment and reduce the erosion depth accordingly when suffer from frequent wind disturbance. Furthermore, the suspended particulate matter (SPM) and soluble reactive phosphorus (SRP) also could be reduced compared with control treatment. The forms of calcium bounded P and inert P were also increased with the addition of P inactivation agents. Strong wind increased sediment erosion depth, concentrations of SPM and SRP in overlying water and sediment mobile P content when compared with moderate wind disturbance. The percentage of calcium bounded P and inert P in sediment under the influence of strong wind was also reduced in comparison to moderate wind. This results indicated that even wind can exert great influence on sediment P inactivation while which still could be used in shallow eutrophic lake restoration.

wind disturbance；thermally-treated calcium-rich attapulgite；lanthanum modified bentonite；internal phosphorus；shallow lakes

X524

A

1000-6923(2017)08-3064-08

劉 新(1968-),男,江蘇南京人,副教授,主要從事水污染控制與修復技術工藝等方面的研究工作.發表論文50余篇.

2017-01-13

江蘇省社會發展項目(BE2016811);2014南京市科委科技計劃項目“城鎮小河川濕地森林氮磷攔截生態工程技術研究與應用”;江蘇省高校優勢學科建設工程資助項目(PAPD)

* 責任作者, 副研究員, hbyin@niglas.ac.cn