珠一拗陷惠州凹陷惠州26-6構造深層天然氣成因及來源

史玉玲, 張向濤, 龍祖烈, 朱俊章, 溫華華, 楊興業

(1.中海石油深海開發有限公司，廣東 深圳 518054；2.中海石油(中國)有限公司 深圳分公司，廣東 深圳 518054)

珠江口盆地處于南海北部邊緣盆地東北部，由5個構造單元組成，惠州凹陷位于盆地內北部拗陷帶和中央隆起帶之間的負向構造單元(即珠一拗陷)中部，為典型的富油凹陷，三級地質儲量油氣比例懸殊，原油三級地質儲量占97%以上[1-4]。隨著天然氣勘探的深入，于2019年底在惠州凹陷西南部鉆探惠州26-6構造，并在古近系恩平組、文昌組及中生界古潛山獲得高氣油比的凝析氣藏，實現了珠江口盆地珠一拗陷潛山商業發現零突破?；葜?6-6構造鉆遇文昌組典型半深湖-深湖相烴源巖，有機質豐度高、類型好。田立新等[5]認為惠州26-6構造的氣藏中凝析氣和油藏溶解氣皆屬于混合油型烴源巖所生成的原油伴生氣，其母質類型以盆內湖相水生生源為主。前人的研究缺少天然氣組分、碳同位素數據，在天然氣來源方面，僅通過正常原油和凝析氣藏輕烴組分確定惠州26-6構造天然氣母質類型；到底是文昌組還是恩平組生成的原油，并未系統論述。天然氣成因研究的薄弱性直接影響了對惠州26-6構造天然氣來源的判別，不利于成藏精細分析與勘探成效的擴大。

根據天然氣母質來源成因，天然氣可分為干酪根裂解氣(初次裂解氣)與原油裂解氣(包括可溶有機質裂解氣，即二次裂解氣)等不同成因類型[6]。事實上，油氣生成過程中，干酪根的熱降解與烴類的熱裂解總是同步發生的?；葜莅枷萃瑫r具備形成兩類天然氣的地質條件，文昌組烴源巖有機質豐度較高，有機質類型好，以Ⅰ-Ⅱ2型為主[5-8]，成熟度較高，在凹陷中心埋藏深度超過7 500 m，地溫達到250 ℃，遠遠超出原油裂解氣形成的門限深度[9]。由此，惠州26-6構造天然氣是干酪根裂解氣，還是原油裂解氣，其母質到底來源于文昌組烴源巖，還是恩平組烴源巖，需要進一步分析。盡管原油裂解氣和干酪根裂解氣判斷方法很多[10-16]，但惠州26-6構造原油裂解氣和干酪根裂解氣是否適用前人的判別方法，需要實驗數據進一步證實。本文基于惠州26-6構造文昌組典型半深湖-深湖相烴源巖及恩平組儲層原油開展高溫熱壓模擬實驗，對比、分析干酪根裂解氣和原油裂解氣在組分、碳同位素特征方面的差異，建立研究區兩種天然氣的判識圖版，以此判識惠州26-6構造深層天然氣成因；在此基礎上，結合凝析油地球化學特征及輕烴組分確定天然氣來源。

1 區域地質背景

惠州凹陷是珠江口盆地已證實的典型富烴凹陷之一，位于珠一拗陷中部，毗鄰西江凹陷、陸豐凹陷，由惠西、惠北、惠南3個半地塹組成，發育惠州26洼、西江24洼、西江30洼等11個洼陷(圖1-A)。自下而上發育中生界(潛山)、始新統文昌組和恩平組、漸新統珠海組、下中新統珠江組、中中新統韓江組、上中新統粵海組、上新統萬山組及第四系地層(圖1-B)[3]。其中文昌組為主要烴源巖 ，發育大規模半深湖-深湖相烴源巖；恩平組為次要烴源巖，其陸源輸入豐富，發育湖沼相、淺湖相沉積。

惠州26-6構造位于惠西半地塹惠州26洼的東南部(圖1-A)，鄰近惠西低凸起和東沙隆起，由惠州26轉換帶和惠州27轉換帶共同控制。該構造第一口探井于2019年11月開鉆，完鉆井深超4 km，鉆遇潛山地層厚約700 m，在古近系古潛山測試獲得中高商業性產能。該油氣藏為巨厚塊狀斷背斜型凝析油氣藏，具有多層系、多相態復合成藏的特點，氣與油的體積比為 1 292～1 431，凝析油體積分數為0.634‰～0.700‰。該構造油氣藏具有明顯的垂向分帶性：恩平組主塊為層狀油藏與凝析氣藏，儲層橫向變化大，含油氣飽和度較低；文昌組為層狀油藏與帶油環的凝析氣藏，儲層分布相對穩定，物性好，儲量大，產能高；古潛山為厚層塊狀高烴柱凝析氣藏。根據DST測試及地層壓力測試資料分析，壓力系數為0.984～1.055，屬于正常壓力系統。

圖1 研究區構造位置及地層綜合柱狀圖Fig.1 Tectonic location and comprehensive stratigraphic histogram of the study area

2 天然氣成因

2.1 干酪根裂解氣和原油裂解氣判識

2.1.1 樣品與實驗方案

將烴源巖裂解生成的氣體作為干酪根裂解氣。為最大程度防止烴源巖加熱過程中生成的原油發生二次裂解，有效揭示干酪根裂解氣能力及過程，本次研究采用中國科學院廣州地球化學研究所最新研發的玻璃管封閉體系生烴模擬實驗裝置。該裝置有較長的玻璃管烘烤裝置，在封閉一側的玻璃管底部裝入烴源巖樣品，然后塞入少量石英棉(石英棉可以防止樣品顆粒逸散，并吸附烴源巖生成的原油)，抽成真空后用氫火焰將玻璃管另一側封閉，再將裝樣品一側斜插至管式爐中加熱，未裝樣部分(占玻璃管主體)則暴露在空氣中。在傾斜加熱過程中，烴源巖生成的原油由于重力作用向較低處運移，進而被石英棉吸附至未裝樣處，可以最大程度防止生成的原油進一步裂解；烴源巖生成的天然氣則在壓力差驅動下，運移至未加熱一側。由于玻璃管足夠長，暴露于空間中的玻璃管溫度較低(<37 ℃)，可以有效保存運移至此的烴類組分。

烴源巖熱壓模擬實驗的樣品需具備有機質豐度高(wTOC>2%)、成熟度低的特點?；谘芯繀^實際地質情況，在兼顧有機質類型、豐度及成熟度的前提下，本次研究最終篩選出A井文昌組泥巖樣品(深度為 3 456～3 468 m)開展生烴模擬實驗。該樣品為低熟Ⅱ1型高有機質豐度泥巖碎屑，有機碳質量分數(wTOC)約為4.78%，最高熱解溫度(tmax)約為443 ℃，S1質量分數(wS1)約為5.01‰，S2質量分數(wS2)約為26.20‰，鏡質體反射率(Ro)約為0.59%，屬于典型的半深湖相優質烴源巖。樣品加熱起始溫度為25 ℃，分別以升溫速率為5 ℃/h 和10 ℃/h加熱至650 ℃，實驗后完成產物組成及碳同位素分析。

原油熱壓模擬實驗是采用封閉體系下黃金管溫-壓共控生烴模擬實驗，該實驗采用液氮冷凍法，可以最大程度收集特定溫度下原油裂解氣，減少輕烴組分的揮發。此次熱壓模擬樣品選自惠州26-6構造A井恩平組儲層原油(深度3 158.39 m)，該層段原油為典型的文昌組半深湖相來源，具有4-甲基甾烷含量高的特點。族組分相對含量顯示，該樣品以輕質組分為主，飽和烴約占70%，芳烴占17.55%，非烴占6.33%，瀝青質占6.33%。選取原油樣品與礦物混合均勻，裝入反應釜，分別以升溫速率為2 ℃/h和20 ℃/h加熱至590 ℃、610 ℃，實驗完成后與烴源巖熱壓模擬實驗一樣進行氣體組分及碳同位素分析。

2.1.2 實驗結果分析

惠州26-6構造干酪根裂解氣和原油裂解氣模擬實驗結果表明，干酪根裂解氣和原油裂解氣中甲烷和乙烷體積分數的比值(C1/C2)、乙烷和丙烷體積分數的比值(C2/C3)都隨著熱演化程度增加而增大。前人曾利用ln(C1/C2)與ln(C2/C3)的關系來判識天然氣的成因[10,17-18]，認為干酪根初次裂解氣和原油二次裂解氣的ln(C1/C2)與ln(C2/C3)值存在差異。即干酪根初次裂解表現為ln(C2/C3)相對穩定，ln(C1/C2)隨著成熟度升高而變大；原油二次裂解氣則表現為ln(C2/C3)值隨著ln(C1/C2)增大而迅速增大。隨著熱演化程度增加，原油二次裂解氣在同一條件下C3裂解速率大于C1和C2，從而使C3的量具有較大變化。本次研究通過對干酪根裂解氣及原油裂解氣組分分析(圖2)，得到ln(C1/C2)-ln(C2/C3)的關系與F.Behar[10]的成果有相似變化趨勢：無論是原油裂解氣，還是干酪根裂解氣，隨著成熟度的增加，ln(C1/C2)值增加，ln(C2/C3)值增大，兩者呈現指數關系。原油裂解氣ln(C2/C3)值隨著ln(C1/C2)增大而增大，相對干酪根裂解氣的變化趨勢更大，原油裂解氣中ln(C2/C3)值比干酪根裂解氣中的高，干酪根裂解氣中ln(C2/C3)值整體小于1.5，原油裂解氣中ln(C2/C3)值分布范圍較大，不完全遵循相關文獻所述[17]。

圖2 ln(C1/C2)與ln(C2/C3)關系圖Fig.2 Correlation between ln(C1/C2) and ln(C2/C3)

圖3 甲烷、乙烷碳同位素關系圖Fig.3 Relationship of carbon isotopes between methane and ethane

在運移、成藏過程中，天然氣組分的變化會大于碳同位素的變化，因此天然氣碳同位素可以作為區分干酪根裂解氣和原油裂解氣的重要指標。圖3是甲烷、乙烷碳同位素相關關系圖，能清楚地區分干酪根裂解氣與原油裂解氣，兩種類型氣甲烷碳同位素δ13C1、乙烷碳同位素δ13C2存在較大差異，位于兩個不同的區域中。干酪根裂解氣碳同位素值相對原油裂解氣碳同位素值較重，干酪根在裂解階段的初期δ13C1與δ13C2分別為-39.81‰和-31.84‰，裂解后期甲烷、乙烷碳同位素值亦隨著成熟度增加而變重；而原油在裂解階段的初期δ13C1與δ13C2僅為-50.72‰和-38.91‰，裂解后期甲烷、乙烷碳同位素值變重。

郭利果等[19]認為甲烷的來源比乙烷和丙烷更為復雜，建議用(δ13C2-δ13C3)-δ13C1相關圖作為判斷原油裂解氣和干酪根裂解氣的第一選擇，該方法被廣泛應用于塔里木盆地與四川盆地天然氣成因的判別。圖4是惠州26-6構造原油裂解氣和干酪根裂解氣的(δ13C2-δ13C3)-δ13C1相關圖，可見其結果與郭利果等[19]的規律基本一致：即隨著δ13C1增加，原油裂解氣的(δ13C2-δ13C3)值迅速減小，而干酪根裂解氣的(δ13C2-δ13C3)值則變化相對較緩，說明原油裂解氣中(δ13C2-δ13C3)可作為成熟度的指標之一。

通過上述研究，建立了惠州凹陷干酪根裂解氣和原油裂解氣的識別圖版，基于天然氣組分和碳同位素，可以很清楚地將惠州凹陷干酪根裂解氣與原油裂解氣進行區分。

圖4 (δ13C2-δ13C3)與δ13C1關系圖Fig.4 Relationship between (δ13C2-δ13C3) and δ13C1

2.2 深層天然氣成因

惠州26-6構造的天然氣包括氣藏凝析氣和油藏溶解氣。凝析氣主要分布在深層，層位為文昌組，恩平組和古潛山也有少量分布。研究區恩平組、文昌組以及古潛山儲層中氣藏凝析氣以烴類氣體為主(表1)。其中CH4的摩爾分數(x)為65.00%～87.22%，C2H6～C6H14的摩爾分數為12.60%～34.83%，含有少量以N2、CO2為主的非烴類氣體，CO2的摩爾分數為0.01%～0.97%，N2的摩爾分數為0.08%～0.26%。前人研究認為CO2的摩爾分數<15%、δ13CCO2<-10‰時以有機成因為主[6]，據此判斷惠州26-6構造CO2屬于有機成因氣為主。各層位儲層天然氣干燥系數[C1/(C1-C5)]普遍偏低，介于0.67～0.88，平均為0.82，均屬于濕氣范疇?；葜?6-6構造各油層溶解氣與氣藏凝析氣一樣，其組分主要為烴類氣，但氣藏凝析氣中甲烷含量相對高于油藏溶解氣，油藏溶解氣CH4的摩爾分數為58.75%～87.22%，C2H6～C6H14的摩爾分數為12.43%～38.64%，CO2的摩爾分數為0.02%～1.98%，干燥系數為0.61～0.88，平均為0.74。

表1 惠州26-6構造天然氣組分特征Table 1 Characteristics of natural gas components in Huizhou 26-6 structure

為判識惠州26-6構造深層天然氣是干酪根裂解氣還是原油裂解氣，還需要對天然氣成因類型進行分析，區分煤型氣、油型氣或混合氣。一般腐殖型有機質以生氣為主，腐泥型有機質以生油為主，混合型有機質油氣兼生。由于不同成因類型天然氣具有不同的碳同位素特征，本文利用戴金星[20]建立的δ13C1-δ13C2-δ13C3鑒別圖版(圖5)，該圖版適用于濕氣或濕氣程度較大天然氣的鑒別，結果顯示惠州26-6構造恩平組、文昌組及古潛山天然氣甲烷、乙烷及丙烷碳同位素分布較為一致，表明各層系天然氣來源差異不大，整體較為單一，屬于混合成因氣，來源于混合型有機質生成的天然氣。同時利用黃汝昌[21]建立的(δ13C2-δ13C1)-δ13C1關系圖版(圖6)，結果顯示存在陸源有機質貢獻。由此，認為惠州26-6構造天然氣母質類型為存在陸源有機質貢獻的油型源巖。

圖5 惠州26-6構造天然氣成因劃分Fig.5 Origin classification of natural gas in Huizhou 26-6 structure(作圖方法據戴金星[20])

將惠州26-6構造氣藏凝析氣組分的ln(C1/C2)與ln(C2/C3)值投入ln(C1/C2)-ln(C2/C3)判識圖(圖2)，結果顯示其凝析氣基本表現干酪根裂解氣的特征，成熟度存在一定差異。天然氣組分ln(C2/C3)越大，其成熟度可能越高；結合甲烷、乙烷碳同位素圖版(圖3)分析，惠州26-6構造氣藏凝析氣為烴源巖在中等成熟階段的產物，主要為干酪根裂解氣；再結合天然氣甲烷、乙烷、丙烷碳同位素的研究，惠州26-6構造氣體樣品的數據主要落入干酪根裂解氣范圍內(圖4)：證實惠州26-6構造天然氣主要為干酪根裂解氣，而非原油裂解氣。

圖6 惠州26-6構造天然氣有機質來源判識Fig.6 Identification of organic matter source of natural gas in Huizhou 26-6 structure (作圖方法據黃汝昌[21])

從天然氣的濕氣成分看，惠州26-6構造天然氣成熟度不高。因為根據天然氣的生成模式，腐泥Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根在合適的地質時期內，能產生較多熱成因氣；在中等成熟度的條件下，具有一定濕氣。本文根據E.Faber[22]基于Ⅰ型、Ⅱ型干酪根建立的計算公式(甲烷同位素δ13C1=15.4 lnRo-41.3；乙烷同位素δ13C2=22.6 lnRo-41.3；丙烷同位素δ13C3=20.9 lnRo-29.7)計算天然氣成熟度(Ro值)為1.09%～1.48%；根據U.Berner等[23]基于Ⅱ型干酪根建立的(δ13C1-δ13C2)、(δ13C2-δ13C3)成熟度關系圖版分析惠州26-6構造天然氣成熟度(圖7)?；谝陨戏治鲋?，惠州26-6構造深層天然氣對應的Ro值為1.10%～1.30%，與洼陷中心烴源巖成熟度較相似。兩圖版結果較吻合，表明研究區天然氣主要為烴源巖中等成熟階段產物，部分為高成熟階段產物，這也與此前天然氣干燥系數的結果較一致。該成熟度與惠州26洼文昌組烴源巖熱演化具有可比性，進一步佐證了惠州26-6構造天然氣主要來源于文昌組Ⅱ1型油型烴源巖，屬于晚期成藏產物。

圖7 天然氣成熟度鑒定圖版Fig.7 Natural gas maturity appraisal chart (作圖方法據E.Faber[22]、U.Berner等[23])

3 凝析油和天然氣來源

與惠州26-6構造凝析氣伴生的還有一定量的凝析油。由于天然氣組分相對簡單，僅能判斷氣源母質類型及成熟度，但在氣源層系確定、充注期次等方面還存在局限；而石油中生物標志物卻能有效確定烴源巖母質、烴源巖熱演化及分布。一般而言，同一構造原油和天然氣的成因存在一定聯系，可以采用凝析油作為“橋梁”的方法分析天然氣來源。本文將凝析油地球化學特征與輕烴組分相結合，綜合分析天然氣來源。

惠州26-6構造地面凝析油具有低密度、低黏度、低含硫、低含蠟、低凝固點。20 ℃條件下，地面凝析油的密度為0.749～0.775 t/m3，黏度為0.68～0.95 mPa·s，含蠟量(質量分數)為4.3%～7.7%，硫的質量分數為0.015%～0.02%，膠質的質量分數為4.8%～8.4%，瀝青質的質量分數為0.05%，凝固點溫度為-4 ～11 ℃。

根據惠州26-6構造凝析油的氣相色譜分析結果(圖8)，恩平組、文昌組及古潛山原油特征主要呈現雙峰型和前峰型兩類，各層正構烷烴色譜難以區分，Pr/Ph(摩爾分數的比值)為1.92～3.18；而在恩平組、文昌組、古潛山皆有凝析氣藏分布，且在恩平組、文昌組油柱底部或沉積旋回的粗粒部分存在瀝青，相應層段儲層具有高孔滲性，推測儲層曾遭受不同程度氣侵作用，氣侵作用致使正構烷烴色譜呈前峰型。

惠州26-6構造鉆遇文昌組第四段半深湖-深湖相烴源巖，有機質豐度高，有機碳質量分數平均值約為3.05%，產烴潛量(S1+S2質量分數)平均約為18.63‰，氫指數(IH)平均約為480.73‰，干酪根類型主要為Ⅱ1型，為惠州26洼主要烴源巖。前人研究表明該套烴源巖生物標志化合物特征表現為低C24四環萜烷、低奧利烷OL、低雙杜松烷T、C304-甲基甾烷含量豐富的特點，屬于典型半深湖-深湖相烴源巖，高等植物貢獻較弱，以低等水生生物貢獻為主[4]。

根據惠州26-6構造恩平組和古潛山烴源巖的井壁心抽提烴、氣藏凝析油生物標志化合物特征分析，認為該構造烴類與惠州26-6構造文四段半深湖-深湖相烴源巖具有一定相似性，同時也有一定差異。該構造烴類主要包括兩類：一類是淺湖-半深湖相原油，高等植物輸入相對明顯，有高濃度的T化合物和豐富奧利烷OL，三環萜烷C21TT或C23TT優勢、低碳數三環萜烷含量略高，甾烷系列“V”形為主，含C304-甲基甾烷，重排甾烷略低，其Ro值為0.78%～1.31%，屬于成熟原油，主要分布在潛山儲層；另一類是半深湖-深湖相原油，高等植物貢獻較弱，以低等水生生物貢獻為主，具有低C19三環萜烷、低奧利烷OL、低T化合物、甾烷系列“V” 形或“L”形、C304-甲基甾烷含量豐富的特點，存在較低熟原油和成熟原油，其Ro值分別為0.50%～0.70%、0.70%～0.87%(平均為0.75%)，較低成熟原油在恩平組、文昌組和古潛山儲層中皆有分布，而成熟原油主要分布在文昌組和恩平組(圖9)。前人研究[24]認為惠西半地塹文昌期存在藻類勃發現象，源巖碳同位素較重，有機質類型好，生烴潛力大。由此推測惠州26-6構造凝析油是由藻類勃發的文昌組淺湖-半深湖與半深湖-深湖相混合烴源巖所生成的。

圖8 惠州26-6構造不同層段原油正構烷烴色譜圖Fig.8 Chromatograms of N-alkanes in different formations of Huizhou 26-6 structure

圖9 惠州26-6構造半深湖-深湖相烴源巖與不同期次原油生物標志物特征對比Fig.9 Comparison between semi-deep lacustrine source rocks and crude oils of different periods in Huizhou 26-6 structure

根據輕烴組分特征，可以有效分析天然氣母質類型，其中正庚烷(nC7)、二甲基環戊烷(∑DMCyC5)和甲基環己烷(MCyC6)反映的生物來源意義各不同，正庚烷和二甲基環戊烷分別來源于藻類、細菌和水生生物，油型氣中正庚烷和二甲基環戊烷豐富，甲基環己烷主要來自高等植物[25-26]?；葜?6-6構造凝析油MCyC6、nC7和∑DMCyC5的相對含量分別為32.8%～39.3%、39.3%～46.4%和20.4%～25.7%，位于油型氣的范圍(圖10)，由此認為惠州26-6構造凝析油為偏腐泥型有機質生成，主要來源于低等水生生物相對豐富的半深湖-深湖相泥巖。

圖10 惠州26-6構造凝析油C7輕烴系統三角圖Fig.10 Triangular diagram of gas condensate C7 light hydrocarbon system in Huizhou 26-6 structure(作圖方法據戴金星[26])

綜合上述惠州26-6構造凝析油地球化學特征及輕烴組分分析，推測其深層天然氣主要來源于文昌組半深湖-深湖相烴源巖，存在淺湖-半深湖相烴源巖貢獻，低等水生生物藻類發育。

4 結 論

a. 烴源巖和原油熱壓模擬實驗理論上再現了天然氣在地質歷史過程中組分變化，本文基于實驗產物分析，建立了惠州凹陷區分干酪根裂解氣和原油裂解氣的參數圖版，包括ln(C1/C2)與ln(C2/C3)關系圖版、甲烷與乙烷碳同位素關系圖版，以及(δ13C2-δ13C3)與δ13C1關系圖版。

b. 干酪根裂解氣表現為ln(C2/C3)相對穩定，ln(C1/C2)隨著成熟度升高而變大；而原油裂解氣表現為ln(C2/C3)值隨著ln(C1/C2)增大而迅速增大，相對較高，原油裂解氣的碳同位素值相對于干酪根裂解氣的碳同位素值較輕，兩者在裂解后期隨著成熟度增加碳同位素皆變重；原油裂解氣的(δ13C2-δ13C3)隨著成熟度增加，可作為衡量成熟度的重要指標，而干酪根裂解氣的(δ13C2-δ13C3)對成熟度較不敏感。

c. 惠州26-6構造深層天然氣為濕氣，恩平組、文昌組及古潛山天然氣皆屬于烴源巖在高成熟階段生成的干酪根裂解氣，Ro值為1.10%～1.30%；天然氣主要來源于藻類勃發的文昌組淺湖-半深湖和半深湖-深湖相混合油型烴源巖。