雙色雙光子阿秒干涉光譜的程函近似模型*

屠倩 陳友龍 劉凱 王鳳 張曉凡 楊溢 唐富明 廖青

(武漢工程大學， 光學信息與模式識別湖北省重點實驗室， 武漢 430205)

利用雙色雙光子阿秒干涉光譜可以在阿秒量級上精確測量光電子從原子、分子以及固體中的電離時間，為人們理解激光輔助單光子電離中的光電子超快發射過程提供了前所未有的推動作用.理解光電子發射時間依賴于物理模型， 而目前的模型在預測光電子發射時間上有很大的偏差.于是， 本文對之前的程函近似模型進行了改進.與之前的程函近似模型相比， 本文模型使用了更準確的末態波函數， 并且在計算光電子傳播過程中累積的相位時， 更準確地計算了光電子軌跡， 因而可以更準確地預測光電子發射時間.對比得到的數值模擬結果表明， 改進后的程函近似模型比以前的理論模型更加接近含時薛定諤方程的結果， 加深了我們對光電子發射超快過程的理解.

1 引 言

從高次諧波中獲得阿秒脈沖的時間特性是阿秒脈沖應用中的一個重要問題.Paul等[1]和Muller[2]利用雙光子干涉的阿秒拍頻重構法(reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions， RABITT)第一次獲得了阿秒脈沖的時間特性.RABITT利用了泵浦探測原理來探索光電子超快動力學過程.泵浦光為極紫外(extreme ultraviolet， XUV)阿秒脈沖， 探測光為紅外(infrared， IR)脈沖， 基態的電子可以通過吸收不同能量的XUV光子而發生電離，形成一系列主峰， 接著吸收或放出一個IR光子，這兩種通道由于具有相同的能量會發生干涉， 從而在相鄰兩個主峰之間形成邊帶峰(sideband， SB).SB光電子信號會隨著XUV脈沖與IR脈沖之間的延時周期性振蕩， 通過這種振蕩就可以提取出光電子發射時間[1，3].

使用雙色雙光子阿秒干涉譜可以在阿秒量級上精確測量光電子從原子[4-6]、分子[7，8]以及固體[9-12]中的發射時間， 為人們認識光電子超快動力學過程起到了很好的推動作用.相關理論模型為光電子發射時間提供了較好的物理解釋和數值預測.通過數值求解含時薛定諤方程(time-dependent Schr?dinger equation， TDSE)[13-15]雖然可以準確預測光電子發射時間， 但是不能提供物理解釋.其他一些理論模型[3，16，17]雖然可以提供比較合理的對應物理過程， 但是對光電子發射時間的定量預測偏差很大.本文對之前的程函近似(eikonal approximation， EA)模型做出了大幅度改進， 對光電子發射時間隨激光波長的變化做了一個系統的數值模擬， 與其他理論模型相比， 在定量預測上得到了明顯的提高， 加深了我們對激光輔助單光子電離過程的物理理解.

本文使用的阿秒脈沖鏈在頻率上是以紅外脈沖頻率ω為基頻的高次諧波， 相鄰諧波之間相差2ω.當XUV脈沖作用到氫原子上時， 處于基態的電子會吸收一個XUV光子而發生電離， 形成一系列主峰， 再與IR脈沖作用， 吸收或放出一個IR光子并發生干涉， 相鄰主峰之間就會出現SB峰.本文就是對這些SB峰的光電子發射時間延遲進行數值計算.

本文先介紹了基本的理論模型， 包括數值求解含時薛定諤方程、EA模型和二階微擾模型; 接著是結果與討論， 通過把改進后的EA模型、其他模型和TDSE進行對比， 發現即使在能量比較低的時候， 改進后的EA模型也能和TDSE對得很好;另外研究了不同激光波長下光電子發射延時隨光電子末態動能的變化; 最后給出結論， 對本文的研究進行總結.

2 理論模型

2.1 數值求解含時薛定諤方程

量子力學中描述粒子或系統的狀態都是用波函數表示的， 波函數滿足含時薛定諤方程:

式中H表示系統的哈密頓量.如果帶電粒子受到外加電場的影響， 則完整的哈密頓量可表示為(除非特殊說明， 本文始終使用原子單位)

其中，P為規范動量，E為外加電場，V(r) 表示庫侖勢能.本文模擬的是氫原子， 故庫侖勢能為V(r)=-1/r， 在球極坐標系中系統的哈密頓量可寫為

這里的H是指作用在約化波函數Φ=rψ上的哈密頓量， 記為約化哈密頓量， 其中，L2為系統的總角動量算符，E為線偏振入射XUV和IR激光場.r·E=r[EIR(t)+EXUV(t)]cosθ，EIR(t) ，EXUV(t) 分別代表IR激光場與XUV激光場， 它們分別為:

其中，EL，EX分別為IR場和XUV脈沖的振幅，ttau為IR場和阿秒脈沖鏈之間的延時，T1，T2分別為IR場和XUV脈沖的光周期，ω為IR場的頻率，ω2n+1為XUV場的頻率， 2n+1 (n為整數)表示高次諧波的階次.波函數隨時間步長Δt向前演化的表達式為

對于兩個非對易的算符A和B， eA+BeAeB，但是利用分裂算符[18，19]的方法可以以最小誤差逼近演化算子[20]， 于是利用分裂算符的方法將(3)式代入(6)式中， 可以得到:

這里產生了Δt的三階誤差項.通過將(7)式中的算符依次作用在初始波函數Ψ(t= 0)上， 可以得到在連續時間增量上的波函數Ψ(t+ Δt).不斷地重復上述過程， 就能得到末態波函數ψ(r，t=T).

為了得到不同XUV與IR脈沖相對延時下的光電子動量分布， 把不同IR-XUV延時下的末態波函數ψ(r，t= ∞)投影到散射態

其中，k表示光電子動量.光電子能量分布為

2.2 EA模型

由于我們使用的是線偏振脈沖， 在這里只考慮光電子沿正Z方向(θ= 0)的軌跡， 因為只有沿著這個方向運動的光電子才能在與激光場偏振平行的方向發射出去(θk= 0)[21].

從初態ψi到末態ψk， 光電子發射的躍遷振幅為

其中，k為光電子漸近動量， 考慮庫侖勢和探測場(紅外脈沖)共同作用在光電子上， 光電子末態波函數可寫為

ak(r，t) 表示振幅.AIR(t) 表示紅外脈沖的矢勢， 它與電場矢量之間的關系為:Sk(r，t)表示局域相位， 它是由加入的紅外脈沖電場與庫侖場耦合引起的.

在EA中， 局域相位Sk(r，t) 可寫為表示強場近似(strong field approximation， SFA)中 的Volkov相 位，

在不加紅外場的情況下， 光電子從t時刻的r位置出發， 在勢能V(r)作用下傳播到電子探測器的過程中積累的相位是沿著自由電子經典軌跡r′(t′，t，r)=r+k(t′-t)計算的:

前面的內容是對文獻[17]中的EA模型的描述， 而在本文改進后的EA模型中， 我們更加準確地描述了光電子的運動軌跡， 從而更加準確地獲得了光電子的相位， 因此， 這種改進能夠更加準確地預測光電子發射時間.在庫侖場和探測場的共同作用下， 光電子在任意時刻的動量k(t) 與到達探測器的末態動量kf之間運用能量守恒原理存在某種近似解析的對應關系， 如下式所示:

式中左邊第一項表示光電子的動能及其與紅外場的相互作用能， 第二項表示光電子所感受到的庫侖勢能， 右邊表示光電子的末態能量， 即末態動能.那么， 自由電子的經典軌跡就可以寫為

這里t′=t+ndt′′.用rL代替(12)式中的r′， 就可以得到庫侖場和探測場(Coulomb-laser， CL)耦合作用的相位[17，22-25]:

忽 略 初 態 的 激 光 畸 變ψi(r，t)≈ψi(r)e-iεBt，并對光電子末態波函數ψk使用程函近似， 可以得到躍遷振幅

2.3 二階微擾模型

利用二階微擾理論， 研究了雙光子電離的躍遷矩陣， 包括吸收一個諧波光子ωH和一個紅外光子ω， 電子從初態ψi到連續態ψk的振幅可以寫為

其中，?表示XUV場和IR場共同的偏振矢量，?i，?n分別表示初態能量和中間態能量.

在球坐標中， 分離徑向和角向部分， 并把末態波函數展開為分波的形式， 那么， 躍遷矩陣元為

這里Y?0表示球諧函數，C?0表示對應的角度系數，η?表示末態的散射相位.徑向雙光子躍遷矩陣元可以表示為[26，27]

在(19)式的右側， 引入了與波數ka有關的攝動波函數ρka1， 為

這里的Rk?為具有漸近性質的實數:

這里z=1/ka-1/k.通過計算不同XUV與IR脈沖相對延時下的光電子躍遷振幅， 可以得到RABITT譜， 進而得到不同光電子末態動能下的光電子發射時間延遲.

3 結果與討論

本文運用基于圖形處理器的計算程序數值求解含時薛定諤方程[28]， 所選取的角量子數L= 19，阿秒脈沖鏈和IR脈沖的包絡均為高斯包絡， 阿秒脈沖鏈的強度為5 × 1011W/cm2， IR脈沖的強度為5 × 109W/cm2.為了保證結論的普遍性， 計算了同一能量范圍內不同IR波長條件下的光電子發射時間延遲隨光電子末態動能的變化.圖1為IR波長λIR= 600 nm時的光電子能譜圖， 所使用的時間步長Δt= 0.0068， 空間步長Δr= 0.0824，空間范圍R= 1350， 空間角度θ取0—π， XUV脈沖由9， 11， 13， 15， 17， 19， 21， 23， 25， 27階高次諧波組成， 也就是在n取4—13.

圖1(a)和圖1(c)是IR波長為600 nm時，TDSE和改進后EA計算得到的光電子能譜圖.橫坐標為XUV脈沖和IR脈沖之間的相對延時， 縱坐標為高次諧波的階次， 兩圖表明了光電子躍遷幾率隨阿秒脈沖鏈和IR脈沖之間的相對延時和電子末態動能的變化分布， 可以看到主峰之間出現了9個SB峰， 這9個SB峰出現明暗交替的變化.圖1(b)和圖1(d)分別對應圖1(a)和圖1(c)中的第12， 16和24階SB峰， 橫坐標為XUV脈沖與IR脈沖之間的相對延時， 縱坐標為SB峰的強度.對圖1(b)和圖1(d)中的SB峰進行歸一化處理(SB峰除以其最大值)， 并將歸一化后的SB峰按余弦型函數s(ttau)=α+βcos[2ω(ttau-τI)] 進行擬合就可以提取出光電子發射時間延遲τI.

圖1 (a)， (c) IR波長為600 nm時， 用TDSE和改進后EA得到的光電子能譜圖， 顯示了光電子躍遷幾率隨兩個脈沖之間的延時和光電子末態動能的變化分布， 其中顯示了10個主峰和9個SB; (b)， (d)積分處理過的12階， 16階和24階SB峰Fig.1.(a)， (c) The photoelectron spectrograms obtained by TDSE and improved EA at the IR wavelength of 600 nm， respectively;(b)， (d) the integral 12， 16 and 24 order SB peaks from (a) and (c).

圖2 (a)為TDSE， EA， 改進后的EA和二階微擾模型計算得到的光電子發射時間延遲隨光電子末態動能的變化.其中， 藍色星號表示TDSE模型的計算結果， 紅色虛線表示EA模型的計算結果，紫色虛線表示改進后EA模型的計算結果， 綠色點劃線表示二階微擾模型的計算結果.從圖2(a)可以看出， 在光電子末態動能較低(小于20 eV)時，EA模型和二階微擾模型的計算結果與TDSE相差較大， 達到了幾十阿秒.隨著光電子末態動能的增加， EA模型和二階微擾模型的計算結果越來越接近TDSE.然而， 在光電子末態動能從5 eV變化到40 eV時， 改進后EA模型的計算結果與TDSE計算的結果一直相差很小.這是因為， 在光電子末態能量較低時， 改進的EA模型使用了更加準確的光電子運動軌跡， 從而得到了更準確的光電子相位， 因此， 獲得了更加準確的光電子發射時間.可見， 相比于EA和二階微擾模型的計算結果， 改進后EA模型的計算結果與TDSE更加符合.為了驗證結論的普遍性， 圖2(b)—圖2(d)計算了IR波長為800， 1200和1600 nm下的結果.從圖2(b)—圖2(d)可見， 當IR波長從800 nm增加到1600 nm時， 改進后EA模型的計算結果均比EA和二階微擾模型的計算結果更符合TDSE.比較圖2中的四幅圖可以看到， 隨著波長的增加， 改進的EA模型在低能部分與TDSE的偏差越來越大， 而在高能部分與TDSE一直符合得很好.這是因為， 不同波長在計算光電子相位， 即對光電子的運動軌跡進行積分時出現了差異， 在短波長情況下進行積分時，更高的頻率使得積分時的抵消效應更加明顯， 更好地符合(13)式.對于改進的EA模型在低能和高能部分與TDSE符合得不一樣這個問題， 我們做過一個系統的研究.先給定光電子的末態動能E1，逆推出初始動量; 再由初始動量出發， 應用(13)式去求解光電子的末態動能E2， 通過對比， 發現E1與E2之間的相對偏差同時依賴于光電子的末態動能和矢勢的振幅.當光電子的末態動能較大并且矢勢的振幅較小時， 相對偏差可以忽略， 由(13)式確定的k(t) 也就可以近似地看成真實動量.在矢勢的振幅已經確定的情況下， 光電子的末態動能越大，(13)式就越加貼近實際情況， 所得到的光電子發射時間也就越符合TDSE.

圖2 TDSE(藍色星號)、EA(紅色虛線)、改進的EA(紫色虛線)和二階微擾模型(綠色點劃線)四種模型計算的不同IR波長下光電子發射時間延遲隨光電子末態動能的變化 (a) λIR = 600 nm; (b) λIR = 800 nm; (c) λIR = 1200 nm; (d) λIR = 1600 nmFig.2.The photoemission time delays calculated by TDSE (blue stars)， EA (red dotted line)， improved EA (purple dotted line) and second order perturbation model (green dotted line) with the IR wavelengths of (a) λIR = 600 nm， (b) λIR = 800 nm， (c) λIR =1200 nm， (d) λIR = 1600 nm.

圖3 不同IR波長下光電子發射時間延遲隨光電子末態動能的變化 (a) TDSE結果; (b)改進后EA結果Fig.3.The photoemission time delays calculated by TDSE and improved EA with different IR wavelengths: (a) TDSE; (b) the improved EA models.

圖3 是不同IR波長下光電子發射時間延遲隨光電子末態動能的變化.圖3(a)和圖3(b)分別是TDSE和改進后EA計算得到的結果.其中， 藍色線表示600 nm的結果， 紅色線表示800 nm的結果， 綠色線表示1200 nm的結果， 紫色線表示1600 nm的結果.從圖3可以看到， 在同一IR波長下， 光電子發射時間延遲隨光電子末態動能的增加而減小.在相同光電子末態動能下， IR波長越長， 光電子發射時間延遲越大.這是因為在同一IR波長下， 當末態動能越大時， 初始速度越大， 電離電子在電場中運動時離原子核的位置越遠， 庫侖勢的影響就會越小， 光電子發射時間延遲也就越小.而在相同光電子末態動能下， IR波長越長，IR場的頻率越小， 庫侖勢的影響就越大， 光電子發射時間延遲也就越大.

4 結 論

本文對EA模型進行了改進， 并驗證了其準確性.分別使用了TDSE， EA， 改進后EA和二階微擾模型四種方法計算了氫原子在不同波長同一能量范圍內光電子發射時間延遲隨末態動能變化的曲線， 并對所得曲線進行對比.EA模型的改進使得我們能夠更加準確地描述光電子的運動軌跡， 從而更加準確地獲得了光電子的相位， 因此， 這種改進能夠更加準確地預測光電子發射時間.通過對比TDSE， EA， 改進后EA和二階微擾模型的計算結果， 發現當IR波長從600 nm變化到1600 nm時， 改進后EA模型的計算結果比EA模型和二階微擾模型更符合TDSE的結果， 同時， 隨著波長的增加， 改進的EA模型在低能部分與TDSE的偏差越來越大， 而在高能部分與TDSE一直符合得很好.由此可見， 改進的EA模型還有需要改進的空間， 可以對(13)式進行改進， 這項工作還有待今后進一步研究.此外還發現， 在相同IR波長下， 光電子發射時間延遲隨光電子末態動能的增加而減小; 而在光電子末態動能下， IR波長越長， 光電子發射時間延遲越大.