重頻納秒大能量激光增益介質初探

陳 躍，姜本學，馮 濤，張 龍

（1.中國科學院上海光學精密機械研究所中國科學院強激光材料重點實驗室，上海 201800；2.中國科學院大學，北京 100049）

1 引 言

重頻納秒大能量激光具有重復頻率高、單脈沖能量大、峰值功率高等優良特性，無論在基礎科學領域還是工業應用領域均表現出廣闊的應用前景。在基礎科學領域，重頻納秒大能量激光可用于產生極紫外、X射線和太赫茲波等[1-5]，也可用于諧波轉換產生紫外、可見光、光參量產生中紅外、自相位調制產生超連續譜等光源[6-8]。在工業應用領域，激光沖擊強化是其代表性應用，重頻納秒大能量激光可明顯改善飛機和航空發動機葉片等重要材料的疲勞壽命，增強金屬材料的抗疲勞、耐磨損和抗腐蝕能力[9-10]。但具有納秒脈沖的高能級激光器通常被限制在非常低的重復頻率下，即每分鐘或每小時發射幾次，導致平均功率較低。這種低平均功率激光器不能滿足激光驅動慣性約束聚變（ICF）等先進應用的要求。因此，具有100 J、10 Hz、10 ns的良好光束質量和高轉換效率的重頻納秒大能量激光器是新世紀以來世界各主要研究團隊默契設定且不斷追求的首個“小目標”[11]。

“重頻”和“大能量”兩個特征對應用而言有明確的意義?！爸仡l”的意義在于滿足應用對效率的要求，“大能量”則是實現一些強場物理現象的必需條件。以材料探傷為例，需要大能量激光與電子相互作用產生γ射線，對能量的需求一般要在十焦耳以上，脈沖頻率要做到幾十赫茲到百赫茲，才能滿足探傷效率的要求。隨著重頻納秒大能量激光應用領域的進一步拓寬，世界各地的幾個研究小組針對不同的應用領域開發了多種重頻納秒大能量脈沖激光器。表1梳理了現有重頻納秒大能量脈沖激光器代表性的研究成果。

表1 現有公開報道的重頻納秒大能量激光及增益介質各項性能參數Tab.1 Performance parameters of heavy frequency large energy laser system and gain media

重頻納秒大能量激光技術起源于21世紀初，在固體激光器技術底蘊之上經過了近20年的飛速發展，在思路、技術、工藝方面不斷突破，同時也充滿了更多的可能性。近20年來，世界各國研究團隊不斷向“100 J、10 Hz、10 ns”的目標努力進發。我國與美國、英國、法國和日本四國相比，在重頻納秒大能量激光相關研究方面起步較晚，這主要與重頻納秒大能量激光用增益介質制備與放大器構型的設計有關。一方面重頻納秒大能量激光宜選用具有中等發射截面的增益介質，同時需要滿足大尺寸制備、長上能級壽命、良好的熱導率等多個方面的要求，因此滿足條件的候選材料極為有限，同時也受限于國內增益介質的制備工藝與設備前期的發展基礎薄弱。另一方面，放大構型的設計同樣與熱管理、儲能管理、時空管理等諸多維度的重要問題相關聯，國內開展相關技術研究的時間較晚。雖然起步較晚但發展迅速，我國在重頻納秒大能量激光領域正在從一個“學習者”轉變成“引領者”。

基于目前重頻納秒大能量激光技術的蓬勃發展態勢，探索實現更高重頻和更大能量的激光輸出已經勢在必行。而獲得重頻納秒大能量激光輸出最大的瓶頸之一便是選擇和制備合適的激光增益介質。以常見的高性能高功率激光裝置為例，如美國的國家點火設施（NIF）、中國的神光-Ⅲ和法國的激光兆焦耳（LMJ），都是基于摻釹玻璃[38-39]。但遺憾的是，激光玻璃的熱導率極低，導致裝置每隔數小時才能產生單次脈沖。與玻璃相比，晶體具有較高的熱導率，但由于晶體生長和晶體中生長條紋的挑戰，晶體受到其尺寸的限制。在將透明陶瓷引入作為新型固態增益介質之前，晶體和玻璃作為固態激光器僅有的選擇，它們已經得到了廣泛的研究。1995年，透明陶瓷與晶體和玻璃一起被認為是重頻納秒大能量脈沖激光器領域的優秀候選材料[40]。

為了實現激光系統的高重復頻率，激光放大器增益介質的選擇是至關重要的。重頻納秒大能量激光所用增益介質主要是指摻雜稀土作為激活離子的晶體、陶瓷以及玻璃材料。由于Yb3+或Nd3+自身的優越性與重頻納秒大能量激光的匹配度更高，因此在對增益介質進行的廣泛研究中多是圍繞Yb3+與Nd3+開展的。具體而言，Nd3+具有理想的四能級系統,在激光作用下,其激發態與基態的能級差約為2 000 cm-1,激光閾值低,并且Nd無論是摻雜到晶體還是玻璃基質中,都具有合適的吸收截面和發射截面，為實現重頻納秒大能量激光輸出創造了增益條件。Yb3+與Nd3+相比具有能級結構更簡單、吸收帶更寬且吸收波長與激光二極管的泵浦波長相對應等優勢，在重頻納秒大能量脈沖激光器中同樣具有廣泛的應用前景，也引起了國內外的關注。因此，本綜述以Yb3+和Nd3+為線索詳細介紹了基于摻雜兩種離子的激光晶體、激光玻璃和激光陶瓷的研究進展以及基于增益介質的重頻納秒大能量激光代表性成果，討論分析了實現重頻納秒大能量激光對增益介質在發射截面、熱導率、上能級壽命以及材料可獲得性等參數的需求。

2 重頻納秒大能量激光用增益介質

在重頻納秒大能量脈沖激光器所用的固體增益介質中，主要包括基質材料和激活離子兩個部分。增益介質的光學、熱學、機械以及其他物化性能主要由基質材料自身性能決定，而其激光性質則主要由摻雜的激活離子決定。

作為增益介質的基質材料，除要求其物理化學性能穩定、易制備出光學均勻性好的材料外，也要考慮它與激活離子間的適應性，如基質陽離子與激活離子的半徑、電負性和價態應盡可能接近。目前被廣泛研究的增益介質有三種基質材料，分別是激光晶體、激光玻璃、激光陶瓷。

激光晶體仍然是應用最為廣泛的固體光學材料之一，例如在固體中應用的YAG單晶、非線性晶體等。同時也是最早嘗試應用在重頻納秒大能量激光中的增益介質，如2006年美國LLNL實驗室利用晶體Yb∶S-FAP（Yb3+∶Sr5（PO4）3F）作為增益介質成功實現了Mercury激光系統輸出61 J@10 Hz的指標。然而，晶體材料有其自有的很多限制，例如制備周期較長、設備成本高、難以大尺寸制備、難以制備高熔點材料等[41-44]。同時目前所制備的單晶材料都難以獲得較高的激活離子摻雜濃度，且摻入的離子容易產生摻雜不均勻的現象[45-46]。較低的摻雜濃度和激活離子的不均勻一定程度上限制了單晶材料光學性能的表現[47-48]。

激光玻璃因其容易成型加工、容易獲得各向同性、性能均勻一致的大尺寸等優點，也在重頻納秒大能量激光領域占據著一席之地。例如，釹玻璃由于在室溫即可產生激光、溫度猝滅效應小、發光量子效率高等特點，目前仍然是激光核聚變研究中最主要的激光材料之一。但是，激光玻璃硬度較低，熱性能較差，而且其發光線寬相對較寬，這些都限制了玻璃材料在重頻納秒大能量激光上的進一步發展和應用。

近年來，激光陶瓷呈蓬勃發展之勢，特別是經過近十幾年的深入研究，激光陶瓷在重頻納秒大能量激光領域展示出其強有力的競爭地位。其優點主要包括：由于不存在偏析效應，可摻雜離子濃度較高且可控制得較均勻[49-52]；制備過程相對簡單，成本低，可以獲得大尺寸樣品[53-54]；高熱導率，利于基體材料的散熱，提高材料的抗熱沖擊性能[55-57]。

面向重頻納秒大能量激光，增益介質需要具備四大特征[58-60]：（1）增益介質具有合適的發射截面，合適的發射截面既有利于實現有效的儲能又有利于實現大脈沖能量激光的輸出。適合高重頻納秒大能量激光的增益介質發射截面為3×10-20～9×10-20cm2。（2）對于高重頻納秒大能量激光系統，增益介質的熱導率是一個非常重要的參數，熱導率要大于2 W·m-1·K-1。（3）增益介質長的上能級壽命更有利于儲能，如典型材料Yb∶S-FAP（1.14 ms）和Yb∶YAG（1 ms）。（4）大尺寸，激光增益介質尺寸限制著激光輸出功率，因此大尺寸是高重頻納秒大能量激光中增益介質的必備條件之一。

2.1 摻雜Yb3+的激光增益介質

之所以選擇Yb3+摻雜到增益介質，主要是從材料的發射截面、熱導率、長上能級壽命方面綜合考量。首先從增益介質對發射截面的需求方面，對于納秒級的輸出而言，發射截面必須大于1.0×10-20cm2。為了實現介質內的儲能有效提取，末級的提取通量應達到激光飽和通量，而此時的激光飽和通量約20 J/cm2,即使是小口徑光學元件（10 cm2），膜層損傷閾值也很難穩定地達到該值。因此更合理的是，介質的發射截面應不小于2.0×10-20cm2，滿足這一條件的激光材料包括Yb∶FAP（6×10-20cm2）、Yb∶KGW（2.8×10-20cm2）、Yb∶KGW（2.8×10-20cm2）、Yb∶YAG（2.3×10-20cm2）、Yb∶LuAG（2.3×10-20cm2）[61]。單從發射截面角度來看，Yb∶FAP、Yb∶S-FAP這兩種晶體材料的發射截面均大于4×10-20cm2，應當作為更優選的候選材料。但值得注意的是，部分增益介質包括發射截面和熱導率在內的增益特性對溫度非常敏感，其中，具有代表性的是Yb∶YAG。激光材料的熱導率也可以通過氣冷/液冷等方式營造低溫環境從而提高增益介質的熱導率，在室溫條件下熱導率為7.5 W·m-1·K-1，在150 K低溫條件下熱導率可提高為10 W·m-1·K-1。如圖1（a）所示。圖1（b）給出了Yb3+的能級示意圖，表征了Stark分裂子能級的布居系數。與其他稀土離子不同，Yb3+沒有另外的電子態，因此Yb3+不存在激發態吸收、熒光上轉換、濃度猝滅等效應（這些都是影響Nd離子激光性能的重要因素），因此Yb3+可以實現高摻雜。同時，大多數Yb3+介質的上能級壽命都達到了ms量級，非常適合于功率受限的LD泵浦，也便于儲能。

圖1 （a）摻雜Yb的激光材料的熱沖擊參數與受激發射截面，以及Yb∶YAG的溫度調諧特性；（b）Yb離子能級示意圖。Fig.1（a）Thermal impact parameters and excited emission cross section of various laser materials，and temperature tuningcharacteristics of Yb∶YAG.（b）Schematic diagram of the energy levels of Yb ions.

2.1.1 摻雜Yb3+的激光晶體

2006年，美 國LLNL實驗室利用晶體Yb∶SFAP（Yb3+∶Sr5（PO4）3F）作為增益介質成功實現了Mercury激光系統輸出61 J@10 Hz的指標[12]。Mercury項目的目標是在一個架構框架內開發關鍵技術，演示擴展到慣性聚變能量（IFE）應用的更大的多千焦耳系統的基本構建。Yb∶S-FAP晶體具有許多吸引人的激光特性，又由于Yb3+摻入SFAP晶體取代Ca（2）位置，每個Yb3+周圍有4個近鄰O2-和一個近鄰F-（0.23 nm）離子，晶格場畸變較大，導致Yb3+發射截面增大。同時，摻雜Yb的S-FAP具有寬松的二極管亮度要求，具有長壽命（達1.14 ms）及中等的增益截面（6.0×10-20cm-1），以上特性使其非常適合于中等熱負載應用下的二極管泵送，是重頻納秒大能量激光增益介質的重要候選材料之一；但缺點是易揮發的特性嚴重影響晶體的大尺寸生長。

Yb∶YAG晶體也是一種非常具有吸引力的增益介質，除了具備Yb3+介質共有的屬性外，Yb∶YAG的光譜特性具有“適中”的特點，發射截面為2.3×10-20cm2，滿足ns級脈沖儲能器件的增益介質要求。低溫條件下Yb∶YAG更易轉變為四能級系統，而且隨著溫度的逐步降低，YAG材料的發射截面和熱機械性能都顯著地改善，不少研究人員也就此開展研究實現了重頻納秒大能量的激光輸出。大阪大學研究發現[62-63]，Yb∶YAG晶體隨溫度降低受激發射截面增大，低溫環境的Yb∶YAG晶體介質滿足重頻納秒大能量脈沖激光器對于介質的要求。2010年，中國國防科技大學王明哲教授基于Yb∶YAG激光晶體在低溫條件下良好的熱特性和激光特性，設計出一種高功率激光二極管（LD）陣列泵浦的V型腔低溫Yb∶YAG激光器[38],實現了重復頻率大能量輸出。2013年，上海光機所同樣利用Yb∶YAG激光晶體作為增益介質，開發了LD泵浦低溫條件下工作的Yb∶YAG脈沖固體激光放大系統[30]。晶體用銦和金箔作為導熱層壓到金屬熱沉上，散熱方式采用傳導冷卻，低溫環境由液氮冷卻熱沉來保證。實驗結果表明，當晶體溫度控制在150 K時，裝置得到了3 J@10 ns、10 Hz的1 030 nm脈沖激光能量輸出。

2.1.2 摻雜Yb3+的激光陶瓷

由于激光陶瓷的光學性能已經可以和單晶媲美，而且兼具單晶和玻璃的優勢：生產周期短、成本低、可實現高濃度激活離子均勻摻雜、容易實現大尺寸制備、機械性能和熱力學性能優異、可設計復合結構等，因此透明陶瓷已成為重頻納秒大能量激光器的一種較好的選擇[64-66]。2013年，法國LULI-CNRS實驗室設計研制了基于水冷Yb∶YAG激光晶體/陶瓷激活鏡放大器結構的LUCIA激光系統，實現了14 J@2 Hz的輸出，系統光光效率為20%，考慮到實際到達增益介質的泵浦光的總量時，這個值下降到13%。研究人員針對激活鏡構型的ASE效應和熱效應，開展了詳細的建模分析[67]。如圖2所示，在整個1 ms的泵浦持續時間內，泵浦光被有效吸收積累形成粒子數反轉，泵浦時間內并沒有觀察到任何增益飽和特征。

圖2 在2 ms期間以16 kW/（ms·cm2）記錄的小信號增益［67］，可以在沒有任何飽和的情況下觀察到增益的積累，直到當泵浦停止時開始出現指數衰減；橙色曲線是用余弦處理的陶瓷得到的，而紅色曲線是用晶體測量得到的。固體曲線是使用（藍色）和未使用（黑色）ASE來模擬的。Fig.2 The small signal gain recorded at 16 kW/（ms·cm2）during 2 ms［67］.Accumulation of gain can be observed without any saturation until exponential decay begins when the pump stops.The orange curve is obtained with the cosine-treated ce?ramics，while the red curve is obtained with the crystallographic measurement.The solid curves are simulated with（blue）and without（black）an ASE.

精心設計增益介質泵浦是抑制ASE散射的重要途徑，但不是唯一解決方法。為達到大于4的小信號增益值，必須改進圓形增益晶體的邊緣，以便于任何橫向放大的散射都能被有效地吸收。研究人員認為有必要增加一圈包邊材料，該研究團隊基于時間、成本和技術考慮，排除了復合晶體結構的加工。首先選擇的解決方案是顯著增加晶體直徑（從45 mm增加到60 mm）。利用Yb3+∶YAG[41]的1 030 nm吸收抑制ASE放大，泵浦限制在中心30 mm直徑范圍內。Yb3+∶YAG圓盤的非泵浦外圍因此充當包邊層。截止到目前，該研究團隊已經獲得了90 mm直徑的晶體，該尺寸可實現kJ級的高平均功率激光器輸出[40]。

當考慮采用陶瓷作為系統的增益介質時，便不存在上述復合晶體的加工工藝上的困難。事實上，Cr4+/Yb3+∶YAG復合結構陶瓷被證明是快速、經濟且沒有任何重大工程問題的材料。如圖3所示，將一個30 mm直徑的ASE管理掩模板安裝到主放大器晶體表面，可提供一個21.2 cm2的未泵浦的Yb3+∶YAG的外圍區域，60 mm直徑的增益晶體厚度為7 mm。這樣泵浦區域為7.1 cm2的中心圓斑，實際有效泵浦面積為6.7 cm2。經過4次完整的像傳遞放大后，直徑為60 mm的晶體和45 mm的復合陶瓷（在陶瓷盒中使用了與圖3所示不同的安裝）分別得到13.7 J和13.9 J。增益材料均為2%摻雜，泵浦強度為16 kW/cm2，重復頻率為2 Hz，光束截面如圖4所示。

圖4 左圖是當二極管陣列驅動電流增加到150 A時產生的能量。近場輪廓顯示在中心圖片上，從那里提取了一個水平線（右圖，單位是像素數，8位灰度）［17］。Fig.4 Left panel shows the energy generated when the diode array drive current increases to 150 A.Near-field profile is shown on the central image，from which a horizontal line is extracted（right panel，in pixels，8 bits of gray scale）［17］.

如圖3所示，泵浦面積遠遠大于20 mm×25 mm的核心孔，在這個6.7 cm2表面內儲存的最大能量超過100 J。增加光束直徑20%，則可以提取19 J的儲能。這需要略微增加ASE抑制掩模的水平尺寸，增益介質平面中的光束截面～24 mm×29.5 mm。與此同時，該研究團隊為實現更高能量輸出，采用一種創新的熱管理方案，將其在低溫下運行，與現有室溫運轉放大器相結合，經過三程放大可達到30 J水平。

圖3 安裝到主放大器晶體底座上的ASE管理掩模［17］Fig.3 The ASE management mask mounted on the main amplifier crystal base［17］

在室溫附近操作Yb∶YAG放大器時，利用1 030 nm的Yb3+重吸收被證明是相當有效的，可以緩解ASE引發的寄生振蕩等效應[44-45]。然而，當在150 K以下運轉時，1 030 nm重吸收幾乎消失（截面<5.10～22 cm2）[44]。因此，要吸收在該溫度水平下的自發輻射，需要有外圍摻雜Cr4+的YAG包層。日本Konoshima制造了第一代Cr4+/Yb3+∶YAG陶瓷（圖5（a）），其中Cr4+摻雜的徑向厚度為5 mm，而摻雜濃度估計為0.25%。雖然它可以非常有效地防止自發輻射放大效應，但由于Cr4+的線性吸收系數為6 cm-1，證明摻雜了濃度太高的Cr4+。吸收功率太強，導致Cr4+/Yb3+界面處產生熱應力[46-47]。然后對第二代3個陶瓷（圖5（b））進行優化，Cr4+摻雜的徑向厚度為20 mm，增加了4倍，吸收系數下降了3/4。

圖5 兩代Cr4+/Yb3+∶YAG共燒結陶瓷［44］Fig.5 Two generations of Cr4+/Yb3+∶YAG co-sintering ceramics［44］

日本Osaka-ILE實驗室在2009年[68]和2012年[14]先后基于Yb∶YAG陶瓷提出了TRAM（全內反射激活鏡）構型和multi-TRAM構型，分別如圖6（a）[69]和 圖6（b）[70]所示，該構型中的Yb∶YAG陶瓷還具有抑制ASE的作用。2015年，報道了用液氮作為冷卻劑，實現了1 J@100 Hz的激光輸出，但100 Hz重復頻率下系統無法穩定運轉，運行1 min后能量迅速下降。Yb∶YAG陶瓷在常溫下由于激光下能級與基態非常接近，波爾茲曼分布導致的激光下能級堵塞嚴重，并且其發射截面也很低，需要高通量提取才能實現高效提取，這給光學元件損傷控制帶來了巨大的挑戰。為了克服以上缺點，采用Yb∶YAG陶瓷的重頻納秒大能量激光器往往需要在低溫運行，低溫下該晶體的下能級堵塞問題、低發射截面問題都會有很大程度的緩解[67]。然而，由于外加降溫設施如液氮冷卻或其他冷卻方式導致系統更為龐大，維護更加困難。因此，研究緊湊型的重頻納秒大能量激光也正在成為重要趨勢。

圖6 （a）TRAM構型示意圖［69］；（b）multi-TRAM構型示意圖［70］。Fig.6（a）Schematic of TRAM configuration［69］.（b）Sche?matic of multi-TRAM configuration［70］.

2017年，日 本Hamamatsu-Photonics實 驗室 在低溫冷卻條件下將激光能量放大到64 J，采用的增益介質同樣為Yb∶YAG陶瓷。四個面陣二極管發射的泵浦光經過真空窗口照射到Yb∶YAG陶瓷上，泵浦光與主激光在空間位置上錯開，主激光正面入射，泵浦光斜入射。真空窗口的作用是隔熱，因為低溫和常溫的溫差會引起空氣中的水蒸氣在低溫表面凝結成霜，使得激光不能通過，因此必須采用一定的隔熱措施使低溫部分與空氣隔絕。有任意脈沖整形光纖振蕩器輸出的種子光能量為1 μJ量級，注入到低溫LD泵浦的Yb∶YAG陶瓷預放大器，經過5次放大之后，輸出能量達到1 J量級，然后注入主放大器。主放由兩個放大器單元組成，雙程通光，設計輸出能量大于100 J。

在過去的近十年里，中央激光設備（CLF）內的DiPOLE項目一直在開發高效、高能、納米秒脈沖二極管泵浦固體激光器（DPSSL），基于的是低溫氣體冷卻疊片陶瓷Yb∶YAG放大器技術[71-75]?；谠摷夹g在CLF建立的第一個DiPOLE原型放大器系統顯示，在1 030 nm的10 Hz重復頻率下，脈沖能量超過10 J，脈沖持續時間為10 ns，系統光光轉換效率為22%。一個更大規模的激光系統DiPOLE100目前正在捷克共和國為CLF中的HILASE項目開發[74]，目標是實現高達10 Hz的脈沖重復頻率以及提供100 J的納秒脈沖能量。在此比較了迄今為止開發的三代DiPOLE放大器系統所用增益介質。表2總結了用于10 J和100 J級放大器的陶瓷Yb∶YAG增益介質的特性。兩個10 J系統之間的主要區別在于陶瓷Cr∶YAG包層寬度減小。這增加了圓形陶瓷的有源區域和較熱的包層之間的分離，DiPOLE現在采用了更窄的包層，可以減少高溫引起的像差。由于光束尺寸的增加，100 J放大器的增益介質也相應縮放。這意味著由于沒有合適尺寸的圓盤，增益介質的外形由圓形板轉向方形板。方形板還確保有源區和包層之間在板周圍保持均勻分離，從而減少空間溫度的變化。100 J放大器中的板條數量也增加到了6個，具有三種不同的Yb3+摻雜水平。平均Yb3+摻雜水平低于10 J級放大器中使用的水平，以確保較大光束尺寸上的橫向增益同樣更好地抑制ASE效應，因此增益介質的厚度增加確保了最大的泵浦吸收。

表2 Yb∶YAG陶瓷作為增益介質實現10 J和100 J輸出的性能Tab.2 Performance of Yb∶YAG ceramics as a gain medium for 10 J and 100 J output

圖7給出了三種低溫放大器系統對10 ns持續時間脈沖的放大性能結果。除非另有說明，在所有情況下，固定的泵浦脈沖持續時間為1 ms，以確保放大器內的均勻熱負載。通過改變泵浦脈沖啟動和注入種子脈沖之間的延遲來改變有效泵浦脈沖持續時間和泵浦能量。從10 Hz的DiPOLE原型放大器獲得了接近11 J的輸出脈沖能量，系統光光轉換效率為22%[73]。通過在較低的溫度（增加增益）和較長的泵浦脈沖持續時間（1.2 ms）下工作，從DiPOLE前端獲得相對較低的輸入種子能量是可能的。在輸出能量降低7 J（平均萃取通量～2 J/cm2，泵能量32 J，有效泵持續時間0.8 ms）的情況下，長期運行50 h以上的能量穩定性優于1% RMS，沒有發生光學損傷或光束惡化。

圖7 10 J和100 J標度系統的放大曲線和性能數據［70］Fig.7 Amplification curves and performance data for 10 J and 100 J scale systems［70］

2.2 摻雜Nd3+的激光增益介質

除了Yb3+外，重頻納秒大能量激光器的激光增益介質中最常見的摻雜離子是Nd3+。因為Nd3+具有四能級結構,導致它的能級躍遷更為復雜。當激光作用時,其激發態與基態的能級差約為2 000 cm-1,激光閾值低,并且Nd3+摻雜到晶體、玻璃、陶瓷中都展示出合適的吸收和發射截面（9.67×10-20cm2）。因此，摻雜Nd3+的激光介質材料正在重頻納秒大能量激光領域被廣泛研究與應用。2009年首次報道的Nd∶LuAG顯示出作為重頻納秒大能量激光的增益介質的巨大潛力，由于其合適的發射截面，僅有Nd∶YAG發射截面（28×10-20cm2）的1/3，而Nd∶YAG發射截面過大，無法實現高效儲能。如圖8（a）所示，實現重頻納秒大能量激光的摻雜Nd3+的激光增益介質的增益截面要大于2×10-20cm2這一條件的激光材料包括Nd∶CaF2（3.7×10-20cm2）、Nd∶SrCaF2（5×10-20cm2）。要實現高品質的重頻納秒大能量激光輸出則一般要求增益介質的熱導率要≥4 W·m-1·K-1，如圖8（a）所示，滿足這一條件的激光材料包括Nd∶CaF2（4.8 W·m-1·K-1）,Nd∶SrCaF2（5 W·m-1·K-1）、Nd∶LuAG陶瓷（5 W·m-1·K-1）。如圖8（b）所示，摻雜Nd3+的LuAG陶瓷吸收帶寬為5 nm,且具有較長的上能級壽命，同樣滿足對增益介質的吸收帶寬和上能級壽命的需求。

圖8 （a）增益介質的熱導率與發射截面；（b）增益介質的吸收帶寬與上能級壽命。Fig.8（a）Thermal conductivity and emission cross section of gain medium.（b）Absorption bandwidth and upper-level lifetime of the gain medium.

2.2.1 摻雜Nd3+的激光晶體

2005年，中國研究人員孫維娜首次報道了一種基于Nd∶YAG晶體的激光二極管抽運的高重復頻率、大能量、高光束質量的激光主振蕩功率放大器系統（MOPA）。為了實現最為合理的能量提取，利用計算優化每級放大的抽運強度，最終輸出的激光單脈沖能量達到5.2 J，重復頻率為100 Hz[37]。該研究方案雖然實現的光光效率僅有15%，但無疑為后續相關研究人員開展以摻雜Nd離子的激光晶體實現納秒大能量重頻激光奠定了一定的技術和理論基礎。隨著大能量重頻脈沖激光在工業應用領域的開發，人們發現用于工業領域的主要應用場景是沖擊強化，國內外的研究團隊圍繞沖擊強化用重頻納秒大能量激光也陸續開展了相關研究。2015年，中科院上海光機所冷雨欣研究員從滿足激光沖擊強化對大能量重頻脈沖激光應用需求出發，同樣采用MOPA技術基于閃光燈泵浦的Nd∶YAG晶體，開發出一種大能量、高重頻、脈寬可調的固體激光系統[31]。最終實現輸出基頻能量6.5 J，能量穩定性優于0.7%（RMS），倍頻后綠光能量4.6 J，能量穩定性優于1%（RMS），激光系統可以工作在1～5 Hz重復頻率。這為大能量重頻脈沖激光用于激光沖擊強化提出了一種新的實現路徑。

國內重頻納秒大能量激光器研究針對的應用需求還有聚變能源、科學研究用的泵浦源等，近幾年也取得了較快的進展。2015年，清華大學首次利用Nd∶YAG激活鏡作為增益介質（規格為：4片×20 mm×14 mm×8 mm，摻雜原子百分比為0.6%），實現了2.3 J、10 Hz、1.5 ns的脈沖輸出,最大的光光效率達到36%（10 Hz時）。這證實了焦耳級Nd∶YAG激活鏡概念的有效性，即高效、穩定的室溫操作、良好的光束質量、低成本和降低的復雜性，使其成為未來高能放大器最有前途的替代方案之一[26]。激光器示意圖如圖9（a）所示，圖9（b）給出了放大器的測量輸出能量和整個系統（包括振蕩器）的光光效率作為泵浦能量的函數。隨后該團隊于2017年提出了一種用于高能納秒Nd離子摻雜激光器室溫工作的DAMAC（分布式激活鏡放大鏈）的新概念，其中增益和熱沉積分布在多個增益模塊和增益片上[27]。共有8塊Nd∶YAG的預放大器和主放大器，輸出能量為1～12.2 J。此外，在開發的理論模型基礎上實現了優化的ASE吸收包邊，很好地證明了抑制橫向寄生振蕩的能力，并在全功率下將光電效率提高到20.6%。實驗結果表明了Nd3+摻雜DAMAC結構在增益優化、熱管理和多焦耳穩定操作等方面的可行性和有效性。圖10（a）為該激光器構型。該系統中為了抑制寄生振蕩，4個ASE吸收包邊分別位于板條的4個側面，間隙為3 mm，在1 064 nm處的折射系數為1.502，吸收系數為6.58 cm-1（800～1 100 nm的波長超過5 cm-1）。圖10（b）描述了ASE吸收包邊的工作原理。在板條和吸收包邊之間的3 mm間隙充滿了流動的去離子水。ASE吸收包邊通過獨立的通道由兩個最大的表面冷卻。Nd∶YAG板條和去離子水的折射率分別為1.82和1.33。經過驗證的DAMAC概念有望通過在鏈中增加10～12塊主動反射鏡，將能量擴展到50 J或更高的水平。

圖9 （a）Nd∶YAG激活鏡激光器示意圖；（b）輸出能量和整個系統的光光效率［26］。Fig.9（a）Schematic diagram of the Nd∶YAG active mirror laser.（b）The output energy and the light-to-light efficiency of the entire system［26］.

圖10 （a）分布式激活鏡激光器構型；（b）ASE吸收包邊工作原理［27］。Fig.10（a）Distributed activator mirror laser configuration.（b）Operating principle of the ASE absorber［27］.

2017年，中國科學院光電科學院樊仲維研究員建造了一種新型的脈沖激光系統，具有高平均功率和高光束質量。激光二極管側泵浦棒狀和板條狀晶體都被集成到放大器（AMP）系統中[34]。在1 064 nm處，脈沖能量為1.6倍衍射限制的輸出光束，脈沖持續時間為6.6 ns（FWHM），重復頻率為200 Hz。2018年，王建磊研究團隊首次開發了一個激活鏡Nd∶YAG板條激光放大器[32]。當泵浦能量為26.8 J時，在三相放大中，兩個增益模塊在5 Hz重復頻 率下獲得5.4 J能量、11.3 ns脈沖，對應的系統光光效率為21.2%。輸入能量為3.6 mJ。當泵浦能量小于27 J時，小信號增益系數和能量存儲顯著增大；而當泵浦能量大于27 J時，增益達到飽和狀態。

中國工程物理研究院于2020年在重頻納秒大能量激光研究領域也取得重要進展，利用Nd∶YAG晶體作為放大級的增益單元，順利實現了脈沖輸出為10 J-50 Hz的重頻納秒大能量激光[36]。同時，經過研究人員長期的實驗研究發現，重頻納秒大能量激光的熱管理同樣是阻礙激光系統進一步發展的關鍵問題。在該研究中，研究人員針對系統在50 Hz運行時熱管理嚴重不足的問題，利用建模仿真分析，發現像散分布規律，完成了激光系統的熱控設計。

2.2.2 摻雜Nd3+的激光玻璃

高重頻先進拍瓦激光系統（High repetidon rate advanced petawatt laser system:HAPLS）是美國LLNL實 驗 室 為ELI（Extreme light infrastructure）所設計的一個L3束組。HAPLS的泵浦激光子系統采用重復頻率納秒DPSSL固體激光器，因此作為本綜述的主要分析對象，其分別在2016年和2017年 實 現 了70 J@3.3 Hz、97 J@3.3 Hz的 輸出[13]。該系統的主放大級仍然采用Mercury系統的疊片構型以及室溫氦氣冷卻技術,然而所采用的增益介質為摻Nd3+的APG-1玻璃板條,并為了有效抑制寄生振蕩采用固態包邊的方法。釹玻璃不具有Yb∶S-FAP晶體熱導率高、適中的發射截面以及產熱率低等優勢，但釹玻璃介質最大的優勢是可以做到大尺寸，滿足更大能量激光裝置對介質尺寸的需要。當然，隨著技術的發展，釹玻璃作為增益介質的重頻納秒大能量脈沖激光器也有進一步提升頻率的可能。

日本Hamamatsu-Photonics研究所研發的HALNA激光器在2008年實現了21 J-10 Hz的激光輸出。該激光器采用釹玻璃材料。這種板條水冷激光器具有良好的熱管理效果，采用玻璃材料也能實現10 Hz輸出；但是這種構型的放大器不利于儲能，ASE問題是制約其向更大能量發展的一個關鍵問題。因此，該種類型的激光器適合于中等能量或者多路合束，不適合于大口徑大能量激光器。

2.2.3 摻雜Nd3+的激光陶瓷

Nd∶LuAG作為新一代激光材料，自2009年[76]報道首次用于激光器的增益介質以來，引起了廣泛關注。Nd∶LuAG具有高熱導率（9.6 W·m-1·K-1[74]），相對較長的熒光壽命（277 μs[77]），特別是中等的發射截面（9.67×10-20cm2[78]），僅有Nd3+摻雜激光材料Nd∶YAG的三分之一，而Nd∶YAG過大的發射截面無法實現高效儲能。所以才通過格位場調控，選擇了LuAG作為激光陶瓷的基質。此外，Nd∶LuAG其他出色的物理和化學性質，使其成為一種非常有前途的開發激光驅動慣性聚變能量和產生其他短脈沖代表源的激光增益介質[79-81]。清華大學在2019年 采 用Nd∶LuAG陶瓷與Nd∶YAG晶 體 混 合放大的方式，實現了10 J/10 Hz的激光輸出，分析了Nd∶LuAG的儲能容量以及使用大孔徑增益介質的必要性。

2019年,本課題組與清華大學合作利用激活鏡構型的混合放大鏈實現了10.3 J的激光輸出[32]，該系統中采用的增益介質是本課題組自主設計制備的三片大尺寸Nd∶LuAG陶瓷。實驗結果聯系理論分析得出在滿足抑制ASE效應條件下，大口徑Nd∶LuAG陶瓷的儲能極限約為15～16 J,是Nd∶YAG的3倍。2019年，中科院上海光機所王建磊研究員又進一步開發了一種具有高光束質量的焦耳級陶瓷Nd∶LuAG激活鏡面激光放大器。當泵浦能量為11.6 J時，通過雙通放大得到了1.5 J能量、10 Hz重復 頻 率的6.62 ns脈沖，利用SBS-PCM補償激光束失真，得到了衍射極限的1.25倍（DL）[33]。最新的研究報道顯示,清華大學已將室溫條件下運轉的激光二極管泵浦的Nd∶YAG/Nd∶LuAG混合放大鏈實現了100 J、10 Hz、10 ns輸出水平[11]。

Nd∶LuAG材料具有適合重頻納秒大能量激光器儲能與提取的發射截面，其截面介于Yb∶YAG與Nd∶YAG之間，既可以實現單片較高的儲能，又不需要太高的提取通量，從而可實現高效儲能與安全提取，因此受到了國內外研究人員的關注。

3 存在的問題及對策

近年來，重頻納秒大能量激光作為固態激光器的研究熱點已引起相關研究機構和研究者的極大關注與興趣，同時在該領域的研究也不斷獲得新的進展和成果，輸出激光系統的輸出能量和重復頻率逐步提高。然而，在重頻納秒大能量激光迅速發展的同時，系統及增益介質存在的一些問題也逐步暴露。

3.1 合適的增益介質的選擇與制備

雖然各國主要研究團隊在重頻納秒大能量激光領域的研究發展迅速，但是由于種種原因目前均沒有在激光聚變點火等應用領域發揮實際作用，其中增益介質的發展現狀不足和激光系統高重頻納秒大能量對增益介質的需求為主要矛盾之一。因此，激光增益介質仍然是固體激光系統中最大瓶頸之一，發展探索新的、可以滿足激光系統需求的增益介質迫在眉睫！面向高重頻納秒大能量激光系統的理想激光增益介質應該具備以下的性能。

目前重頻納秒大能量激光的理想激光增益介質應該具備如下的性能：材料的發射截面應該大于2×10-20cm2，最好能夠達到6×10-20cm2。Yb摻雜 的S-FAP（～6×10-20cm2）、KYW（～3×10-20cm2）、KGW（～2.8×10-20cm2）、YAG（～2.0×10-20cm2）、LuAG（～2.3×10-20cm2）與Nd∶SrCaF2（～2-5×10-20cm2）等晶體均能滿足發射截面要求。對于高重頻激光系統，激光增益介質的熱導率是一個非常重要的參數，上述適合的晶體Yb∶YAG（>7.5 W·m-1·K-1,Yb濃度小于4%）,100 K時熱導率將提高至10 W·m-1·K-1以 上。Yb∶LuAG（8 W·m-1·K-1）、Yb∶SFAP（2 W·m-1·K-1）和Nd∶SrCaF2（～5 W·m-1·K-1）的熱導率都大于Nd玻璃；長的上能級壽命有利于儲 能，Yb∶S-FAP（1.14 ms）和Yb∶YAG（1 ms）的上能級壽命比Yb∶KYW（0.6 ms）、KGW（0.6 ms）和Nd∶SrCaF2（0.3 ms）要長很多。增益介質要能夠大尺寸制備。Nd玻璃目前可以制備成40 cm×70 cm×2 cm，而Yb∶YAG或Yb∶LuAG晶體非常難于生長大尺寸晶體，陶瓷制備技術可能是一條很好的解決途徑，但Yb∶YAG或Yb∶LuAG材料作為增益介質需要冷卻。Yb∶S-FAP晶體目前可以制備出直徑為7 cm的材料，Yb∶S-FAP陶瓷則還有很長的路要走。

表3給出了幾種典型增益介質的激光參數。這幾種材料有的已經大量使用在激光器中，有的處于研發階段，其中APG-1玻璃、Yb∶S-FAP晶體以及Nd∶YAG晶體廣泛應用于各種激光器中，雖然得到了應用并輸出了大能量激光，但它們均不是最理想材料。APG-1玻璃、Yb∶S-FAP晶體兩種材料熱導率較低，不利于向更高重頻發展；Yb∶YAG需要低溫應用，且增益特性對溫度非常敏感；Nd∶YAG的發射截面太大，不容易實現單口徑大能量。Nd∶LuAG陶瓷和Nd∶CaF2晶體尚處于研發階段，它們的發射截面按照文獻報道屬于比較適中的范圍，但尚需進一步工程應用實驗驗證。當下，要兼顧重頻納秒大能量激光高平均功率和高峰值功率的需求，首先就要選擇適合的激光增益介質。作為激光器的核心部件，激光材料的特性對激光器的波長、效率、工作方式等都有重要的影響。前文提到，目前的激光材料或是熱導率較低，或是發射截面過大，或是常溫下需要強泵浦才能實現凈增益，并沒有特別合適的材料用于高重頻納秒大能量脈沖激光器。因此，在選擇材料時需要根據實際需要，選取某一個或兩個方面優秀的材料，然后在設計中通過一定的技術手段解決其缺點。

表3 典型增益介質的激光參數Tab.3 Laser parameters of the typical gain media

3.2 缺乏有效熱管理

隨著重頻納秒大能量激光不斷向更高重復頻率、更大輸出能量以及系統小型化發展，對系統缺乏有效的熱管理已經成為限制其性能進一步提升的最主要的阻礙之一。對系統熱效應管控的缺失，容易破壞輸出的光束質量；造成激光系統的損耗增加，在同樣的泵浦功率條件下，反轉粒子數減少，從而影響輸出能量和效果；限制泵浦功率的提升，從而阻礙激光輸出能量和重復頻率進一步提升，最終導致系統的效率降低。到目前為止，國內外針對重頻納秒大能量激光的熱管理研究也已經取得一定進展，具體梳理起來，實現途徑主要圍繞在以下三個方向：（1）限制增益介質發熱。這是限制重頻納秒大能量激光熱應力的最有效的方法。近十年來,陸續產生很多新的思路,其中比較有代表性的有輻射平衡激光器[82-83]、熱助推[84]、直接泵浦[85-86]。但這些新技術對于泵浦波長的準確性、激光器構型等方面要求都較高，在實際工業應用中難以實現。另一方面，以增益介質均勻生熱為目標，低溫技術便是主要的實現途徑。Nd∶LuAG等激光增益介質在低溫條件下熱導率迅速升高，因此便于降低溫度梯度和熱應力，所以低溫激光器技術成為了目前國內外的研究熱點之一[19,25-28]。（2）采用先進的冷卻技術。針對激光器冷卻的相關技術同樣發展迅速，該技術要求既需要高效散熱同時冷卻模塊盡量小型化，同時還要兼顧系統的穩定性。近些年，新的冷卻技術包括射流沖擊沸騰[87]、微通道液冷技術[88]、噴霧冷卻[89-90]、微尺度兩相冷卻[91]等不斷涌現。其中射流沖擊技術和微通道冷卻技術在大尺寸增益介質中容易出現冷卻不均勻的現象，從而引發增益介質內部熱應力較大，若散熱不及時、不充分，對光束質量影響較為嚴重，甚至會造成光學元器件損壞[90]。而微尺度兩相冷卻技術卻可以在保證高效散熱效率的同時還可通過調整結構提高冷卻均勻性，更具發展前景。（3）優化激光系統結構。美國Mercury激光系統采用離軸四程氣冷放大結構，為進一步滿足熱管理要求，增益介質采用片梯度摻雜的Yb∶S-FAP晶體，Mercury系統冷卻的難點在于對冷卻氣流的控制均勻性要求極高，該冷卻方案雖然可以滿足冷卻均勻性的要求，但光路損耗過大。日本HALNA激光系統采用“邊緣熱控制”的板條激光技術，目的是縮小板條邊緣溫度梯度，但同時側效應、端效應會制約光路質量。法國LUCIA系統利用水冷有源反射鏡盤片放大器，增益介質采用Yb∶YAG。該系統中明顯的不足之處在于增益介質的熱變形嚴重且冷卻效率較低，從而影響輸出。

盡管以上所述熱管理技術各有效果，但也都存在缺陷之處。以水冷有源反射鏡盤片放大器構型為代表的熱管理技術在重頻納秒大能量激光熱管理中仍具備極大的研究空間。

3.3 自發輻射放大效應（ASE）

為了獲得重頻納秒大能量激光更高的輸出能量和功率，常常會采用增大增益介質尺寸的方法，但大尺寸和高增益同時會引發嚴重的自發輻射放大效應。ASE會降低增益介質的儲能密度和效率，嚴重影響光束空間增益的均勻性，也會對整個重頻納秒大能量激光系統的性能產生很大負面影響，嚴重制約了重頻納秒大能量激光的進一步發展。

國外針對ASE問題的研究起步較早，為有效抑制ASE，常見方法是在垂直于光路方向的增益介質側面采用特定的材料和工藝包覆用來吸收ASE和寄生振蕩的吸收介質。然而，隨著放大器增益介質所用尺寸的不斷增大，在增益介質側面包覆吸收介質的工藝己經無法滿足抑制ASE的需求。以下三個方法可能是未來抑制ASE的重要途經：（1）梯度摻雜。該方法的目的在于使增益介質中能提取的能量有所增加，利用增益介質在不同位置的不同摻雜濃度來調整泵浦能量沉積和溫度在增益介質中的空間分布。因此，該方法只對溫度敏感的三能級材料有用；并且也受限于加工精度，例如在多片增益介質鍵合加工中，鍵合處很難完全吻合，這就將導致熱導率下降甚至引發光學畸變，因此在實際應用中還有很多困難。（2）分脈沖提取合束。采用該方法主要是考慮到ASE會隨著泵浦時間的延長而增大。然而該方法也存在一定不足之處，基于目前的工藝水平建立低損耗、高能量、長延遲、易調節的光脈沖延遲線仍然是較大難點。（3）可控禁帶光子晶體。該方法從ASE的產生和放大的本質條件考慮，利用光子局域化和光子禁帶抑制自發輻射的產生和傳播，從根本上減小或消除ASE，理論上適用于所有儲能型的激光器。但目前受限于加工精度和加工方法，該方法需要的光子晶體仍然很難制備。

上述三個方法分別從空間、時間和ASE本質三個方面提供了抑制ASE的解決對策。如今，“100 J、10 Hz、10 ns”這一目標在超低溫和室溫條件下分別實現了較大的突破，目前制約重頻納秒大能量激光向更高效率、更高功率、更大能量發展的核心問題是熱管理、ASE效應管控以及增益介質的制備與選取三大問題。而以上三個問題并不是孤立的，而是相互關聯、相互影響的，不能單一地看待，需要研究人員統籌考慮與協調三者才可以獲得更高重復頻率、更大輸出能量的激光系統。因此，需要圍繞利用更高品質的增益介質材料的制備優勢，解決重頻納秒大能量激光面臨的熱管理及ASE效應問題，更好地開展進一步研究。

4 總結與展望

重頻納秒大能量激光系統用增益介質的選擇與制備對于整個系統的長期工作穩定性而言至關重要。研究適用于重頻納秒大能量激光的增益介質的激光材料首先應該從材料的發射截面和熱導率角度考慮，其次還應該對增益介質的吸收帶寬、長上能級壽命以及樣品的大尺寸制備難易程度綜合考量和選擇。

從增益介質對發射截面的需求方面，介質的發射截面應不小于2.0×10-20cm2。在對增益介質的熱導率需求方面，材料的熱性能對于整個系統的熱管理是關鍵節點，更高的熱導率更有利于增益介質和激光系統的熱管理，這有利于重頻納秒大能量激光的長效穩定輸出。研究人員都把熱導率≥2 W·m-1·K-1作為選擇增益介質的基礎條件，但要實現高品質的重頻納秒大能量激光輸出則一般要求增益介質的熱導率要≥4 W·m-1·K-1。但實際上，為了營造低溫的環境，往往需要外加大型的制冷設備，這不僅擴大了系統規模和復雜度，同時也增加了系統額外的運行成本。因此，研究低溫運轉、緊湊型的重頻納秒大能量激光也是重要的研究趨勢。

在對增益介質的吸收帶寬與上能級壽命需求方面，首先需要注意的是通常情況下LD泵源的發射帶寬大約5 nm，因此Yb、Nd離子摻雜材料的吸收帶寬要在大于5 nm的條件下更易實現重頻納秒大能量激光輸出。另一方面，長的上能級壽命（熒光壽命）更有利于增益介質的儲能，這也是脈沖儲能器件對增益介質的一個基本要求。

大尺寸增益介質的可獲得性也是必須要考慮的。因為考慮到膜層損傷閾值，為獲得100 J及以上的輸出，增益介質的凈通光口徑應不低于10 cm2。此外，從慣性聚變能源發展的長期規劃來看，需要實現更高的重復頻率和更大的輸出能量，只有將晶體材料優良的熱性能和玻璃材料可大尺寸制備的優勢結合考慮和發展，才可以滿足更大口徑激光增益介質的需要。由于激光陶瓷不存在偏析效應，可摻雜離子濃度較高且可控制得較均勻，制備過程相對簡單且可獲得大尺寸樣品以及具有較高熱導率，因此相對而言，激光陶瓷兼具光熱性能良好以及制備難度適中等優點，并且可設計性強，應用前景最為廣闊。隨著對重頻納秒大能量激光增益介質了解的深入，能夠滿足發射截面、熱導率、吸收帶寬與上能級壽命以及可大尺寸制備的必然需求的，目前僅有Nd∶LuAG陶瓷、Nd∶CaF2以及低溫條件下運轉的Yb∶YAG滿足條件。開發更多符合重頻納秒大能量激光需要的增益介質仍然任重道遠。

隨著科研人員對重頻納秒大能量激光增益介質研究工作的不斷深入，具有更加優異性能的適用于更高重頻更大能量的新型激光增益介質的開發必將取得重大突破?？梢灶A見，新型重頻納秒大能量激光用增益介質的研發將推動新一代激光驅動源在大科學裝置、重大基礎和應用領域中更加蓬勃發展。

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