吐哈盆地臺北凹陷天然氣碳氫同位素組成特征

倪云燕，廖鳳蓉，龔德瑜，焦立新，高金亮，姚立邈

（1.中國石油天然氣股份有限公司油氣地球化學重點實驗室，北京 100083；2.中國石油勘探開發研究院，北京 100083；3.中國石油吐哈油田公司勘探開發研究院，新疆哈密 839009）

0 引言

自1979年《成煤作用中形成的天然氣與石油》[1]一文發表以來，在煤成氣理論的指導下，中國天然氣地質儲量近40年來有了一個快速的增長。煤成氣理論創立之前，1978年中國天然氣總儲量2 284×108m3（其中煤成氣203×108m3），年產氣137×108m3（其中煤成氣3.43×108m3），至2016年全國天然氣總儲量118 951.20× 108m3（其中煤成氣82 889.32×108m3），年產氣1 384× 108m3（其中煤成氣742.91×108m3），共發現煤成大氣田39個，占全國大氣田總數（59個）的66%；其中全國儲量最大、年產氣量最高的蘇里格氣田就是煤成氣田[2]。隨著經濟的發展和社會的進步，世界對油氣資源的需求不斷增加，而隨著常規油氣已被大量發現，其勘探變得越來越困難，勘探的目標不斷向其他高難領域擴展，比如非常規、深層、低熟、高過成熟以及無機成因等各類油氣。由于天然氣主要由少數簡單的低分子量烴類組成，其成因分析主要依靠碳、氫同位素組成特征和組分含量[2]。前人針對天然氣成因判識和氣源對比，利用天然氣碳氫同位素組成進行了一系列卓有成效的研究，這為疊合盆地復雜天然氣成因的判識提供了重要的研究手段[3-10]。

吐哈盆地為中國重要的含油氣盆地，長期以來被認為是煤成油的典型盆地[11-14]，其煤成氣勘探始于20世紀90年代初。目前該盆地的天然氣勘探工作主要集中在臺北凹陷，因此，臺北凹陷天然氣地球化學特征及成因來源研究對于吐哈盆地天然氣勘探意義重大。但對于臺北凹陷天然氣的成因與來源，一直存在諸多爭議，目前主要觀點如下：臺北凹陷天然氣為來自中下侏羅統的低熟煤成氣，源巖以西山窯組為主[15-16]、八道灣組為輔或者以八道灣組為主、西山窯組為輔[17]；吐哈盆地天然氣大多數屬于接近油型氣的混合氣，來自煤系泥巖而非煤層[13]；臺北凹陷天然氣主要為煤成氣，但巴喀和鄯善油田的個別井屬于生物改造氣或混合氣[18]；丘東次凹致密砂巖氣為來自于煤系泥巖的煤成氣和混合氣，柯柯亞地區煤成氣來自于煤系泥巖，而混合氣主要來源于西山窯組煤系源巖[19]。對于臺北凹陷天然氣的成因與來源，目前還沒有定論。Ni等[3]根據天然氣地球化學特征，結合天然氣氫同位素組成研究，認為丘東和紅臺氣田天然氣為來自中下侏羅統煤系源巖的煤成氣，但沒有對臺北凹陷其他地區的天然氣成因進行詳細研究。本文將根據天然氣組分、穩定碳同位素組成、穩定氫同位素組成，對臺北凹陷巴喀、鄯善、丘陵和溫米等油氣田天然氣成因進行系統分析，深入探討其成因和來源。

1 區域地質背景

吐哈盆地位于新疆東部，呈東西向展布，是新疆地區3大沉積盆地之一。盆地東西長660 km，南北寬60 km，面積約5.35×104km2。盆地內部構造單元分為東部哈密坳陷、中部了墩隆起和西部吐魯番坳陷。其中吐魯番坳陷是盆地的主體坳陷，臺北凹陷是吐魯番坳陷的次一級構造單元，面積為9 600 m2，是主要的侏羅系煤系含油氣區（見圖1）。盆地中發育石炭系—第四系，最大累計厚度逾9 000 m。其中石炭系—二疊系為海相沉積巖—火山巖組合，三疊系為半深湖—淺湖相沉積，中下侏羅統為半深湖—河流沼澤相含煤沉積，白堊系和第三系為淺湖—河流相沉積[13]。侏羅系在盆地中分布最為廣泛，厚度可達4 600 m；其中臺北凹陷的侏羅系發育最為齊全（見圖2）。吐哈盆地烴源巖主要包括：石炭系—下二疊統海相泥巖、上二疊統和上三疊統黃山街組半深湖—淺湖相泥巖、中下侏羅統八道灣組和西山窯組半深湖-河流沼澤相含煤沉積和中侏羅統七克臺組黑色泥巖[11,14,20]。其中中下侏羅統的八道灣組和西山窯組是盆地中最主要的烴源巖層，煤化程度較低，西山窯組頂面Ro值為0.4%～0.9%，多數是成熟源巖，部分為低熟源巖，其下伏下侏羅統成熟度更高，下侏羅統八道灣組是成熟—高成熟源巖[13]。西山窯組暗色泥巖厚達600 m，主體厚度為200～400 m，暗色泥巖TOC值為0.5%～3.6%，煤層厚度為40～60 m，最大厚度可達100 m；八道灣組暗色泥巖厚度為50～300 m，暗色泥巖TOC值為0.5%～3.0%，煤層厚度為40～60 m[11,13]。盆地中三工河組暗色泥巖厚度為50～100 m，三間房組和七克臺組暗色泥巖厚度分別為50～200 m和100～200 m[13]。盆地中煤層厚度平均為70～80 m，西山窯組相比八道灣組含煤更多，三工河組、三間房組和七克臺組含煤較少或幾乎不含煤[13]。

2 樣品和測試方法

在吐哈盆地臺北凹陷巴喀、鄯善、丘陵和溫米等油氣田共采集23個天然氣樣品，另外對比分析了紅臺氣田的12個氣樣和丘東氣田的11個氣樣[3]。天然氣樣品的采集采用雙閥門高壓鋼瓶，天然氣組分和碳氫同位素組成測試均在中國石油勘探開發研究院完成。天然氣組分分析采用Agilent 7890型氣相色譜儀，碳同位素組成分析則采用氣相色譜-同位素質譜聯用儀（GC-IRMS），該裝置由一臺Thermo Delta V質譜儀和一臺Thermo Trace GC Ultra色譜儀連接組成。天然氣氫同位素組成分析是在GC/TC/IRMS上進行的，該裝置由一臺MAT253質譜儀與一臺裝有溫度為1 450 ℃顯微熱解爐的Trace GC Ultra色譜儀相連接。每個樣品至少重復測試2次，碳同位素組成分析精度為±0.3‰，標準為VPDB，氫同位素組成分析精度為±3‰，標準為VSMOW[21]。

圖1 吐哈盆地臺北凹陷油氣田分布圖

圖2 吐哈盆地臺北凹陷侏羅系、中上三疊統地層柱狀圖

3 天然氣地球化學特征

通過對臺北凹陷巴喀、鄯善、溫米和丘陵等油氣田天然氣樣品的測試分析（見表1），并結合前期對丘東和紅臺氣田天然氣的研究（見表2），進一步分析該區天然氣的地球化學特征。

3.1 組分特征

臺北凹陷巴喀、丘陵、鄯善和溫米等地區天然氣以烴類氣體為主，甲烷含量為65.84%～97.94%，平均為81.29%，重烴氣（C2—5）含量為1.55%～34.98%，平均值為18.70%（見表1）。天然氣干燥系數（C1/C1—5）為0.66～0.98，平均值為0.81，略低于丘東（干燥系數均值0.83）和紅臺（干燥系數均值0.85）的天然氣，全部為濕氣。非烴氣體（CO2、N2）含量非常低，只在個別井含微量N2（小于0.04%），未檢測到CO2。

3.2 碳同位素組成特征

臺北凹陷巴喀、丘陵、鄯善和溫米等地區天然氣δ13C1值變化范圍為-44.9‰～-40.4‰，平均值為-41.6‰；δ13C2值為-28.2‰～-24.9‰，平均值為-26.9‰；δ13C3值為-27.1‰～-18.0‰，平均值為-25.2‰；δ13C4值為-26.7‰～-22.1‰，平均值為-24.9‰；δ13C5值為-25.9‰～-22.5‰，平均值為-24.4‰（見表1）。除了巴喀油田巴23井和柯19井，天然氣甲烷及其同系物（C2—C5）基本上表現為碳同位素組成正序排列（δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4<δ13C5），這與典型的有機成因烷烴氣碳同位素組成特征一致[25]。該區天然氣甲烷碳同位素組成總體上與丘東氣田（δ13C1均值-41.2‰）的比較相近，而比紅臺（δ13C1均值-38.4‰）的輕?？傮w上，巴喀、丘陵、鄯善和溫米等4個油氣田甲烷碳同位素組成相近，均輕于-40‰，說明天然氣成熟度較低，與丘東氣田的相近，比紅臺氣田的要低[3]。巴喀油田巴23井和柯19井天然氣丙烷和/或丁烷碳同位素組成相對變重，使整個碳同位素組成序列出現部分倒轉現象（見圖3），表明后期發生次生改造作用。巴喀、丘陵、鄯善和溫米等4個油氣田乙烷碳同位素組成也都相近，巴喀油田乙烷δ13C均值為-26.5‰，丘陵油田乙烷δ13C均值為-27.8‰，鄯善油田乙烷δ13C均值也為-27.8‰，溫米油田乙烷δ13C均值為-26.8‰。溫米油田乙烷δ13C值總體上較重，變化范圍很小，為-26.4‰～-27.0‰，巴喀油田除了巴23井和柯19井乙烷δ13C值較重外（巴23井δ13C2值為-25.4‰，柯19井δ13C2值為-24.9‰），其余井乙烷δ13C值變化范圍很小，-26.7‰～-27.3‰。巴23井和柯19井的丙烷δ13C值也相對較重，巴23井丙烷δ13C值為-18.0‰，柯19井丙烷δ13C值為-23.8‰，均高于其他井。

表1 吐哈盆地臺北凹陷巴喀、鄯善、丘陵和溫米等油田天然氣組分、碳氫同位素組成地球化學特征

表2 吐哈盆地臺北凹陷紅臺和丘東氣田天然氣組分、碳氫同位素組成地球化學特征

圖3 吐哈盆地臺北凹陷天然氣甲烷及其同系物碳（a）、氫（b）同位素組成分布特征（丘東和紅臺數據據文獻[3]）

3.3 氫同位素組成特征

臺北凹陷巴喀、丘陵、鄯善和溫米等地區天然氣δD1值變化不大，為-272‰～-252‰，平均值為-262‰；乙烷氫同位素組成值變化范圍稍大，為-236‰～-200‰，平均值為-225‰；而丙烷氫同位素組成值變化范圍則更大，為-222‰～-174‰，平均值為-211‰（見表1）。該區天然氣甲烷及其同系物（C2、C3）表現為正序排列（δD1<δD2<δD3）（見圖3）。

4 天然氣成因和來源

臺北凹陷巴喀、丘陵、鄯善和溫米等地區天然氣甲烷及其同系物（C2—C5）整體上表現為正序碳氫同位素組成特征（δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4<δ13C5，δD1<δD2<δD3）（見圖3），即烷烴氣的碳同位素組成隨著碳數的增加而更加富集13C，這與典型有機成因烷烴氣一致[2]。這是同位素組成動力學分餾效應的結果，即當一個烷基從其母源有機質分離的時候，12C-12C鍵比12C-13C鍵弱，所以優先斷裂，使得熱解產物相對于其高分子母質更加貧13C[26]。根據Whiticar圖版[27]（見圖4）和Bernard圖版[28]（見圖5），研究區天然氣樣品都落在熱成因氣區，數據相對比較集中，沒有出現與生物氣之間的混合現象。與丘東和紅臺的樣品數據相近，有的幾乎是重疊。在Whiticar圖版中，樣品主要落在低成熟的熱成因氣區，而在Bernard圖版中，則主要偏向于Ⅲ型干酪根母質類型。

圖4 吐哈盆地臺北凹陷天然氣甲烷碳（a）、氫（b）同位素

圖5 吐哈盆地臺北凹陷天然氣δ13C1-C1/(C2+C3)圖

根據原始有機質類型不同，可以將熱成因氣劃分為煤成氣（主要來自于陸相腐殖型有機質）和油型氣（主要來自于海相或湖相腐泥型及腐泥-腐殖型有機質）兩種類型。煤成氣氣源巖干酪根類型為Ⅲ和Ⅱ2型，其主要是由相對富集13C的芳香結構及短支鏈結構組成；油型氣則是由烴源巖中Ⅰ和Ⅱ1型干酪根形成，主要由相對富集12C的長鏈脂肪族結構組成[29]。烴源巖在相同或相近成熟度進行成氣作用，腐殖型和腐泥型干酪根在生氣過程中，其碳同位素組成均會發生繼承作用，致使煤成氣甲烷及其同系物比油型氣甲烷及其同系物的δ13C值重[30]。乙烷碳同位素組成具有較強的原始母質繼承性，盡管也受源巖熱演化程度的影響，但受影響程度遠小于甲烷碳同位素組成；因此，乙烷碳同位素組成經常被用來作為區別煤成氣和油型氣的有效指標[30]。目前國內學者主要采用-28‰[31-32]或者-29‰[30,33-34]作為界限值。根據前人的研究成果，Ni等[3]采用-28‰作為煤成氣和油型氣的界限，指出丘東和紅臺兩氣田天然氣乙烷碳同位素組成都不低于-27.5‰，屬于煤成氣。本區天然氣乙烷碳同位素組成為-28.2‰～-24.9‰，均值為-26.9‰。除了鄯13-61C井，其乙烷碳同位素組成為-28.2‰，其他井乙烷碳同位素組成都重于-28‰（見圖6）。采用-28‰作為煤成氣和油型氣的界限，根據乙烷碳同位素組成比值，分析認為臺北凹陷鄯善、巴喀、丘陵和溫米等4個油氣田的天然氣主要為煤成氣。

乙烷碳同位素組成除了主要受母質類型影響外，還會受到烴源巖熱演化程度的影響。一般來說，甲烷和乙烷的碳同位素組成隨著烴源巖熱演化程度的增加而增加[7,29,35]，如圖6所示，成熟度越高的氣樣則越落在圖版右上方，而成熟度越低的氣樣則越落在圖版的左下方。對于沒有經歷過次生改造的原生氣，如果落在同一個成熟度趨勢線上，則可能代表其處于不同熱演化階段，而如果落在不同成熟度趨勢線上，則更可能反映其不同源或者后期發生過次生改造。圖6出示了前人有關來自Ⅲ型干酪根煤成氣的不同類型δ13C1-δ13C2關系[23,36-38]。臺北凹陷鄯善、巴喀、丘陵和溫米的氣樣與Sacramento盆地來自Ⅲ型干酪根的氣樣相似[36]，落在同一個成熟度趨勢線上，這說明研究區氣樣屬于來自Ⅲ型干酪根的煤成氣。與紅臺的氣樣相比，研究區部分井氣樣在圖6的落點更偏向右下方，即處在成熟度趨勢線的下端位置，與丘東的氣樣相似，說明這些井氣樣所代表的烴源巖成熟度更低，這與其組分中含有更多的重烴氣即干燥系數更低一些完全對應。因此，臺北凹陷鄯善、巴喀、丘陵和溫米等4個油氣田天然氣為成熟度較低的煤成氣。中下侏羅統煤系源巖在小草湖凹陷的熱演化程度相對于丘東凹陷的要高，這與前人的研究完全一致[3,11]?？傮w上來說，臺北凹陷鄯善、巴喀、丘陵和溫米油田天然氣成熟度較低，甲烷和乙烷的碳同位素組成也相應較低，與四川盆地須家河組天然氣相比[8]，在δ13C1-δ13C2圖版中明顯落在左下方（見圖6）。

圖6 吐哈盆地臺北凹陷天然氣δ13C1-δ13C2相關特征

利用Dai等[39]的δ13C1-δ13C2-δ13C3圖版（見圖7），研究區氣樣也都主要落在煤成氣區，這與紅臺和丘東的氣樣相似。巴23和柯19井氣樣在圖6中明顯偏離了δ13C1-δ13C2成熟度曲線，巴23井在圖7中也落在煤成氣區域外。這兩口井的丙烷和丁烷之間的碳同位素組成都發生了倒轉（δ13C3>δ13C4）。許多因素可能都會導致烷烴氣碳同位素組成系列倒轉，比如混合、生物降解等[25]。巴23井和柯19井則符合生物降解成因，主要有以下4點原因：①巴23井（埋深1 174.0～1 180.0 m、1 854.6～1 876.2 m、1 901.8～1 916.0 m和1 930.0～1 951.2 m）儲集層埋藏深度比較淺，在2 000 m以淺，地層溫度一般低于80 ℃，生物活性強，容易發生生物降解作用；②除了柯21C井為干氣外，研究區其余22口井氣樣中， 巴23井和柯19井C2—5重烴含量是最低的，其中巴23井C2—5含量為10.92%，柯19井C2—5含量為7.16%；研究區剩余20口井氣樣C2—5含量則為12.67%～34.15%，平均為20.50%，明顯高于巴23井和柯19井。巴23井和柯19井的C3—5重烴含量則更低，其中巴23井C3—5含量為2.54%，柯19井C3—5含量為0.75%；研究區剩余20口井氣樣（除了柯21C井為干氣）C3—5含量則為4.87%～17.31%，平均為9.86%，明顯高于巴23井和柯19井。③巴喀油田7口井中，巴23井和柯19井的乙烷和丙烷δ13C值明顯偏重。巴23井乙烷和丙烷δ13C值分別為-25.4‰和-18.0‰，柯19井乙烷和丙烷的δ13C值分別為-24.9‰和-23.8‰，而巴喀油田其余5口井乙烷和丙烷的均值分別為-27.0‰和-25.2‰。④巴喀油田7口井中，巴23井和柯19井的甲烷碳同位素組成明顯偏輕。巴23井和柯19井的甲烷δ13C值分別為-44.9‰和-42.3‰，而其余5口井甲烷δ13C均值為-41.0‰。在生物降解過程中細菌會優先氧化12C-12C鍵，使得剩余組分富集13C，從而使其δ13C變重。菌種不同，被氧化降解的組分也不同，比如存在丙烷氧化菌，天然氣中丙烷就優先被降解消耗，致使剩余丙烷的δ13C值變重，組分變輕[29]；同時，生物降解過程中還可以產生以甲烷為主的、碳同位素組成偏輕的次生生物氣。因此，推斷巴23井和柯19井發生重烴生物降解作用，導致其重烴含量降低，重烴碳同位素組成偏重，丙烷和丁烷之間發生碳同位素組成倒轉，甲烷碳同位素組成偏輕。巴喀油田離盆地北緣主要供水區最近，且斷裂發育。儲集層埋藏較淺，地下水活動和地表水滲入都會破壞油氣藏，對烴類進行改造[18]。巴23井氣藏埋藏最淺，為1 174～1 951 m，最容易遭受地下水活動和地表水滲入導致的生物降解。根據臺北凹陷地表溫度為20 ℃，地溫梯度為2.3 ℃/100 m，則巴23井對應的儲集層溫度為47～65 ℃[40]?？紤]到地質歷史過程中可能存在地層抬升，該儲集層溫度完全適宜細菌活動，不構成限制因素。另外，天然氣中丙烷、丁烷和戊烷碳同位素組成倒轉最明顯，甲烷碳同位素組成也比其他探井天然氣偏輕（見表1、圖3），充分表明該天然氣確實遭受了生物降解。這一認識與前人研究結果一致[40-41]。

圖7 吐哈盆地臺北凹陷天然氣δ13C1-δ13C2-δ13C3分布特征

甲烷碳同位素組成隨烴源巖成熟度增加而變重，δ13C1與Ro之間存在對數線性相關性，但這種δ13C1-Ro成熟度模型有一定的適用范圍，比如成熟度范圍、地域范圍、母質類型等[11,23,42]。吐哈盆地臺北凹陷天然氣盡管屬于煤成氣，但是成熟度較低，因此本文采用戴金星和戚厚發[23]、沈平等[22]、王昌桂等[11]、劉文匯和徐永昌[24]的δ13C1-Ro成熟度計算公式對研究區天然氣進行Ro的計算，其計算結果Ro平均值分別為0.31%、0.65%、0.69%、0.70%（見表1）。戴金星和戚厚發[23]和沈平等[22]的δ13C1-Ro關系式反映了長期連續演化的煤成氣特征，前者體現的主要為高演化階段，而后者則更反映了低演化階段煤成甲烷碳同位素組成分餾特征[24,43]。在高演化階段，煤成甲烷碳同位素組成比油型甲烷的重；但有研究指出，低演化階段煤成甲烷的碳同位素組成并不一定比油型甲烷的重[22]，說明不同演化階段的煤系成氣機制可能不同[24]。因此，劉文匯和徐永昌[24]提出了煤系甲烷的二階段碳同位素組成分餾模式，即煤系成氣過程中，早期主要為脂肪側鏈降解為主，其形成的煤成氣δ13C也較輕，后期主要為芳香核縮聚作用，形成的煤成氣δ13C則較重。王昌桂等[11]的計算公式則是基于吐哈盆地天然氣而推導的。不同的關系式具有不同的適用范圍，王昌桂等[11]和劉文匯和徐永昌[24]的δ13C1-Ro關系式得出的Ro均值相似，分別為0.69%和0.70%。王昌桂等[11]的δ13C1-Ro關系式主要是基于吐哈盆地天然氣歸納總結的，理論上該關系式計算的Ro值應該最接近于實際值。但δ13C1-Ro關系式準確度在很大程度上依賴于所統計的樣品，王昌桂等[11]當時統計的氣井深度主要都在3 000 m以淺，埋深超過3 000 m的氣井較少，這在一定程度上可能會導致其δ13C1-Ro關系式所計算的Ro值低于實際值。在吐哈盆地4套烴源巖中，中下侏羅統西山窯組和八道灣組為半深湖-河流沼澤相含煤沉積，被認為是臺北凹陷內煤成氣的主要氣源巖[3,11,13]。研究區西山窯組頂部的現今Ro值約為0.4%～0.9%，八道灣組頂部的現今Ro值約為0.6%～1.0%，已經進入生烴門限，具備大量生烴的條件[11,13]。西山窯組暗色泥巖在全盆地都有分布，厚度一般為200～400 m，煤層厚度一般為40～60 m，八道灣組暗色泥巖厚度一般為50～200 m，煤層厚度一般為40～60 m[11,13]。西山窯組暗色泥巖TOC值平均為1.51%，熱解生烴潛量（S1+S2）平均值為1.84 mg/g，八道灣組暗色泥巖TOC值平均為2.08%，（S1+S2）值平均為3.79 mg/g；從全盆地來看，煤顯微組分中鏡質組含量60%～80%，殼質組含量小于10%，惰質組含量為10%～40%，其中西山窯組煤層TOC值平均為62.07%，（S1+S2）平均值為154.14 mg/g，八道灣組煤層TOC值平均為68.35%，（S1+S2）值平均183.43 mg/g，總體上臺北凹陷西山窯組和八道灣組煤系烴源巖的TOC值和熱解生烴潛量都明顯高于全盆地平均值，具有較好的生烴潛力[13]。兩套烴源巖在研究區也均有分布，生烴潛力都較大，熱演化程度匹配，綜合認為其為研究區天然氣的主要氣源巖。

5 天然氣氫同位素組成及地質意義

在所有元素中，氫的兩種穩定同位素組成（H：99.985%；D：0.015%）之間的相對質量差最大，導致了氫具有最大的穩定同位素組成比值變化范圍[44-45]。成熟階段的天然氣甲烷碳同位素組成變化范圍從-50‰到-20‰，而甲烷氫同位素組成的變化范圍可以從-250‰到-150‰[46]；因此，氫同位素組成由于具有更大的變化范圍，相比較碳同位素組成，其變化增量更大，對同一環境地球化學變化的反應也相對更加靈敏。前人已經針對油氣中的氫同位素組成開展了一系列卓有成效的研究[7-8,10,29,46-50]，指出天然氣氫同位素組成除了受到烴源巖熱演化程度的影響外，還受到水介質條件的影響。海相和咸水湖相環境下形成的生物甲烷氫同位素組成一般重于-190‰[7]或-200‰[51]，而陸相淡水環境下形成的生物甲烷氫同位素組成則輕于-190‰[7]或-200‰[51]。煤成甲烷氫同位素組成也具有類似特征，其主要取決于水介質性質，即隨水介質鹽度的增加，煤成甲烷的氫同位素組成變重[9]。研究區天然氣甲烷的氫同位素組成都比較輕，小于-200‰。但巴喀油田天然氣甲烷的氫同位素組成總體上比鄯善、丘陵和溫米的偏重，大于-260‰，與紅臺地區相當，而鄯善、丘陵和溫米等油田天然氣甲烷氫同位素組成則與丘東氣田的相當，均小于-260‰（見圖8b）。這與中下侏羅統煤系源巖在臺北凹陷的形成環境可能存在水體局部咸化有關[52]，與烴源巖熱演化程度關系不大，其甲烷碳氫同位素組成之間相關性不強?？傮w上來說，研究區天然氣甲烷氫同位素組成反映的烴源巖形成環境具備陸相淡水環境特征；中國其他類似地區，比如以松遼為代表的煤成甲烷氫同位素組成為-257‰～-217‰，屬于陸相淡水—微咸水沼澤成煤環境[9]。吐哈盆地中下侏羅統煤系源巖主要為淡水湖沼沉積，沒有發生過海水入侵，可能只在巴喀地區發生過水體局部咸化[11,52]，因此研究區天然氣甲烷氫同位素組成（δD1）均小于-250‰，比松遼的煤成甲烷氫同位素組成要輕。

臺北凹陷天然氣甲烷在碳氫同位素組成上存在一定的差異?？傮w上來說，紅臺氣田天然氣甲烷的碳氫同位素組成相對偏重，丘東、鄯善、巴喀、丘陵和溫米等4個油氣田天然氣甲烷碳氫同位素組成則相對偏輕，但其中巴喀氣田天然氣甲烷的氫同位素組成與紅臺氣田的類似。這主要是因為中下侏羅統煤系源巖在小草湖凹陷的熱演化程度相對于丘東凹陷的要高，因此，紅臺氣田天然氣的成熟度相對要高，其碳氫同位素組成也相應偏高[3,11]。巴喀油田甲烷氫同位素組成與紅臺氣田的相似，則主要與中下侏羅統煤系源巖在臺北凹陷的形成環境存在水體局部咸化有關[11,52]。

圖8 吐哈盆地臺北凹陷天然氣甲烷和乙烷碳同位素組成（a）和氫同位素組成（b）的線性相關性

研究區甲烷和乙烷的碳同位素組成和氫同位素組成之間都各自具有較好的相關性，比如δ13C1-δ13C2的線性相關系數R2為0.717 4（不包含巴23井和柯19井），δD1-δD2的線性相關系數R2為0.816 5（不包含巴23井和柯19井）（見圖8）。這是由于隨著烴源巖熱演化程度的增加，甲烷和乙烷的碳氫同位素組成都逐漸變重，并呈現線性相關性（成熟度趨勢線）[26,40]。隨著烴源巖熱演化程度的逐漸增加，甲烷和乙烷之間的碳氫同位素組成差值也將逐漸變小，在高過成熟階段甚至可能發生倒轉現象，其分別與甲烷的碳氫同位素組成之間呈現線性相關性。除了巴23井和柯19井外，鄯善、丘陵、巴喀、溫米、紅臺和丘東等地區天然氣δ13C1-δ13C2—1（δ13C2—1表示δ13CC2H6—CH4）之間有著很好的線性相關性（R2=0.912 6）（見圖9a），說明隨著烴源巖熱演化程度的增加，甲烷和乙烷之間的碳同位素組成差異變得越來越小。但隨著烴源巖熱演化程度的增加，甲烷和乙烷之間的氫同位素組成差異并沒有變得越來越小，兩者之間沒有相關性（見圖9b）。如果與碳同位素組成相似，烴源巖熱演化程度為天然氣氫同位素組成的主要影響因素，則隨著烴源巖熱演化程度的增加，δD2-1（δD2—1表示δDC2H6—CH4）與δD1之間將具有線性相關性。結合圖8b中δD1與δD2之間具有較好的線性相關性（R2=0.816 5），但圖9b中δD2—1與δD1之間的相關系數R2為0.071，認為天然氣氫同位素組成雖然受到烴源巖熱演化程度的影響，但烴源巖熱演化程度不是唯一的影響因素。研究發現，自然界中，水介質條件對天然氣氫同位素組成具有較強的影響[7,51,53]。海相和咸水湖相環境下形成的生烴母質氫同位素組成遠重于陸相淡水環境下的；另外，由于成巖過程中的同位素組成交換反應，水介質條件也會影響生烴母質氫同位素組成，但天然氣形成過程中，水介質條件對其氫同位素組成的影響相對較小[53]。這可能是導致甲烷和乙烷之間的氫同位素組成差異與烴源巖熱演化程度之間沒有線性相關性的重要原因。

圖9 吐哈盆地臺北凹陷甲烷與乙烷之間的碳氫同位素組成差異（δ13C2—1表示δ13CC2H6—CH4，δD2—1表示δDC2H6—CH4，

盡管天然氣氫同位素組成可以反映許多地質過程的重要特征，但是，野外地質樣品中氫同位素的解釋可能存在一系列的不確定性。比如，與水[54]和/或黏土[55]之間的同位素交換、熱成熟過程[56-57]、生物降解[58]、水洗以及運移等都會嚴重改變氫同位素比值。本文通過對吐哈盆地臺北凹陷巴喀、鄯善、丘陵和溫米等油氣田天然氣的研究，證實研究區天然氣氫同位素受到烴源巖熱演化程度和烴源巖形成環境水介質條件的影響?？梢?，甲烷氫同位素組成這一指標可以應用到有關烴源巖形成環境水介質條件的判識研究中?？傮w上，陸相淡水湖沼條件下形成的甲烷氫同位素組成較輕，在研究區甲烷δD均小于-250‰。而由海相或者海陸交互相烴源巖形成的甲烷，其氫同位素組成普遍偏重，比如，四川盆地須家河組天然氣也為來自煤系烴源巖的煤成氣，但其甲烷氫同位素組成相對較重（δD1值為-155‰～-173‰），這可能與其海陸交互相背景下存在海水咸化有關[8]。

6 結論

根據吐哈盆地臺北凹陷巴喀、鄯善、丘陵和溫米等油氣田23個天然氣樣品的組分和碳氫同位素組成數據分析，結合前人研究成果和區域地質背景，指出研究區天然氣以烷烴類氣體為主，甲烷含量為65.84%～92.84%，幾乎不含非烴氣體（N2、CO2），屬于濕氣。根據δ13C1-Ro計算公式，天然氣成熟度Ro均值為0.7%。研究區天然氣δ13C2值為-28.2‰～-24.9‰，屬于成熟度比較低的煤成氣，主要來自中下侏羅統煤系源巖。天然氣甲烷及其同系物（C2—5）基本上為碳氫同位素組成正序排列（δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4<δ13C5、δD1<δD2<δD3），與典型的有機成因烷烴氣碳氫同位素組成特征一致，沒有遭受后期的次生改造，但巴喀油田巴23井和柯19井天然氣為生物改造氣，其重烴碳同位素組成偏重，丙烷和丁烷之間發生碳同位素組成倒轉。研究區天然氣甲烷δD較輕，小于-250‰，表明其烴源巖形成環境為陸相淡水湖沼相沉積，沒有發生海水入侵事件。

致謝：本文寫作過程中，得到戴金星院士和陳建平教授的悉心指導，樣品采集得到鄒才能院士和吐哈油田金穎、余進之、周國兵、余飛等主任的幫助，樣品分析得到中國石油勘探開發研究院米敬奎教授、張文龍博士的幫助，在此一并表示誠摯感謝!