基于精細模式氣溶膠與WRF模式估算PM2.5質量濃度

韋耿，侯鈺俏，韓佳媚，查勇

(南京師范大學地理科學學院，南京 210023)

0 引言

PM2.5是指空氣動力學直徑小于2.5 μm的大氣顆粒物，其粒徑小，活性強，具有多樣性化學成分，易附帶有毒有害物質和重金屬，并且在大氣中的停留時間長、輸送距離遠，進入人體后會沉積在支氣管和肺泡中,對呼吸系統和心血管系統造成直接危害[1-3]。同時PM2.5也是影響城市空氣質量的主要污染物，會直接導致大氣能見度的降低，對局地甚至較大區域性環境產生危害[4-6]，獲取大氣顆粒物濃度和暴露的分布具有深遠的重要性[7-8]。衛星遙感觀測具有觀測范圍廣、實時性強、分辨率高等優勢，已被廣泛運用于全球和區域的大氣顆粒物時空分布、濃度估算和粒子特征等研究[9-10]。

大氣顆粒物污染的遙感監測主要是通過對氣溶膠的遙感監測進行研究，氣溶膠光學厚度(aerosol optical depth，AOD)是氣溶膠最重要的物理參數之一，是確定氣溶膠氣候效應的重要因素。利用AOD與大氣顆粒物建立線性回歸模型復雜程度較低、應用性較強，是早期估算地面大氣顆粒物濃度的最常規方法[11-12]。但部分研究證明氣溶膠光學特性的多樣性以及粒徑分布、組成和形狀的變化會影響AOD和大氣顆粒物之間的相關性[13-14]，大氣中細粒子的消光作用對總消光作用中所占比例往往容易被忽視，因此通過引入精細模式分數(fine mode fraction,FMF)可將大氣中的細氣溶膠與總氣溶膠分離，利用FMF校正得到的精細模式氣溶膠與大氣細顆粒物PM2.5進行相關性分析，能夠有效提高氣溶膠反演PM2.5的精度[15-16]。氣象因子能夠影響到氣溶膠從形成到消散的完整過程[17]，是影響大氣顆粒物時空變化較為顯著的因素之一。當前諸多研究通過引入多種數據綜合分析，證明能夠取得更好的相關性，建立更精準的PM2.5反演數學模型。紀曉璐等[18]通過將MODIS氣溶膠數據與風速數據相結合，得出環渤海區域AOD年內變化與風速整體呈反比關系，且AOD與空氣質量指數相關性較高；Ni等[19]通過MODIS數據結合溫度、氣壓、濕度、能見度、風速等數據，通過一般驗證和交叉驗證對京津冀地區的PM2.5進行反演，反演精度較好，R2分別達到0.68和0.54；侯俊雄等[20]通過將天氣研究和預報 (weather research and forecast，WRF)模式地表氣象因子反演了京津冀地區PM2.5的質量濃度，同樣取得較好結果。

盡管引入FMF能夠提高通過AOD反演PM2.5質量濃度的精度，但該類型研究尤其是國內相關研究依舊較少，并且大多數多元數據綜合分析研究中，僅考慮將近地面氣象因子加入分析中，而未考慮到高空氣象因子對近地面大氣顆粒物質量濃度的影響。本文以南京市為研究區域，通過利用FMF與AOD結合，討論FMF對PM2.5質量濃度估算的影響，并將通過WRF模式得到的氣象因子數據(包括近地面及高空的溫度、風速與相對濕度，和邊界層高度)作為輔助因子，分為4個季節加入到AOD對PM2.5的反演中，分析和討論引入近地面和不同高度的氣象因子對AOD反演大氣顆粒物的可行性。

1 研究區概況與數據源

1.1 研究區概況

選擇江蘇省南京市作為研究區，南京市是中國江蘇省政治、文化中心，是中國東部地區重要的經濟中心和工業化城市之一，該地區屬亞熱帶季風氣候，四季分明，屬于典型的低山丘陵地貌。隨著城市化和工業化的加速發展，導致汽車尾氣、工業污染等人為污染物排放不斷增加，并且外來沙塵、化石燃料燃燒產生的煙塵又會進一步提高本地大氣污染程度，空氣質量問題較為嚴峻。

1.2 MODIS衛星數據

與SPOT，TM等衛星影像相比，MODIS傳感器有更多的傳感器通道，更好的動態性，且空間覆蓋廣、可靠性高[21]，數據由美國國家航空航天局每日向全球免費發布(https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/search/)。獲取Terra(上午過境)衛星的MOD04_3K數據，即運用全新的MODIS C6算法的3 km空間分辨率氣溶膠產品，起止時間為2014年3月1日—2019年2月29日。通過IDL語言進行校正、裁剪、提取等處理后，人工篩選剔除僅有極少數零星分布的有效像素值的圖像，最終獲取南京市城市輪廓范圍內AOD和FMF數據集。MODIS衛星產品受云、雨等干擾較大，因此獲取到的有效數據均發生在晴好天氣。此外由于AOD反映的是氣溶膠在垂直方向上整層大氣的消光系數積分，而PM2.5監測數據則來自地面；且AOD的獲取環境為大氣環境，而PM2.5質量濃度為檢測儀獲取的干顆粒物的濃度值，因此需要對AOD進行垂直校正與濕度訂正。校正方法參考王賀銳等[22]通過引入氣溶膠標高和濕度影響因子，得到校正后的氣溶膠光學厚度AODm。AOD反映了氣溶膠總量，FMF反映了細微粒對總光學厚度的貢獻度，通過校正后得到的AODm與FMF的乘積得到精細模式氣溶膠光學厚度AODf[23]。

1.3 大氣顆粒物數據

南京市目前共有9個國控級別空氣質量檢測站點，包含多種污染氣體的質量濃度數據，監測頻率為1 h，監測時間為每日0—23時，并對全社會發布每小時的整點數據。PM2.5質量濃度數據來自中國生態環境部全國城市空氣質量實時發布平臺。對于出現部分數據缺測的現象，若缺失值較少，則采用缺失值前后最相近的數據進行補充。若缺失值前后6 h內均沒有有效數據，則不使用該時刻的數據集。

1.4 WRF氣象數據

在某特定時間區域內大氣環境的空氣污染程度主要受到包括氣象因素、地形地貌等自然因素影響。對于某固定區域而言，地形地貌處于穩定狀態，因此大氣污染程度主要受垂直自凈能力(邊界層高度)、水平自凈能力(水平風速)、沉降(降水、湍流作用、重力沉降等)、濕度等氣象因素影響。

WRF模式是由美國國家環境預報中心及美國國家大氣研究中心等機構開發的新一代中尺度數值模式，采用標準F90程序進行編寫，具有更加豐富的參數化方案及精細的物理過程，在中尺度天氣系統中的風場、高度場、垂直速度場等方面的模擬值精確度較高[24]，對我國的區域模擬效果同樣較好[25]，因此本文選擇WRF模式模擬氣象因子。WRF模式采用的是FNL(final operational global analysis)全球分析資料數據，FNL數據由二進制格點方式生成，其同化面較廣，在氣象領域研究較為廣泛，能夠為氣象、氣候模擬提供初始場，對極端天氣也能夠取得較好的研究結果[26]。其空間分辨率為1°×1°，時間分辨率為6 h，無法滿足與高時空分辨率的氣溶膠數據的匹配，因此通過WRF模型對FNL數據進行降尺度處理(具體參數如表1所示)，空間上輸出3 km×3 km分辨率，時間上以每小時整點輸出，提取的氣象要素為1 000 hPa(視為近地面)，850 hPa，700 hPa與500 hPa氣壓面的溫度(T)、平均風速(WS)和相對濕度(RH)，以及邊界層高度(PBLH)，經裁剪、提取、計算均值等處理后，獲取南京市范圍內氣象因子數據集。

表1 WRF模式部分參數方案Tab.1 Parameter schemes of WRF mode

2 目標方法與流程

以衛星過境時刻為準，生成同時刻(或時間差控制在30 min內)的AOD,FMF，PM2.5和模擬氣象因子數據集，并按季節分組。首先分季節對PM2.5和AODm，PM2.5和AODf進行線性回歸分析，計算僅采用AOD作為輸入參數時大氣顆粒物的模型擬合效果，并討論精細模式分數對PM2.5質量濃度反演的影響；其次利用隨機森林模型，分別通過AODf與近地面氣象因子(1 000 hPa氣壓層處的溫度、平均風速和相對濕度，以及邊界層高度)、AODf與近地面及不同高度氣象因子(1 000 hPa，850 hPa，700 hPa，500 hPa氣壓面的平均風速和相對濕度，以及近地面溫度和邊界層高度)，構建PM2.5質量濃度的反演模型，探討含高空氣象因子對PM2.5質量濃度反演的影響。其中隨機選取2/3的數據進行建模，剩余1/3的數據則用于驗證。采用決定系數R2，均方根誤差(root mean square error,RMSE)、平均絕對誤差(mean absolute error,MAE)與平均絕對百分比誤差(mean absolute percentage error,MAPE)，共4 個指標為依據，對兩個模型進行評估，并利用隨機森林模型獲取不同因子的評分，分析其對PM2.5質量濃度的影響。

3 結果

3.1 FMF對AOD估算PM2.5的影響分析

南京市年均、季均的PM2.5質量濃度和氣溶膠光學厚度如圖1所示。PM2.5質量濃度年均值呈逐年下降趨勢，介于40～69 μg/m3。AOD年均值在2015年有小幅上升外，總體穩定在0.7左右。從季均值可以得出，冬季PM2.5質量濃度最高，達到71.16 μg/m3，其次是秋季與春季，夏季則處于全年最低水平，為40.53 μg/m3。但氣溶膠光學厚度則呈現春、夏、秋、冬依次遞減，且秋季與冬季的季均值明顯低于春季與夏季。季節均值變化趨勢與Zhang等[23]結論一致。

(a)年度均值 (b)季均值

圖2與圖3分別顯示了4個季節里通過垂直與濕度訂正AODm、經過垂直、濕度訂正與精細模式分數校正后得到的AODf與PM2.5質量濃度的擬合關系。經對比可發現經過FMF校正后的AODf與PM2.5擬合系數均有提高，RMSE也更小(均通過顯著性檢驗)。春季的擬合結果提升比較明顯，因春季中國北方沙塵天氣活躍，在偏北風影響下向東南部地區擴散，大氣中粗顆粒占比較高。通過FMF進行校正能夠有效減少粗顆粒對分析結果的影響，R2由0.23提升至0.33。夏季雨水充沛，對大氣中粗顆粒物的沖刷能力較強，且高溫高濕度環境有利于污染氣體向大氣顆粒物的轉化作用[27]，夏季大氣中主要為細顆粒物，因此夏季R2達到0.37和0.40，效果好于其他季節，但FMF校正前后提升卻并不明顯。秋季和冬季由于大氣環境趨于平穩，偶有沙塵輸入現象，且由于入冬后受到北方化石燃料燃燒增加的影響，總體受外源污染物輸入增多，相關性表現一般。此外由于受到PM2.5質量濃度極高值的影響，RMSE明顯大于春季和夏季，冬季出現重度污染天氣多于其他季節，即使經過精細模式分數校正，RMSE依然高達37.66 μg/m3。估算PM2.5的RMSE隨PM2.5均值的提高而上升，該趨勢與Tian等[28]利用MODIS估算PM2.5得出的結論一致。經過精細模式分數校正，AOD與PM2.5的相關性分析更優，但由于衛星獲取的氣溶膠數據受到云的干擾較強，大部分情況下并不能完全覆蓋研究區，雖然已將只有零散分布的圖像進行剔除，但是研究區范圍內有效數據的缺失在一定程度上增加了精細模式分數對PM2.5質量濃度反演的不確定性。

(a)春季 (b)夏季

(a)春季 (b)夏季

3.2 基于WRF模式的多元回歸分析

通過校正后的氣溶膠光學厚度與PM2.5質量濃度相關性提升較為有限，因大氣環境是影響大氣污染程度的一個重要因素，因此需要將氣象因子加入分析中。本節以AODf和各氣象因子作為反演參數，利用Python中的random forest數據包建立了PM2.5質量濃度反演模型(其中兩個模型中1/3用于驗證的數據為相互獨立的隨機選取)，驗證結果如表2、圖4和圖5所示。

表2 不同季節的多元回歸模型Tab.2 Multiple regression model in different seasons

(a)春季 (b)夏季

(a)春季 (b)夏季

(c)秋季(d)冬季

將WRF模擬氣象因子加入回歸分析中，各季節都取得較好的結果，說明氣象因子對PM2.5的質量濃度有一定的影響。圖6中，RH1000，RH850，RH700，RH500分別代表1 000 hPa，850 hPa，700 hPa和500 hPa氣壓面處的相對濕度(%)，WS1000，WS850，WS700，WS500分別代表1 000 hPa，850 hPa，700 hPa，500 hPa氣壓面處的風速(m/s)，T2代表距地面2 m處的溫度(℃)。從季節上來看，春季提升效果較大，R2提高到0.71；夏季提升效果雖然較小，但R2依舊最高，達到0.74，且各項誤差同樣為各季節最小。冬季的R2為0.73，雖然高于春季與秋季，但由于受到重污染天氣期間PM2.5質量濃度極高值的影響，導致各項誤差明顯大于其他季節，RMSE與MAE分別達到19.92 μg/m3與20.12 μg/m3。從模型上來看，包含不同高度氣象因子的模型的各項指標均優于僅含地面氣象因子的模型，說明高空氣象因子對PM2.5質量濃度擁有一定程度的影響，且對于高值估算方面，估算值與實測值更加接近。

(a)春季 (b)夏季

利用隨機森林模型擬合PM2.5質量濃度與各影響因子的關系，獲得各影響因子的評分(圖6)，各因子在不同季節上的重要性存在一定差異。AOD對PM2.5質量濃度的影響程度較高，其中在夏季表現最為明顯。其次是邊界層高度，代表了大氣在垂直方向上的擴散能力，有利于大氣顆粒物的擴散，各季節得分均比較穩定。除夏季外，近地面和高空風速的影響程度總體高于濕度，水平擴散能力對PM2.5質量濃度的影響總體大于在濕度影響下氣體向顆粒物轉化作用的影響。而夏季處于一年中溫度最高的時期，在高空中的高溫高濕度環境會促進氣體向顆粒物的轉化作用，且夏季盛行東南季風，受北方沙塵輸入影響較小，近地面風速的影響力明顯高于高空。夏季近地面氣象因素影響力高于高空氣象因子影響力，與將高空氣象因子加入隨機森林模型進行回歸，R2提升較小的趨勢相對應。

4 結論與展望

1)2014—2019年間南京市年均PM2.5質量濃度總體呈逐年下降的趨勢，其中夏季PM2.5質量濃度最低，為40.53 μg/m3，冬季則最高，達到71.16 μg/m3。南京市年均AOD值則穩定在0.7左右，季均值則呈現由春季向冬季逐漸較小的趨勢，且春季夏季均值明顯高于秋季與冬季。

2)通過利用MODIS獲取的FMF對氣溶膠光學厚度AOD進行校正，能夠有效提高AODf與PM2.5質量濃度的相關性，且均方根誤差也均有降低。春季由于受到北方粗顆粒沙塵輸入影響，因此經過校正后能夠有效減少大氣粗顆粒對PM2.5質量濃度反演的影響，因此效果提升最為明顯。夏季AODf與PM2.5質量濃度的相關性最高，RMSE最小。而秋季冬季因受到重度污染天氣的影響，均方根誤差相對較高。但由于衛星受云的干擾性較大，尤其無法獲取發生雨水天氣時的有效數據，且有效值并不能完全覆蓋整個研究區，局部范圍的有效數據作為整個研究區的平均數據，可能存在一定程度的不確定性。

3)通過引入含不同高度的氣象因子能夠有效提高利用AOD反演PM2.5質量濃度的相關性，且包含不同高度氣象因子的模型的各項指標均優于僅含地面氣象因子的模型。在各氣象因子中，各季節風速和邊界層高度，對PM2.5質量濃度影響程度較高，風速和濕度在不同季節對PM2.5質量濃度的影響有所不同，除夏季外，風速影響程度高于濕度；而在夏季，近地面氣象因子影響程度則明顯高于高空。在引入高空氣象因子分析后，秋季和冬季R2雖有提升，但均方根誤差依然較高。因此在未來的研究中，針對重度污染天氣的大氣顆粒物估算，則需要進一步考慮更多大氣環境因素、污染源排放等影響。