晶體取向對一種單晶高溫合金再結晶的影響

趙運興，馬德新，徐維臺，徐福澤

(1.中南大學 粉末冶金研究院，湖南 長沙，410083；2.深圳市萬澤中南研究院有限公司，廣東 深圳，518045)

高溫合金由于其優異的高溫性能，被廣泛應用于航空發動機和地面燃氣輪機渦輪盤及渦輪葉片等關鍵熱端部件的生產制造。其中渦輪葉片的制造工藝從最初的鍛造發展成鑄造，而鑄造工藝又從等軸晶鑄造發展為柱狀晶鑄造，最后發展為單晶鑄造。單晶鑄件由于消除了在高溫狀態下較為脆弱的晶界，因此，其高溫強度比多晶鑄件的高溫強度明顯提高[1-3]。單晶鑄件在鑄造過程中會產生殘余鑄造應力，在后續過程中也會因碰撞等原因造成局部應變和應力，導致鑄件的相應部位在固溶熱處理過程中產生再結晶。而再結晶作為高溫合金單晶鑄件中一種典型的晶粒缺陷，會嚴重影響其高溫性能[4-7]，因此，在生產過程中一般都把出現再結晶的單晶鑄件作為廢品處理。

由于晶體中晶格不同方向上原子排列的周期性與疏密程度不同，因而材料物化性質具有各向異性，例如晶體不同方向上的彈性模量、硬度、熱膨脹系數、屈服強度等都有明顯的差異。鎳基單晶高溫合金為面心立方結構，具有明顯的各向異性[8-10]。因此不同取向的鑄件在受到一定的外力作用時，在經固溶熱處理后，產生再結晶的程度也會存在一定的區別[11-12]。QIN等[13]對一種鎳基單晶高溫合金高溫蠕變過程中氧化誘導動態再結晶的應力和取向關系進行研究后發現，在相同載荷下，[011]取向的樣品發生再結晶的傾向強于[010]取向的樣品。TIAN等[14]研究了一種鎳基單晶高溫合金在固溶溫度下的再結晶行為，發現[011]取向和[111]取向的樣品在不同的變形方式下具有不同的再結晶傾向。XIE等[15]發現鎳基單晶高溫合金的變形量與再結晶都與晶粒取向具有明顯相關性。

在單晶渦輪葉片的生產制造中，轉子葉片的一次晶向基本與葉片主軸平行，而導向葉片由于其結構特點，一次晶向往往與葉軸存在一定的偏離。而鑄造應力經常在葉身與緣板轉接R角處產生集中分布，在后續固溶熱處理后，極易產生再結晶缺陷[16-17]。如前所述，再結晶除了受殘余應力的影響，還與晶粒取向存在一定的關系。為此，本文作者研究高溫合金單晶鑄件的一次和二次晶向對再結晶行為的影響規律。

1 實驗

本實驗采用國產第三代單晶高溫合金DD419澆注了一批單晶試棒，合金成分見表1。實驗使用熔模法制備的氧化鋁陶瓷型殼，在型號為ⅤIM-IC/DS/SC的真空定向凝固爐中進行合金的熔化澆注和單晶試棒的定向凝固。加熱器的保溫溫度和澆注溫度都設為1 550 ℃，模殼下拉速度為3 mm/min。鑄造完成后除去型殼，切除澆注系統，對葉片鑄件進行宏觀腐蝕，檢查所有鑄件的單晶完整性。挑選2根無任何晶粒缺陷且枝晶干生長方向即[001]晶向平行于試棒軸向的單晶試棒，用于檢測一次晶向和二次晶向對再結晶行為的影響，采用晶粒勞厄衍射儀測量并確定其晶體取向。

表1 DD419合金的化學成分(質量分數)Table 1 Nominal composition of DD419 alloy %

第一組實驗用于檢測一次晶向的影響，在單晶試棒上切割出不同偏離角度的橫截面試樣。將試樣法向與[001]晶向的偏離角β作為一次偏離角，其中第一個試樣的偏離角β=0°(即試樣法向與[001]晶向一致)，切割出的基準橫截面實際上為(001)晶面(圖1(a))。圍繞二次臂軸(見圖1(a)中的[010]軸)逐漸增大偏離角β，每間隔15°切割一個橫截面樣品。當β=45°時，截面法向與[101]晶向一致。當β=90°時，截面法向與[100]晶向一致，此截面實際上為試棒的縱截面，即(100)晶面。

圖1 一次晶向偏離角β和二次晶向偏離角α及樣品切割基準面示意圖Fig.1 Deviation angle of primary(β)and secondary crystal orientation(α)as well as the corresponding datum sections of samples

第二組實驗用于檢測二次晶向的影響，在單晶試棒上切割出不同偏離角度的縱截面試樣。將試樣法向與二次晶向(見圖1(b)中的[010]晶向)的偏離角α作為二次偏離角，試棒切取的第一個試樣的偏離角α=0(即試樣法向與[010]晶向一致)，切割出的基準縱截面實際上為(010)晶面(圖1(b))。圍繞試棒軸向即[001]軸增大偏離角α，每間隔15°切割一個橫截面樣品。當α=45°，切割出的縱截面實際上為(110)晶面。若繼續增大二次偏轉角至α=90°，試樣變為(100)晶面，與基準縱截面(010)晶面的性質完全一致。鑒于試棒縱截面和二次晶向的對稱性，在第二組實驗中只切取了偏離角α從0°至45°的樣品進行實驗。

將不同取向的樣品表面打磨和拋光后重新測量確認其晶粒取向。然后采用成分配比為150 g硫酸銅+500 mL 酒精+35 mL 硫酸的腐蝕劑將樣品進行化學腐蝕，腐蝕時間為2～3 s。腐蝕完成后，采用ZESS 體視顯微鏡觀察其枝晶形貌。采用HRD150 型硬度計對樣品表面進行載荷為98 N 的靜壓加載，硬度計壓頭為直徑0.5 mm 的鋼球，保壓時間為10 s。加載過后，將樣品在型號為15.0ⅤPT-4022/24HⅤIQ的真空熱處理爐中進行固溶熱處理(熱處理制度為1 280 ℃/1 h+1 290 ℃/2 h+1 300 ℃/2 h+1 308 ℃/4 h+氬氣冷淬)，然后采用線切割設備將樣品沿壓痕的中心位置縱向剖開。將樣品打磨、拋光及腐蝕后采用NIKON MM-400 光學顯微鏡(OM)進行金相組織觀察并測量再結晶的深度。

2 結果與分析

2.1 晶向對枝晶形貌的影響

采用體視顯微鏡對各個試樣的鑄態組織進行了觀察，圖2所示為具有不同一次取向偏離角β的樣品表面的枝晶形貌和對應的勞厄衍射圖譜。從圖2 可知：第一個試樣的一次晶向偏離角β為0°，截面垂直于柱狀枝晶干，截面上枝晶形貌為標準的十字花紋，呈現出對稱生長的二次枝晶臂。隨著一次取向偏離角的增大，切割斜度增加，截面上的枝晶形貌也發生了相應的變化。在偏離角β達到90°時，切割面由原來的垂直于枝晶干變成平行于枝晶干，即從原來的橫截面變成縱截面，顯示為多個互相平行生長的柱狀枝晶形貌(圖2(m))。

圖2 不同一次取向偏離角樣品的枝晶形貌照片及對應的勞厄衍射圖譜Fig.2 Dendrite morphology photos and corresponding Laue diffraction patterns of different primary orientation deviation angle β

圖3所示為具有不同二次取向偏離角α的樣品表面的枝晶形貌和對應的勞厄衍射圖譜。從圖3可知：所有角度的樣品中均可以看到豎直平行的一次枝晶主軸。從圖3(a)可見：α=0 為基準縱截面，在平行切割了部分枝晶干的同時也平行切割了相應的二次枝晶臂，可以觀察到一些完整的二次枝晶臂形貌。當偏離角α增大時，各個試樣則是圍繞[001]主軸以15°的間隔進行了轉動，每個縱截面以不同角度切割了二次枝晶臂，二次枝晶臂形貌變得不再完整(圖3(c)和圖3(e))。當α=45°時，截面以45°的角度切割了二次枝晶臂，使得二次枝晶臂被切得最短、最碎(圖3(g))。

圖3 不同二次取向偏離角樣品的枝晶形貌照片及對應的勞厄衍射圖譜Fig.3 Dendrite morphology photos and corresponding Laue diffraction patterns of different primary orientation deviation angle α

2.2 晶向對再結晶的影響

2.2.1 一次晶向的影響

第一組實驗中，在圖2所示的各個樣品表面上進行垂直靜壓加載，固溶處理后在試樣加載位置沿加載方向進行解剖，將剖得的縱截面進行打磨、腐蝕及拋光，采用金相顯微鏡觀察其金相組織。圖4(a)～4(g)所示為具有不同一次晶向偏離角β的樣品縱剖面的金相照片?？梢姡航涊p度化學腐蝕后，由于元素偏析的存在，一次枝晶軸呈現出了較淺的顏色。圖中虛線所示位置與樣品中某一次枝晶軸重合，標識了樣品一次枝晶軸的方向，即[001]晶向。從圖4可知：對試樣進行的垂直加載將各樣品的上表面壓出一個幾十微米深的淺坑，而淺坑下方則是深度為幾百微米的近似半球形的再結晶晶粒。各樣品的再結晶深度H具有較為明顯的變化規律，即隨著一次取向偏離角度β的增大，再結晶的深度H首先逐漸增大，在偏離角度為45°時達到最大值，然后出現減小的趨勢。

采用金相顯微鏡對圖4中各樣品的再結晶深度H進行測量，結果見表2。

圖4 不同一次晶向偏離角β樣品的再結晶組織Fig.4 Recrystallization structure influenced by primary orientation deviation angle β

為直觀起見，利用表2中的數據繪制成再結晶深度H隨一次晶向偏離角β的變化曲線(圖5)。從圖5 可知：在β從0°到90°變化過程中，H先升后降，在β=45°即晶向為[101]時達到最高值，比β=0°時的深度增加了約43%。從圖5還可看出：H-β曲線基本是以β=45°為軸呈對稱變化。在β=0°和β=90°時，H基本相同。同樣，在β=15°和β=30°時，H分別與在β=75°和β=60°時的值基本相同。

圖5 再結晶深度H隨一次取向偏離角β的變化曲線Fig.5 Ⅴariation of recrystallization depth H with primary orientation deviation angle β

表2 一次取向偏離角β及對應的再結晶深度HTable 2 Recrystallization depth H measured for different β

如前所述，晶向偏離角β=0°時對應的是單晶試棒的橫截面，加壓方向平行于枝晶干的生長方向。而β=90°時對應單晶試棒的縱截面，加壓方向垂直于枝晶干的生長方向。實驗結果是兩者的再結晶深度H基本相同，這說明，影響高溫合金單晶鑄件中再結晶深度的是鑄件的晶體取向而不是枝晶的生長方向。

2.2.2 二次晶向的影響

在圖3所示的各個縱截面樣品表面上進行垂直靜壓加載和固溶處理，然后在試樣加載位置沿加載方向進行切割，將剖得的縱截面進行打磨、拋光及腐蝕。圖6所示為不同α的樣品壓痕中心位置剖面的金相照片，圖中虛線所在位置與樣品中某一次枝晶軸重合，標識了樣品一次枝晶軸方向。從圖6可知：熱處理后所有樣品均發生了明顯的再結晶，且再結晶的深度隨著偏離角α 的增大而增大。

圖6 不同二次晶向偏離角α下的再結晶組織Fig.6 Recrystallization structure influenced by secondary orientation deviation angle α

采用金相顯微鏡對不同二次取向樣品的再結晶深度進行測量，測量結果見表3 和圖7?？梢姡弘S著樣品二次晶向偏離角度α的增大，再結晶的深度逐漸增加，但增加的速度逐漸變緩。在基準晶面上偏離角α=0°，再結晶的深度最小，為539.0 μm。當α=45°時，再結晶的深度最大，為808.3 μm。兩者相比，再結晶深度H的增加幅度為50%?？梢灶A測，當二次晶向偏離角度α繼續增大到90°時，再結晶深度H則會對稱性的下降，如圖7 中虛線所示。

表3 樣品的二次取向偏離角α及對應的再結晶深度HTable 3 Recrystallization depth H measured for different α

圖7 再結晶深度隨二次取向偏離角α的變化曲線Fig.7 Ⅴariation of recrystallization depth H with secondary orientation deviation angle α

3 討論

在第一組實驗中，當一次晶向偏離角β發生變化時，對應截面的金相組織發生相應變化(圖2)，這表明面心立方結構的高溫合金在晶體生長上的各向異性。特別是當β=0°和β=90°時，相應晶向分別為[001]和[010]取向，分別對應于試棒的橫截面和縱截面，顯示了枝晶在橫向生長和縱向生長形貌的最大差別。只有當β增大到180°時，枝晶形貌才會回復到β=0°時的基準狀態。也就是說，枝晶形貌隨一次晶向偏離角β的變化周期為180°。此外，一次晶向偏離角β的變化也使加載樣品經熱處理后的再結晶深度發生了變化(表2 和圖5)，表明高溫合金在物化性能上的各向異性。值得注意的是，當β=0°和β=90°時的枝晶形貌差別最大，但再結晶的深度卻基本相同。這說明，[001]和[010]取向都屬于＜100＞晶系，原子排列結構完全相同，因而具有相同的物化性能，并沒有受枝晶形貌的影響。同時也說明，再結晶深度H隨一次晶向偏離角β的變化周期為90°。

在第二組實驗中，當二次晶向偏離角α發生變化時，對應縱截面的金相組織也發生相應變化(圖3)。雖然實驗中只選取了α從0°到45°的變化，但可以預期，當α為90°時枝晶形貌會回復到α=0°時的狀態。這是因為，兩者對應的[100]和[010]晶向在試棒中都是橫向取向，具有完全相同的生長條件，因而會形成完全相同的枝晶形貌。與此相對應，當α從0°增大到45°時，再結晶深度H達到最大值，但達到90°時則會回復到初始狀態。

測量結果表明，再結晶深度H隨β和α的變化規律基本相同，都是以90°為周期，而且各個角度對應值也相差不大，表明單晶試棒一次晶向與二次晶向對再結晶行為的影響基本相同。

鎳基單晶高溫合金主要由面心立方結構的γ基體相和γ′析出相以近共格的方式排列組成，但其原子的排列沿著不同的晶面和晶向并不相同，因此性能存在各向異性。根據施密特定律[18]，對于任意排列的單晶體，屈服應力為材料的臨界分切應力與施密特因子的乘積，而不同的取向對應著不同的施密特(Schmid)因子，因此不同取向的屈服應力也不相同。同時，在受到相同的應力時，不同取向的樣品的滑移系也存在差異。研究表明，對于FCC結構中的1/2＜110＞{111}滑移系：[001]取向的Schmid 因子為0.41，開動的滑移系數量為8 個；[011]取向的Schmid 因子也為0.41，但開動的滑移系數量只有4個[14,19-21]。經對比發現，[001]取向和[011]取向的Schmid 因子一致，表明在這兩個取向上的分切應力也基本一致。但是，[001]方向上開動的滑移系數量有8個，是[011]方向上開動的滑移系的2倍。而開動的滑移系數量越多，不同的滑移系之間位錯發生反應形成位錯鎖的概率越高，即變形的阻力也越大，開動的滑移系數量多的取向具備較高的變形阻力與協調變形能力[22]。因此，在相同的加載應力下，[011]取向的樣品變形阻力更低，會比[001]取向的樣品產生更大的變形量。更大的塑性變形量意味著更高的變形存儲能，通常情況下，再結晶的發生主要受存儲能總量的控制。儲存能是再結晶形核及長大的驅動力，在熱激活作用下，通過微觀結構演化釋放能量，即發生再結晶。一般來說，塑性變形量越高，再結晶越容易發生[14,23]。同時，高的塑性變形量可以提供較大的再結晶晶界推移速率，同時還能增大形核概率，使得再結晶能夠在較短時間內完成[23]。

4 結論

1)對高溫合金DD419 單晶樣品進行靜壓加載后再進行標準固溶熱處理后，發現樣品發生再結晶的程度與晶體取向具有很大的相關性。當一次晶向偏離角β從0°(即[001]取向)增加到45°(即[011]取向時)時，樣品表面再結晶的深度H增加大約43%，但隨β角繼續增大到90°時，H則對稱降回到初始值。

2)單晶試棒二次晶向對再結晶行為的影響與一次晶向的影響基本相似。這種高溫合金單晶樣品再結晶各向異性的原因在于，[011]取向比[001]取向具有更少的滑移系和更小的變形阻力，因而會產生更大的變形量和更嚴重的再結晶。