長三角地區典型季節規?；膛霭迸欧盘卣餮芯?/h1>
2022-05-29 12:34倪遠之徐昶沈根祥
農業環境科學學報 2022年5期
倪遠之，徐昶，沈根祥
（上海市環境科學研究院，國家環境保護新型污染物環境健康影響評價重點實驗室，國家環境保護城市大氣復合污染成因與防治重點實驗室，上海 200233）
氨氣（NH）作為大氣中最主要的堿性氣體，是顆粒物形成的重要前體物和灰霾天氣形成的重要因素，近年來得到國內學者的廣泛關注。農業源（包括畜禽養殖業廢棄物分解和種植業土地揮發）是大氣氨排放的主要來源，占人為源氨排放總量的70%以上，在一些歐美國家如英國該比例甚至達到了80%，其中近1/3 的氨排放與奶牛養殖密切相關。我國畜禽養殖業氨排放的最主要來源為生豬養殖，這是由我國飲食結構的特異性決定的。然而隨著飲食結構的調整，我國人均乳制品消耗量逐年上升，由1990 年的2.0 kg·人·a增加至2017 年的12.5 kg·人·a，但仍遠低于日本（46.1 kg·人·a）。在牛肉和乳制品消耗逐年增加、畜禽養殖業集約化轉變的時代背景下，可以預見未來規?；ｎ愄貏e是奶牛養殖引起的氨排放貢獻將持續增大，因此應引起關注。
歐美國家對畜禽養殖業氨氣排放特征的研究已相對成熟，WEBB的研究表明，就單位動物而言，奶牛的氨排放強度（29.5 kg·頭·a）遠高于生豬（15.6 kg·頭·a）或家禽類（0.9 kg·只·a），加上奶制品消耗量大，歐美國家奶牛養殖引起的氨排放占據了其整體畜禽養殖業氨排放的最主要部分。相比而言，國內對規?；笄輬霭迸欧诺难芯看蠖嗉杏谏i養殖業，而針對規模牛類養殖的研究總體較少。YANG等對京津冀地區兩個奶牛場的氨排放進行監測，發現氨排放系數變化范圍為44.6～51.0 kg·頭·a，年均氨排放系數達到了48.7 kg·頭·a。賈樹云采用微氣象法和模型估算法對河北地區兩種管理模式的奶牛場氨排放水平進行估算，發現其氨排放系數分別為12.95～53.77 kg·頭·a和15.56～30.64 kg·頭·a。美英等對呼和浩特兩個奶牛養殖場不同區域的氨濃度水平進行了監測，發現夏季的氨排放總量顯著高于冬季。崔利利等對奶牛糞便堆積過程中的氨排放進行研究，發現不同堆高對氨累積排放量的影響差異明顯，堆高25 cm 時的氨排放量顯著大于50 cm 時的。但總體而言，目前針對規模奶牛場氨排放的研究還較少，且存在以下幾方面問題：一是大部分研究僅針對某一環節（主要是棚舍養殖）或某一季節的排放情況進行微觀監測，沒有考慮到畜禽養殖全過程中各個環節的總體排污情況，以及缺少對各類排放源的細化分類和深入研究；二是較多的實測研究主要集中在我國北方地區等規?；膛ｐB殖密度較大的區域，而針對長三角地區規?；膛０迸欧盘卣鞯谋O測研究相對較少；三是針對規?；霭迸欧徘鍐蔚难芯看蠖嘀苯硬捎脟鴥韧庖延械慕涷炏禂?，因此計算獲取的大區域尺度的清單結果存在較大的不確定性。
針對以上存在的問題，本研究以長三角地區典型規?；膛鰹檠芯繉ο?，通過在線高分辨率監測系統對典型規?；膛龅呐锷狃B殖、糞便堆肥和污水貯存環節進行連續監測，獲取不同環節、不同季節的氨排放信息，并計算得到本地化氨排放系數及排放強度，并以此為基礎核算了“江浙滬皖”三省一市整體牛類養殖氨氣排放量，為長三角地區氨排放清單的制定和農業源氨減排潛力的評估提供理論依據與數據支撐。
1 材料與方法
1.1 試驗點位和監測時間
本研究試驗地點位于上海市金山區呂巷鎮振華奶牛場。該奶牛場為自繁自養型奶牛場，總占地面積約2 hm，截至2018 年末奶牛存欄量為1 180 頭，品種為荷斯坦，平均產奶量為11.3 t·頭·a。養殖棚舍為半敞開式結構，地面為混凝土防滲地面，棚舍采用人工清糞的清理方式，棚內糞便經清糞車運送至場內干濕分離處進行干濕分離處理，養殖棚舍內清洗水及奶牛尿液經棚內下水管網流至固液分離處進行分離。分離后的污水經過厭氧發酵后在污水貯存池露天貯存，待農作物施肥季節泵送至周邊農田及果園進行還田利用。糞便經堆肥棚堆肥后，其中小部分在該場配套的農田還田利用，大部分另送至外部農田利用?？傮w而言，該奶牛場棚舍結構、糞污處理過程、生產管理方式等均能代表長三角地區典型規?；膛龅酿B殖模式，具體信息如表1所示。
表1 養殖棚舍、糞便堆肥棚和污水貯存池情況Table 1 Specifications for each monitoring area
分別針對棚舍養殖、糞便堆肥、污水貯存3 大環節開展氨排放監測，選取奶牛場內典型的養殖棚舍和糞便堆肥棚舍各1 間，以及污水貯存池作為試驗監測點位。監測時間為2018 年4 月至2019 年2 月，其中，因糞污處理系統及污水貯存池升級改造，污水貯存環節冬季氨排放特征未監測，各環節具體的監測時段及因子如表2所示。
表2 試驗期間不同季節的主要氣象因子Table 2 Mereological factors in different seasons
1.2 樣品采集與分析
1.2.1 在線監測
養殖環節氨排放監測：采用在線電化學傳感器對奶牛場棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 大主要環節的氣態氨進行連續在線監測，傳感器型號為德爾格公司的HC-6809645，量程為0～75 mg·m，精度為0.01 mg·m，數據分辨率最高可達5 s 一組數據。棚舍養殖、糞便堆肥環節的傳感器分別設置于棚舍中間離地約3 m 處，污水貯存環節的傳感器設置在污水貯存池邊緣離地面約1.5 m 處，根據上海市不同季節主導風向變化調整傳感器處于污水貯存池下風向位置。在線電化學傳感器的數據分辨率設置為每5 s 一組，工控機數據采集系統間隔設置為每5 min 記錄一組數據，1 h 共獲取12 組數據，剔除因設備校準、斷電、特殊天氣等影響而產生的異常數據，經處理獲得不同環節相應的氨小時濃度均值和日均值水平。
奶牛場背景氨排放監測：利用臺灣章嘉公司生產的IGAC 在線氣體與氣溶膠成分監測儀（In-situ Gas and Aerosol Compositions monitor）監測獲取奶牛場背景氨濃度水平。該系統可以連續全自動地監測分析氣體與氣溶膠中水溶性離子成分。整個系統分為前處理器與離子層析儀兩個部分。前處理器由兩部分組成：濕式同心圓管溶蝕器（簡稱2WAD）和氣溶膠處理器。離子層析儀即常見的離子色譜，為ICS-3000 型離子色譜，內置兩臺電導檢測器，可同時對陰離子與陽離子進行分析。IGAC 安裝在場區的幾何中心樓頂位置，西側是一個密閉的大型牛棚，東側即草料堆放場。采樣頭安裝在房頂離地面約10 m 處，周邊無樹木、樓房等阻擋，大氣流動暢通，可代表奶牛場區域內的背景氨排放濃度。監測期間按照相關要求定期對設備進行校準維護，剔除相關異常數據后獲取相應的背景氨排放濃度水平，數據分辨率為每1 h一組。
采用深圳拓普瑞公司生產的超聲波氣象五參數儀監測獲取試驗期間的溫度、濕度、風速、風向、大氣壓等主要氣象數據，并通過全球天氣精確預報網（www.wunderground.com）獲得區域環境氣象數據作為比對，確保數據準確可靠。
1.2.2 離線監測
氨排放離線監測采樣設備為北京科安勞保生產的QC-2 型大氣采樣儀，于各環節傳感器所在位置同步采集相應的大氣氨樣品，采樣流量為1.0 L·min，吸收液為0.01 mol·L稀HSO，相關分析采用納氏試劑分光光度法（HJ 533—2009）。試驗開展前期，分別在不同環節開展在線傳感器和離線監測的對比驗證工作，并根據結果對傳感器進行調校；試驗期間則選取各季節典型天氣進行連續3 d 取樣分析，用作在線監測數據和離線監測數據的定期比對。將離線采樣與在線監測同步獲得的氨濃度小時均值數據進行比對分析，兩者的結果呈現出良好的相關性，達到0.976 4。同時，在養殖棚舍和糞便堆肥棚的上風向區域定期手工采集背景點和進風口處的氨樣品，再結合IGAC 在線氣體與氣溶膠成分監測儀獲取的背景氨濃度，進行排放模型的計算分析。
1.3 數據處理
1.3.1 棚舍內自然通風模式下氨排放通量
春、秋、冬三季自然通風模式下氨排放通量的計算參考紀英杰等的方法，即棚舍內單位時間氨氣通氣量取決于棚舍內的即時氨氣濃度與單位時間的棚舍通風總量。
式中：Q為自然通風條件下每頭奶牛每日氨排放通量，g·d·頭；G為棚舍內第小時的平均通風速率，kg·s；c為第小時所測得的棚舍內氨體積濃度，%；為舍內奶牛數量，頭。
棚舍通風速率計算參照KAVOLE?LIS 等的研究方法，即：
式中：為棚舍通氣速率，kg·s；C為棚舍通風口排放系數；為棚舍通風口面積，m；為棚舍內空氣密度，kg·m；為重力加速度，m·s；為進、排風口高度差，m；為棚舍內外溫度差，℃；為棚舍內熱力學溫度，K；V為環境風速，m·s；、為棚舍內外的風壓系數，=0.7、=-0.3。
1.3.2 棚舍內機械通風模式下氨排放通量
本研究中，夏季奶牛棚舍采用24 h 全天機械通風，共配備20臺風機。采用串聯模式，每10臺風機串聯成一排，通風量為20 000 m·h，則機械通風情況下棚舍內總通風量為40 000 m·h。
氨排放通量計算公式為：
式中：Q為機械通風條件下每頭奶牛每日氨排放通量，g·d·頭；為每小時通風量，=40 000 m·h；C為第小時時棚舍內所測得的氨濃度，mg·m；為棚舍中飼養的奶牛量，頭。
1.3.3 堆肥棚氨排放通量
堆肥棚的氨氣通氣量測定采用MISSELBROOK等的研究方法，即：
1.3.4 污水貯存環節氨排放通量
奶牛場污水貯存池為開闊環境，四周通風，與露天農田氨排放模式相似。因此，本研究采用適用于大田氨排放通量計算的單一高度法，在污水池上方1.5 m 處測得污水貯存環節的氨排放濃度與氣象風速。污水貯存環節氨排放通量的計算公式為：
式中：為常數，0.085；為風速，m·s；為1.5 m 處的氨濃度，mg·m；為1.5 m處的背景氨濃度，mg·m。
1.4 長三角地區規?；霭睔馀欧徘闆r
畜禽養殖業氨排放的測算通常使用排放系數法。
式中：E為各市牛養殖氨排放量，t·a；為活動水平，為各地級市或直轄市，A依據2018 年各省、直轄市或地級市發布的統計年鑒中奶牛及肉牛存欄量數據（表3）；為氨排放系數，采用本研究中基于金山奶牛場監測結果所得氨排放系數，t·頭·a。部分地區統計年鑒并未將奶牛與肉牛進行細化，或未對規?；c非規?；B殖進行區分，考慮到長三角地區非規?；ｐB殖占總體牛養殖比例較?。ㄐ∮?%），因此本研究中暫不對奶牛與肉牛、規?；c非規?；鬟M一步區分。
表3 2018年長三角各地級市牛類養殖存欄量（萬頭）Table 3 Stock numbers of beef cattle and cow for cities in Yangtze River Delta in 2018（104 head）
2 結果與討論
2.1 不同環節氨濃度季節變化特征
圖1為規?；膛霾煌h節、不同季節氨排放變化趨勢及濃度水平。棚舍養殖環節春、夏、秋、冬4個季節氨濃度日均值變化范圍分別為1.44～2.93、3.16～4.32、2.13～4.89 mg·m和1.37～1.82 mg·m，氨濃度日均值分別為（2.00±0.43）、（3.52±0.29）、（3.06±0.58）mg·m和（1.54±0.12）mg·m，表現為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季達到冬季的2.29 倍，該規律與張祎和代小蓉的研究結果一致。研究表明，溫度是影響養殖棚舍內氨濃度的主要因素。畜禽排放的氨主要來自于糞便中含氮物質的分解，動物飼料中的蛋白質在動物消化系統中各種酶的分解作用下產生的氨基酸會通過糞便排出體外，夏、秋季較高的溫度會提高糞便中的脲酶活性，促進糞便中含氮物質的分解，使得養殖棚舍內氨濃度水平升高；與此同時，溫度也會影響畜禽的排泄行為進而間接影響氨排放水平，圖1 為本研究觀測期間養殖棚舍內溫度、相對濕度及風速的變化情況。奶牛場的養殖棚舍為半開放自然通風結構，舍內的氣象因子受環境氣象條件的影響較大，各季節氨排放日均濃度水平基本與溫度呈相同的變化趨勢，監測期間春、夏、秋、冬4 個季節的平 均 溫 度 分 別 為（23.0±3.3）、（29.8±1.6）、（24.4±2.7）℃和（6.4±1.7）℃，夏季、秋季和春季的溫度顯著大于冬季，較高的溫度是導致這3 個季節氨濃度水平較高的主要原因。此外，研究表明通風量也會對畜禽養殖棚舍內氨濃度產生影響，較大的通風量有利于養殖棚舍內氨的擴散，從而降低了氨濃度水平。劉楊等的研究表明，典型規?；i場棚舍養殖環節氨濃度的季節變化趨勢為冬季＞秋季＞春季＞夏季，這可能是由于夏季豬場的養殖棚舍采用密閉式機械通風和水簾降溫模式，棚舍內的通風量（10.73×10m·d）達到其他季節（3.13×10～5.17×10m·d）的2～3 倍，導致棚舍內的氨迅速被帶走而呈現較低的水平，與此同時，密閉的棚舍環境也隔絕了外界的高溫，使得棚舍內部的溫度總體低于外界。而本研究中奶牛場養殖棚舍雖然夏季通風量（9.6×10m·d）與豬場接近，但不同于豬場的封閉式棚舍，奶牛棚舍主要采用通風量更大的半敞開式建筑結構，在夏季高溫天氣，即使采用了機械通風和噴霧系統結合的加濕降溫措施，但由于缺少墻體隔熱，棚舍內溫度仍較高，從而導致環境中氨氣排放始終維持在較高的濃度水平。
圖1 不同環節各季節氨排放濃度水平Figure 1 Monitored ammonia concentration ranges in the three sheds in different seasons
糞便堆肥環節春、夏、秋、冬4 個季節的氨濃度日均值變化范圍分別為1.44～2.47、2.97～8.38、1.56～5.26 mg·m和0.76～2.86 mg·m，氨 濃 度 日 均 值 分別 為（1.84±0.32）、（5.24±1.32）、（2.41±0.73）mg·m和（1.25±0.40）mg·m，表現為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季顯著高于其他3 個季節，達到冬季的4.19 倍。和養殖棚舍相似，糞便堆肥棚為半開放自然通風結構，氨濃度水平主要受溫度、濕度、通風量等因素的綜合影響。夏、秋季溫度總體較高，微生物活性較高，堆糞周期較短，為20～30 d，糞便中的含氮物質迅速轉化并排放到大氣中，導致氨揮發速率和濃度水平也較高；而春、冬季溫度相對較低，微生物活性也較低，整個堆糞周期總體長于夏、秋季，為50～60 d，氨排放過程總體較為緩慢，因而氨揮發速率和濃度水平較低。除氣象因素影響外，糞便堆肥的氨排放水平還受堆肥過程本身的氨排放過程影響。夏季的氨排放監測開始于新鮮糞便堆肥初期，此時氨排放濃度達到（10.5±0.4）mg·m，隨著堆肥的進行和糞便的不斷腐熟，堆肥末期的氨排放濃度為（5.6±0.9）mg·m，僅為堆肥初期的1/2 左右。此外，堆肥過程中的翻堆活動也對該環節氨揮發有重要影響，在春季監測的第3 天、夏季的第8 天、秋季的第6 天和冬季的第9 天，翻堆作業均造成氨濃度水平大幅上升，較前1 d 分別上升了47.0%、16.6%、133.8%和267.3%。
污水貯存環節春、夏、秋3 個季節的氨濃度日均值變化范圍分別為1.76～6.03、2.74～6.24 mg·m和1.48～4.33 mg·m，氨濃度日均值分別為（3.34±1.24）、（4.02±0.93）mg·m和（2.46±0.64）mg·m，表現為夏季＞春季＞秋季。與棚舍養殖和糞便堆肥環節春季氨濃度水平小于秋季的結果不同，污水貯存環節春季的氨排放濃度均值大于秋季。污水貯存池為露天全敞開式結構，氨排放水平受溫度、風速的影響較大，但監測表明，春季和秋季的溫度分別為（23.0±3.3）℃和（24.4±2.7）℃，風速分別為（4.0±1.1）m·s和（4.0±1.5）m·s，總體較為接近；進一步研究發現，上海地區春季和秋季的主導風向分別為東南風和東北風，污水貯存池位于養殖棚舍和糞便堆肥棚的西北偏西方向，因此在春季東南風向為主導的情況下，養殖棚舍和糞便堆肥棚的氨排放也一定程度影響了下風向的污水貯存點位，這可能是導致該環節春季氨排放濃度水平高于秋季的潛在原因。
從全年范圍來看，棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨排放濃度水平分別達到了（2.53±0.88）、（2.68±1.72）mg·m和（2.44±1.73）mg·m，糞便堆肥環節的氨排放濃度水平最高，其次是棚舍養殖和污水貯存環節。需要說明的是，污水貯存環節由于貯存池工程改造，冬季的監測數據缺失，由于冬季溫度整體較低，氨排放濃度水平相對較低，因此該環節全年的氨排放濃度水平可能存在一定的高估。
1.3.4 情感支持療法 該療法要求醫護人員多和患者交流，耐心傾聽患者的傾訴，給予患者情感上的支持，樹立其與疾病斗爭的信念，同時對患者進行適當的疼痛宣教，均能夠使患者焦慮情緒減輕，最終達到治療疼痛的目的［13］。
2.2 不同環節氨濃度日小時變化特征
圖2至圖4 為規?；膛霾煌h節、不同季節氨排放日小時變化趨勢及濃度水平。養殖棚舍氨濃度日小時變化與日氣溫變化基本呈一致的變化趨勢，在溫度較高的春、夏和秋3 個季節，棚舍內的氨濃度從上午8：00 起開始逐漸上升，下午14：00—16：00 時達到最大值，分別達到了（2.63±0.55）、（4.65±0.51）mg·m和（4.13±0.59）mg·m，之后開始逐漸下降，總體呈現出白天高、夜間低的特征。而冬季典型日內氨濃度小時變化則較為平穩，總體氨排放水平較低，最大值出現在上午07：00—08：00，僅為（1.69±0.32）mg·m，這可能是因為冬季對棚舍四周采取了覆蓋保溫的措施，從而導致冬季棚舍內的溫度受外界氣溫影響較小，氨濃度與氣溫相關度較低。除日溫度變化趨勢影響外，養殖棚舍內奶牛的日?；顒右矔Π睗舛热兆兓a生較大影響。凌晨和午夜奶牛的活動量較少，新陳代謝較低，與此同時較低的溫度也導致糞便排放速率低于糞便結塊速率，從而影響了夜間氨的排放水平。此外，清糞管理等活動對養殖棚舍內氨濃度日小時變化也有重要的影響。如圖2 所示，不同季節8：00—10：00 氨濃度均出現一個峰值，這主要與該時段養殖棚舍內的清糞活動有關。在清糞過程中刮糞板對糞便不斷攪動，破壞了糞便表皮，使內部糞便暴露出來，處于自然發酵狀態下的糞便中的氨逸散到空氣中，導致糞便中的氨揮發速率加快，使得舍內氨濃度在較短時間內迅速積累而不斷增大。隨著清糞活動結束，舍內糞便量減少，氨揮發速率下降，使得舍內氨濃度又出現一個短暫的下降過程。之后隨著奶牛進食、排泄等日?；顒?，新鮮糞便持續的加入，以及白天溫度的持續上升，導致舍內氨濃度又再次上升[36]。
圖2 棚舍養殖環節氨排放小時變化Figure 2 Hourly changes of ammonia concentration in monitored animal shed
糞便堆肥環節的氨濃度日小時變化趨勢如圖3所示，與棚舍養殖環節相似，該環節同樣呈現出白天高、夜間低的變化趨勢，與日間的氣溫變化趨勢同步。每日峰值基本出現在16：00—19：00 之間，春、夏、秋、冬4 個季節每日氨濃度最高值分別為（2.47±0.87）、（4.09±1.19）、（2.92±2.04）mg·m和（1.35±0.45）mg·m。在氨排放水平較高的春季、夏季和秋季，氨濃度受氣溫的日變化趨勢影響較為顯著，但在冬季的變化趨勢則較為平穩。夏、秋兩個季節的溫度總體較高，糞便堆肥周期相對較短，基本在20～30 d之間，糞便中的氨排放轉化效率較高，導致該環節的氨濃度水平也較高；而在春、冬季，環境溫度日內波動范圍較小，總體處于較低水平，堆糞棚內堆體自身產熱使堆體在24 h內的溫度較為穩定，糞便堆肥周期也相對較長，達到了50～60 d，氨的轉化排放過程總體也較為緩慢，因此氨日小時濃度變化較其他季節相比更為穩定。
圖3 糞便堆肥環節氨排放小時變化Figure 3 Hourly changes of ammonia concentration in monitored composting shed
污水貯存環節的氨濃度日小時變化趨勢如圖4所示，與棚舍養殖環節和糞便堆肥環節不同，污水貯存環節的氨排放趨勢主要受奶牛場生產作業管理活動影響。在所監測的春、夏、秋3 個季節中，每日氨濃度在污水輸送和糞尿分離作業時段（上午6：00—8：00 與下午17：00—19：00）較高，其他時段則較為平穩，日最高值的出現均在每日17：00—19：00 之間，春、夏、秋3 個季節分別為（4.57±3.35）、（5.71±2.44）mg·m和（4.12±1.75）mg·m。與其他環節稍有不同的是，污水貯存環節日均氨濃度值波動幅度較大，尤其是春、夏兩季，最高濃度和最低濃度的比值分別達到了3.45和2.13，這可能與污水貯存池每日均有污水注入有關。當污水被泵入貯存池時，局部受到攪動，促進了氨氣的液氣傳質，使得氨濃度監測值呈現較大的波動。由于冬季場內對糞污處理系統進行升級改造，本研究未對污水貯存環節冬季的氨濃度進行監測?；谇捌谙嚓P畜禽養殖場各環節氨排放的研究結果，可以預測在其他管理模式沒有重大變更的情況下，由于冬季氣溫低，微生物活動受抑制，污水貯存環節氨排放濃度水平較春、夏、秋3季低。
圖4 污水貯存環節氨排放小時變化Figure 4 Hourly changes of ammonia concentration in monitored sewage storage tank area
2.3 氨排放影響因素
研究表明，畜禽養殖場內的氨排放濃度是多因素綜合作用的結果，如棚舍結構、地面類型、清糞頻率、通風模式和氣象條件等均會影響畜禽養殖場氨的產生。本研究重點探討了溫度、相對濕度、風速和大氣壓強等主要氣象因子對奶牛場關鍵環節中氨濃度的影響，相關關系如表4 所示。結果表明，棚舍養殖、糞便堆肥、污水貯存3 個環節的氨濃度水平與溫度均呈極顯著的正相關關系（＜0.01），相關系數分別達到了0.914、0.817 和0.942，表明溫度是影響奶牛養殖不同環節氨排放的主要氣象因素。畜禽排放的氨主要來自于糞便中含氮物質的分解，較高的溫度會提高糞便中的脲酶活性，促進糞便中含氮物質的分解，使得氨濃度水平升高。具體來看，污水貯存環節氨濃度與溫度的相關性最高，其次是棚舍養殖環節，糞便堆肥環節與溫度的相關性相對較低。本研究中奶牛場的污水貯存池為露天全敞開結構，受環境溫度的直接影響相對較大，而養殖棚舍和堆肥棚舍為半敞開式結構，棚舍內部與外部環境存在一定的溫差，因此與污水貯存環節相比受外界溫度的影響相對較小，這可能是造成其與溫度的相關性略差于污水貯存環節的重要原因。除此之外，糞便堆肥環節的氨排放除受環境溫度變化的影響外，還受到堆肥進程特別是堆體自身產熱過程對氨排放的影響，因此其與溫度的相關關系在3個環節中相對較差。
表4 棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存環節氨濃度與主要氣象因子的相關系數Table 4 Correlation between ammonia concentration in shed housing，manure composting and sewage storage with meteorologic factors
棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨濃度水平與風速均呈顯著的負相關關系，相關系數分別達到了-0.686（＜0.01）、-0.533（＜0.05）和-0.695（＜0.01）。通常風速主要會影響氣態污染物的擴散水平，進而影響其濃度水平，在奶牛養殖不同環節中，較大的風速稀釋或帶走了較高濃度的氣態氨而降低了其濃度水平，從而與氨濃度水平呈顯著的負相關關系。具體來看，污水貯存環節氨濃度與風速的負相關關系最高，其次是棚舍養殖環節，糞便堆肥環節與風速的負相關性相對較低。與溫度對氨排放的影響相似，污水貯存池為露天全敞開結構，環境風速對氨濃度的直接影響相對較大，因此相關性也相對最高；而養殖棚舍和堆糞棚舍為半敞開式結構，氨排放過程受風速的影響相對污水貯存環節小，相關性也相對較差。需要說明的是，本研究中養殖棚舍為首尾側面均通風的半敞開式結構，而糞便堆肥棚為長條式的首尾通風半敞開式結構，后者的通風條件和通風量總體低于前者，這也可能是造成糞便堆肥環節風速與氨濃度的相關性低于其他兩個環節的重要原因。
除此之外，研究發現大氣壓強與棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3個環節的氨濃度水平均呈極顯著的負相關關系（＜0.01），相關系數分別達到了-0.827、-0.822 和-0.900。大氣壓強通常呈明顯的季節變化趨勢，本研究監測時段春、夏、秋、冬4 個季節的大氣壓強平均水平分別達到了（101.0±0.5）、（100.4±0.4）、（101.5±0.3）kPa 和（102.7±0.4）kPa，相關性分析表明，研究期間的大氣壓強與大氣溫度變化呈極顯著負相關關系，達到了0.894（＜0.01），由上文可知，氨濃度水平主要受溫度變化的影響，二者呈極顯著的正相關關系，因此氨濃度總體上也與大氣壓強呈顯著的負相關關系。
相比溫度、風速和大氣壓強，相對濕度與棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨濃度水平相關性總體均較差，這可能與不同季節、不同環節相對濕度與氨濃度的相關性差異較大有關。在春季，棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨濃度水平與相對濕度總體呈一定的負相關關系，分別達到了0.140、0.201和0.132，一方面，較高的濕度容易吸收去除空氣中的氣態氨，降低氨濃度水平，另一方面，較高的濕度通常出現在降水等天氣，溫度相對較低，這也不利于氨的排放。而在夏季，棚舍養殖環節采用的機械通風和噴霧系統結合的加濕降溫措施，使得養殖棚舍內部的相對濕度總體大于其他季節，其氨排放濃度的負相關系數總體高于其他3 個季節。值得注意的是，春、夏和冬季的相對濕度均與氨濃度水平呈一定的負相關關系，而秋季的相對濕度則與棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨濃度水平呈正相關關系，分別達到了0.612、0.340 和0.409，這也表明秋季相對濕度對各環節氨排放水平的影響不同。研究發現，監測期間春、夏、冬3 個季節的相對濕度水平分別為（73.7±13.1）%、（75.9±7.5）%和（73.9±13.2）%，而在秋季的相對濕度水平為（69.1±10.9）%，低于其他3 個季節，較低的相對濕度條件下，空氣中的水汽含量相對減少，從而導致其對氨濃度水平的影響減弱，溫度等其他因子的影響比重增加，這可能是造成該季節相對濕度與氨濃度水平呈正相關的重要原因。
2.4 不同環節、不同季節氨排放系數
表5為規?；膛雠锷狃B殖、糞便堆肥和污水貯存3 大環節不同季節的氨排放系數水平。棚舍養殖環節春、夏、秋、冬4 個季節的氨排放系數分別為（12.61±5.52）、（17.17±1.40）、（13.40±3.24）、（6.13±2.19）kg·頭·a，夏季氨排放系數最大，是冬季的近3倍，全年氨排放系數為（13.14±5.17）kg·頭·a。糞便堆肥環節春、夏、秋、冬4 個季節的氨排放系數分別為（4.64±1.93）、（13.23±3.77）、（4.20±1.49）、（3.68±1.40）kg·頭·a，與棚舍養殖環節相似，夏季氨排放系數最高，達到了冬季的4 倍左右。污水貯存環節春、夏、秋、冬4 個季節的氨排放系數分別為（8.58±5.08）、（12.18±4.12）、（7.36±2.28）、3.33 kg·頭·a，全年氨排放系數為（9.72±4.47）kg·頭·a。需要說明的是，冬季奶牛場污水貯存池進行改造升級，未能獲得該環節氨濃度數據，其排放系數基于監測秋冬季棚舍內和污水貯存池氨氣濃度比例關系估算獲得。從排放環節來看，全年范圍內棚舍養殖的氨排放系數最高，污水貯存環節其次，糞便堆肥氨排放系數最低；從季節變化來看，氨排放系數的季節變化趨勢總體與溫度變化趨勢較為一致，再次證明溫度是影響各環節氨濃度水平與氨排放系數的首要氣象因素。
表5 規?；膛鲫P鍵環節四季平均氨排放系數（kg·頭-1·a-1）Table 5 Hourly average emission factor of each season for large-scale dairy farm of each stage（kg·head-1·a-1）
目前國內學者對我國各地區人為源氨排放清單的編制主要是采納《大氣氨源排放清單編制技術指南》中所提供的排放系數法，結合氣溫校正因子，從而估算各地區人為源氨氣排放情況，對于規?；膛ｐB殖的氨排放過程，其排放因子的選取范圍基本在21.76～37.61 kg·頭·a之間，而針對奶?；蚱渌笄蒺B殖業的氨排放實測和本地化系數的研究工作總體相對較少。賈樹云采用微氣象法和模型估算法獲取了河北地區兩種管理模式的奶牛場氨排放系數水平，分別為12.95～53.77 kg·頭·a和15.56～30.64 kg·頭·a，與本研究的結果（30.57 kg·頭·a）基本一致。YANG 等對京津冀地區兩個奶牛場的氨排放進行監測，發現氨排放系數變化范圍為44.6～51.0 kg·頭·a，年均氨排放系數達到了48.7 kg·頭·a，京津冀區域的年均溫度總體低于長三角地區，但氨排放系數卻大于本研究中獲得的結果，原因主要有以下兩方面：一方面，兩個研究中的奶牛生產管理模式存在一定的差異，YANG 等的研究中奶牛場清糞頻率為1～2 周1 次，較低的清糞頻率使得糞污停留時間較長，更利于氨的排放，而本研究中的清糞頻率為1 d 2～3 次，較高的清糞頻率減少了糞污暴露環節的時長，進而減少了氨的排放，這可能是本研究中氨排放系數相對較低的重要原因；另一方面，YANG 等采用的是開路式激光光譜監測技術結合模型反演，而本研究采用的是電化學傳感器監測技術，兩種不同的監測技術和估算模型可能也是造成氨排放系數差異的重要原因。與國外的研究結果比較發現，MISSELBROOK 等的研究結果表明，英國奶牛場養殖棚舍和采奶棚中氨整體排放系數為4.9 kg·頭·a，遠低于本研究和國內其他研究的結果。一方面，國外奶牛場的管理模式與管理水平與國內存在一定的差異，另一方面，英國全年平均氣溫僅為12 ℃，而上海全年平均氣溫在21 ℃左右，兩地的氣候條件差異可能也是引起奶牛場氨排放系數差異較大的重要原因。這也再度表明溫度是影響畜禽養殖氨排放強度的主要影響因子，糞尿中氨氣揮發量隨著溫度升高而增加，當環境溫度從4 ℃增加到20 ℃時，氨氣的揮發量可提高3.6～5.8 倍。已往研究表明，歐美發達國家由于飼料中含氮量更高，導致其畜禽養殖業氨排放強度大于發展中國家，但從本研究的結果看，部分東南亞國家受限于經濟成本，雖然含氮飼料投入量較低，但較高的氣溫等氣象因素仍可能導致較高的氨排放水平。此外，將本研究奶牛場氨排放系數與上海地區其他畜禽類型進行比較，紀英杰等監測獲取了上海地區規?；i場的氨排放系數，夏季棚舍、夏季堆肥、秋季棚舍和秋季堆肥的氨排放系數分別為3.68、2.72、1.05 kg·頭·a和0.87 kg·頭·a，均明顯低于本研究相同季節奶牛氨排放系數，這也表明相對于其他主要畜禽類型，奶牛養殖的氨排放系數水平總體較高，因此不容忽視。
2.5 長三角地區奶牛及肉牛養殖氨排放時空分布特征
2.5.1 氨排放總量及排放強度
基于本研究監測獲得本地化排放系數，結合長三角地區（安徽省、江蘇省、浙江省和上海市）各省市統計年鑒中奶牛與肉牛存欄量，建立了長三角地區規?；膛＜叭馀ｐB殖氨排放清單，如圖5所示。2018年長三角地區奶牛和肉牛養殖排放總量約為3.39 萬t·a，排放量由高到低依次為安徽?。?.17 萬t·a）、江蘇?。?.73 萬t·a）、浙江?。?.34 萬t·a）、上海市（0.15 萬t·a）。從空間分布來看，氨排放主要集中在安徽省中北部和江蘇省北部區域，主要由于這些地區集約化畜禽養殖規模較大，奶牛與肉牛存欄量遠高于其他地區，這是造成氨排放強度遠高于其他地區的重要原因，需要引起重視。從季節分布看，夏季氨排放總量和強度最高，達到了1.36 萬t 和151 t·d，春季、秋季氨排放總量和強度接近，分別為8 230、7 950 t和91、88 t·d，相比而言，冬季的氨排放總量和強度最低，為4 190 t和47 t·d，僅為夏季的1/3左右。
圖5 長三角地區規?；膛Ｅc肉牛養殖業氨揮發強度圖Figure 5 Ammonia emission rates from large-scale dairy and beef production industry in Yangtze River Delta
2.5.2 排放清單比較
表6為長三角地區不同研究中畜禽養殖氨排放清單結果，由于所在的年份、采用的活動水平（畜禽存/出欄量）數據、排放因子不同，使研究結果間存在一定差異，但總體可以發現，在安徽省、江蘇省和浙江省，規?；霭迸欧趴偭空既啃笄蒺B殖氨排放量的比例相對較低，為3%～8%，這可能與這些地區生豬、蛋禽和肉禽等其他畜禽類型的養殖規模整體較高有關。相對而言，2018 年上海市規?；觯ㄒ阅膛ｐB殖為主）占全市畜禽養殖業氨排放的比例高于江、浙、皖三省，約為12%，且該比例高于2004 年的4%和2011 年的8%，這也進一步說明了雖然生豬養殖的活動水平較大，導致的氨排放總量大于奶牛及肉牛養殖，但規?；龅陌迸欧畔禂导皬姸瓤傮w大于生豬養殖過程，未來隨著社會經濟不斷發展，在居民奶制品和牛肉消耗逐漸增長的情境下，奶牛及肉牛養殖所引起的氨排放將持續增加，因此不容忽視。近20 年來，我國東部地區整體經濟水平顯著提高，氮素投入不足而導致的農業生產力低下的時代早已過去。相反，氮素過多和不適當投入所引起的環境問題才是制約目前我國農業可持續發展的關鍵。因此，亟需針對奶牛與肉牛養殖中氨揮發各關鍵環節，形成規?；B殖業全鏈條氨揮發減排技術體系，在保證乳制品產量、肉品供應和動物福利不受影響的情況下，優化養殖業飼料組成、提高氮營養素利用率；優化棚舍糞尿管理技術；形成末端糞污資源化高效利用體系，減少糞污處理、儲存及還田過程中的氨揮發，這對于我國人為源大氣氨減排、生態環境可持續發展也具有重要意義。
表6 基于文獻調研的長三角地區氨排放清單結果對比Table 6 Comparison of ammonia emission inventory in Yangtze River Delta based on literatures investigation
3 結論
（1）規?；膛雠锷狃B殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的年均氨排放濃度分別為（2.53±0.88）、（2.68±1.72）mg·m和（2.44±1.73）mg·m，氨濃度季節變化趨勢總體表現為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季達到冬季的2.3～4.2 倍。各環節氨排放日小時變化存在明顯差異，主要受日溫度變化、畜禽活動和清糞管理等因素影響。
（2）基于在線觀測獲取的養殖棚舍、糞便堆肥和污水貯存3 個環節全年氨排放系數分別為（13.14±5.17）、（7.71±5.17）kg·頭·a和（9.72±4.47）kg·頭·a，全年合計氨排放系數為30.57 kg·頭·a，該結果與國內相關的研究總體接近，卻遠高于國外的排放系數，表明國內奶牛養殖的氨排放貢獻仍不容忽視。
（3）根據本地實測氨排放系數，建立了長三角地區規?；馀＜澳膛ｐB殖氨排放清單。2018 年長三角地區規?；霭迸欧趴偭繛?.39 萬t·a。氨排放主要集中在安徽省中北部和江蘇省北部等集約化畜禽養殖規模較大的地區。夏季氨排放總量和強度最高，是冬季的3倍多。
（4）通過梳理長三角地區不同研究中畜禽養殖氨排放清單的結果表明，規?；鲳B殖貢獻的氨排放占全部畜禽養殖業氨排放的3%～12%。由于規?；龅陌迸欧畔禂导皬姸瓤傮w大于生豬養殖過程，未來隨著社會經濟不斷發展，在居民奶制品和牛肉消耗逐漸增長的情境下，奶牛及肉牛養殖所引起的氨排放將持續增加，其影響不容忽視。
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倪遠之，徐昶，沈根祥
（上海市環境科學研究院，國家環境保護新型污染物環境健康影響評價重點實驗室，國家環境保護城市大氣復合污染成因與防治重點實驗室，上海 200233）
氨氣（NH）作為大氣中最主要的堿性氣體，是顆粒物形成的重要前體物和灰霾天氣形成的重要因素，近年來得到國內學者的廣泛關注。農業源（包括畜禽養殖業廢棄物分解和種植業土地揮發）是大氣氨排放的主要來源，占人為源氨排放總量的70%以上，在一些歐美國家如英國該比例甚至達到了80%，其中近1/3 的氨排放與奶牛養殖密切相關。我國畜禽養殖業氨排放的最主要來源為生豬養殖，這是由我國飲食結構的特異性決定的。然而隨著飲食結構的調整，我國人均乳制品消耗量逐年上升，由1990 年的2.0 kg·人·a增加至2017 年的12.5 kg·人·a，但仍遠低于日本（46.1 kg·人·a）。在牛肉和乳制品消耗逐年增加、畜禽養殖業集約化轉變的時代背景下，可以預見未來規?；ｎ愄貏e是奶牛養殖引起的氨排放貢獻將持續增大，因此應引起關注。
歐美國家對畜禽養殖業氨氣排放特征的研究已相對成熟，WEBB的研究表明，就單位動物而言，奶牛的氨排放強度（29.5 kg·頭·a）遠高于生豬（15.6 kg·頭·a）或家禽類（0.9 kg·只·a），加上奶制品消耗量大，歐美國家奶牛養殖引起的氨排放占據了其整體畜禽養殖業氨排放的最主要部分。相比而言，國內對規?；笄輬霭迸欧诺难芯看蠖嗉杏谏i養殖業，而針對規模牛類養殖的研究總體較少。YANG等對京津冀地區兩個奶牛場的氨排放進行監測，發現氨排放系數變化范圍為44.6～51.0 kg·頭·a，年均氨排放系數達到了48.7 kg·頭·a。賈樹云采用微氣象法和模型估算法對河北地區兩種管理模式的奶牛場氨排放水平進行估算，發現其氨排放系數分別為12.95～53.77 kg·頭·a和15.56～30.64 kg·頭·a。美英等對呼和浩特兩個奶牛養殖場不同區域的氨濃度水平進行了監測，發現夏季的氨排放總量顯著高于冬季。崔利利等對奶牛糞便堆積過程中的氨排放進行研究，發現不同堆高對氨累積排放量的影響差異明顯，堆高25 cm 時的氨排放量顯著大于50 cm 時的。但總體而言，目前針對規模奶牛場氨排放的研究還較少，且存在以下幾方面問題：一是大部分研究僅針對某一環節（主要是棚舍養殖）或某一季節的排放情況進行微觀監測，沒有考慮到畜禽養殖全過程中各個環節的總體排污情況，以及缺少對各類排放源的細化分類和深入研究；二是較多的實測研究主要集中在我國北方地區等規?；膛ｐB殖密度較大的區域，而針對長三角地區規?；膛０迸欧盘卣鞯谋O測研究相對較少；三是針對規?；霭迸欧徘鍐蔚难芯看蠖嘀苯硬捎脟鴥韧庖延械慕涷炏禂?，因此計算獲取的大區域尺度的清單結果存在較大的不確定性。
針對以上存在的問題，本研究以長三角地區典型規?；膛鰹檠芯繉ο?，通過在線高分辨率監測系統對典型規?；膛龅呐锷狃B殖、糞便堆肥和污水貯存環節進行連續監測，獲取不同環節、不同季節的氨排放信息，并計算得到本地化氨排放系數及排放強度，并以此為基礎核算了“江浙滬皖”三省一市整體牛類養殖氨氣排放量，為長三角地區氨排放清單的制定和農業源氨減排潛力的評估提供理論依據與數據支撐。
1 材料與方法
1.1 試驗點位和監測時間
本研究試驗地點位于上海市金山區呂巷鎮振華奶牛場。該奶牛場為自繁自養型奶牛場，總占地面積約2 hm，截至2018 年末奶牛存欄量為1 180 頭，品種為荷斯坦，平均產奶量為11.3 t·頭·a。養殖棚舍為半敞開式結構，地面為混凝土防滲地面，棚舍采用人工清糞的清理方式，棚內糞便經清糞車運送至場內干濕分離處進行干濕分離處理，養殖棚舍內清洗水及奶牛尿液經棚內下水管網流至固液分離處進行分離。分離后的污水經過厭氧發酵后在污水貯存池露天貯存，待農作物施肥季節泵送至周邊農田及果園進行還田利用。糞便經堆肥棚堆肥后，其中小部分在該場配套的農田還田利用，大部分另送至外部農田利用?？傮w而言，該奶牛場棚舍結構、糞污處理過程、生產管理方式等均能代表長三角地區典型規?；膛龅酿B殖模式，具體信息如表1所示。
表1 養殖棚舍、糞便堆肥棚和污水貯存池情況Table 1 Specifications for each monitoring area
分別針對棚舍養殖、糞便堆肥、污水貯存3 大環節開展氨排放監測，選取奶牛場內典型的養殖棚舍和糞便堆肥棚舍各1 間，以及污水貯存池作為試驗監測點位。監測時間為2018 年4 月至2019 年2 月，其中，因糞污處理系統及污水貯存池升級改造，污水貯存環節冬季氨排放特征未監測，各環節具體的監測時段及因子如表2所示。
表2 試驗期間不同季節的主要氣象因子Table 2 Mereological factors in different seasons
1.2 樣品采集與分析
1.2.1 在線監測
養殖環節氨排放監測：采用在線電化學傳感器對奶牛場棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 大主要環節的氣態氨進行連續在線監測，傳感器型號為德爾格公司的HC-6809645，量程為0～75 mg·m，精度為0.01 mg·m，數據分辨率最高可達5 s 一組數據。棚舍養殖、糞便堆肥環節的傳感器分別設置于棚舍中間離地約3 m 處，污水貯存環節的傳感器設置在污水貯存池邊緣離地面約1.5 m 處，根據上海市不同季節主導風向變化調整傳感器處于污水貯存池下風向位置。在線電化學傳感器的數據分辨率設置為每5 s 一組，工控機數據采集系統間隔設置為每5 min 記錄一組數據，1 h 共獲取12 組數據，剔除因設備校準、斷電、特殊天氣等影響而產生的異常數據，經處理獲得不同環節相應的氨小時濃度均值和日均值水平。
奶牛場背景氨排放監測：利用臺灣章嘉公司生產的IGAC 在線氣體與氣溶膠成分監測儀（In-situ Gas and Aerosol Compositions monitor）監測獲取奶牛場背景氨濃度水平。該系統可以連續全自動地監測分析氣體與氣溶膠中水溶性離子成分。整個系統分為前處理器與離子層析儀兩個部分。前處理器由兩部分組成：濕式同心圓管溶蝕器（簡稱2WAD）和氣溶膠處理器。離子層析儀即常見的離子色譜，為ICS-3000 型離子色譜，內置兩臺電導檢測器，可同時對陰離子與陽離子進行分析。IGAC 安裝在場區的幾何中心樓頂位置，西側是一個密閉的大型牛棚，東側即草料堆放場。采樣頭安裝在房頂離地面約10 m 處，周邊無樹木、樓房等阻擋，大氣流動暢通，可代表奶牛場區域內的背景氨排放濃度。監測期間按照相關要求定期對設備進行校準維護，剔除相關異常數據后獲取相應的背景氨排放濃度水平，數據分辨率為每1 h一組。
采用深圳拓普瑞公司生產的超聲波氣象五參數儀監測獲取試驗期間的溫度、濕度、風速、風向、大氣壓等主要氣象數據，并通過全球天氣精確預報網（www.wunderground.com）獲得區域環境氣象數據作為比對，確保數據準確可靠。
1.2.2 離線監測
氨排放離線監測采樣設備為北京科安勞保生產的QC-2 型大氣采樣儀，于各環節傳感器所在位置同步采集相應的大氣氨樣品，采樣流量為1.0 L·min，吸收液為0.01 mol·L稀HSO，相關分析采用納氏試劑分光光度法（HJ 533—2009）。試驗開展前期，分別在不同環節開展在線傳感器和離線監測的對比驗證工作，并根據結果對傳感器進行調校；試驗期間則選取各季節典型天氣進行連續3 d 取樣分析，用作在線監測數據和離線監測數據的定期比對。將離線采樣與在線監測同步獲得的氨濃度小時均值數據進行比對分析，兩者的結果呈現出良好的相關性，達到0.976 4。同時，在養殖棚舍和糞便堆肥棚的上風向區域定期手工采集背景點和進風口處的氨樣品，再結合IGAC 在線氣體與氣溶膠成分監測儀獲取的背景氨濃度，進行排放模型的計算分析。
1.3 數據處理
1.3.1 棚舍內自然通風模式下氨排放通量
春、秋、冬三季自然通風模式下氨排放通量的計算參考紀英杰等的方法，即棚舍內單位時間氨氣通氣量取決于棚舍內的即時氨氣濃度與單位時間的棚舍通風總量。
式中：Q為自然通風條件下每頭奶牛每日氨排放通量，g·d·頭；G為棚舍內第小時的平均通風速率，kg·s；c為第小時所測得的棚舍內氨體積濃度，%；為舍內奶牛數量，頭。
棚舍通風速率計算參照KAVOLE?LIS 等的研究方法，即：
式中：為棚舍通氣速率，kg·s；C為棚舍通風口排放系數；為棚舍通風口面積，m；為棚舍內空氣密度，kg·m；為重力加速度，m·s；為進、排風口高度差，m；為棚舍內外溫度差，℃；為棚舍內熱力學溫度，K；V為環境風速，m·s；、為棚舍內外的風壓系數，=0.7、=-0.3。
1.3.2 棚舍內機械通風模式下氨排放通量
本研究中，夏季奶牛棚舍采用24 h 全天機械通風，共配備20臺風機。采用串聯模式，每10臺風機串聯成一排，通風量為20 000 m·h，則機械通風情況下棚舍內總通風量為40 000 m·h。
氨排放通量計算公式為：
式中：Q為機械通風條件下每頭奶牛每日氨排放通量，g·d·頭；為每小時通風量，=40 000 m·h；C為第小時時棚舍內所測得的氨濃度，mg·m；為棚舍中飼養的奶牛量，頭。
1.3.3 堆肥棚氨排放通量
堆肥棚的氨氣通氣量測定采用MISSELBROOK等的研究方法，即：
1.3.4 污水貯存環節氨排放通量
奶牛場污水貯存池為開闊環境，四周通風，與露天農田氨排放模式相似。因此，本研究采用適用于大田氨排放通量計算的單一高度法，在污水池上方1.5 m 處測得污水貯存環節的氨排放濃度與氣象風速。污水貯存環節氨排放通量的計算公式為：
式中：為常數，0.085；為風速，m·s；為1.5 m 處的氨濃度，mg·m；為1.5 m處的背景氨濃度，mg·m。
1.4 長三角地區規?；霭睔馀欧徘闆r
畜禽養殖業氨排放的測算通常使用排放系數法。
式中：E為各市牛養殖氨排放量，t·a；為活動水平，為各地級市或直轄市，A依據2018 年各省、直轄市或地級市發布的統計年鑒中奶牛及肉牛存欄量數據（表3）；為氨排放系數，采用本研究中基于金山奶牛場監測結果所得氨排放系數，t·頭·a。部分地區統計年鑒并未將奶牛與肉牛進行細化，或未對規?；c非規?；B殖進行區分，考慮到長三角地區非規?；ｐB殖占總體牛養殖比例較?。ㄐ∮?%），因此本研究中暫不對奶牛與肉牛、規?；c非規?；鬟M一步區分。
表3 2018年長三角各地級市牛類養殖存欄量（萬頭）Table 3 Stock numbers of beef cattle and cow for cities in Yangtze River Delta in 2018（104 head）
2 結果與討論
2.1 不同環節氨濃度季節變化特征
圖1為規?；膛霾煌h節、不同季節氨排放變化趨勢及濃度水平。棚舍養殖環節春、夏、秋、冬4個季節氨濃度日均值變化范圍分別為1.44～2.93、3.16～4.32、2.13～4.89 mg·m和1.37～1.82 mg·m，氨濃度日均值分別為（2.00±0.43）、（3.52±0.29）、（3.06±0.58）mg·m和（1.54±0.12）mg·m，表現為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季達到冬季的2.29 倍，該規律與張祎和代小蓉的研究結果一致。研究表明，溫度是影響養殖棚舍內氨濃度的主要因素。畜禽排放的氨主要來自于糞便中含氮物質的分解，動物飼料中的蛋白質在動物消化系統中各種酶的分解作用下產生的氨基酸會通過糞便排出體外，夏、秋季較高的溫度會提高糞便中的脲酶活性，促進糞便中含氮物質的分解，使得養殖棚舍內氨濃度水平升高；與此同時，溫度也會影響畜禽的排泄行為進而間接影響氨排放水平，圖1 為本研究觀測期間養殖棚舍內溫度、相對濕度及風速的變化情況。奶牛場的養殖棚舍為半開放自然通風結構，舍內的氣象因子受環境氣象條件的影響較大，各季節氨排放日均濃度水平基本與溫度呈相同的變化趨勢，監測期間春、夏、秋、冬4 個季節的平 均 溫 度 分 別 為（23.0±3.3）、（29.8±1.6）、（24.4±2.7）℃和（6.4±1.7）℃，夏季、秋季和春季的溫度顯著大于冬季，較高的溫度是導致這3 個季節氨濃度水平較高的主要原因。此外，研究表明通風量也會對畜禽養殖棚舍內氨濃度產生影響，較大的通風量有利于養殖棚舍內氨的擴散，從而降低了氨濃度水平。劉楊等的研究表明，典型規?；i場棚舍養殖環節氨濃度的季節變化趨勢為冬季＞秋季＞春季＞夏季，這可能是由于夏季豬場的養殖棚舍采用密閉式機械通風和水簾降溫模式，棚舍內的通風量（10.73×10m·d）達到其他季節（3.13×10～5.17×10m·d）的2～3 倍，導致棚舍內的氨迅速被帶走而呈現較低的水平，與此同時，密閉的棚舍環境也隔絕了外界的高溫，使得棚舍內部的溫度總體低于外界。而本研究中奶牛場養殖棚舍雖然夏季通風量（9.6×10m·d）與豬場接近，但不同于豬場的封閉式棚舍，奶牛棚舍主要采用通風量更大的半敞開式建筑結構，在夏季高溫天氣，即使采用了機械通風和噴霧系統結合的加濕降溫措施，但由于缺少墻體隔熱，棚舍內溫度仍較高，從而導致環境中氨氣排放始終維持在較高的濃度水平。
圖1 不同環節各季節氨排放濃度水平Figure 1 Monitored ammonia concentration ranges in the three sheds in different seasons
糞便堆肥環節春、夏、秋、冬4 個季節的氨濃度日均值變化范圍分別為1.44～2.47、2.97～8.38、1.56～5.26 mg·m和0.76～2.86 mg·m，氨 濃 度 日 均 值 分別 為（1.84±0.32）、（5.24±1.32）、（2.41±0.73）mg·m和（1.25±0.40）mg·m，表現為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季顯著高于其他3 個季節，達到冬季的4.19 倍。和養殖棚舍相似，糞便堆肥棚為半開放自然通風結構，氨濃度水平主要受溫度、濕度、通風量等因素的綜合影響。夏、秋季溫度總體較高，微生物活性較高，堆糞周期較短，為20～30 d，糞便中的含氮物質迅速轉化并排放到大氣中，導致氨揮發速率和濃度水平也較高；而春、冬季溫度相對較低，微生物活性也較低，整個堆糞周期總體長于夏、秋季，為50～60 d，氨排放過程總體較為緩慢，因而氨揮發速率和濃度水平較低。除氣象因素影響外，糞便堆肥的氨排放水平還受堆肥過程本身的氨排放過程影響。夏季的氨排放監測開始于新鮮糞便堆肥初期，此時氨排放濃度達到（10.5±0.4）mg·m，隨著堆肥的進行和糞便的不斷腐熟，堆肥末期的氨排放濃度為（5.6±0.9）mg·m，僅為堆肥初期的1/2 左右。此外，堆肥過程中的翻堆活動也對該環節氨揮發有重要影響，在春季監測的第3 天、夏季的第8 天、秋季的第6 天和冬季的第9 天，翻堆作業均造成氨濃度水平大幅上升，較前1 d 分別上升了47.0%、16.6%、133.8%和267.3%。
污水貯存環節春、夏、秋3 個季節的氨濃度日均值變化范圍分別為1.76～6.03、2.74～6.24 mg·m和1.48～4.33 mg·m，氨濃度日均值分別為（3.34±1.24）、（4.02±0.93）mg·m和（2.46±0.64）mg·m，表現為夏季＞春季＞秋季。與棚舍養殖和糞便堆肥環節春季氨濃度水平小于秋季的結果不同，污水貯存環節春季的氨排放濃度均值大于秋季。污水貯存池為露天全敞開式結構，氨排放水平受溫度、風速的影響較大，但監測表明，春季和秋季的溫度分別為（23.0±3.3）℃和（24.4±2.7）℃，風速分別為（4.0±1.1）m·s和（4.0±1.5）m·s，總體較為接近；進一步研究發現，上海地區春季和秋季的主導風向分別為東南風和東北風，污水貯存池位于養殖棚舍和糞便堆肥棚的西北偏西方向，因此在春季東南風向為主導的情況下，養殖棚舍和糞便堆肥棚的氨排放也一定程度影響了下風向的污水貯存點位，這可能是導致該環節春季氨排放濃度水平高于秋季的潛在原因。
從全年范圍來看，棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨排放濃度水平分別達到了（2.53±0.88）、（2.68±1.72）mg·m和（2.44±1.73）mg·m，糞便堆肥環節的氨排放濃度水平最高，其次是棚舍養殖和污水貯存環節。需要說明的是，污水貯存環節由于貯存池工程改造，冬季的監測數據缺失，由于冬季溫度整體較低，氨排放濃度水平相對較低，因此該環節全年的氨排放濃度水平可能存在一定的高估。
1.3.4 情感支持療法 該療法要求醫護人員多和患者交流，耐心傾聽患者的傾訴，給予患者情感上的支持，樹立其與疾病斗爭的信念，同時對患者進行適當的疼痛宣教，均能夠使患者焦慮情緒減輕，最終達到治療疼痛的目的［13］。
2.2 不同環節氨濃度日小時變化特征
圖2至圖4 為規?；膛霾煌h節、不同季節氨排放日小時變化趨勢及濃度水平。養殖棚舍氨濃度日小時變化與日氣溫變化基本呈一致的變化趨勢，在溫度較高的春、夏和秋3 個季節，棚舍內的氨濃度從上午8：00 起開始逐漸上升，下午14：00—16：00 時達到最大值，分別達到了（2.63±0.55）、（4.65±0.51）mg·m和（4.13±0.59）mg·m，之后開始逐漸下降，總體呈現出白天高、夜間低的特征。而冬季典型日內氨濃度小時變化則較為平穩，總體氨排放水平較低，最大值出現在上午07：00—08：00，僅為（1.69±0.32）mg·m，這可能是因為冬季對棚舍四周采取了覆蓋保溫的措施，從而導致冬季棚舍內的溫度受外界氣溫影響較小，氨濃度與氣溫相關度較低。除日溫度變化趨勢影響外，養殖棚舍內奶牛的日?；顒右矔Π睗舛热兆兓a生較大影響。凌晨和午夜奶牛的活動量較少，新陳代謝較低，與此同時較低的溫度也導致糞便排放速率低于糞便結塊速率，從而影響了夜間氨的排放水平。此外，清糞管理等活動對養殖棚舍內氨濃度日小時變化也有重要的影響。如圖2 所示，不同季節8：00—10：00 氨濃度均出現一個峰值，這主要與該時段養殖棚舍內的清糞活動有關。在清糞過程中刮糞板對糞便不斷攪動，破壞了糞便表皮，使內部糞便暴露出來，處于自然發酵狀態下的糞便中的氨逸散到空氣中，導致糞便中的氨揮發速率加快，使得舍內氨濃度在較短時間內迅速積累而不斷增大。隨著清糞活動結束，舍內糞便量減少，氨揮發速率下降，使得舍內氨濃度又出現一個短暫的下降過程。之后隨著奶牛進食、排泄等日?；顒?，新鮮糞便持續的加入，以及白天溫度的持續上升，導致舍內氨濃度又再次上升[36]。
圖2 棚舍養殖環節氨排放小時變化Figure 2 Hourly changes of ammonia concentration in monitored animal shed
糞便堆肥環節的氨濃度日小時變化趨勢如圖3所示，與棚舍養殖環節相似，該環節同樣呈現出白天高、夜間低的變化趨勢，與日間的氣溫變化趨勢同步。每日峰值基本出現在16：00—19：00 之間，春、夏、秋、冬4 個季節每日氨濃度最高值分別為（2.47±0.87）、（4.09±1.19）、（2.92±2.04）mg·m和（1.35±0.45）mg·m。在氨排放水平較高的春季、夏季和秋季，氨濃度受氣溫的日變化趨勢影響較為顯著，但在冬季的變化趨勢則較為平穩。夏、秋兩個季節的溫度總體較高，糞便堆肥周期相對較短，基本在20～30 d之間，糞便中的氨排放轉化效率較高，導致該環節的氨濃度水平也較高；而在春、冬季，環境溫度日內波動范圍較小，總體處于較低水平，堆糞棚內堆體自身產熱使堆體在24 h內的溫度較為穩定，糞便堆肥周期也相對較長，達到了50～60 d，氨的轉化排放過程總體也較為緩慢，因此氨日小時濃度變化較其他季節相比更為穩定。
圖3 糞便堆肥環節氨排放小時變化Figure 3 Hourly changes of ammonia concentration in monitored composting shed
污水貯存環節的氨濃度日小時變化趨勢如圖4所示，與棚舍養殖環節和糞便堆肥環節不同，污水貯存環節的氨排放趨勢主要受奶牛場生產作業管理活動影響。在所監測的春、夏、秋3 個季節中，每日氨濃度在污水輸送和糞尿分離作業時段（上午6：00—8：00 與下午17：00—19：00）較高，其他時段則較為平穩，日最高值的出現均在每日17：00—19：00 之間，春、夏、秋3 個季節分別為（4.57±3.35）、（5.71±2.44）mg·m和（4.12±1.75）mg·m。與其他環節稍有不同的是，污水貯存環節日均氨濃度值波動幅度較大，尤其是春、夏兩季，最高濃度和最低濃度的比值分別達到了3.45和2.13，這可能與污水貯存池每日均有污水注入有關。當污水被泵入貯存池時，局部受到攪動，促進了氨氣的液氣傳質，使得氨濃度監測值呈現較大的波動。由于冬季場內對糞污處理系統進行升級改造，本研究未對污水貯存環節冬季的氨濃度進行監測?；谇捌谙嚓P畜禽養殖場各環節氨排放的研究結果，可以預測在其他管理模式沒有重大變更的情況下，由于冬季氣溫低，微生物活動受抑制，污水貯存環節氨排放濃度水平較春、夏、秋3季低。
圖4 污水貯存環節氨排放小時變化Figure 4 Hourly changes of ammonia concentration in monitored sewage storage tank area
2.3 氨排放影響因素
研究表明，畜禽養殖場內的氨排放濃度是多因素綜合作用的結果，如棚舍結構、地面類型、清糞頻率、通風模式和氣象條件等均會影響畜禽養殖場氨的產生。本研究重點探討了溫度、相對濕度、風速和大氣壓強等主要氣象因子對奶牛場關鍵環節中氨濃度的影響，相關關系如表4 所示。結果表明，棚舍養殖、糞便堆肥、污水貯存3 個環節的氨濃度水平與溫度均呈極顯著的正相關關系（＜0.01），相關系數分別達到了0.914、0.817 和0.942，表明溫度是影響奶牛養殖不同環節氨排放的主要氣象因素。畜禽排放的氨主要來自于糞便中含氮物質的分解，較高的溫度會提高糞便中的脲酶活性，促進糞便中含氮物質的分解，使得氨濃度水平升高。具體來看，污水貯存環節氨濃度與溫度的相關性最高，其次是棚舍養殖環節，糞便堆肥環節與溫度的相關性相對較低。本研究中奶牛場的污水貯存池為露天全敞開結構，受環境溫度的直接影響相對較大，而養殖棚舍和堆肥棚舍為半敞開式結構，棚舍內部與外部環境存在一定的溫差，因此與污水貯存環節相比受外界溫度的影響相對較小，這可能是造成其與溫度的相關性略差于污水貯存環節的重要原因。除此之外，糞便堆肥環節的氨排放除受環境溫度變化的影響外，還受到堆肥進程特別是堆體自身產熱過程對氨排放的影響，因此其與溫度的相關關系在3個環節中相對較差。
表4 棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存環節氨濃度與主要氣象因子的相關系數Table 4 Correlation between ammonia concentration in shed housing，manure composting and sewage storage with meteorologic factors
棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨濃度水平與風速均呈顯著的負相關關系，相關系數分別達到了-0.686（＜0.01）、-0.533（＜0.05）和-0.695（＜0.01）。通常風速主要會影響氣態污染物的擴散水平，進而影響其濃度水平，在奶牛養殖不同環節中，較大的風速稀釋或帶走了較高濃度的氣態氨而降低了其濃度水平，從而與氨濃度水平呈顯著的負相關關系。具體來看，污水貯存環節氨濃度與風速的負相關關系最高，其次是棚舍養殖環節，糞便堆肥環節與風速的負相關性相對較低。與溫度對氨排放的影響相似，污水貯存池為露天全敞開結構，環境風速對氨濃度的直接影響相對較大，因此相關性也相對最高；而養殖棚舍和堆糞棚舍為半敞開式結構，氨排放過程受風速的影響相對污水貯存環節小，相關性也相對較差。需要說明的是，本研究中養殖棚舍為首尾側面均通風的半敞開式結構，而糞便堆肥棚為長條式的首尾通風半敞開式結構，后者的通風條件和通風量總體低于前者，這也可能是造成糞便堆肥環節風速與氨濃度的相關性低于其他兩個環節的重要原因。
除此之外，研究發現大氣壓強與棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3個環節的氨濃度水平均呈極顯著的負相關關系（＜0.01），相關系數分別達到了-0.827、-0.822 和-0.900。大氣壓強通常呈明顯的季節變化趨勢，本研究監測時段春、夏、秋、冬4 個季節的大氣壓強平均水平分別達到了（101.0±0.5）、（100.4±0.4）、（101.5±0.3）kPa 和（102.7±0.4）kPa，相關性分析表明，研究期間的大氣壓強與大氣溫度變化呈極顯著負相關關系，達到了0.894（＜0.01），由上文可知，氨濃度水平主要受溫度變化的影響，二者呈極顯著的正相關關系，因此氨濃度總體上也與大氣壓強呈顯著的負相關關系。
相比溫度、風速和大氣壓強，相對濕度與棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨濃度水平相關性總體均較差，這可能與不同季節、不同環節相對濕度與氨濃度的相關性差異較大有關。在春季，棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨濃度水平與相對濕度總體呈一定的負相關關系，分別達到了0.140、0.201和0.132，一方面，較高的濕度容易吸收去除空氣中的氣態氨，降低氨濃度水平，另一方面，較高的濕度通常出現在降水等天氣，溫度相對較低，這也不利于氨的排放。而在夏季，棚舍養殖環節采用的機械通風和噴霧系統結合的加濕降溫措施，使得養殖棚舍內部的相對濕度總體大于其他季節，其氨排放濃度的負相關系數總體高于其他3 個季節。值得注意的是，春、夏和冬季的相對濕度均與氨濃度水平呈一定的負相關關系，而秋季的相對濕度則與棚舍養殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的氨濃度水平呈正相關關系，分別達到了0.612、0.340 和0.409，這也表明秋季相對濕度對各環節氨排放水平的影響不同。研究發現，監測期間春、夏、冬3 個季節的相對濕度水平分別為（73.7±13.1）%、（75.9±7.5）%和（73.9±13.2）%，而在秋季的相對濕度水平為（69.1±10.9）%，低于其他3 個季節，較低的相對濕度條件下，空氣中的水汽含量相對減少，從而導致其對氨濃度水平的影響減弱，溫度等其他因子的影響比重增加，這可能是造成該季節相對濕度與氨濃度水平呈正相關的重要原因。
2.4 不同環節、不同季節氨排放系數
表5為規?；膛雠锷狃B殖、糞便堆肥和污水貯存3 大環節不同季節的氨排放系數水平。棚舍養殖環節春、夏、秋、冬4 個季節的氨排放系數分別為（12.61±5.52）、（17.17±1.40）、（13.40±3.24）、（6.13±2.19）kg·頭·a，夏季氨排放系數最大，是冬季的近3倍，全年氨排放系數為（13.14±5.17）kg·頭·a。糞便堆肥環節春、夏、秋、冬4 個季節的氨排放系數分別為（4.64±1.93）、（13.23±3.77）、（4.20±1.49）、（3.68±1.40）kg·頭·a，與棚舍養殖環節相似，夏季氨排放系數最高，達到了冬季的4 倍左右。污水貯存環節春、夏、秋、冬4 個季節的氨排放系數分別為（8.58±5.08）、（12.18±4.12）、（7.36±2.28）、3.33 kg·頭·a，全年氨排放系數為（9.72±4.47）kg·頭·a。需要說明的是，冬季奶牛場污水貯存池進行改造升級，未能獲得該環節氨濃度數據，其排放系數基于監測秋冬季棚舍內和污水貯存池氨氣濃度比例關系估算獲得。從排放環節來看，全年范圍內棚舍養殖的氨排放系數最高，污水貯存環節其次，糞便堆肥氨排放系數最低；從季節變化來看，氨排放系數的季節變化趨勢總體與溫度變化趨勢較為一致，再次證明溫度是影響各環節氨濃度水平與氨排放系數的首要氣象因素。
表5 規?；膛鲫P鍵環節四季平均氨排放系數（kg·頭-1·a-1）Table 5 Hourly average emission factor of each season for large-scale dairy farm of each stage（kg·head-1·a-1）
目前國內學者對我國各地區人為源氨排放清單的編制主要是采納《大氣氨源排放清單編制技術指南》中所提供的排放系數法，結合氣溫校正因子，從而估算各地區人為源氨氣排放情況，對于規?；膛ｐB殖的氨排放過程，其排放因子的選取范圍基本在21.76～37.61 kg·頭·a之間，而針對奶?；蚱渌笄蒺B殖業的氨排放實測和本地化系數的研究工作總體相對較少。賈樹云采用微氣象法和模型估算法獲取了河北地區兩種管理模式的奶牛場氨排放系數水平，分別為12.95～53.77 kg·頭·a和15.56～30.64 kg·頭·a，與本研究的結果（30.57 kg·頭·a）基本一致。YANG 等對京津冀地區兩個奶牛場的氨排放進行監測，發現氨排放系數變化范圍為44.6～51.0 kg·頭·a，年均氨排放系數達到了48.7 kg·頭·a，京津冀區域的年均溫度總體低于長三角地區，但氨排放系數卻大于本研究中獲得的結果，原因主要有以下兩方面：一方面，兩個研究中的奶牛生產管理模式存在一定的差異，YANG 等的研究中奶牛場清糞頻率為1～2 周1 次，較低的清糞頻率使得糞污停留時間較長，更利于氨的排放，而本研究中的清糞頻率為1 d 2～3 次，較高的清糞頻率減少了糞污暴露環節的時長，進而減少了氨的排放，這可能是本研究中氨排放系數相對較低的重要原因；另一方面，YANG 等采用的是開路式激光光譜監測技術結合模型反演，而本研究采用的是電化學傳感器監測技術，兩種不同的監測技術和估算模型可能也是造成氨排放系數差異的重要原因。與國外的研究結果比較發現，MISSELBROOK 等的研究結果表明，英國奶牛場養殖棚舍和采奶棚中氨整體排放系數為4.9 kg·頭·a，遠低于本研究和國內其他研究的結果。一方面，國外奶牛場的管理模式與管理水平與國內存在一定的差異，另一方面，英國全年平均氣溫僅為12 ℃，而上海全年平均氣溫在21 ℃左右，兩地的氣候條件差異可能也是引起奶牛場氨排放系數差異較大的重要原因。這也再度表明溫度是影響畜禽養殖氨排放強度的主要影響因子，糞尿中氨氣揮發量隨著溫度升高而增加，當環境溫度從4 ℃增加到20 ℃時，氨氣的揮發量可提高3.6～5.8 倍。已往研究表明，歐美發達國家由于飼料中含氮量更高，導致其畜禽養殖業氨排放強度大于發展中國家，但從本研究的結果看，部分東南亞國家受限于經濟成本，雖然含氮飼料投入量較低，但較高的氣溫等氣象因素仍可能導致較高的氨排放水平。此外，將本研究奶牛場氨排放系數與上海地區其他畜禽類型進行比較，紀英杰等監測獲取了上海地區規?；i場的氨排放系數，夏季棚舍、夏季堆肥、秋季棚舍和秋季堆肥的氨排放系數分別為3.68、2.72、1.05 kg·頭·a和0.87 kg·頭·a，均明顯低于本研究相同季節奶牛氨排放系數，這也表明相對于其他主要畜禽類型，奶牛養殖的氨排放系數水平總體較高，因此不容忽視。
2.5 長三角地區奶牛及肉牛養殖氨排放時空分布特征
2.5.1 氨排放總量及排放強度
基于本研究監測獲得本地化排放系數，結合長三角地區（安徽省、江蘇省、浙江省和上海市）各省市統計年鑒中奶牛與肉牛存欄量，建立了長三角地區規?；膛＜叭馀ｐB殖氨排放清單，如圖5所示。2018年長三角地區奶牛和肉牛養殖排放總量約為3.39 萬t·a，排放量由高到低依次為安徽?。?.17 萬t·a）、江蘇?。?.73 萬t·a）、浙江?。?.34 萬t·a）、上海市（0.15 萬t·a）。從空間分布來看，氨排放主要集中在安徽省中北部和江蘇省北部區域，主要由于這些地區集約化畜禽養殖規模較大，奶牛與肉牛存欄量遠高于其他地區，這是造成氨排放強度遠高于其他地區的重要原因，需要引起重視。從季節分布看，夏季氨排放總量和強度最高，達到了1.36 萬t 和151 t·d，春季、秋季氨排放總量和強度接近，分別為8 230、7 950 t和91、88 t·d，相比而言，冬季的氨排放總量和強度最低，為4 190 t和47 t·d，僅為夏季的1/3左右。
圖5 長三角地區規?；膛Ｅc肉牛養殖業氨揮發強度圖Figure 5 Ammonia emission rates from large-scale dairy and beef production industry in Yangtze River Delta
2.5.2 排放清單比較
表6為長三角地區不同研究中畜禽養殖氨排放清單結果，由于所在的年份、采用的活動水平（畜禽存/出欄量）數據、排放因子不同，使研究結果間存在一定差異，但總體可以發現，在安徽省、江蘇省和浙江省，規?；霭迸欧趴偭空既啃笄蒺B殖氨排放量的比例相對較低，為3%～8%，這可能與這些地區生豬、蛋禽和肉禽等其他畜禽類型的養殖規模整體較高有關。相對而言，2018 年上海市規?；觯ㄒ阅膛ｐB殖為主）占全市畜禽養殖業氨排放的比例高于江、浙、皖三省，約為12%，且該比例高于2004 年的4%和2011 年的8%，這也進一步說明了雖然生豬養殖的活動水平較大，導致的氨排放總量大于奶牛及肉牛養殖，但規?；龅陌迸欧畔禂导皬姸瓤傮w大于生豬養殖過程，未來隨著社會經濟不斷發展，在居民奶制品和牛肉消耗逐漸增長的情境下，奶牛及肉牛養殖所引起的氨排放將持續增加，因此不容忽視。近20 年來，我國東部地區整體經濟水平顯著提高，氮素投入不足而導致的農業生產力低下的時代早已過去。相反，氮素過多和不適當投入所引起的環境問題才是制約目前我國農業可持續發展的關鍵。因此，亟需針對奶牛與肉牛養殖中氨揮發各關鍵環節，形成規?；B殖業全鏈條氨揮發減排技術體系，在保證乳制品產量、肉品供應和動物福利不受影響的情況下，優化養殖業飼料組成、提高氮營養素利用率；優化棚舍糞尿管理技術；形成末端糞污資源化高效利用體系，減少糞污處理、儲存及還田過程中的氨揮發，這對于我國人為源大氣氨減排、生態環境可持續發展也具有重要意義。
表6 基于文獻調研的長三角地區氨排放清單結果對比Table 6 Comparison of ammonia emission inventory in Yangtze River Delta based on literatures investigation
3 結論
（1）規?；膛雠锷狃B殖、糞便堆肥和污水貯存3 個環節的年均氨排放濃度分別為（2.53±0.88）、（2.68±1.72）mg·m和（2.44±1.73）mg·m，氨濃度季節變化趨勢總體表現為夏季＞秋季＞春季＞冬季，夏季達到冬季的2.3～4.2 倍。各環節氨排放日小時變化存在明顯差異，主要受日溫度變化、畜禽活動和清糞管理等因素影響。
（2）基于在線觀測獲取的養殖棚舍、糞便堆肥和污水貯存3 個環節全年氨排放系數分別為（13.14±5.17）、（7.71±5.17）kg·頭·a和（9.72±4.47）kg·頭·a，全年合計氨排放系數為30.57 kg·頭·a，該結果與國內相關的研究總體接近，卻遠高于國外的排放系數，表明國內奶牛養殖的氨排放貢獻仍不容忽視。
（3）根據本地實測氨排放系數，建立了長三角地區規?；馀＜澳膛ｐB殖氨排放清單。2018 年長三角地區規?；霭迸欧趴偭繛?.39 萬t·a。氨排放主要集中在安徽省中北部和江蘇省北部等集約化畜禽養殖規模較大的地區。夏季氨排放總量和強度最高，是冬季的3倍多。
（4）通過梳理長三角地區不同研究中畜禽養殖氨排放清單的結果表明，規?；鲳B殖貢獻的氨排放占全部畜禽養殖業氨排放的3%～12%。由于規?；龅陌迸欧畔禂导皬姸瓤傮w大于生豬養殖過程，未來隨著社會經濟不斷發展，在居民奶制品和牛肉消耗逐漸增長的情境下，奶牛及肉牛養殖所引起的氨排放將持續增加，其影響不容忽視。
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