壓水堆核電廠廢液放射性計算程序配套核數據庫的適用性評價

王 亮，黃 凱，李云召，葉遠慮，王昆鵬，周 林

(1.環境保護部核與輻射安全中心，北京 100082；2.西安交通大學，陜西 西安 710049)

壓水堆核電廠廢液放射性計算程序配套核數據庫的適用性評價

王 亮1，黃 凱2，李云召2，葉遠慮1，王昆鵬1，周 林1

(1.環境保護部核與輻射安全中心，北京 100082；2.西安交通大學，陜西 西安 710049)

PWR-GALE是美國核管會編制并使用的壓水堆核電廠氣液態流出物源項計算程序，現有的配套核數據庫已有長達四十年之久未進行更新，無法確定是否能夠滿足先進壓水堆的計算和審評需求，需要通過基于最新版本的核評價數據庫制作新的配套數據庫對其進行適用性的評價。因此，本文基于核評價數據庫ENDF/B-VII.0，提取衰變子庫中相關信息，根據直接裂變產額、衰變信息以及保留的裂變產物核素得到更新的沿衰變鏈歸并的產額數據，通過中子學-燃耗耦合計算獲得了更新的中子微觀反應截面數據；并與現有的配套數據庫進行了對比分析；然后，通過計算一系列面向不同機型的算例進行了整體的對比驗證與分析。結果表明：現有的PWR-GALE配套核數據可以滿足先進壓水堆的計算和評審需求。

核電廠廢液放射性計算；PWR-GALE；衰變數據；裂變產額數據；中子微觀反應截面數據

壓水堆在運行過程中，燃料內包容的放射性物質可能會通過包殼泄漏至冷卻劑，而冷卻劑與腐蝕產物污垢也會在中子輻照作用下發生活化反應。因此，經過處理的廢液和廢氣仍然不可避免的含有一定量的放射性物質。估算放射性物質存在于廢液和廢氣的種類與數量是評價相應處理系統能力的必要環節，為此美國核管會編制并使用PWR-GALE程序[1]。程序的配套核數據庫包含了核素衰變信息、中子微觀反應截面以及裂變產物產額數據。然而原始核數據庫基于四十多年前發布的ENDF/B-IV核評價數據庫，在準確性以及完備性上低于近期版本的核評價數據庫。根據近期版本核評價數據庫進行程序配套核數據庫的更新在提高程序計算結果可靠性方面具有重要的意義。

本文詳細描述了基于核評價數據庫ENDF/B-VII.0更新核數據庫的方法，對比分析新舊數據庫的差異。最后，通過驗證算例的計算，分析了采用更新核數據庫對計算結果造成的影響。

1 核數據庫的更新

對于核評價數據庫中的衰變子庫，通過單純的格式化讀入與輸出即可進行衰變數據的更新。裂變產額數據的處理因評價庫包含的核素種類更多而稍復雜一些，即需要將裂變產額數據沿衰變鏈進行歸并處理。中子微觀反應截面在PWR-GALE核數據庫中以少群形式存在，可通過中子學-燃耗耦合計算的方式獲得。

1.1 衰變數據的更新

衰變數據包括核素衰變常數、衰變熱以及各衰變模式的分支比。衰變常數在核評價數據庫與PWR-GALE核數據庫中均以半衰期的形式記錄，衰變熱的記錄單位是MeV。表1列出了核評價數據庫支持的衰變模式[2]以及PWR-GALE核數據庫中是否考慮的情況。

表1 核評價數據庫及PWR-GALE核數據庫支持的衰變模式Table 1 The decay modes supported by evaluated nuclear data library and PWR-GALE nuclear data library

衰變數據的更新僅涉及格式化讀入核評價數據庫，并格式化輸出PWR-GALE核數據庫。PWR-GALE核數據庫考慮的衰變模式有限，β-衰變至子核基態的分支比未顯式給出，默認為1減去其余衰變模式分支比之和。因此，如果出現未考慮到的衰變模式，將替換為β-衰變至子核基態。

1.2 裂變產額數據的更新

裂變產物產額數據為各裂變系統平均發生一次裂變后各裂變產物的產額，而裂變系統是特定入射中子能量與重核的組合。核評價數據庫ENDF/B-VII.0包含51種裂變系統及1137種裂變產物，PWR-GALE核數據庫則包含233U熱裂變、235U熱裂變、232Th快裂變、238U快裂變和239Pu熱裂變5種裂變系統及460種裂變產物。稱PWR-GALE核數據庫包含的裂變產物為保留裂變產物，反之為非保留裂變產物。大部分非保留裂變產物會通過若干代衰變稱為保留裂變產物，因此不能直接使用獨立裂變產額。累積裂變產額得自沿衰變鏈對獨立產額的歸并，然而，一方面獨立產額累加過程中涉及一些半衰期很長的核素；另一方面保留核素內普遍存在著衰變母核-子核關系。這使得累積產額本身有一定的不合理性，而且需要根據母核截斷子核累積量的原則進行較為復雜的調整。

本文使用獨立裂變產額，結合評價庫的衰變鏈數據進行非保留裂變產物產額至保留裂變產物的歸并。而遇到非保留的穩定核素或者中子反應相比衰變反應不可忽略的核素，截止產額的歸并，保證了產額數據的合理性[3]。裂變產物產額歸并過程如圖1所示。

圖1 裂變產額數據制作流程Fig.1 Flowchart of generating fission product yields data

半衰期與輻射俘獲單群截面[4]的乘積大于準則8×107天靶的核素，在中子注量率為1014cm-2s-1時中子反應率為衰變反應率的近一千倍。滿足判據的非保留核素與保留核素一樣，截止裂變產額沿衰變鏈的歸并，而歸并到此類非保留核素上的產額被最終忽略。

裂變產額沿衰變鏈的歸并采用了圖論中基于深度優先搜索的遍歷算法，保證了產額分配無遺漏或者重復。

1.3 中子微觀反應截面的更新

中子微觀反應截面表征中子與靶核發生反應的概率。該部分數據在核評價庫中的形式是入射中子能量相關的，而且能量點的數目非常龐大；在PWR-GALE核數據庫中則以熱群、共振積分以及快群的三群形式存儲，考慮的截面種類限于表2所示。從點截面至三群截面涉及能量上的歸并，本文選取典型壓水堆組件問題以及燃耗深度，采用中子學-燃耗耦合計算程序進行截面歸并處理。中子學和燃耗計算功能分別由MCNP和ORIGEN-S[5]提供，耦合策略為中點法。

表2 PWR-GALE核數據庫支持的截面種類Table 2 Types of cross sections considered in PWR-GALE nuclear data library

a：HM，FP，ST分別代表重核、裂變產物和結構材料核素集合。

2 新舊核數據庫對比

對比更新后的核數據庫和原始的舊核數據庫之間的差異，將從基礎上揭示新舊版本核評價數據庫的差別，有助于預測更新核數據庫對計算結果的影響。由于目前程序針對特定堆型給定了源項，因此中子微觀反應截面實際上未參與到廢液放射性計算中，該部分數據未予以對比。

2.1 衰變數據的對比

如表1所示，核評價數據庫考慮的衰變模式種類不全。雖然PWR-GALE核數據庫包含的核素種類遠少于評價庫，仍然有部分核素缺失衰變模式的情況，如表3所列。

表3 PWR-GALE核數據庫缺失的衰變模式Table 3 Loss of decay modes in PWR-GALE nuclear data library

如1.1節所述，缺失的衰變模式將被替換以β-衰變。該處理方式對計算結果的影響很?。?1)4H主要產自3H的中子輻射俘獲反應，產生率非常小，對計算結果不會造成可觀的影響。(2)48Ca等有雙β-衰變的核素，半衰期很長，而β-衰變產物的衰變模式依然為β-衰變且半衰期較短。以48Ca為例，半衰期長達2.3×1019年，β-衰變產物48Sc半衰期僅為1.82天且經β-衰變為48Ti。因而，將這些核素的雙β-衰變替換為β-衰變對于計算結果的影響可以忽略不計。(3)87Br等核素緩發中子釋放的分支比較小，因此對計算結果影響有限。 (4)8Li 與11Be在壓水堆中存量很小，而且8Li的β-衰變產物8Be以8×10-14ms的半衰期發生α衰變，11Be發生β-+α級聯衰變的分支比較小。因此，它們對計算結果的影響可忽略不計。

圖2給出了核素衰變常數的相對偏差，參考值來自更新后的核數據庫。圖中截取了半衰期在0.01 s至1010s即約300年的核素，廢液放射性對于半衰期處于該范圍之外的核素衰變性質的變動不敏感?？梢园l現大部分核素衰變常數相對偏差在±5%以內，少數核素相對偏差在±5%以外。

圖2 新舊核數據庫核素衰變常數的對比Fig.2 Comparison of decay constants between the old and updated nuclear data libraries

定義分支比偏差如下式所示：

(1)

式中：DMi是核素i的衰變模式組成的集合，bupdated,i,j和bold,i,j分別是新舊核數據庫核素i衰變模式j的分支比。

分支比偏差展示在了圖3中。絕大部分核素分支比偏差在1%以下，只有少數核素分支比偏差超過1%。

圖3 新舊核數據庫核素分支比偏差Fig.3 Branching ratio discrepancies between the old and updated nuclear data libraries

2.2 裂變產額數據的對比

壓水堆計算使用的裂變產額數據涉及233U熱裂變、235U熱裂變、232Th快裂變、238U快裂變和239Pu熱裂變共計五種裂變系統。在核素為基本單位的比較中，新舊核數據庫的裂變產額數據差異非常大。以質量數為135的裂變產物為例，表4展示了235U熱裂變與239Pu熱裂變的產額數據。

圖4展示了質量數為135的裂變產物構成的衰變鏈。一般而言，具有豐中子特性的裂變產物以β-衰變為主導較快的衰變為穩定或者長壽期的核素，因此等質量加總裂變產額更能體現對于計算結果的影響。

表4 質量數為135裂變產物的部分產額數據Table 4 Part of the fission yield data of fission products with mass number equal to 135

圖4 質量數為135裂變產物構成的衰變鏈Fig.4 Decay chain formed by fission products with mass number equal to 135

圖5至圖7展示了新舊核數據庫233U熱裂變、235U熱裂變和239Pu熱裂變三種裂變系統等質量加總裂變產額，以及舊核數據庫的相對偏差?？梢钥闯鲂屡f數據的吻合程度良好，特別是產額較大的質量數。

定義等質量加總產額的偏差為下式：

(2)

式中：FPi是質量數為i的裂變產物組成的集合，γj,updated和γj,old分別是新舊核數據庫核素j在某裂變系統下的產額。

五種裂變系統233U熱裂變、235U熱裂變、232Th快裂變、238U快裂變和239Pu熱裂變的偏差值分別為0.1069、0.07382、0.2344、0.1875和0.1117，相比約等于2.0的總產額低一個量級，即新舊核評價數據庫的等質量加總裂變產額差異并不顯著。

圖5 233U熱裂變新舊核數據庫等質量加總裂變產額及對比Fig.5 Mass chain fission product yields of 233U thermal fission from old and updated nuclear data libraries

圖6 235U熱裂變新舊核數據庫等質量加總裂變產額及對比Fig.6 Mass chain fission product yields of 235U thermal fission from old and updated nuclear data libraries

圖7 239Pu熱裂變新舊核數據庫等質量加總裂變產額及對比Fig.7 Mass chain fission product yields of 239Pu thermal fission from old and updated nuclear data libraries

3 驗證計算

為了整體評估更新核數據庫對于廢液放射性計算結果的影響，選取了18個驗證算例。如表5所示，這些算例涉及三種類型的壓水堆，而同一類型的算例之間在功率、冷卻劑總量、各環節收集處理時間以及去污因子等參數上存在差異。

表5 各驗證算例所對應的壓水堆類型Table 5 PWR type of each verification case

以基于新核數據庫的計算結果為參考解，比較所有劑量大于10-5Ci·a-1的核素，發現有三種核素基于舊核數據庫計算結果的相對偏差絕對值出現了大于5%的情況，如表6所示。

表6 劑量相對偏差絕對值大于5%的核素Table 6 Nuclides with absolute relative discrepancies of dose greater than 5%

核素95mNb出現較大偏差的原因是95Zr衰變為95mNb的分支比在新舊核數據庫中分別為0.0108和0.02。110Ag的偏差主要由110mAg自轉換衰變分支比在新舊數據庫中分別為0.0136和0.13導致。131Sb衰變為131Te的分支比在新舊核數據庫中分別為1.0和0.85則是導致131Te偏差的主要原因。然而，這三種核素對放射性劑量的貢獻較小，對于總放射性劑量的影響非常有限。

圖8至圖11分別展示了驗證算例1、5、12和17的核素劑量偏差?？梢姶蟛糠趾怂?，尤其是劑量較大的核素，相對偏差在±2%以內。核數據庫的更新對于放射性劑量計算結果的影響較小。

圖8 驗證算例1放射性劑量主要貢獻核素的相對偏差Fig.8 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 1

圖9 驗證算例5放射性劑量主要貢獻核素的相對偏差Fig.9 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 5

圖10 驗證算例12放射性劑量主要貢獻核素的相對偏差Fig.10 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 12

圖11 驗證算例17放射性劑量主要貢獻核素的相對偏差Fig.11 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 17

4 結論

基于核評價數據庫ENDF/B-VII.0，更新了包含衰變數據、裂變產額數據以及少群截面數據的PWR-GALE核數據庫。分析了各部分數據在新舊核數據庫之間的差異：衰變數據以及少群截面數據的差異較??；裂變產額分核素的差異較大，然而與計算結果關聯更密切的等質量加總產額的差異較為有限。根據覆蓋三種壓水堆機型的驗證算例的計算結果，表明更新核數據庫對于廢液放射性劑量的影響較小。因此，就廢液放射性計算應用而言，相對核評價數據庫的更新不敏感，證實基于舊版核評價數據庫的計算結果具有良好的可靠性。

[1] CHANDRASEKARAN T，LEE J Y，WILLIS C A. Calculation of Releases of Radioactive Materials in Gaseous and Liquid Effluents from Pressurized Water Reactors，PWR-GALE Code[R]. Office of Nuclear Reactor Regulation，U.S. Nuclear Regulatory Commission，April 1985.

[2] Members of the Cross Section Evaluation Working Group. ENDF-102 ENDF-6 Data Formats and Procedures for the Evaluated Nuclear Data File ENDF-VII[M]. National Nuclear Data Center Brookhaven National Laboratory Upton，N.Y. 11973-5000.

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ApplicabilityEvaluationoftheNuclearDataLibrariesforPWRRadioactiveLiquidEffluentsCalculation

WANGLiang1，HUANGKai2，LIYun-zhao2，YEYuan-lv1，WANGKun-peng1，ZHOULin1

(1.The Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China 2. Xi’an Jiaotong University，Xi’an of Shaanxi Prov. 710049，China)

PWR-GALE is a computation code that was coded and used by the U. S. Nuclear Regulatory Commission to calculate the releases of radioactive material in liquid effluents of Pressurized Water Reactor nuclear power plant. However，the corresponding nuclear library has remained unchanged for over 40 years；as a consequence it has become an unresolved question of whether the code is applicable to advanced PWR for regulatory purposes. The applicability evaluation urges the need of updating the nuclear library based on latest versions of evaluated nuclear data libraries. Therefore，this paper utilized ENDF/B-VII.0 as the initial data source to update the nuclear library. More specifically，the decay data was extracted and applied accordingly；the cumulative fission product yields were obtained by cumulating the fission product yields along decay chains on the basis of independent fission yield data，decay data and reserved nuclides；the neutron microscopic cross section data were calculated updated through coupled neutronic-depletion calculations. The direct data comparisons were carried out between the updated and the original nuclear libraries. Then a series of test cases with varying reactor types were calculated for integral verifications and analysis. Numerical results showed that the original nuclear library is applicable to regulatory purposes of advanced PWR.

Nuclear power plant liquid effluents radioactivity；PWR-GALE；Decay data；Fission product yield；Neutron microscopic cross section

2017-01-19

先進壓水堆及高溫氣冷堆國家科技重大專項項目“壓水堆核電廠放射性廢液處理系統審評關鍵技術研究”(2013ZX06002001-13)

王 亮(1981—)，男，漢族，河南省原陽縣人，高級工程師，博士，現從事放射性廢物管理及輻射防護方面工作

王昆鵬：wangkunpeng@chinansc.cn

TL31

A

0258-0918(2017)06-0984-08