豆丹丹
(核工業理化工程研究院,天津 300180)
多組分同位素分離級聯的計算從功能上看,可以分為兩類。一類是驗證計算,即是對級聯結構和運行參量已經確定的級聯進行計算,來驗證理論計算結果與實際運行數據是否相符。另一類是設計計算,即是針對一定的分離任務,確定級聯結構和運行參量,使級聯最經濟或者使目標組分的產品豐度最高[1]。第一類問題一般用于實際工況核算中,通常是在各級流量相等的矩形級聯中完成,這種工況的核算相對計算難度小。但實際中,穩定同位素分離級聯在運行中長期處于水力學參數波動的狀態,而且外部因素也對其級聯狀態產生影響,如供料系數變化、供料干管阻力系數變化、級聯供取料流量變化、機器損機、堵塞等,這些波動會影響級聯整體分離性能。因此在對實際工況核算、復驗時,需將外部條件納入考慮。
貧化64Zn可有效降低核電站一回路中放射性強度,目前離心分離是制備貧化64Zn的重要方法。在離心分離鋅同位素的過程中,級聯就出現了單機堵塞情況,級聯中幾臺機器變為單股流(一端取料口堵塞),且不具備分離能力。這種情況的機器不僅會造成級聯各級流量的變化,而且進入該機器供料流中的同位素豐度與該機器流入下一級的精料流中的豐度相同,出現的豐度混合損失,最終會影響級聯的分離性能,比直接損機情況更為復雜。為保證級聯的穩定運行和產品的同位素豐度,需要探究其對級聯的影響。本文主要針對實際級聯運行過程中出現的機器堵塞具體情況,以謝全新等建立的矩形級聯模型[2-3]為基礎,建立了各級流量不同的級聯模型,推導了分離設備出料口堵塞造成豐度混合損失的控制方程,控制方程同時考慮到級聯各級流量均不相等時基本全分離系數也不相等的情況。利用該級聯模型分析了機器堵塞對級聯分離同位素豐度的影響,為實際級聯的分析設計提供有效的方法。
實際中的級聯是雙管道的逆流型矩形級聯,示意圖示于圖1。即將第s+1級的貧化流L″(s+1)送回到第s級,與s-1級的濃縮流L′(s-1)混合,作為第s級的供料L(s)。第s級供料流、貧化流和濃縮流中的組分豐度分別用Ci(s),C″i(s)和C′i(s)來表示,其中i=1,…,m(m是同位素混合物的組分數)[2,4]。級聯具有三股外部流,即供料流F、精料流P、貧料流W,其組分豐度分別為CiF、CiP、CiW。N表示級聯的總級數,在第f級供料。
在多組分同位素級聯理論中,通常定義第i組分對第j組分的相對分離系數為[5-6]:
(1)
qij可表示為[5-6]:
qij(s)=q0(s)Mj-Mi
(2)
其中q0為基本全分離系數,隨著級聯級數的變化而變化,Mi、Mj為第i、j兩種組分的摩爾質量。
圖1 逆流型類矩形級聯示意圖Fig.1 Scheme of a countercurrent square cascade
(3)
(4)
在各級流量不同的級聯中,每級L各不相同,記為L(s)。
假設級聯各級的相對全分離系數隨流量變化而變化,當級聯穩態運行時,第s級到精、貧取料級的質量守恒方程以及組分質量守恒方程如下,方程在文獻[7-8] 矩形級聯各級流量相等的公式基礎上,考慮了各級流量不等,基本全分離系數隨流量變化的情況。
在級聯貧化段,有:
L″(s+1)-L′(s)-W=0
(5)
L″(s+1)C″i(s+1)-L′(s)C′i(s)-WCiW=0
(6)
在級聯濃縮段,有:
L′(s)-L″(s+1)-P=0
(7)
L′(s)C′i(s)-L″(s+1)C″i(s+1)-PCiP=0
(8)
整個級聯的物質守恒方程為:
F=P+W
(9)
FCiF=PCiP+WCiW
(10)
考慮到L′(s)=θsL,L″(s)=(1-θs)L,利用上述公式及各級組分守恒方程Ci=θC′i+(1-θ)C″i,且考慮到基本全分離系數隨流量的變化而變化,式(5)~(8)可轉換如下。
在級聯貧化段,有:
(11)
(12)
(13)
在級聯濃縮段,有:
(14)
(15)
(16)
若某級的部分單機出現堵塞,造成該單機變為單股流,則該級質量守恒方程以及組分質量守恒方程變化如下。
假定單機的分流比不變。設取料口出現堵塞的分離設備的級數為l,該級出現堵塞的機器n臺。若在級聯貧化段,
(17)
(18)
其中n0為每級的裝機量。
在級聯濃縮段,有:
(19)
L″(l+1)C″i(l+1)-PCiP=0
(20)
級質量守恒和組分質量守恒變化情況如圖2所示。
利用上述方法進行變化,式(17)~(20)可變化如下。
在級聯貧化段l級,有:
(21)
圖2 級質量守恒和組分質量守恒變化情況Fig.2 Changes of mass conservation and component mass conservation in stages
(22)
(23)
在級聯濃縮段,有:
(24)
(25)
(26)
為求解方程(11)~(14),需補充邊界條件:
(27)
以及某一級(通常為第一級)的分流比:
θs0=給定
(28)
本文采用謝全新等提出的準線性法[3]進行求解。如果給定供料組分豐度CiF、流量L、供料量F,相對精料流量P/L(或相對貧料流量W/L)、級聯總級數N、供料級f以及基本全分離系數q0(s),通過求解方程組,可以確定級聯的精料組分豐度CiP、貧料組分豐度CiW,級聯各級供料流、濃縮流和貧化流中的組分豐度Ci(s)、C′i(s)和C″i(s)以及級聯各級分流比θs。
利用準線性化方法求解方程組(11)~(16),其本質是通過前一次的迭代值來計算級聯方程組(12)、(14)中的非線性因子從而使其準線性化,方程中的非線性項可表示為:
s=1,…,f-1
(29)
s=f,…,N
(30)
γ為當前迭代次數。
本文以二乙基鋅為例,目標組分64Zn,以天然二乙基鋅生產豐度1%以下64Zn,利用上述級聯模型模擬計算。其中天然二乙基鋅的各組分豐度CiF列于表1。
為獲取豐度1%以下64Zn,設計工況列于表2。
根據表3給出的模擬各級出現堵塞的機器情況,利用上述模型對級聯進行模擬計算,最終理論模擬計算出的產品豐度列于表4。
表1 二乙基鋅同位素的天然豐度Table 1 Components and abundance of natural diethylzinc
表2 級聯分離鋅同位素實驗實際工況Table 2 Actual working conditions of separation of zinc isotopes in cascade
表3 模擬算例級聯取料口堵塞的機器數量Table 3 The number of centrifuges with blocked scoop in cascade in the simulation example
表4 Zn同位素的豐度對比Table 4 Abundance comparison of zinc isotopes
從表4中可以看出,正常運行產品中64Zn的豐度為0.500 4%,滿足設計要求,也就是64Zn的豐度在1%以下。但當級聯運行過程中分離設備取料口出現堵塞,最終計算得到的64Zn的豐度為0.931 5%,比正常運行的豐度高??梢?,分離設備取料口堵塞會造成產品的豐度受到影響,有可能達不到設計要求。
圖3所示的為分別在設計條件下,正常運行情況下,分離設備取料口堵塞情況下,級聯中流量的分布對比。從圖3中可以看出,正常運行情況下,各級級聯的流量基本穩定在設計工況下,級聯穩定運行。而當分離設備取料口堵塞,分離設備變為單股流后,由于發生故障的分離設備變為一進一出,破壞了級聯的穩定運行。而且從圖3中可以看出,級聯各級流量波動較大(最大幅度達15%),且小于設計工況。
圖3 不同情況下的流量 在級聯中的分布(流量歸一化)Fig.3 Distribution of flow in cascade in different case (normalized flow)
圖4所示的為分別在設計條件下,正常運行情況下,分離設備取料口堵塞的情況下,級聯中級間綜合分流比的分布對比。從圖4中可以看出,正常運行情況下,各級級聯的流量基本穩定在設計工況下,穩定運行。而分離設備取料口堵塞的情況下,雖然分流比也在設計工況上下波動,但其波動范圍明顯變大,導致難以控制級聯穩定運行。
圖4 不同情況下的分流比在級聯中的分布Fig.4 Distribution of shunt ratio in cascade in different case
圖5選取了輕組分64Zn和重組分68Zn兩種組分,比較了在正常運行過程中和分離設備取料口堵塞過程中豐度分布。
圖5 不同情況下的同位素豐度在級聯中的變化Fig.5 Variation of isotopic abundance in cascade in different cases
從圖5中可以看出,正常運行過程中,在貧化段,重組分一直高于分離設備取料口堵塞的情況,輕組分一直低于該情況,在濃縮段(供料級為19級),正常運行的重組分低于分離設備取料口堵塞的情況,輕組分高于該情況,也就是說正常運行中,同位素得到了更徹底的分離。
從上述分析中可以看出,分離設備取料口堵塞一方面會破壞級聯的穩定運行,工況各級偏差較大,不利于級聯的控制與運行,另一方面也會影響級聯的分離性能,最終影響產品的豐度。
針對級聯實際運行過程中分離設備取料口出現堵塞的情況,本文建立了各級流量不等的級聯數學模型,首次模擬了不同級不同數量的分離設備出現堵塞的情況,并進一步考慮到基本全分離系數的變化,推導了新的計算方程,并用準線性法進行了求解。得到以下結論。
1) 分離設備取料口堵塞將造成該設備由雙股流變為單股流,進而破壞原級聯的穩定性,導致各級流量和分流比出現波動,最大幅度可達15%。
2) 取料口發生堵塞將破化分離設備的分離能力,進而加大該級的豐度混合損失,導致最終目標產品貧化豐度由0.500 1%偏離至0.931 5%,大大降低了級聯的分離性能。