基于響應曲面法的垂直流人工濕地脫氮工藝優化*

宋維星，周衍平，陳 旭，李 恩，季軍遠**

(1. 中國海洋大學環境科學與工程學院，山東 青島 266100； 2. 齊魯交通服務開發集團有限公司，山東 濟南 250000；3.海軍后勤部專項工程建設辦公室，北京 100071)

人工濕地脫氮效果主要受基質、植物、微生物、環境等因素影響，其中植物吸收、微生物降解為脫氮的主要過程。植物根系及根系區域是植物去除氮污染物的主要場所，發達的根系可為植物吸收氮提供強有力的保障，可顯著提高氮去除能力，其對氮去除率可達植物脫氮的60%以上[1-2]。植物根系性狀直接影響根系與氮污染物的接觸面積、硝化微生物數量與活性、根系氧氣運輸釋放及周邊氧化態微環境[3]，并最終影響植物對氮的吸收。因此可通過人工濕地內部構造設計強化根系性狀從而增強濕地植物脫氮效果。

人工濕地間歇增氧強化脫氮過程中曝氣量、曝停比(t曝/t停)、曝停周期為影響溶解氧含量和分布的重要因素，且三因素之間對人工濕地脫氮效果影響存在交互作用。響應曲面法(Response Surface Method, RSM)可通過合理的實驗設計，基于實驗數據構建影響因素和響應值之間的多元回歸方程，獲取因素對響應值的影響作用，從而優化影響因素并可進一步預測響應值[12]。RSM省時省力且可判定各因素對響應值影響的主次順序，同時可評價因素間的交互作用，已在環境工程領域得到廣泛應用[13-15]。

目前已有將RSM應用于人工濕地運行參數優化研究[16]，在相關研究的基礎上，本研究以自主研發的間歇增氧垂直流人工濕地為試驗對象，以影響人工濕地中溶解氧含量分布的曝氣量、曝停比(t曝/t停)、曝停周期為因素，人工濕地的氨氮去除率和總氮去除率為響應值，采用響應曲面法研究曝氣因素對人工濕地脫氮效能的影響，確定最優曝氣參數，可為人工濕地脫氮效果優化提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 實驗裝置及運行

實驗采用間歇增氧垂直流人工濕地，示意圖見圖1，其外部為圓柱體結構，直徑30 cm，高80 cm，由有機玻璃制成。裝置自下而上依次填充粗礫石(粒徑30～50 mm,高10 cm)、礫石(粒徑10～20 mm,高15 cm)、煤渣(粒徑5～10 mm,高20 cm)、沙土(高25 cm)。裝置距離底部45 cm處，即法蘭以上設置同心圓柱，由中心向外分別為曝氣區、土壤降解區、出水區。土壤降解區中采用同心圓柱設計，圓柱內種植蘆葦，通過圓柱物理邊界限制蘆葦根系的發散生長，可形成致密的根系屏障墻，強化根系性狀增強濕地植物脫氮效果。曝氣器置于曝氣圓筒底部，距頂部40 cm，由氣體流量計控制并計量流量，繼電器控制曝氣裝置開啟。實驗采用連續進水方式，進水流量為10 L/d，HRT恒定為48 h，定期采集出水測定相關水質指標。

圖1 垂直流人工濕地試驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of a VFCW system

1.2 分析方法

1.3 響應曲面法設計

響應曲面法采用中心復合設計(CCD)對實驗進行設計，對實驗結果進行二階回歸擬合，研究曝氣因素對垂直流人工濕地脫氮效果影響，優化間歇增氧垂直流人工濕地脫氮過程的曝氣參數。實驗選取曝氣量、曝停比(t曝/t停)、曝停周期三個影響因子，分別以氨氮去除率、總氮去除率為響應值。各因子編碼、水平取值見表1，對三個影響因子分別進行單因素試驗，在單因素試驗數據基礎上確定實驗數值。

表1 影響因子編碼及水平Table1 Code and level of independent variables

實驗數據分析所采用二次多項式模型，如式(1)所示[18]:

(1)

式中：Y為氨氮(總氮)去除率的響應曲面值；b0為常系數；bi是線性效應的回歸系數；bij為相互作用的回歸系數；Xi為實驗變量編碼。利用DesignExpert對實驗數據進行二次回歸擬合并進行統計分析，依據R2評估曝氣因素的相互作用對響應值的影響程度，其值始終在0和1之間。R2越接近1，則模型預測響應越好。

2 結果與討論

2.1 中心復合實驗設計及結果

本研究通過CCD模型，對人工濕地脫氮中曝氣影響因素進行研究，實現優化間歇增氧垂直流人工濕地脫氮效果的目的[19]。研究共設計19組實驗，為了避免隨機誤差干擾，每組實驗均開展3次平行實驗。實驗設計及結果見表2。

表2 中心復合實驗設計及結果Table 2 Observed and predicated results of and TN removal efficiency based on CCD experimen talde sign

2.2 間歇增氧垂直流人工濕地脫氮數學模型建立和精確性分析

根據CCD設計實驗的數據，運用Design Expert軟件確定因素(X1、X2、X3)與響應值(Y1、Y2)的關系，通過多元回歸分析計算相應系數，建立相應的二次回歸方程如式(2)、(3):

Y1=0.873 3+0.058 2×X1+0.071 2×X2-
0.005 0×X3-0.107 0×X1X2+

0.053 8×X1X3+0.044 8×X2X3-0.007 9×X12-
0.008 9×X22+0.030 4×X32，

(2)

Y2=0.465 0-0.002 3×X1-0.006 5×X2-
0.038 9×X3-0.144 5×X1X2+

0.007 7×X1X3+0.031 8×X2X3+0.038 8×X12+
0.030 3×X22+0.085 8×X32。

(3)

式中:Y1為氨氮去除率；Y2為總氮去除率；X1為曝氣量；X2為曝停比；X3為曝停周期。由式2和3可知，間歇曝氣的3個影響因素對響應值(氨氮去除率、總氮去除率)的影響均是交互的，而不是簡單的線性關系。

上述模型(式2、3)分別確定間歇增氧曝氣參數對垂直流人工濕地氨氮去除率和總氮去除率的影響。對回歸模型進行方差分析，可判定模型應用于研究曝氣參數對人工濕地脫氮效果影響的可行性、可信度、精確度等，從而優化人工濕地間歇增氧參數；當模型P<0.05，F>0.05時方可表明回歸模型具有統計學意義。

Y1=0.873 3+0.058 2X1+0.071 2X2-
0.107 0X1X2+0.053 8X1X3+
0.044 8X2X3+0.030 4X32。

(4)

Y2=0.465 0-0.038 9X3-0.144 5×X1X2+
0.031 8X2X3+
0.038 8X12+0.030 3X22+
0.085 8X32。

(5)

人工濕地氨氮去除率和總氮去除率的CCD設計實驗測定值和回歸模型預測值關系分別如圖2(a)、2(b)所示，可得出模型預測值基本處于實驗值周圍，緊密分布在直線y=x周圍，表明響應曲面回歸模型預測結果與實測結果較吻合，模型可精確預測間歇增氧對垂直流人工濕地脫氮效率的影響。學生化外殘差的概率分布情況可用于判定回歸模型是否符合正態分布，氨氮去除率和總氮去除率的學生化外殘差的概率分布分別見圖3(a)、3(b)。由圖可見，所得數據點均較好的擬合在一條直線周圍，表明響應曲面回歸模型擬合程度較高，且均符合正態分布。綜合以上分析可得出，回歸模型Y1和Y2可較準確說明間歇曝氣三個影響因素和濕地氨氮去除率、總氮去除率的關系，同時可對垂直流人工濕地脫氮的最佳間歇曝氣參數進行良好預測。

圖2 氨氮去除率(a)和總氮去除率(b)實測值與預測值對比Fig.2 Actual versus predicted values for and TN(b) removal efficiency

圖3 氨氮去除率(a)和總氮去除率(b)殘差正態概率分布圖Fig.3 Normal probability plot of studentized residuals of the quadratic model for and TN(b) removal efficiency

2.3 曝氣因素對人工濕地脫氮效能影響的主次分析

曝氣量、曝停比、曝停周期三因素對人工濕地氨氮去除率和總氮去除率影響的主次順序及影響程度可通過其各自貢獻率來表征。令

其中F為方差分析F值。

則第i種影響因素對于氨氮去除率和總氮去除率的貢獻率為[21]：

式中：αi、αii分別代表第種影響因素一次項與二次項的貢獻率；αij代表第i、j種因素的共同貢獻率。

通過對回歸模型相關系數計算，得到3個間歇曝氣因素對人工濕地氨氮去除率的貢獻率分別為：Δx1=4.357 9、Δx2=4.487 7、Δx3=3.904 6，表明在綜合考慮曝氣因素的單項及交互作用基礎上，其對人工濕地氨氮去除率的影響的主次順序為X2、X1、X3，即曝停比對氨氮去除率影響最大，曝氣量次之、曝停周期的影響最??；此與回歸模型精準分析結果一致。改變曝停比可以增加或減少相應的曝氣時間或者停曝時間，從而控制硝化菌好氧降解氨氮的反應時間；改變曝氣量可以增加或減少人工濕地內溶解氧濃度，促進或者抑制硝化菌活性；改變曝停周期可以使曝氣階段與停曝階段更加頻繁交替，增加或減少硝化菌所需降解環境的更替頻率。因此，在注重氨氮去除率的人工濕地實際運行中，要格外關注曝停比對人工濕地脫氮效能的影響。

3個間歇曝氣影響因素對人工濕地總氮去除率的貢獻率為：Δx1=2.869 2、Δx2=2.846 1、Δx1=3.833 7，表明在綜合考慮影響因素單獨與交互作用后，影響因素對人工濕地總氮去除率影響的主次順序為X3、X1、X2，即曝停周期對總氮去除率影響最大，曝氣量次之，曝停比影響最小。改變曝停周期可以控制曝氣階段與停曝階段交替頻率，從而控制適于硝化作用與反硝化作用的環境更替改變，最終影響總氮的去除率；改變曝氣量，使人工濕地內溶解氧濃度改變，對硝化菌與反硝化菌產生一定影響；改變曝停比可以增加或減少相應的曝氣時間或者停曝時間，從而使硝化菌、亞硝化菌好氧降解、反硝化菌的厭氧反硝化時間增加或減少。對于因此，在重視總氮去除效果的人工濕地的運行中，通過曝停周期的優化設置以達到良好的總氮去除效果。

2.4 曝氣因素聯合作用對人工濕地脫氮效能影響分析

根據回歸模型分別繪制氨氮去除率和總氮去除率與曝氣量、曝停比、曝停周期3個間歇曝氣參數的三維曲面圖和等值圖，分別見圖4、5。三維曲面圖可展現三個水平因子中一個變量取中間值時，其他兩個變量對響應值的交互作用影響，其輪廓呈凸起、凹陷或者呈馬鞍形狀則說明兩個變量之間的交互效應強；當曲面陡峭時，因子的影響效應大，最佳因子在曲面頂點附近[22]。等值圖的形狀可反映各因素對響應值的影響，若為圓形，表示因素變量交互作用不顯著；若為橢圓形，表示交互作用顯著[23]。

圖4(a)和圖5(a)描述了曝氣量和曝停比對人工濕地氨氮去除率和總氮去除率的影響。從圖中可知，較低曝氣量時，氨氮去除率和總氮的去除率均隨著曝停比的加大而提高，加大曝停比可延長曝氣時間，提高溶解氧濃度，強化硝化反應的速率，也可為反硝化反應提供充足的反應物，從而提升了氨氮和總氮去除率[24-25]；高曝氣量時，氨氮去除率隨曝停比加大略有降低，而總氮的去除率隨曝停比的加大呈現大幅降低，造成這一現象的原因可能是高曝氣量、大曝停比工況下人工濕地中好氧區擴大，相應壓縮兼(厭)氧區空間，致使反硝化反應受阻。圖4(b)和圖5(b)描述了曝氣量、曝停周期對氨氮和總氮去除率的影響，可知在固定曝停周期下，隨著曝氣量增加，氨氮去除率略有提高；與較短曝停周期相比，在較長曝停周期下，氨氮去除率提升更迅速；但在固定曝氣量下，隨著曝停周期增加，總氮去除率呈現下降趨勢，可能是曝氣持續增加使溶解氧含量長時間處于較高狀態，利于硝化反應進行并一定程度上抑制了反硝化反應[26-27]。圖4(c)和圖5(c)描述了曝停比和曝停周期對氨氮和總氮去除率的影響，氨氮去除率隨著曝停周期增加稍有變化；總氮去除率隨著曝停周期增加呈現下降趨勢，可能是曝停周期增加會導致曝氣與停曝的間隔縮短，反硝化反應未充分進行，致使總氮去除率降低[28-29]。

2.5 最優曝氣因素預測及模型驗證

應用響應曲面法確定的回歸模型可對最佳間歇曝氣參數進行預測。通過Design Expert軟件進行優化，可得出氨氮去除的最佳曝氣參數：曝氣量為2 m3/h、曝停比為0.25、曝停周期為12 h；在最優運行參數下，人工濕地氨氮去除率的預測值為98.4%?？偟コ实淖罴验g歇曝氣參數：曝氣量為2 m3/h、曝停比為0.25、曝停周期為6 h；在最優運行參數下，人工濕地總氮去除率的預測值為83.2%。為驗證響應曲面法的回歸模型具有良好的預測效果，在預測的最佳曝氣參數條件下進行三組平行實驗，實測氨氮、總氮去除率。三組氨氮去除率數據分別為97.8%、96.2%、95.2%，平均值為96.4%，與人工濕地氨氮去除率的預測值98.4%之間標準偏差為1.4%；三組總氮去除率數據分別為79.7%、81.2%、81.5%，平均值為80.8%，與人工濕地總氮去除率的預測值83.2%之間標準偏差為1.7%，均較接近預測值。研究結果表明，通過響應曲面法可對間歇曝氣參數進行優化，從而獲得較高的氨氮或總氮去除率；回歸模型具有較高的精準性和可信度。

((a)曝氣量(X1)和曝停比(X2)；(b)曝氣量(X1)和曝停周期(X3)；(c)曝停比(X2)和曝停周期(X3)。(a) Aeration flowrate (X1) and ratio of aeration to non-aeration (X2); (b) Aeration flowrate(X1) and operation cycle(X3); (c) Ratio of aeration to non-aeration (X2) and operation cycle(X3).)

3 結論

(1) 采用響應曲面法可建立以氨氮去除率和總氮去除率為響應值的二次回歸模型，模型R2分別為0.983 6與0.971 9，具有較好的擬合度和可信度。

(2) 間歇增氧垂直流人工濕地脫氮處理中曝氣量、曝停比是對氨氮去除率影響極顯著的間歇曝氣參數；曝停周期是對總氮去除率具有極顯著影響的曝氣參數。

(3) 模型預測氨氮與總氮去除的最佳間歇曝氣參數分別為：曝氣量為2 m3/h、曝停比為0.25、曝停周期為12 h，曝氣量為2 m3/h、曝停比為0.25、曝停周期為6 h；氨氮、總氮去除率預測值分別為98.4%、83.2%，預測值與實測值標準偏差分別為1.4%和1.7%，說明響應曲面法可實現間歇增氧人工濕地脫氮效能的準確預測，并可用于優化人工濕地間歇曝氣參數。