18 m高密度循環流化床提升管反應器內氣-固流動軸向分布特性

蘇 鑫，王成秀，藍興英，高金森

(中國石油大學 重質油國家重點實驗室，北京 102249)

循環流化床反應器具有氣-固混合強烈、傳熱傳質效率高、停留時間分布窄的特點[1]，近幾十年在石油化工、能源高效轉化以及生物化工等領域得到了廣泛應用。其中，催化裂化(Fluid catalytic cracking, FCC)和煤炭燃燒是循環流化床反應器的兩個典型成功應用實例，近些年循環流化床技術也成功應用到生物質加工等新能源領域[2-3]。

事實上，循環流化床反應器內氣-固流動特性直接影響反應器內氣-固接觸效率。近二十年來，國內外學者已對循環流化床流體力學特性進行了系統的研究。工業催化裂化提升管反應器高度一般為15～20 m，裝置運行時其顆粒循環速率(Gs)可達400～1200 kg/(m2·s)，其固含率(εs)可達0.03～0.12[4]，然而，目前實驗室規模循環流化床提升管反應器的高度和顆粒循環速率均較小，研究報道較多的顆粒循環速率均小于200 kg/(m2·s)，固含率大部分低于0.03。1993年Bi和Zhu[5]首次提出了高密度氣-固循環流化床的概念，直到1999年Grace才明確了高密度氣-固循環流化床的定義，即顆粒循環速率大于200 kg/(m2·s)，且固含率大于0.1的操作狀態屬于高密度循環流化床[6]。高密度循環流化床與傳統的低密度循環流化床相比，除具有顆粒循環速率大、固含率高的特點外，流動結構也發生了較大的變化，軸向上顆粒分布更加均勻，固含率可達0.10～0.25，邊壁處基本沒有下落的顆粒；徑向上“環-核”流動結構減弱，更接近于平推流等特點[7-8]。目前有關高密度循環流化床內顆粒流動特性的研究不多。2001年P?rssinen和Yan等[9-11]提出了一種新型高通量循環流化床系統并開展了一系列的研究，Wang等[12-13]又在該流化床基礎上進行改造并展開了相關的研究，取得一定成果，但其研究的提升管反應器高度只有10 m，軸向上顆粒流動很可能沒有得到充分發展，不能準確地反映提升管內氣-固軸向流動規律。

筆者研究了高為18 m提升管反應器內FCC催化劑顆粒的流動行為，基于提升管不同軸向高度的壓力數據計算固含率，并進一步分析提升管內的操作狀態，氣-固軸向發展特性以及操作條件對氣-固流動特性的影響等。本實驗裝置與工業提升管反應器高度相當，實驗結果與工業實際生產狀態更相近，可以為高密度提升管反應器的設計優化、工程放大、生產操作以及提高反應器效率提供重要的理論依據。

1 實驗部分

本實驗所采用的氣-固循環流化床裝置如圖1所示。該實驗裝置包括提升管反應器、下行床反應器、測量筒、伴床、儲料罐和氣-固分離系統。

圖1 循環流化床實驗裝置結構示意圖Fig.1 Schematic diagram of CFB

圖1中左側為內徑80 mm、高18 m的提升管反應器，中間上半部分為內徑430 mm、高2 m的測量筒，測量筒下部為內徑450 mm、高8 m的伴床，伴床下部為內徑660 mm、高6 m儲料罐。儲料罐上部伴床右側為2個內徑分別為80 mm和150 mm、高8 m的下行床反應器。其中提升管、下行床和測量筒均由有機玻璃制成，其他部位由碳鋼材料制成。伴床與儲料罐可以為實驗過程提供充足的顆粒藏量，最大儲料量為2500 kg，儲料高度可達10 m。儲料罐內的顆粒經過下料斜管進入提升管底部后被由提升管底部進入的主風輸送到頂部，再經過一級旋風分離器進行氣-固分離，絕大部分顆粒通過一級旋風分離器的料腿經測量筒和伴床回到儲料罐內，氣體和少部分顆粒經二級和三級旋風分離器進一步分離，最后再經過布袋除塵器分離，氣體排入大氣，顆粒返回到伴床內。為了實現氣-固均勻分布，在提升管底部安裝有氣體分布板，分布板上均勻分布直徑為2 mm的小孔，兩孔間軸心距為4 mm，分布板的開孔率為23%。

實驗所使用的顆粒為FCC平衡劑，其平均粒徑85 μm，顆粒密度1500 kg/m3，堆積密度970 kg/m3，其粒度分布列于表1。

顆粒循環速率通過測量筒測得。測量筒由有機玻璃圓筒制成，其內部有1塊垂直安裝的有機玻璃板將其從中心處一分為二。2個翻板閥分別被固定在測量段的頂部和底部。測量循環量時，首先將測量段頂部的翻板閥打到左側，使顆粒全部從測量筒的右側落下，然后迅速關閉測量段底部的另一翻板閥并開始記錄時間。顆粒則由頂部進入測量筒被其底部的翻板閥所截獲。在一段時間內，系統中循環的顆粒將在該側測量段內不斷積累。通過獲得顆粒的積累時間和體積，即可計算顆粒循環量，其計算公式如下所示。

表1 FCC平衡劑顆粒粒度分布Table 1 Particle size distribution of FCC particles

(1)

為了獲得提升管上不同軸向位置的壓力數據，在提升管上排布了22個壓差傳感器和2個壓力傳感器。該系列傳感器一方面可以采集壓力及壓差數據，另一方面可以實時監測實驗過程中沿提升管方向的壓力與壓差變化，以判斷裝置是否處于穩定運行狀態。具體監測點分布情況如表2所示。同時壓力與壓差數據也是分析提升管內氣-固流動特性的重要基礎。

本研究主要在不同表觀氣速(Ug)和顆粒循環速率的操作工況下，基于穩定運行過程中所采集的壓力及壓差數據，計算得到固含率等相關參數，并用以研究提升管軸向氣-固流動規律。

2 結果與討論

在不考慮顆粒加速以及顆粒、氣體與壁面之間摩擦的情況下，可以利用下式計算提升管不同軸向截面平均顆粒體積分數，該分數也被稱作固含率(εs)。

(2)

2.1 提升管的高密度操作

固含率是判斷提升管反應器是否處于高密度操作狀態的重要指標之一。圖2為表觀氣速5 m/s時，不同軸向高度處固含率隨顆粒循環速率的變化。由圖2可知，各個軸向高度的固含率隨著顆粒循環速率增加而逐漸增加，而且在不考慮出入口的影響時，二者基本呈線性關系。此外，當表觀氣速為5 m/s，顆粒循環速率超過400 kg/(m2·s)時，各軸向高度的固含率均在0.10以上，即整個提升管處于高密度操作狀態。當氣體的攜帶能量足夠大時，顆粒循環速率增加提升管內的顆粒藏量隨之增大，從而有效維持較高的固含率，實現提升管的高密度操作。

2.2 固含率的軸向分布

固含率也是提升管內氣-固流動特性的重要表征參數之一，該參數可以反映出提升管反應器內氣-固相互作用的程度及接觸效率。圖3為不同氣速和顆粒循環速率下固含率的軸向分布。

圖2 不同軸向高度上固含率隨顆粒循環速率變化曲線Fig.2 Effect of solid circulation rate on solid holdupz/m: (1) 0.58; (2) 3.56; (3) 9.56; (4) 14.31; (5) 16.26

由圖3可知，部分操作工況下(Ug=5 m/s，Gs=550 kg/(m2·s))，提升管頂部(z=16.46 m)的固含率已經達到了0.10以上，說明此時整個提升管處于高密度操作狀態。在提升管反應器內各軸向高度的固含率呈“上稀下濃”的分布特點。在提升管底部固含率較大，隨著軸向高度的增加，固含率迅速降低；進一步增加軸向高度，固含率降低的趨勢逐漸變緩，最后基本保持不變。固含率的軸向分布趨勢呈現指數型分布特點。當顆粒循環速率Gs較大(大于250 kg/(m2·s))時，不同操作條件下提升管底部區域的固含率相差較小，隨著軸向高度的增加，各工況的固含率差別增加。對比不同操作條件下固含率的軸向分布，可以發現,操作條件對其軸向分布雖然有一定的影響，但其軸向分布趨勢保持不變，均為指數型分布。該結果與以往研究中所述的C型分布、S型分布以及多段分布形式存在一定的差異，這種差異可能是由于循環流化床實驗裝置的結構不同。以往的研究均是以高度小于10 m的提升管為研究對象，而本研究所使用的提升管高達18 m，與工業生產裝置高度相當，其內部的氣-固流動規律與實際情況更加接近。

圖4為不同總高度的提升管內固含率的軸向分布。圖中空心點和虛線為加拿大Western Ontario大學Zhu課題組的P?rssinen基于10 m高提升管反應器的研究結果[11]。P?rssinen認為,該提升管內顆粒濃度的軸向分布可以分為4個區域，即底部濃相區、中間過渡區、充分發展區和頂部濃相區。圖4中的實心點和實線為本研究所得的固含率軸向分布，其分布特點為典型的指數型分布。2種不同總高度的提升管內固含率軸向分布存在明顯的差異，這可能是由于在高度較小的提升管內顆粒流動還沒有得到充分發展就到達了出口，而且提升管的出口效應在不同操作條件下也會向下延伸一定的距離[14]，顆粒沒有足夠高度和空間充分發展，氣-固之間的相互作用會更加劇烈和無序，造成了文獻中所報道的多段式分布特點。然而，筆者所使用的提升管反應器高達18 m與工業裝置高度相當，顆?？梢缘玫匠浞职l展，由于發展空間受限而造成的氣-固擾動基本消除，可以認為筆者所述的固含率軸向分布特性與實際工業生產更相符。

圖3 不同工況下固含率的軸向分布Fig.3 Axial distribution of solid holdup Ug=7 m/s, Gs=150 kg/(m2·s); Ug=5 m/s, Gs=250 kg/(m2·s); Ug=5 m/s, Gs=550 kg/(m2·s); Ug=9 m/s, Gs=380 kg/(m2·s)

圖4 不同總高度提升管內固含率的軸向分布特性Fig.4 Axial distribution characteristics of solid holdup in the risers with different heightsThis study: Ug=5 m/s, Gs=300 kg/(m2·s); P?rssinen’s study[11]: Ug=8 m/s, Gs=400 kg/(m2·s); Ug=5.5 m/s, Gs=300 kg/(m2·s); Ug=8 m/s, Gs=550 kg/(m2·s)

2.3 操作條件對固含率軸向分布的影響

2.3.1 表觀氣速對固含率軸向分布的影響

圖5為顆粒循環速率相同情況下，表觀氣速對固含率軸向分布的影響。由圖5(a)可知，當顆粒循環速率Gs=170 kg/(m2·s)時，不同表觀氣速下固含率的軸向分布形式相同，軸向高度4 m以上位置的固含率基本保持不變，表觀氣速越大，各軸向高度的固含率越小。由圖5(b)可知，顆粒循環速率較大(Gs=500 kg/(m2·s))時，不同表觀氣速下固含率的軸向分布，3個操作工況下固含率的分布形式相同，即典型的指數型分布特點，當提升管軸向高度達到8 m甚至更高時，固含率才逐漸趨于恒定。此外，由圖5還可知，在提升管底部區域，不同表觀氣速下的固含率相差不大，隨著軸向高度的增加，不同表觀氣速下的固含率差異逐漸增大，表觀氣速越大，各軸向位置固含率越小。以上規律主要是由于在提升管底部區域固含率較大，顆粒處于初始加速階段，顆粒速度較小，表觀氣速對固含率的影響不大，但隨著軸向高度的增加，顆粒逐漸加速，顆粒的速度越大，顆粒與顆粒之間的間距變大，表觀氣速越大該加速過程越明顯，則固含率越小。

圖5 表觀氣速對固含率軸向分布的影響Fig.5 Impact of superficial gas velocity on axial distribution of solid holdup Gs/(kg·(m2·s)-1): (a) 170; (b) 500

對比圖5(a)與圖5(b)可知，當顆粒循環速率較小時，表觀氣速對固含率的影響較小，而且在較低位置就可以充分發展；當顆粒循環速率較大時，表觀氣速對固含率的影響較大。這主要是由于顆粒循環速率較小時，提升管內顆粒藏量較小，固含率較低，顆粒間距較大，絕大部分顆粒以離散相狀態存在，不易形成顆粒聚團，顆粒在較小的表觀氣速下就可以獲得足夠的曳力，加速過程更快，可以在較短軸向高度得到充分發展。當顆粒循環速率增加到一定程度，提升管內顆粒藏量較大，顆粒易發生團聚現象，顆粒尤其是顆粒聚團內部的顆粒不能充分受到氣體的曳力，需要更長的距離才能得到充分發展。因此，在Gs較大時，固含率受表觀氣速的影響較大，加速過程更慢，需要更長的距離才能得到充分發展。

2.3.2 顆粒循環速率對固含率軸向分布的影響

圖6為表觀氣速一定時，顆粒循環速率對固含率軸向分布的影響。由圖6可知，不同顆粒循環速率下，固含率的軸向分布趨勢大致相同，均表現為底部固含率較高，隨著軸向高度的增加，固含率逐漸降低直至趨于不變的指數型分布特點。當顆粒循環速率Gs=200 kg/(m2·s)時，自軸向高度5 m的位置開始固含率趨于恒定不變；而當顆粒循環速率增加到550 kg/(m2·s)時，在軸向高度11 m處，固含率才趨于穩定。對比圖6(a)和圖6(b)中的3條曲線可以發現，當表觀氣速一定時，提升管各軸向高度的固含率隨著顆粒循環速率的增加而逐漸增加。這主要是由于當表觀氣速一定時，顆粒循環速率越大提升管內的顆粒藏量越大，其固含率就會越大。

對比圖6(a)與圖6(b)可知，當表觀氣速較小時，顆粒循環速率對提升管各軸向高度的固含率影響相對較大；而當表觀氣速較大時，顆粒循環速率對固含率的軸向分布影響相對較小。這主要是由于當表觀氣速較大時，提升管內的固含率較小，在實驗所涉及的顆粒循環速率(200～550 kg/(m2·s))范圍內，氣體仍可以為顆粒提供足夠的曳力，使大部分顆粒處于離散狀態，固含率變化不大。但當表觀氣速較小時，該操作范圍內，Gs接近氣體的飽和夾帶量，此時固含率更大，其變化范圍越寬，即影響程度更明顯。

圖6 顆粒循環速率對固含率軸向分布的影響Fig.6 Impact of solid circulation rate on axial distribution of solid holdup Ug/(m·s-1): (a) 5; (b) 7

3 結 論

在18 m提升管反應器內使用FCC催化劑顆粒，基于各軸向高度的壓力數據研究了提升管內氣-固軸向流動特性。研究結果表明，當表觀氣速為5 m/s時，顆粒循環速率達到400 kg/(m2·s)以上就可以實現整個提升管的高密度操作。不同操作條件下，固含率呈“上稀下濃”的指數型分布特點，隨著軸向位置的增加，各軸向高度處的固含率逐漸降低直至趨于不變。這種分布規律與以往的多段式分布形式有所不同，主要是由于以往的研究結果大部分是基于10 m以下的提升管展開的，顆粒還沒有得到充分發展，提升管的結構對固含率軸向分布影響較大，而本文所使用的提升管高達18 m與工業生產裝置相當，其研究結果更接近工業實際。研究了表觀氣速和顆粒循環速率對提升管內固含率軸向分布的影響情況，結果顯示表觀氣速越大或顆粒循環速率越小，提升管內相同軸向高度的固含率越小。

符號說明：

AR——提升管截面積，m2；

dp——顆粒平均粒徑，μm；

g——重力加速度，m/s2；

Gs——顆粒循環速率，kg/(m2·s)；

h——提升管高度，m；

Ug——表觀氣速，m/s；

z——提升管軸向高度位置，m；

Δh——測試點高度差，m；

Δp——測試點間的壓力差，Pa；

Δt——測試時間，s；

ΔV——積累的顆粒體積，m3；

εs——固含率；

ρb——顆粒堆積密度，kg/m3；

ρg——空氣密度，kg/m3；

ρp——顆粒密度，kg/m3

致謝:

本研究得到了國家自然基金委國家自然科學基金重點項目(91534204)和國家自然科學基金青年基金(21506253)以及中國石油大學(北京)科研基金項目(2462014YJRC018)的大力支持，同時，中國石油大學(北京)化工學院趙亮教授、魏強副教授及鄧春副教授對本實驗的順利進行提供了幫助，實驗過程中得到了裴華健、毛曉陽和李婧雅等同學的協助，在此表示衷心的感謝。

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