基于TUV模式的銀川光化輻射通量特征及其影響因子

嚴曉瑜 楊苑媛 緱曉輝 劉建軍 蘇占勝 吳保國 龔曉麗

(1.中國氣象局旱區特色農業氣象災害監測預警與風險管理重點實驗室，寧夏 銀川 750000；2.寧夏氣象防災減災重點實驗室，寧夏 銀川 750000； 3.寧夏氣象服務中心，寧夏 銀川 750000； 4.銀川市氣象局，寧夏 銀川 750000)

引言

近年來，隨著城市規模擴大，汽車數量激增，近地面臭氧污染問題日益突出，已成為影響空氣質量達標率的主要因素[1-3]。作為一種重要的溫室氣體和強氧化劑，對流層臭氧濃度增加，不僅會改變地球輻射平衡影響全球氣候變化，而且會改變大氣氧化性，同時還對人類健康和植物生長造成嚴重危害[4-6]，因而備受國內外關注。

光化輻射是指能引發光化學反應，使大氣組分發生光解的太陽光輻射，包括紫外輻射和部分可見光，波長通常在290—700 nm之間。單位體積中所有方向的有效光化輻射的積分稱為光化輻射通量[7]。近地面臭氧是由NO2在太陽光的作用下經過一系列化學反應生成的。同時，臭氧會光解產生OH·，OH·是大氣中重要的氧化劑，會將揮發性有機物VOCS氧化成HO2、RO2等活性自由基，活性自由基又和NO反應生成NO2，進一步提供生成臭氧的NO2源[8-10]。因此，光化輻射作為大氣光化學反應的驅動力，是影響對流層臭氧生消的關鍵因素，與近地層臭氧濃度密切相關[11-15]，深入研究光化輻射通量演變規律以及相關因子的影響機理，對于探究城市臭氧污染形成機制和大氣光化學污染潛勢具有重要參考價值。

研究表明[16-17]，云對光化輻射的影響較大，其會減少云下的光化輻射通量，而云滴的后向散射特性能增大云上的光化輻射通量，同時還受到云滴中污染內含物及其不同內混合方式的影響。散射性氣溶膠能增大有效光化輻射通量[18]，吸收性氣溶膠黑碳的存在可減少光化輻射通量[19]。此外，氣溶膠所處位置不同，對光化輻射通量的影響也不同，邊界層上氣溶膠會增加光化輻射通量，近地面氣溶膠會減少光化輻射通量[20-21]。臭氧能吸收一部分UV-B，整層大氣臭氧柱濃度對350 nm以下光化輻射通量具有明顯衰減作用[22]。NO2柱濃度對早晚光化通量的衰減作用明顯比其他時段大[22]。目前，國際上有關光化輻射通量的研究已是熱點[23-24]，但國內在光化輻射通量方面的觀測工作開展較少，主要利用模式計算光化輻射通量[25-26]。TUV(Tropospheric Ultraviolet-Visible Radiation Model)輻射模式由美國國家大氣研究中心(NCAR)開發，模式波長121—735 nm，可計算對流層紫外輻射與部分可見光輻射，還可以計算光化輻射通量、分子光解速率等，誤差只有 5%左右，目前已在輻射計算、化學模式、生態研究等方面得到廣泛應用[27-29]。

近年來，銀川市臭氧濃度逐年攀升，已反超PM10和PM2.5成為影響銀川市環境空氣質量的主要污染物[30]。作為典型的西北內陸城市，銀川氣候干燥、太陽輻射強烈，年日照時數為2905 h，日照百分率為65%，年均太陽總輻射為6024 MJ·m-2，在全國省會城市排名第3[31]。因此，深入研究具有高輻射少云干旱氣候背景的銀川市的光化輻射通量特征，探討不同因子對銀川市光化輻射通量的影響，對于深入理解銀川市臭氧污染特點和生成機理，因地制宜、科學合理制定銀川市臭氧污染減排措施至關重要。

1 資料與方法

1.1 輻射傳輸模式介紹

TUV輻射傳輸模式是美國國家大氣研究中心(National Center of Atmospheric Research，NCAR)的Madronich和FIocke等共同研究開發的計算對流層紫外線與部分可見光輻射的模式，其不僅可以計算紫外線輻射的生物影響和紫外輻照度，還可以計算光化學輻射通量、分子光解速率等。采用2流δ-愛丁頓計算方法求解輻射傳輸方程時，TUV可以計算波長范圍在280—420 nm的紫外輻射。采用4流離散坐標法求解輻射傳輸方程時，可以對121—735 nm間的156檔進行積分求解光化輻射通量，還可以計算73個光化學反應的光解速率[10,27]。

TUV輻射模式中光化輻射通量Ι(λ)的計算公式為

(1)

式(1)中，L(λ,θ,φ)為輻照度；θ為天頂角，積分范圍為(0,π)；φ為方位角，積分范圍為(0,2π)。

這里需區分光化輻射通量Ι(λ)與輻照度Ε(λ)，輻照度(輻射通量密度)是指單位時間內投射到單位面積上的輻射能[32]，其計算公式為

(2)

通過I(λ)和E(λ)的表達式可以看出，光化輻射通量Ι(λ)為來自任何方向的輻照度的累加，公式中沒有cosθ項，而輻照度E(λ)為垂直于光照方向的單位面積的輻射功率，式中有cosθ項。輻照度和光化輻射通量對太陽天頂角的積分范圍不同，且兩者單位也不同，輻照度單位為W·m-2，光化輻射通量單位是光子數·cm-2·s-1。

TUV模式考慮了瑞利散射，云、氣溶膠粒子的散射和吸收，還考慮了O2、O3、SO2、NO2等氣體的吸收作用[33]。主要輸入參數有3類，一是基本信息：經度、緯度、時間、波長、高度；二是地面及氣體參數：地表反照率、氣壓、氣溫、空氣密度、臭氧柱濃度、NO2柱濃度、SO2柱濃度；三是氣溶膠和云參數：氣溶膠光學厚度、氣溶膠單次散射反照比、波長指數、云底高度、云頂高度、云光學厚度等。

1.2 資料來源及處理方法

由于缺乏光化輻射通量觀測數據，因此，本文首先利用TUV模式對2019年銀川國家氣象站紫外輻照度進行模擬，并與實況監測數據進行對比，以評估TUV模擬性能。為與觀測所用紫外輻射表ZWPC-2的觀測波段統一，模式輻照度積分波長范圍選取280—395 nm。在此基礎上，利用TUV模式計算銀川光化輻射通量，并開展敏感性試驗，定量評估不同因子對銀川光化輻射通量的影響。需要注意的是，由于氣象站紫外輻射觀測為自上而下的輻照度數據，因此模擬紫外輻照度時，TUV模式中difup設置為0，而光化輻射通量為所有方向的輻照度，因此計算光化輻射通量時difup需設置為1。

銀川氣象站東側為典農河，南側為公園綠地，西側為居民小區，北側為學校，設置地表反照率為0.1[34]。模式中輸入的云光學厚度(Cloud optical depth,COD)、云頂高度、氣溶膠光學厚度(aerosol optical depth,AOD)、氣溶膠單次散射反照比 (single scattering albedo,SSA)、波長指數 (Angstrom exponent,AE)和臭氧柱濃度(total ozone content,TOC)數據均來自于MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)三級大氣產品，分辨率為1 km×1 km。MODIS產品存在上午星(Terra)數據和下午星(Aqua)數據，考慮到每日模擬時間為06:00—18:00，因此模式輸入的逐日MODIS監測值均取上午星和下午星的平均值，缺測時用全年平均值。同期NO2柱濃度數據來源于OMI 逐日L2產品。許多學者已對MODIS云和氣溶膠產品的適用性做了分析，研究表明MODIS云光學厚度與AERONET云光學厚度相關系數為0.77[35]。MODIS深藍算法適合于城市區域氣溶膠反演[36]，擬合精度R>0.8[37]。MODIS反演臭氧總量數據與中國常規臭氧觀測站數據和美國的TOMS(臭氧總量測繪光譜儀)資料都具有較好的相關性[38]。OMI NO2柱濃度與地面觀測NO2濃度有明顯正相關[39]，部分地區相關性可達0.7以上[40]。以上研究均說明MODIS大氣產品和OMI NO2資料在中國地區具有較好的適用性。模式中輸入的氣壓、氣溫、空氣密度等同期氣象資料均來源于銀川氣象站，經度、緯度、海拔高度均根據氣象站實際情況代入。

利用光化輻射通量衰減率分析云光學厚度、氣溶膠光學厚度、臭氧柱濃度和NO2柱濃度等不同因子對光化輻射通量的衰減作用，其計算公式為

(3)

式(3)中，Icontrol為無云、無氣溶膠、無臭氧、無NO2晴天條件下的控制試驗的TUV模擬光化輻射通量；Isensitive為敏感性試驗的TUV模擬光化輻射通量。

2 結果分析

2.1 模式模擬紫外輻照度與觀測的對比

由2019年銀川紫外輻照度觀測與TUV模擬結果的對比可知(圖1)，TUV模式能夠較好地捕捉到紫外輻照度的月際變化和日際變化特征，除5—9月外，其他各月相關系數均在0.8以上，尤其是12月和1月，相關系數分別高達0.95和0.94。但模式對銀川紫外輻照度整體有所高估，1—5月最明顯，平均偏差均在6 W·m-2以上，4月高達15.7 W·m-2，其余月份高估幅度較低，平均偏差普遍在5 W·m-2以下，7月略有低估，TUV與實況平均偏差為-0.9 W·m-2。模式模擬紫外輻照度變化幅度整體較實測的大，1—5月模擬與實測標準差偏差普遍在5 W·m-2以上，6—12月標準差偏差較低，普遍在3 W·m-2以下，特別是7月，實測標準差為9.9 W·m-2，模擬標準差為10.3 W·m-2，兩者相差僅0.4 W·m-2。

圖1 2019年銀川紫外輻照度觀測與TUV模擬結果的比較(a)及模擬誤差(b)

總體來說，TUV對紫外輻照度變化趨勢的把握能力較好，但存在高估現象。分析發現TUV模擬偏差受輸入參數中云光學厚度、相對濕度、臭氧柱濃度和云頂高度的影響較大，而云光學厚度、臭氧柱濃度和云頂高度資料均來自MODIS遙感產品，因此TUV對銀川紫外線的高估可能與遙感反演資料的不確定性有關，這種不確定性一方面來自于時間匹配，遙感反演資料為MODIS上下午星的平均值，僅反映衛星過境時的云參數和臭氧柱濃度值，不能完全代表TUV模擬時段(08:00—18:00)內各參量的變化；另一方面來自于遙感資料反演誤差。

比較而言，7—9月TUV模擬與實測的平均偏差和標準差偏差較其他月份小。韋惠紅[41]對TUV模式結果與2001年5月到2002年4月南京信息工程大學農業氣象觀測站的紫外線觀測數據進行了比較，結果顯示7月誤差平均百分率最低，與本文結論基本一致。為此，本文后續光化輻射通量研究主要基于7—9月這3個月模擬結果來進行。

圖2給出了2019年7月銀川紫外輻照度觀測與TUV模擬結果的對比，其中7月5—7日、13日、14日、19日和26—29日實測紫外輻照度缺測。從圖2可以看出，TUV模擬與實測數據相關系數為0.75，除8日、9日、19日、21日、23日和24日降水天氣外，TUV能夠準確模擬出紫外輻照度的日變化特征，并且能較好地捕捉到紫外輻照度的主要日際變化特征，模擬結果能夠很好地反映出7月8日、21日紫外輻照度大幅下降的變化趨勢。

圖2 2019年7月銀川紫外輻照度逐小時觀測與TUV模擬結果的比較

為研究云光學厚度、氣溶膠光學厚度、氣溶膠單次散射反照比、波長指數、臭氧柱濃度、NO2柱濃度對光化輻射通量的影響，本文選取TUV模式模擬較好的7月30日，并設計了幾組敏感性試驗，定量化分析不同因子對光化輻射通量的影響，具體試驗方案說明參見表1。

表1 TUV敏感性試驗方案設計

2.2 光化輻射通量時間變化特征

圖3a為TUV計算的2019年7—9月銀川逐日光化輻射通量，可以看出，隨天氣條件變化光化輻射通量日際變化較大，7月平均光化輻射通量為6.5E+16光子數·cm-2·s-1，最大為7月26日晴天條件下(表2)的1.2E+17 光子數·cm-2·s-1，最小為7月8日的2.9E+16 光子數·cm-2·s-1。8月平均光化輻射通量為5.6E+16 光子數·cm-2·s-1，最大為1.0E+17 光子數·cm-2·s-1，出現在晴天條件下的8月12日，最小為1.8E+16 光子數·cm-2·s-1，出現在雨天的8月23日。9月平均光化輻射通量為4.7E+16 光子數·cm-2·s-1，最大為9月2日的8.8E+16 光子數·cm-2·s-1，最小為出現降水的9月12日，光化輻射通量為1.7E+16 光子數·cm-2·s-1。

圖3 2019年7—9月銀川光化輻射通量月(a)和日(b)變化

表2 2019年7—9月逐月光化輻射通量最大值、最小值對應日期的污染物濃度及氣象要素

圖3b給出了2019年7—9月逐月光化輻射通量的日變化，可以看出，各月光化輻射通量日變化特征基本一致，均呈現明顯的倒“U”型分布，最大值出現在13:00，7—9月日最大值分別為1.3E+17 光子數·cm-2·s-1、1.2E+17 光子數·cm-2·s-1、1.1E+17 光子數·cm-2·s-1。

2.3 光化輻射通量隨波長變化

圖4給出了2019年7—9月各月光化輻射通量隨波長的變化特征，可以看出，不同月份其變化特征基本一致，早晚時分光化輻射通量隨波長增加變化較小，越接近午后13:00，光化輻射通量隨波長增加變化越明顯。波長在325 nm以下時，光化輻射通量隨波長增加緩慢上升，波長在325—480 nm之間時，光化輻射通量隨波長增加迅速升高，當波長大于480 nm時，光化輻射通量隨波長增加變化幅度減小，且在385 nm、400 nm、430 nm、485 nm、520 nm和660 nm附近有較強的吸收帶。

圖4 2019年7月(a)、8月(b)、9月(c)銀川光化輻射通量隨波長變化

2.4 不同因子對光化輻射通量的衰減作用

分析云光學厚度、氣溶膠光學厚度、臭氧柱濃度和NO2柱濃度對光化輻射通量的衰減作用(圖5)。從日變化來看，云對光化輻射通量的衰減作用早晨和晚上較強，午后13:00最弱。云光學厚度為10、30和50時，06:00光化輻射通量衰減率分別高達93%、96%和98%，變幅僅為3%和2%，18:00光化輻射通量衰減率分別為71%、85%和90%，變幅分別為6%和5%，13:00光化輻射通量衰減率分別減小至17%、57%和71%，但變幅卻增加至40%和14%，說明隨云光學厚度增大，光化輻射通量衰減越明顯，且越接近午后13:00，這一特征表現越突出，表明云光學厚度的大小對中午前后光化輻射通量的影響最顯著。另外，隨著云光學厚度的增加，光化輻射通量衰減率的變幅也逐漸減小。

圖5 COD(a)、AOD(b)、臭氧柱濃度(c)和NO2柱濃度(d)對銀川光化輻射通量的衰減作用

氣溶膠光學厚度對光化輻射通量衰減作用的日變化也呈“U”型分布，光化輻射通量衰減率在10:00之前隨時間推移迅速減少，10:00—16:00變化不大，16:00后明顯增大。光化輻射通量衰減率隨氣溶膠光學厚度增加而明顯增大，特別是10:00—16:00表現最明顯，但光化輻射通量衰減率的變幅隨氣溶膠光學厚度增加變化不大，如AOD為0.5、1.0、1.5、2.0和2.5時，13:00光化輻射通量衰減率分別為8%、22%、35%、47%和57%，變幅分別為14%、13%、12%和10%。

臭氧柱濃度對光化輻射通量衰減作用的日變化呈“L”型分布，06:00—08:00光化輻射通量衰減率隨時間推移明顯下降，此后變化緩慢。臭氧柱濃度為250、300、350、400和450時，06:00光化輻射通量衰減率分別為24%、28%、31%、35%和38%，13:00光化輻射通量衰減率分別為2.6%、3.1%、3.6%、3.6%和4.1%，表明隨臭氧柱濃度增加，光化輻射通量衰減率緩慢增加，且在06:00—08:00表現略明顯一些。

光化輻射通量受NO2柱濃度的影響無明顯日變化特征，且隨NO2柱濃度增加，光化輻射通量衰減率略有增加，如NO2柱濃度為0.3和0.9時，06:00光化輻射通量衰減率分別為0.7%和2.3%，13:00分別為0.5%和1.0%。

整體而言，對光化輻射通量衰減作用由大到小的順序為，云光學厚度>氣溶膠光學厚度>臭氧柱濃度>NO2柱濃度。隨云光學厚度、氣溶膠光學厚度、臭氧柱濃度、NO2柱濃度增加，光化輻射通量衰減率均增加，比較而言，云光學厚度和氣溶膠光學厚度對光化輻射通量的衰減作用具有明顯的“U”型日變化，即早晚衰減大，午間衰減小，但氣溶膠光學厚度對光化輻射通量衰減作用的“U”型波形更為寬廣，敏感影響時段更長。光化輻射通量衰減率對中午前后云光化厚度和氣溶膠光學厚度的變化更敏感，且光化輻射通量隨氣溶膠光學厚度增加而下降的變率要比隨云光學厚度增加而減小的變率小。光化輻射通量衰減率對較低的云光學厚度的變化更敏感。

2.5 云光學厚度、氣溶膠光學厚度對光化輻射通量的影響

云光學厚度和氣溶膠光學厚度對光化輻射通量的協同作用的研究結果如圖6a所示，可以看出，隨云光學厚度的增加，光化輻射通量隨氣溶膠光學厚度增加而減小的幅度逐漸減小，如當云光學厚度為10時，氣溶膠光學厚度為0.5、1.0、1.5、2.0和2.5時，光化輻射通量分別為1.2E+17 光子數·cm-2·s-1、8.9E+16 光子數·cm-2·s-1、6.8E+16 光子數·cm-2·s-1、5.2E+16 光子數·cm-2·s-1和4.0E+16 光子數·cm-2·s-1。而當云光學厚度為50時，氣溶膠光學厚度為0.5、1.0、1.5、2.0和2.5時對應的光化輻射通量分別為3.3E+16 光子數·cm-2·s-1、2.1E+16 光子數·cm-2·s-1、1.4E+16光子數·cm-2·s-1、9.7E+15 光子數·cm-2·s-1和6.8E+15 光子數·cm-2·s-1。圖6b給出了云光學厚度為10時不同氣溶膠光學厚度下光化輻射通量的日變化，以進一步對云光學厚度較低時氣溶膠光學厚度對光化輻射通量的影響特征進行分析，可以看出，當氣溶膠光學厚度為0.5時，光化輻射通量峰值為1.2E+17 光子數·cm-2·s-1，當氣溶膠光學厚度為2.5時，光化輻射通量峰值為4.3E+16 光子數·cm-2·s-1。這表明云光學厚度一定時，隨氣溶膠光學厚度增加，光化輻射通量正弦日變化的峰值濃度明顯降低。

圖6 不同光學厚度、不同氣溶膠光學厚度下光化輻射通量(a)及云光學厚度為10時不同氣溶膠光學厚度下光化輻射通量日變化(b)

2.6 氣溶膠光學厚度、單次散射反照比對光化輻射通量的影響

氣溶膠光學厚度和單次散射反照比對光化輻射通量的協同作用的研究結果如圖7a所示，可以看出，氣溶膠光學厚度越小、單次散射反照比越大，光化輻射通量越大，且單次散射反照比低于0.6時，光化輻射通量隨氣溶膠光學厚度增加而減小的幅度逐漸減小，隨單次散射反照比增加而增加的幅度較小，單次散射反照比高于0.6時，光化輻射通量隨氣溶膠光學厚度增加而減小的幅度逐漸變大，隨單次散射反照比增加而增加的幅度較大，表明光化輻射通量對強散射性氣溶膠的變化更敏感，且此特征隨氣溶膠光學厚度的增加整體表現更明顯，如當氣溶膠光學厚度為0.5時，單次散射反照比為0.2、0.4、0.6、0.8和1.0時，光化輻射通量分別為6.6E+16 光子數·cm-2·s-1、7.8E+16 光子數·cm-2·s-1、8.6E+16 光子數·cm-2·s-1、1.0E+17 光子數·cm-2·s-1和1.4E+17 光子數·cm-2·s-1，而當氣溶膠光學厚度為2.5時，單次散射反照比為0.2、0.4、0.6、0.8和1.0時對應的光化輻射通量分別為5.9E+15 光子數·cm-2·s-1、1.0E+16 光子數·cm-2·s-1、1.9E+16 光子數·cm-2·s-1、4.1E+16光子數·cm-2·s-1和1.2E+17 光子數·cm-2·s-1。

圖7b和圖7c分別給出了氣溶膠光學厚度為0.5和2.5時，單次散射反照比從0.2變化至1.0時光化輻射通量日變化的差異，可以看出，光化輻射通量峰值隨單次散射反照比增加，先緩慢增加，然后快速增加，且氣溶膠光學厚度為2.5時較0.5時表現更顯著。

圖7 不同氣溶膠光學厚度、不同單次散射反照比下光化輻射通量(a)及氣溶膠光學厚度為0.5(b)和2.5(c)時不同單次散射反照比下光化輻射通量日變化

2.7 氣溶膠光學厚度、波長指數對光化輻射通量的影響

圖8a為光化輻射通量隨氣溶膠光學厚度、波長指數的變化特征，可以看出，氣溶膠光學厚度越小、波長指數越小，光化輻射通量越大，且隨氣溶膠光學厚度增加，光化輻射通量隨波長指數增加而減小的幅度越小，如當氣溶膠光學厚度為0.5時，波長指數為0.5、1.0、1.5和2.0時，光化輻射通量分別為1.17E+17 光子數·cm-2·s-1、1.16E+17 光子數·cm-2·s-1、1.15E+17 光子數·cm-2·s-1和1.14E+17 光子數·cm-2·s-1，當氣溶膠光學厚度為2.5時，對應的光化輻射通量分別為4.14E+16 光子數·cm-2·s-1、4.09E+16 光子數·cm-2·s-1、4.07E+16光子數·cm-2·s-1和4.07E+17 光子數·cm-2·s-1。圖8b給出了氣溶膠光學厚度為0.5時，不同波長指數下的光化輻射通量，可以看出，光化輻射通量日變化峰值隨波長指數增加略有下降，總的來看，波長指數對光化輻射通量的影響較小。

圖8 不同氣溶膠光學厚度、不同波長指數下光化輻射通量(a)及氣溶膠光學厚度為0.5時不同波長指數下光化輻射通量日變化(b)

3 結論與討論

(1) 2019年7—9月銀川月平均光化輻射通量分別為6.5E+16 光子數·cm-2·s-1、5.6E+16 光子數·cm-2·s-1和4.7E+16 光子數·cm-2·s-1；光化輻射通量日變化呈明顯的倒“U”型分布，最大值出現在13:00；波長在325 nm以下時，光化輻射通量隨波長增加緩慢上升，波長在325—480 nm之間時，光化輻射通量隨波長增加迅速升高，當波長大于480 nm時，光化輻射通量隨波長增加略有增加，此特征在中午前后較早晚時分表現更明顯。

(2)對光化輻射通量衰減作用由大到小的順序為云光學厚度>氣溶膠光學厚度>臭氧柱濃度>NO2柱濃度；云光學厚度和氣溶膠光學厚度對光化輻射通量的衰減作用均具有明顯的“U”型日變化特征，但氣溶膠光學厚度對光化輻射通量衰減作用的“U”型波形更為寬廣；光化輻射通量隨氣溶膠光學厚度增加而減小的變率要比隨云光學厚度增加而減小的變率??；光化輻射通量衰減率對較低的云光學厚度的變化更敏感。

(3)隨云光學厚度的增加，光化輻射通量隨氣溶膠光學厚度增加而減小的幅度逐漸減??；光化輻射通量對單次散射反照比大于0.6的強散射性氣溶膠的變化更敏感，且此特征隨氣溶膠光學厚度的增加整體表現更明顯；波長指數對光化輻射通量的影響相對較小。