電源頻率對介質阻擋放電等離子體放電特性與苯降解效率影響研究*

牟洪祥，李 超，趙乾斌，張樹才，隋立華

(中石化安全工程研究院有限公司化學品安全國家重點實驗室，山東青島 266104)

0 前言

等離子體由大量的電子、原子、分子與激發態離子等粒子組成。近年來，低溫等離子體技術快速發展，在石油化工、微電子、生物醫學等方面表現出巨大潛力和廣闊的市場潛能[1]。利用高頻高壓電源驅動進行氣體放電是產生低溫等離子體的主要途徑，其中介質阻擋放電(DBD)是指在電極之間插入1層或者2層絕緣介質，阻止間隙放電從火花放電向弧光放電過渡，從而得到穩定氣體放電，又稱為無聲放電[2,3]。由于溫度低、活性成分豐富、適用范圍廣，DBD等離子體在石油化工行業污染治理、材料制備與改性、化學物質轉化等方面有著廣泛應用前景[4-7]。

研究表明，電源參數與反應器結構等諸多因素會對DBD等離子體特性產生影響。諸多影響因素中，電源電學參數對放電等離子體特性和機理影響較為顯著，通過改變電學參數來調控等離子體的放電模式進而控制其理化特性和活性成分，對于低溫等離子體技術發展具有重要意義[8,9]?，F階段高活性低溫等離子體的產生與應用技術銜接不夠緊密，相關研究成果尚不足以滿足日益增強的發展需求[1]。這對高活性DBD等離子體的產生機理、參數診斷與特性調控等提出更高的要求[10-15]，同時，電源頻率對DBD等離子體特性的影響是當前國內外研究的重點與熱點[16,17]。本文基于平板DBD等離子體發生裝置，深入研究電源頻率對DBD等離子體放電模式及光電特性的影響，探討電源頻率改變時DBD等離子體降解苯效率的變化。

1 實驗方法

實驗系統包括電學參數測量系統和光學測量系統2部分，如圖1所示。電學參數測量系統包括高壓探頭、無感電阻、電容、示波器等部分，能夠實現輸入輸出電壓、擊穿電壓、氣隙電壓及李薩如圖形的測量。利用高壓探頭(Tektronix P6015A，分壓比1000:1)測量DBD裝置兩端電壓；采用電流互感器(1A/1V)測量放電的電流波形；串聯電容測量放電電量；電能表測量DBD裝置整體能耗；四通道示波器(Tektronix DPO4034)記錄放電電壓、電流、電量波形和李薩如圖，通過李薩如圖計算放電功率。光學測量系統主要包括單反數碼相機、ICCD探測模塊與發射光譜。宏觀放電圖像通過單反數碼相機記錄；通過ICCD探測模塊得到周期性放電圖像。

圖1 實驗系統

DBD等離子體發生器采用雙阻擋介質模式平行平板結構。高壓電極為316不銹鋼材質，圓形直徑50 mm，表面覆蓋有絕緣介質，絕緣介質為石英玻璃，厚度2 mm；接地側電極及絕緣介質選取ITO導電玻璃，透光率≥84%，便于進行放電圖像拍攝；放電間隙可手動調節。

2 結果與討論

2.1 DBD放電電學特性研究

調節平行平板式DBD發生裝置放電間隙為4 mm并保持，電源頻率調節范圍為10～100 kHz，電壓可調，測算不同頻率下DBD放電功率變化趨勢。

2.1.1 DBD放電氣隙擊穿電壓

針對氣隙電壓包括首次擊穿電壓、穩態擊穿電壓以及最低維持電壓開展研究。

首次放電脈沖電流通過電流信號對示波器進行觸發的方法進行記錄，如圖2所示。首次氣隙擊穿時的外施電壓峰-峰值Ubp-p為2.21 kV，進行分壓計算，換算為氣隙電壓，即為首次擊穿電壓。每個頻率下測量7次首次擊穿電壓，并取得統計結果。

圖2 3類氣隙電壓隨電源頻率變化規律

氣隙電壓峰-峰值Ugpp的二分之一定義為穩態擊穿電壓值Us，不對正負放電的氣隙擊穿電壓加以區分。圖3為外施電壓頻率為50 kHz，峰-峰值約為2.1 kV時穩態單脈沖放電的電流電壓波形。

圖3 穩態單脈沖電流電壓波形

將外施電壓提升至氣隙擊穿，維持放電狀態1 min后，緩慢降低外施電壓至放電完全熄滅，記錄放電熄滅時的外施電壓。圖4顯示了3種電壓在20～90 kHz的變化情況。其中，穩態擊穿電壓均在外施電壓峰-峰值Upp為2.3 kV的情況下得到。

圖4 首次擊穿時外施電壓和回路電流

可見在20～90 kHz范圍內，最低維持電壓隨著電源頻率變化的改變不大，均在0.68～0.76 kV內浮動。由于電源頻率為50 kHz且外施電壓較低時，DBD會出現較多的非線性現象，外施電壓穩定性變差，無法獲得較為準確的最低維持電壓。因此，僅根據前后數據規律提出1個可能值。首次擊穿電壓隨著頻率的增加，由0.90 kV升高至1.05 kV左右，變化幅度不大。穩態擊穿電壓隨頻率的升高略有下降，由1.12 kV下降至1.01 kV左右。

2.1.2 DBD放電功率趨勢

圖5為電源頻率分別為10，20，30，35，40，50，60，70，80，90 kHz時，單個脈沖內平板式DBD實際放電功率隨電壓變化的趨勢，外施電壓峰-峰值變化范圍為1.4～2.4 kV。由圖5可知，頻率為20～40 kHz時，平板DBD放電功率較接近，未見明顯差異；當頻率升至50～90 kHz、可見外施電壓值相同時，平板DBD放電功率隨外施電壓頻率上升而增大。此外，當外施電壓頻率小于40 kHz時，平板DBD發生器放電功率隨外施電壓升高而線性增加；當外施電壓頻率大于40 kHz、外施電壓較低時，平板DBD放電功率會出現一段快速上升；當外施電壓較高時，平板DBD放電功率呈線性增加。通過對比國內外相似研究結果可以發現，驅動電源頻率變化對于DBD等離子體放電功率變化趨勢與電流變化趨勢相似[9-13]。

圖5 不同頻率下DBD放電功率

2.2 DBD放電光學特性

本文實驗條件下所有DBD等離子體放電模式均屬于大氣壓輝光放電，放電形貌相似。設置曝光時間為3 μs，驅動電源輸出電壓峰-峰值為2.3 kV，電源頻率為10～90 kHz，拍攝得到的單脈沖放電圖像如圖6所示。從圖中可以觀察到放電具有較高均勻度，在不同頻率點放電均具有相似形貌，且隨驅動電源頻率上升放電均勻度增加，頻率為50 kHz時達到均勻放電狀態。

圖6 放電脈沖曝光圖像

2.3 DBD苯降解效率

DBD苯降解效率檢測系統主要由配氣與檢測系統組成，如圖7所示。配氣系統主要由鋼瓶、減壓閥、質量流量控制器和相關閥件組成，處理目標為苯，稀釋氣體分別為空氣和氮氣。各路氣體由氣體質量流量控制調節，苯和稀釋氣體以一定比例進入混氣瓶。氣相色譜儀采用安捷倫7890B氣相色譜儀，配置氫火焰離子化檢測器；HP-PLOT毛細管色譜柱采用氧化鋁為固定相，膜厚15 μm，內徑530 μm，長度50 m，耐溫范圍-60～200 ℃。

圖7 DBD苯降解效率實驗系統

苯濃度為1 741 mg/m3，氣速為2 L/min，驅動電源輸出電壓峰-峰值為2.5 kV，電源頻率為10～90 kHz，進樣口溫度150 ℃，柱箱溫度保持80 ℃恒溫，檢測器溫度300 ℃。圖8為電源頻率分別為10，20，30，40，50，60，70，80，90 kHz時苯的降解率。由圖可知，頻率處于10 kHz至60 kHz時，DBD降解苯效率隨外施電壓頻率上升而逐步增加；當頻率上升至60 kHz至90 kHz范圍內時，降解率較接近，未見明顯差異。

圖8 不同頻率下 DBD苯降解效率

3 結論

針對DBD放電等離子體降解苯，研究不同驅動電源頻率下DBD放電的放電形態、電學參數變化時，苯的降解效率，分析得出以下變化規律。

a) 單次脈沖內首次擊穿電壓隨頻率升高而增加，但變化幅度較??；穩態擊穿電壓隨頻率升高略有下降。提高外施電壓頻率有助于得到更穩定氣體放電，從而提高DBD苯降解效率。

b) 電源頻率較低時，單一脈沖內DBD功率主要受外施電壓影響；外施電壓頻率大于40 kHz時，DBD功率受外施電壓頻率影響較大。

c) 外施電壓維持穩定時，DBD放電均勻程度隨外施電壓頻率升高而逐步增加，有助于DBD降解苯更高效進行。當苯濃度為1 741 mg/m3，氣量為2 L/min時，綜合考慮經濟適用性，選擇頻率大于50 kHz的脈沖電源對于優化DBD苯降解技術具有較好效果。