秦山核電基地外圍環境耕作層土壤中氚化水分布特征

吳偉鋒，馮 瑜，郭 鋒，申慧芳

（1.山西農業大學資源環境學院，山西太谷030801；2.山西農業大學文理學院，山西太谷030801）

氚（T，3H）是核設施向環境釋放的主要放射性 核素之一[1-3]，隨著核能的進一步發展，勢必會造成環境中氚濃度的增加[4-6]，由于其自身的放射生物學特征和特殊的環境行為一直備受人們的關注[7]。核設施主要以氣態氚化水（HTO）和氚化氫（HT）的形式向大氣釋放氚[4，8]，釋放到大氣中的氚會通過干濕沉積到達土壤表面，HT在土壤微生物的作用下形成HTO后參與HTO的循環[9]，土壤中的HTO可以通過水圈的循環對人體造成潛在的健康危害[7，10]。因此，了解HTO在土壤中的分布特征是非常重要的。

秦山核電基地是我國第一座一址多堆型的核電基地，1991年開始運行，目前基地正在運行的有3座核電廠，其中秦山一期和秦山二期為壓水堆，秦山三期為重水堆，秦山核電基地每年會向環境中釋放一定量的氣態氚[2，4-6]。有研究報道，秦山核電基地每年氣態氚的釋放量主要來自于秦山三期的重水堆，其占氣態氚釋放總量的96%[5]。

耕作土壤中的耕作層是長期耕作形成的土壤表層，人們在農耕時不同的耕作方式和施加肥料會增加耕作層肥力[11-13]，耕作層是農作物賴以生存的基礎，厚度一般為15～20 cm，養分含量最為豐富，作物根系最為密集[14]；而且有研究表明，土壤中水分的蒸發損失主要發生在土壤剖面的最上面25 cm處[15]，所以應充分了解耕層土中不同深度HTO的濃度，以便更客觀地評價HTO在農田中的遷移情況。雖然秦山核電基地外圍環境土壤中不同深度氚濃度的差異已有研究報道[16-17]，但是其主要是針對自然土壤而言，關于不同時間耕作土壤中不同深度氚濃度差異的相關研究還未見報道。

本研究選取秦山核電基地外圍環境農田0～25 cm耕作層土壤為研究對象，于主導風向下風向不同距離的4個采樣點分不同時間采集不同深度土層（0～5、5～10、10～15、15～20、20～25 cm）土壤樣品，測定其氚化水（HTO）的濃度，研究不同采樣點耕層土壤中HTO的垂直分布、空間分布和隨時間變化情況，旨在為土壤中HTO遷移及濃度評價模型研究提供理論依據。

1 材料和方法

1.1 采樣點的位置分布

有研究表明，秦山核電基地每年的主導風向為東風和東北風[18-19]，采樣點布控的原則是以秦山核電基地三期為釋放源，在核電基地外圍環境沿主導風向下風向分不同距離設4個采樣點（SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ、SPⅣ）進行采樣。各采樣點相對于三期釋放源的方位如圖1所示。

1.2 土壤樣品的采集

樣品的采集分3次進行（2018年7、9、12月），利用土壤采樣器采集，采集前把表層雜草、樹葉等雜質清理干凈，每個采樣點隨機采集8～10個土柱，把每個土柱分為不同土層深度（0～5、5～10、10～15、15～20、20～25 cm），不同深度區間的土壤樣品利用土壤采樣器自帶刻度進行劃分，相同深度土層的樣品混合均勻后裝入塑料自封袋內，設3個重復。土壤樣品要及時運回實驗室放入冰柜中于-20℃冷凍保存。

1.3 測定項目及方法

土壤中水分的提取采用熱解析冷阱搜集法，將熱解析獲得水樣加高錳酸鉀進行2次蒸餾，取蒸餾后的樣品8 mL，加12 mL Ultima Gold μL LT閃爍液（Perkin-Elmer，USA）于20 mL的塑料液閃瓶中，用低本底液體閃爍計數器（LSA3000（50-335））測定，所得結果即為土壤水分中HTO的濃度。其中，儀器的最小檢出限（MDA）為1.04 Bq/L，探測效率為28.19%，本底計數0.92 cpm，每個樣品測定時間為100 min，重復3次。

1.4 數據分析

所有數據均取3次重復的平均值，采用SPSS數據處理系統進行數據統計分析，多重比較采用新復極差法，作圖利用Origin 9.1進行。

2 結果與分析

2.1 不同采樣點不同深度耕作土壤層中HTO的垂直分布

不同采樣時間不同采樣點耕作土壤中HTO的垂直分布如圖2所示。由圖2可知，SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ、SPⅣ采樣點不同深度土壤中HTO的濃度分布范圍分別為（13.10±1.45）～（61.32±3.79）、（6.70±0.80）～（44.51±2.50）、（3.90±0.15）～（54.29±0.20）、（3.50±0.35）～（26.63±1.66）Bq/L。不同時間不同深度耕層土壤中HTO的垂直分布具有一定的季節性?？傮w來看，隨著土層深度的增加，7月SPⅠ和SPⅡ采樣點25 cm耕層土壤中HTO的垂直分布呈現降—升—降—升的變化趨勢，最大值和最小值分別出現在10～15 cm和5～10 cm土層，最小值比最大值分別低28.05%和18.37%，而SPⅢ和SPⅣ這2個采樣點則呈現升—降—升的變化趨勢，SPⅢ采樣點最大值和最小值分別出現在5～10 cm和0～5 cm土層，最小值比最大值低45.05%，SPⅣ采樣點最大值和最小值分別出現在5～10 cm和15～20 cm土層，最小值比最大值低29.85%，各土層之間HTO濃度差異大部分呈顯著水平；9月4個采樣點耕層土壤中HTO濃度隨土層深度的增加呈先逐漸降低后又升高的趨勢，SPⅠ和SPⅢ采樣點最大值和最小值分別出現在0～5 cm和15～20 cm土層，最小值比最大值分別低42.79%、44.29%，SPⅡ和SPⅣ采樣點最大值和最小值分別出現在0～5 cm和10～15 cm土層，最小值比最大值分別低50.29%、41.27%，5 cm土層以下各土層之間HTO濃度差異不顯著；12月4個采樣點耕層土中HTO濃度隨深度的變化與9月相反，HTO濃度的最大值大部分出現在15～20 cm土層，最小值出現在0～5 cm土層，SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ和SPⅣ最小值比最大值分別低46.29%、65.46%、55.30%和20.45%，各土層間差異顯著性與9月相同。

2.2 不同采樣點不同深度土壤層中HTO含量的空間分布

不同采樣時間同一深度土壤層中不同采樣點HTO濃度的空間分布如圖3所示。從圖3可以看出，SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ、SPⅣ采樣點頂層（0～5 cm）土壤中HTO濃度的范圍分別為（14.70±0.92）～（58.88 ±0.60）、（6.70 ±0.83）～（42.91 ±6.23）、（5.90 ±0.30）～（29.84 ±1.38）、（3.50 ±0.83）～（23.03±1.78）Bq/L；0～25 cm土壤中 HTO平均濃度范圍分別為 （22.07±5.75）～（54.78±6.81）、（10.80±3.68）～（40.49±3.22）、（4.84±1.26）～（41.59±11.23）、（3.92±0.40）～（22.87±3.10）Bq/L。

總體來看，在主導風向的下風向區域，離釋放源距離越近，耕層土壤中HTO的濃度越高，隨著距離的增加，土壤中HTO的濃度呈降低趨勢。7、9、12月4個采樣點耕作土頂層土壤（0～5 cm）中HTO濃度的高低均表現為SPⅠ＞SPⅡ＞SPⅢ＞SPⅣ，最大值和最小值的比值分別為2.5、3.6和4.2；0～25 cm耕層土壤中HTO濃度平均值的高低分別表現為SPⅠ＞SPⅡ＞SPⅢ＞SPⅣ、SPⅠ＞SPⅡ＞SPⅣ＞SPⅢ和SPⅠ＞SPⅡ＞SPⅢ＞SPⅣ，最大值和最小值的比值分別為2.4、3.3和5.6。

2.3 不同采樣點耕層土壤中HTO濃度季節變化

由圖4可知，不同采樣點耕層土壤中HTO的濃度具有明顯的季節性差異，7、9、12月SPⅠ、SPⅡ、SPⅢ、SPⅣ采樣點不同深度土層中HTO濃度范圍分別為（44.13±1.33）～（61.32±6.78）、（13.1±1.45）～（22.9±1.31）、（14.70±1.68）～（27.37±0.77）Bq/L，（36.33±1.35）～（44.51±2.50）、（8.70±1.51）～（17.50±1.19）、（6.70±0.83）～（19.40±1.72）Bq/L，（29.84±1.38）～（54.29±0.20）、（3.90±0.15）～（7.00±1.97）、（5.90±0.30）～（13.2±1.34）Bq/L，（18.68±1.03）～（26.63±1.66）、（3.70±0.61）～（6.30±0.16）、（3.50±0.35）～（4.40±0.26）Bq/L。

總體來看，7月HTO的濃度最高，隨著采樣時間的推移，耕層土壤中HTO的濃度呈現降低的趨勢，但是不同土層變化趨勢不同，4個采樣點頂層土壤（0～5 cm）中HTO濃度的高低依次為7月＞9月＞12月，最小值和最大值相比分別降低了75.03%、84.38%、80.22%和84.81%；5 cm土層以下的土層中，SPⅠ、SPⅡ和SPⅢ等3個采樣點HTO濃度高低依次為7月＞12月＞9月，SPⅣ采樣點HTO濃度高低則依次為7月＞9月＞12月；不同采樣點0～25 cm深度土壤中HTO濃度的平均值隨時間的分布變化與5 cm土層以下土壤層中HTO濃度隨時間的變化分布相同，最小值比最大值分別低77.12%、72.19%、88.36%和82.86%。

3 結論與討論

土壤中HTO的垂直分布與土壤質地、蒸發、根系吸收、擴散、滲透等因素有關[20]。有研究表明，在耕作和非耕土壤以及松樹林中，表層土壤中HTO的濃度較大[21-22]；但加拿大的研究者發現，在非耕土壤中，5月土壤中HTO濃度的最大值出現在20～25 cm土層，最小值出現在0～5 cm土層，7月和10月最大值和最小值則分別出現在0～5 cm土層和20～25 cm土層[3]，而且各層間差異不明顯。本研究發現，秦山核電基地外圍環境各采樣點耕層土壤中HTO濃度的分布具有一定的季節性，7月各層土壤中HTO濃度的差異變化比較復雜，基本呈鋸齒形分布，其他2個月變化平緩。農作物的生長季節（7月和9月），表層土壤（0～10 cm）中HTO的濃度最高，較深層土壤（15～20 cm）中HTO的濃度高；農閑季節（12月）卻正好相反，這可能與作物收獲后對土壤的耕作有關，耕作使上下層土壤進行了翻轉混合，同時疏松了土壤，加速了表層土壤中水分的蒸發，從而使表層土壤中HTO的濃度小于深層。

土壤中HTO濃度的空間分布與采樣點到釋放源的距離有一定關系，隨著與釋放源距離的增加而降低[23]，本研究與此結論相近，因為土壤中HTO的濃度與采樣前一段時間周圍空氣和降水中HTO的濃度有一定的相關性[20]。以往的監測結果表明，離釋放源距離越近，在秦山核電基地氣載流出物排放的主導風向方位上空氣和降雨氚濃度越高[6]，故秦山核電基地外圍環境耕層土壤中HTO濃度的分布可能與采樣前周圍空氣和降雨中氚濃度的分布有很大的相關性。

有研究者通過對一年的觀察研究發現，月和月之間，土壤中HTO的濃度呈現平穩的變化[24]，而本研究發現，秦山核電基地外圍環境耕層土壤中HTO濃度的變化具有一定的季節性，7月最高，隨著采樣時間的推移逐漸降低，這可能與空氣中HTO濃度的變化有關，因為空氣中HTO的濃度有明顯的季節性變化，而且土壤中HTO的濃度與采樣時空氣中HTO月平均濃度相近[25]，所以，秦山核電基地外圍環境耕層土壤中HTO濃度的變化具有一定的季節性。但因為本研究只進行了3次樣品的采集，而且時間間隔較長，耕層土壤中HTO隨時間推移而降低的具體原因還有待進一步研究探討。

在對農作物中氚濃度進行評價時要先對土壤中的HTO濃度進行評價。通過本研究發現，耕層土壤中HTO濃度的分布具有很強的季節性，所以在對農田土壤中HTO遷移轉化模型的研究和濃度評價時應充分考慮到這一點。因為土壤中HTO濃度的分布受許多因素影響，本研究只是進行了初步的研究，還需從空氣和降水中HTO濃度的變化、土壤水動力學特性以及氣象對其濃度分布的影響等多方面開展綜合的研究工作。