面向薄膜材料光熱特性參數的 FPTR檢測技術研究

關雪松

（哈爾濱飛機工業集團有限責任公司，黑龍江 哈爾濱 150066）

0 引言

隨著半導體和MEMS技術的飛速發展，器件尺寸也變為微納米尺度，器件工作產熱已成為威脅器件本身工作穩定性的主要因素。金剛石材料具有很高的導熱率，單晶金剛石在室溫下的熱導率高達2 200 W/mK。目前，微波輔助化學氣相沉積技術（MPCVD）已用于制備金剛石薄膜且MPCVD金剛石薄膜熱導率已接近或者達到天然金剛石的水平，因此，MPCVD金剛石薄膜的熱物性參數是該材料成功應用于器件傳熱的關鍵。目前，應用于金剛石薄膜熱物性參數的測試技術包括靜態檢測技術、瞬態反射測量檢測技術、3ω檢測技術、掃描顯微鏡技術、調制光熱偏轉檢測技術及光熱輻射測量技術等[1-2]。光熱輻射測量技術（PTR）是一種主動式光熱輻射檢測方法。目前根據激勵方式的不同，PTR可以分為脈沖光熱輻射測量技術（PPTR）及頻域光熱輻射測量技術（FPTR）。2013年，法國波爾多大學A. Kusiaka等人[3]采用PPTR及FPTR技術對金剛石薄膜的熱導率進行測量，探討了金剛石薄膜與基底接觸界面的熱阻對測試結果的影響，同時論述了2種方法的優缺點。由于光熱輻射測量技術具有光學非接觸的特點，因此避免了測溫元件電路的熱損耗，極大地提高了檢測的精度，FPTR技術可以比PPTR技術獲取更多的信息，因此該文采用FPTR技術對MPCVD金剛石薄膜的熱導率進行研究。

1 理論模型

光熱輻射測量檢測技術（Photothermal radiometry， PTR）的主要工作原理是利用泵浦激光照射在實驗樣品表面，試驗樣品吸收光子能量后，通過光熱效應使樣品溫度發生變化，從而讓材料向外輻射能量并通過熱敏探測器（波長2 μm～12 μm）得到光熱輻射信號，光熱輻射信號與材料的光、熱物理參數（例如吸收系數、散射系數、熱導率和熱擴散系數）等參數密切相關，因此，可以通過該信號反映材料的內部特性。物體的熱輻射量可以由Stefan-Boltzmann修正公式[4]來表示。首先，根據金剛石薄膜幾何建立調制熱源作用于一維有限厚度試件的熱波模型，其中，當激勵光源半徑遠大于試件的厚度時，該模型可以采用一維模型進行近似。該樣件的一維幾何模型如圖1所示。

圖1 調制熱流作用于一維有限厚度幾何模型

一維傳熱方程如公式（1）、公式（2）所示。

式中：d為微分符號；σ為熱波波數；T為熱輻射量；k為材料熱導率；Q為熱源函數；i為虛部；ω為調制角頻率；α為熱擴散系數；x為激光入射方向。

其中，加載熱源如公式（3）所示。

式中：I0為激光光強密度；β為材料吸收系數；t為時間。邊界條件如公式（4）、公式（5）所示。

式中：?為偏微分符號；h為對流換熱系數；T∞為室溫，T∞=288 K；L1為材料厚度；k為材料熱導率。

FPTR熱波信號沿厚度方向可以寫成T（x,ω）=|T（x,ω）|e[iωt+?（x，ω）]復數形式，即幅值與相位形式（其中，|T（x,ω）|為幅值信息，?（x,ω）為相位信息）。采用紅外探測器（通常為碲鎘汞探測器，波長響應范圍為2 μm～12 μm）進行探測的過程中，探測器響應信號是FPRT熱波信號在整個樣件厚度的積分，且受探測器光譜響應效率等因素的影響，材料探測器所測得光熱輻射信號如公式（6）所示。

式中：F為系統比例因子；P（λ）為探測器光譜響應；λ為探測器光譜波長；σ、ε為Stefan-Boltzmann常數和樣件的發射率；T0為環境溫度；T為熱輻射量；αIR（λ）為介質的紅外吸收系數；λ1、λ2為探測器的光譜響應范圍。

求解公式（6）得到公式（7）。

式中：K、A、B和C為比例系數。

由于光熱輻射信號S（ω）是復數形式，因此，可直接得到調制激光作用試驗樣件的光熱輻射的幅頻|S（ω）|與相頻?（ω）動態響應，如公式（8）、公式（9）所示。

式中：S為探測接受信號，S為復數；Re為取實部；Im為取虛部。

由公式（8）、公式（9）可知，調制激光作用金剛石薄膜光熱輻射的幅頻與相頻響應特性直接受金剛石薄膜特性、光學參數及熱參數的影響，因此可以直接利用公式（8）、公式（9）的熱波模型分析金剛石薄膜特性對光熱輻射信號動態特性的影響，反過來可利用光熱輻射動態響應確定金剛石薄膜特性內部的光熱物理參數等。當獲取試件光熱相應信號后，采用反問題求解方法獲取材料的光熱物理參數。

2 試驗研究

采用頻域光熱輻射測量響應系統對試驗樣件進行試驗。其中，FPTR頻域響應系統原理如圖2所示。試驗系統由808 nm半導體激光器（激光功率為32 mW，光斑直徑為4.8 mm）、紅外探測器（HCT探測器，波蘭Vigo公司，探測波段為2 μm～12 μm）以及鎖相放大器（StanfordSR830，頻段為0.01 Hz～102×103Hz）組成。試驗掃描頻率范圍為100 Hz～100×103Hz。FPTR檢測系統的工作原理如下：通過計算機軟件發出相應控制信號，首先控制函數發生器（安捷倫33250A）產生余弦模擬調幅信號，調制信號驅動激光器電源模擬輸入端，使激光器輸出光強按調制規律變化，該束調制變化的激光照射到金剛石薄膜上（激光光斑直徑為250 mm，最大輸出功率為70 mW），由于光熱效應，因此金剛石產生的熱輻射信號通過一對90°離軸拋物鏡匯聚到HCT熱探測器，其中一個離軸拋物鏡的焦點在樣件表面，另一個離軸拋物鏡的焦點在HCT探測器上，熱探測器通過前置放大器將信號放大并經鎖相放大器提取弱信號，使用激光器激勵信號進行鎖相運算，從而得到材料的光熱效應熱波頻域特性、幅頻特性以及相頻特性，對激勵信號的頻率進行掃描，進而獲得熱波頻域動態特性。

通過圖2的示意圖搭建光熱輻射FPTR測量系統，利用該系統對金剛石薄膜試驗樣品進行頻域響應FPTR試驗時，每次系統測得的FPTR幅頻和相頻信號不僅是金剛石薄膜試驗樣件的頻域響應信息，同時系統激光光路傳輸中的頻域響應（簡稱為系統響應）會不可避免地混入FPTR幅頻和相頻信號中，如何在FPTR幅頻和相頻信號中移除系統響應是準確評價金剛石薄膜試驗樣品熱物性參數的關鍵。該文理論上認為該研制系統為線性系統，即系統幅值響應與激光功率呈線性關系，系統相位隨頻率呈線性滯后，系統響應與樣件真實頻域響應應滿足線性疊加的定理。因此，實際上通過該系統所獲取的是系統響應與樣件響應的疊加值，而并非只有樣品的頻域響應，在提取后續信號時需要對系統進行修正與處理，從而去除激光、系統及環境噪聲等干擾信號。根據前期經驗，該文在實際試驗過程中采用具有高表面反射率的不銹鋼板材對系統進行修正。首先，在不同激光功率下對鋼板進行FPTR頻域響應試驗，記錄其FPTR頻域響應曲線，并對幅值進行歸一化處理，記為f-Am1，其相位值記為f-Ph1；其次，對金剛石薄膜試驗樣品進行FPTR頻響響應檢測試驗。金剛石薄膜試驗樣品的頻域響應幅值及相位分別記為AmS、PhS，則金剛石薄膜試驗樣品的真實頻域響應信號（Am，Ph）如公式（10）、公式（11）所示。

圖2 FPTR相應系統示意圖

式中：Am為真實頻域響應信號；AmS為樣件幅值；Am1為鋼板幅值；?為真實頻域響應信號；?S為金剛石薄膜試驗樣品的頻域響應相位；?1為校正鋼板的頻域響應相位。

該文所采用的實驗試件由哈爾濱哈伊特智能制造有限公司提供，其制備方法為微波等離子體化學氣相沉積法（MPCVD）。微波等離子體化學氣相沉積法相比于其他薄膜制備方法（例如熱化學氣相沉積、直流等離子化學氣相沉積以及燃燒火焰化學氣相沉積等方法）具有無須電極、污染小以及等離子體密度高等優點，其基本原理是利用一定直徑的不銹鋼腔體或石英玻璃管作為反應室，波導管與微波發生器連接，并通過波導管將微波輸入反應室內，在微波作用下使甲烷（CH4）和氫氣（H2）在反應室內產生輝光放電效應，從而在基片上沉積出金剛石薄膜。該方法在微波作用下，能夠使急劇振蕩的氣體充分活化，形成較高密度的等離子體[5]。因此，MPCVD常用于生長高質量的金剛石薄膜。該文所研究的樣件實物圖如圖3所示，其厚度為200 μm，直徑為1.5 mm。

圖3 MPCVD金剛石薄膜試件

圖4為金剛石薄膜樣件的FPTR頻域響應試驗數據，其中圖4（a）為幅頻響應曲線，圖4（b）為相頻響應曲線。由圖4（a）可以看出，當頻率f為100 Hz～104Hz時，其幅值隨著頻率的增大而逐漸減小，這是由于光熱輻射幅值信號與熱擴散長度（熱波波數的倒數）呈正相關關系，因此，隨著頻率增加，熱擴散長度降低，光熱輻射信號幅值降低；當頻率大于104Hz時，其幅值保持較低水平，隨著頻率增加其幅值基本不變，說明熱已在表層附近，增加調制頻率f很難提高厚度方向分辨能力。而由圖4（b）可以看出，其相位隨頻率增大而逐漸下降，說明熱波信號隨著頻率增加逐漸滯后于參考信號，該現象主要是由擴散長度隨著頻率變化而引起的。

圖4 FPTR頻域響應及擬合結果

多參數擬合的目的就是為了尋找最優參數組合，使數學模型在最優參數組合時得到的幅值和相位值與試驗獲取的幅值、相位信息最接近，即讓多參數擬合目標函數值最小。該文采用的多參數擬合目標函數如公式（12）所示[6]。

式中：K1，K2為函數比例因子；x為擬合系數向量；n為試驗點個數；fi為調制頻率；AmT、PhT為理論計算的幅值和相位；AmE、PhE為試驗測量的幅值和相位；xi為擬合系數向量。

根據公式（12），將圖4獲取的試驗數據基于已建立的一維熱波響應模型進行擬合，圖4中的實線給出的為幅頻/相頻特性擬合結果。由圖4可知，已建立的數學模型可以較好地與實驗數據進行匹配。

表1給出了微波等離子體化學氣相沉積法金剛石薄膜光熱參數的擬合結果。

表1 MPCVD金剛石薄膜光熱參數。

3 結論

該文提出采用頻域光熱輻射測量技術對MPCVD金剛石薄膜材料的光熱特性進行檢測，并開展了相關的試驗研究。首先，建立了調制激光作用于一維有限厚度試件的熱波頻域響應模型，同時詳細介紹了頻率光熱輻射測量技術的基本原理，并基于該原理搭建光熱輻射測量檢測系統；其次，采用該試驗系統對厚度為200 μm、直徑為1.5 mm的MPCVD金剛石薄膜進行頻域光熱輻射測量技術檢測試驗研究，得到了調制激光作用于MPCVD金剛石薄膜的光熱動態響應特性；最后，采用反問題求解方法，基于已建立的熱波動態響應模型，利用最小二乘法對試驗數據進行多參數擬合，獲取了MPCVD金剛石薄膜的光熱特性參數。試驗結果表明，頻域光熱輻射測量技術可以對MPCVD金剛石薄膜進行高精度檢測。