金屬-復合材料膠接結構老化脫黏行為研究進展

夏開心，龔愉，單澤宇，亓新新，黃偉，王啟興，趙麗濱,3,5,6

金屬-復合材料膠接結構老化脫黏行為研究進展

夏開心1，龔愉2，單澤宇2，亓新新3*，黃偉4，王啟興4，趙麗濱1,3,5,6

（1.北京航空航天大學 宇航學院，北京 100191；2.重慶大學 航空航天學院，重慶 400044；3.河北工業大學 機械工程學院，天津 300401；4.湖北航天飛行器研究所，武漢 430000；5.先進智能防護裝備技術教育部重點實驗室，天津 300401；6.河北省跨尺度智能裝備技術重點實驗室，天津 300401）

從加速老化試驗方法、膠接結構老化規律研究以及界面脫黏數值模擬3個方面回顧了過去對于膠接結構老化脫黏行為的相關研究。重點介紹了模擬老化的各類人工加速試驗方法，常用的針對老化加速試驗的壽命評估模型，以及膠接結構老化后材料性能退化的規律研究。還介紹了采用虛擬裂紋閉合技術（VCCT）、內聚力模型（CZM）以及漸近損傷方法（PDM）模擬結構脫黏行為的研究現狀。最后，對膠接結構老化脫黏行為的研究進行了總結與展望。

復合材料；膠黏劑；膠接結構；老化脫黏；貯存延壽；性能退化

導彈武器一般多含殼體結構，為了保證導彈外形的光滑，所使用的金屬與復合材料結構之間的連接普遍采用膠接形式[1-2]。由于導彈武器不同部位的功能性差異，膠接結構中的復合材料種類較多。例如用于整流罩或高負荷部位的玻璃鋼復合材料，用于艙體、翼面及發動機殼等輕質需求部位的碳纖維復合材料，以及用于熱導流板等耐高溫部位的陶瓷基復合材料等[3]。另外，基于裝備膠接部位具體需求不同，已經開發了許多不同類型的膠黏劑。例如具有耐高溫性能的環氧膠黏劑、酚醛樹脂膠黏劑及有機硅膠膠黏劑，具有耐低溫性能的有聚氨酯膠黏劑等[4-5]。不同的材料和膠黏劑組合形成了豐富的膠接形式。

導彈武器通常需要滿足長期貯存需求，但是在貯存過程中，會面臨長期環境的老化作用[6]。長期貯存后的部件會出現諸如掉漆、金屬銹蝕以及金屬-復合材料膠接結構局部脫黏等老化損傷現象，其中局部膠接脫黏為主要失效形式[7]。一方面，由于不可避免的先天加工缺陷，膠接結構會由于制造、工藝等因素導致各類先天性損傷，例如孔洞、氣泡、裂紋以及膠富集等，這些加工缺陷往往是后續膠接結構經歷環境老化后出現損傷的源頭[8]。另一方面，金屬和復合材料之間的剛度差異較大，膠接結構在高溫高壓固化制造環境下會產生殘余應力，殘余應力是后續黏結界面裂紋擴展的重要驅動力之一[9]，以上這些因素共同導致了膠接結構的脫黏行為。

殘余應力一般受制造工藝的影響，通過改進固化或黏接工藝可以減小殘余應力。老化作用主要受貯存環境的影響，因此不可控因素更多[10]。脫黏會極大地影響膠接結構的強度，并進一步影響導彈武器的使用性能。為了深入了解界面脫黏對膠接結構的性能影響，掌握膠接結構在經歷長期貯存老化后的失效機理，研究人員已經對此進行了大量研究。本文對金屬-復材膠接結構老化脫黏行為的研究現狀進行了分析和梳理，主要包含3個部分，第1部分介紹了適用于膠接結構的老化試驗方法，重點闡述了目前較多應用的加速老化試驗方法以及壽命評估模型；第2部分概述了復合材料及膠黏劑老化行為規律的相關研究；第3部分介紹了目前可應用于結構脫黏的先進數值方法。

1 膠接結構老化的試驗方法

金屬-復合材料膠接結構是武器導彈的基本結構，為了評估經歷長期貯存以及老化作用后武器中的材料及界面性能的退化，需要開展同等老化作用效果下的材料級老化加速試驗，以掌握武器導彈膠接結構同等材料和界面在經歷老化后的剩余強度和性能[11]。

1.1 試驗原理及流程

由于采用常規自然老化試驗所消耗的時間成本較大[12]，因此衍生出了一系列的加速貯存老化試驗。加速貯存老化試驗是加速壽命試驗的一種類型[13]，可以用于研究導彈武器貯存老化問題。

加速貯存老化試驗可以提前獲取材料乃至整體結構在經歷和自然老化環境同等作用效果后的性能變化，由此了解和掌握導彈武器老化后的材料缺陷或薄弱結構部位，之后進行針對性的改進，以達到武器延壽目的。吳明強等[14]提出了一個加速老化試驗設計的流程，包括：文獻調研；失效機理及失效模式分析；根據老化因素確定使用應力及最大應力；根據老化模型建立加速應力-壽命關系；確定加速試驗類型；完成試驗設計。該流程基本涵蓋設計加速試驗的所有環節。

1.2 試驗方法

試驗方法主要有自然老化、人工加速老化2種方法。自然老化是完全依靠自然環境對材料或結構施加老化條件，但試驗周期長、環境條件無法控制。另一種較為可控的為人工加速老化試驗方法，目前已經發展出了眾多人工老化方法，例如熱老化、臭氧老化、光老化、人工氣候老化、生物老化、高能輻射和電老化以及化學介質老化等[15]?？紤]到導彈武器貯存隔絕了外部大環境中普遍存在的太陽輻射、鹽霧等大部分環境因素，導彈武器在貯存過程中所能接觸到的老化環境因素主要為溫度和濕度[16]。因此，本文將著重介紹涉及這2方面的加速老化試驗方法。

1.2.1 熱空氣加速老化法

熱空氣加速老化法是較早出現的加速老化試驗方法之一[17]。熱是導致高分子材料發生老化的主要因素之一，隨著溫度升高，膠黏劑或復合材料基體的內部分子運動加劇，加速了聚合物的降解過程。多數熱空氣老化試驗在油浴烘箱中進行，也可以在電熱鼓風干燥箱內進行，材料或結構暴露于箱內，定期取樣進行測試，以獲取老化后的剩余強度或力學性能變化規律，從而有效評估材料或結構經歷對應環境老化后的性能薄弱點，以及正常服役時的使用壽命[18]。

歐陽飛等[19]使用熱空氣加速老化法測得了航空發動機密封材料氟橡膠和氟醚橡膠在不同高溫及老化時間條件下的貯存性能，以壓縮后永久變形率不超過10%為壽命判斷指標，老化溫度分別選取250、200、180、160 ℃，以最長224 d老化時間為準，中間取樣間隔不少于5次，高溫加速老化數據可用于計算壽命模型參數，進而預測氟橡膠和氟醚橡膠在常溫下的貯存壽命分別為8.3、20.1 a。熱空氣加速老化法一般以恒定溫度控制作為加速老化的手段，不能反映溫度交變、濕度、光照等環境因素的老化效應，因此該方法不太適用于服役環境較為復雜產品的老化加速試驗。

1.2.2 溫度交變老化試驗

高溫可以加速膠黏劑高分子鏈的運動速率，低溫則可以導致高分子膠黏劑產生內應力，高低溫交變導致膠黏劑發生高分子鏈的斷裂，發生老化降解。另外，此類熱循環會使得復合材料層壓板中產生裂紋，并且在氧化環境中，裂紋會加速進行擴展[20]。

高低溫交變老化試驗是評價高分子材料耐溫性能的常用老化試驗方法[21]，通常在溫度交變老化試驗箱內進行。高低溫交變一般為從某一溫度1（一般為室溫）以恒定的升溫速率升溫至某一溫度2，維持2溫度一定時間，然后以恒定的降溫速率，降溫降至某一溫度3，維持3溫度一定時間，然后升溫至1，此為1個溫度循環[22]，如圖1所示。循環周期長短，可根據具體試驗要求而定。

圖1 交變溫度循環

張春雷等[22]針對碳纖維環氧樹脂基復合材料制成的芯棒進行了高低溫老化研究，溫度范圍為–60～150 ℃，–60 ℃持續保溫8 h，150 ℃下持續保溫8 h，23 h為1個周期。最長進行了50個周期老化后的強度試驗表明，芯棒的整體力學性能變化不明顯，但抗彎和抗沖擊能力均減弱。Qin等[23]使用溫度交變老化試驗研究了CFRP/鋁膠接接頭的老化后失效規律，溫度范圍為–40～80 ℃，–40 ℃持續保溫3 h，80 ℃下持續保溫4 h，升降溫度速率均為40 ℃/h，每12 h為1個循環，持續老化或取樣時間為0、5、10、15 d。老化后的靜載測試結果表明，接頭的破壞強度在老化5 d后下降約23.5%，老化10、15 d后失效強度分別降低約26.5%和30.5%。

溫度交變老化試驗能夠反映日夜和季節變化等老化效應，但由于不同膠接接頭的強度設計要求不同，在加速試驗后的評估壽命階段，需要給出一個具體的壽命判斷標準才可預測接頭服役壽命，例如強度下降多少時接頭不再滿足服役期強度要求等。

1.2.3 濕熱老化試驗

濕熱老化試驗是評價膠黏劑及基體材料在高濕、高溫環境下耐老化性能有效且被廣泛使用的試驗方法[24–26]。在高濕度環境下，水分能夠滲透到高分子材料內部，導致高分子材料發生溶脹，部分親水性基團發生水解，導致高分子材料發生老化降解。另外，水分滲入到高分子材料內部，還能夠導致高分子材料內部的添加劑（如增塑劑、配合劑以及其他物質）的溶解與遷移，影響高分子材料的力學性能[27]。在高熱的作用下，高分子鏈的運動加劇，分子間作用力減小，促進了水分的滲透作用，加速了高分子材料的降解。濕熱老化試驗通常在濕熱老化試驗箱內進行，溫度和濕度可以根據試驗要求自行設定。

Mu等[28]研究了CFRP-鋁合金膠接接頭的在經歷濕熱加速老化試驗后的失效載荷變化，濕熱老化環境設置為80 ℃及95%相對濕度，老化時間分別為0、10、20、30、40、50、60 d，老化后進行準靜態拉伸試驗。為了建立了人工加速老化與自然老化之間的等效關系，他們通過定量分析接頭強度與傅里葉變換后紅外波段吸光強度之間的關系，提出了一個濕熱老化接頭失效載荷預測方法，并成功預測了真實服役情況下的失效載荷。

由于導彈武器一般具有日常庫房貯存、戰備值班掛載的特點，因此會經歷一定的溫濕度的環境變化，以及不同地區溫濕度差異的環境老化特點。濕熱老化試驗能夠反映溫度和濕度雙重環境耦合老化作用，適用于大多數膠接部位接頭的貯存老化壽命加速評估試驗。

1.3 加速老化壽命評估模型

使用加速老化試驗對自然貯存狀態下的膠接接頭進行壽命評估，需要使用壽命評估模型。目前進行老化研究時最常采用且最基礎的壽命評估模型是Arrhenius模型[29]，該模型表達式為：

式中：為壽命尺度；為熱力學溫度，；、為待定參數（＞0）。

可以看出，上述Arrhenius壽命模型應用范圍主要集中于和溫度相關的老化問題，當老化作用為非單一溫度影響時，可以考慮使用Eyring模型。Eyring壽命模型應用范圍主要集中于和濕度相關的老化問題，該模型表達式為：

式中：可以是與相對濕度相關的應力值；、為待定參數。根據導彈武器的貯存特點，相關部位的金屬-復合材料的膠接結構老化過程主要受到濕度和溫度的聯合影響。由于Arrhenius模型主要考慮與溫度相關，Eyring模型主要考慮與濕度相關，因此可將以上兩模型相結合[30]，得到下列濕熱老化壽命模型：

式中：、分別為相對濕度和熱力學溫度，其余均為常數。

基于Arrhenius模型，還進一步衍生出適用于各類受老化作用影響，材料性能隨老化時間衰減的復合模型，這些評估模型對不同材料老化壽命評估的適用性還有待進一步討論。例如袁立明等[31]提出了通過考慮老化損傷因子來評估纖維增強橡膠基密封材料的壽命評估模型。Paeglis[32]提出了一個考慮分數應變能的Arrhenius復合經驗模型，其中分數應變能定義為老化材料與未老化材料的抗拉強度和斷裂伸長率之比。黃偉等[33]還借助人工神經網絡模型預測了塑料經歷自然老化后的壽命。

除此之外，基于高分子有機材料的黏彈性特性，同一力學松弛現象可以同時在高溫短時間和低溫長時間的條件下觀測到，這一現象被稱為時溫等效原理[34]。該原理可用于研究高分子有機材料的老化壽命評估。例如付建農等[35]基于時溫等效原理測得了不同溫度下高分子材料聚砜的應力松弛曲線，通過提高溫度實現了時間加速效果，以此獲得完整長時間線內材料的應力松弛結果。梁俊怡[36]基于時溫等效原理研究了不同溫度和時間等效條件下瀝青材料的老化后性能，通過對比試驗結果發現，提高溫度和縮短時間后的老化試驗組和對照組的老化效果等效，例如163 ℃、1 h和120 ℃、5 h等效，作者建議使用高溫條件，以節約時間成本。史志翔等[37]使用時溫等效原理和Arrhenius模型，結合高溫加速揮發試驗預測了聚丙烯常溫下的長期老化揮發有機物含量問題。

2 膠接結構老化規律研究

導彈武器的金屬-復合材料的膠接結構在經歷貯存后的老化失效中，除了少部分的金屬銹蝕脫漆，最普遍的失效模式為脫黏失效，脫黏主要和復合材料以及膠黏劑的性能退化相關，因此需要重點關注復合材料和膠黏劑的老化行為[38]以及膠接結構整體的老化行為。

2.1 復合材料的老化

復合材料的老化涉及到許多因素[39]，例如溫度、濕度、紫外線、持續應力、酸堿環境等，這些因素會影響基體、增強填料和聚合物-填料界面的狀態，從而間接或直接地影響復合材料的力學性能[40-41]。最早對老化行為的研究集中于玻璃、塑料等高分子材料[42]，后來由于復合材料的大規模使用，便逐漸開始了對復合材料的老化研究。

一般情況下，纖維增強復合材料具有耐熱性，在–30～60 ℃內，短期溫度變化不會發生不可逆的影響，而長期熱老化則會導致化學成分的改變，復合材料性能發生不可逆影響。Barjasteh等[43]對玻璃纖維/碳纖維混合復合材料的熱老化研究表明，復合材料會由于熱老化發生質量損失，損失程度取決于溫度。另外，有文獻[44]研究表明，熱老化還導致了復合材料表皮收縮和密度增加，這促進了拉伸內應力和裂紋的出現。Fan等[45]在90、120、150 ℃的空氣循環烘箱中進行了長達13 d的碳纖維層壓環氧樹脂復合材料層板的熱老化研究，為了對比還研究了純樹脂樣品。結果顯示，兩者彎曲強度和模量均隨老化時間快速下降，且純樹脂試樣的下降程度和速率大于復合材料。以初始強度的80%作為壽命判斷標準，使用Arrhenius模型評估了該復合材料的常溫工作壽命約為14 a，復合材料熱老化后的抗彎強度和彎曲模量保持率均大于純樹脂，因此復合材料的彎曲性能在很大程度上由基體材料控制。Akay等[46]對碳纖維增強雙馬來酰胺在210、230、250 ℃的烘箱中長達2 000 h的熱老化研究表明，復合材料的彎曲和層間剪切強度下降了60%，熱老化引起了微裂紋的產生，主要原因是纖維和樹脂的熱膨脹系數不匹配。另外，纖維/基體脫黏和微裂紋的存在還會進一步促進熱氧反應[47-49]，從而加劇熱老化對復合材料力學性能的弱化作用。

濕熱效應是導彈武器在貯存中影響復合材料老化的一大主要耦合老化因素，大多數研究均表明，濕熱耦合老化作用比單一熱老化或濕老化的破壞作用更大。張武昆等[50]對濕老化、濕熱老化后的開孔板壓縮強度及失效機理進行了研究，試驗結果表明，壓縮強度在濕、濕熱老化后均有所下降，且后者環境作用下的壓縮強度下降更顯著。數值研究表明，濕熱作用下開孔板的壓縮失效面積更大，且失效模式顯著不同于正常干態和單獨濕環境作用。Shan等[51-52]對不同濕熱環境下鋁-CFRP接頭的失效機理研究表明，濕熱環境會大大縮短損傷的擴展過程，并降低接頭的強度，還加劇了單搭接接頭的二次彎曲效應。此外，基于傳統特征曲線，還建立了考慮濕熱效應的特征曲線，該曲線可用于預測復合材料接頭在任何濕熱環境下的失效情況。顯然，溫度對水的負面老化作用具有促進作用，Mourad等[53]對玻璃/聚氨酯復合材料的濕老化和濕熱老化對比研究可以證實這一點，玻璃/聚氨酯復合材料在室溫下暴露于海水1 a后的拉伸強度降低19%，但在65 ℃下暴露1 a后降低了31%。Santhosh等[54]以及張月欣等[55]的研究還表明，老化溫度越高，復合材料的吸水率和水的擴散速度越快。另外有研究也指出，濕熱老化后，復合材料的剩余強度也受其他因素控制。如高超干[15]研究了不同鋪層下樹脂基復合材料的濕熱老化行為，發現在同樣的老化溫度條件下，對于單向板和正交層壓板中，3種不同的鋪層試件在相同的老化溫度下具有一致的吸濕率，但90°單向板的剩余強度下降率最大。研究還表明，無論是自然還是實驗室環境下的老化，單向復合材料層壓板的彎曲強度的下降均遵循古尼耶夫公式。另外，張月欣等[55]對碳纖維/環氧復合材料的老化研究表明，層合板吸濕后會發生溶脹，低于玻璃化轉變溫度的濕熱環境會極大影響斷裂樣貌，但對玻璃化轉變溫度影響不大。Earl等[56]通過較長時間的老化研究發現，即使低于玻璃化轉變溫度，隨著時間的延長，濕熱老化最終也會導致復合材料玻璃化轉變溫度g的變化。高溫固化的E-玻璃/凱夫拉增強環氧樹脂復合材料在60 ℃的濕熱老化環境下暴露285 d，g下降了10%～12%，而低溫固化E-玻璃增強環氧樹脂復合材料的g提高了6%～7%，如圖2所示。另外，Mourad等[53]對比研究了玻璃/環氧樹脂和玻璃/聚氨酯復合材料在海水浸泡條件下的力學性能，發現由于后固化效應，玻璃/環氧樹脂復合材料的拉伸強度在長期濕或濕熱環境老化的初始階段有所增加，分別在常溫條件下浸泡6個月以及在65 ℃浸泡3個月后，拉伸強度均有所提高，但在老化后期階段均下降，如圖3所示。

圖2 濕熱老化對不同復合材料玻璃化轉變溫度的影響[56]

圖3 玻璃/環氧樹脂復合材料老化后拉伸強度變化[53]

此外，不同的成形工藝也會影響復合材料的老化性能。Dai等[57]研究了不同加工方法的復合材料桿的抗老化性能，結果表明，拉擠工藝制成的玻璃鋼復合材料具有最佳的抗老化性能。

溫度和濕度對復合材料有顯著影響，從而影響金屬-復合材料膠接接頭的穩定性。濕熱老化后，復合材料的性能退化可歸因于高溫引起的基體熱氧化和水分子引起的基體塑化[58]，但后者比前者更容易觀察，因為大多數復合材料的模量在濕熱老化后降低，破壞應變增加[59-60]。另外，當水分子進入纖維/基體的界面，會導致基體膨脹，從而破壞界面的鍵合，受載后發生纖維撕裂失效[61-62]。當濕度和溫度老化效應結合起來時，濕熱老化最為顯著的失效機理是高溫促進了水的擴散，溫度的升高會減少復合材料吸濕率達到平衡的時間。Scida等[63]認為，該促進作用主要通過兩方面，老化溫度的升高使得基質膨脹和水分蒸發加速。另外有文獻數據表明[59,64]，最大吸水率與老化溫度還成正比。因此，未來應著重收集“溫度-濕度-時間-強度”此類綜合數據，以掌握溫度和濕度隨老化時間對復合材料性能的耦合影響。

通過訪談得知，部分學員的急性訓練傷得不到及時有效的處理，甚至日積月累成了慢性損傷，嚴重影響到日常訓練。比如說部分學員腳踝受傷后基本上就是一瓶紅花油、幾貼膏藥了事，根本不能達到藥到病除的效果，一傷就能傷幾個月，使得學員對門診部失去了信心，寧愿疼著都不去看醫生。部分學員的慢性損傷也不能得到有效救治，帶病參訓的學員不在少數，帶病參訓一方面增加了發生訓練損傷的風險，一方面增加了學員對訓練的抵觸情緒，不利于教學訓練的展開。因此，學校要加強醫務監督的力度，做好衛生保障工作，提供讓學員滿意的醫療保障服務。

2.2 膠黏劑的老化

膠黏劑的老化也是導致膠接結構脫黏的重要因素，以大規模應用的環氧樹脂膠黏劑為例，此類膠黏劑具有較高的透明度。膠黏劑老化后的性能會極大地影響膠黏劑本身的黏結強度，以及膠接接頭受載后的力學行為。

單一熱老化作用于膠黏劑的主要機制是發生熱氧化反應。Long等[65]對環氧樹脂的研究表明，熱老化主要發生在環氧的外表面，而內部結構不受影響，熱老化環氧樹脂由老化表層和未老化內層組成了表皮-核心結構。其他文獻[66]也觀察到了類似的結構。Li等[67]和Long等[65]研究表明，熱老化的主要機理是高分子鏈的斷裂和交聯反應。Yang等[66]研究了環氧體系膠黏劑在30～130 ℃下老化160 d的性能，在后固化和熱老化過程中，分子鏈結構將被重新排列，導致更密集的交聯反應。Xu等[68]還發現，15 d的單一熱老化導致的后固化作用還使得環氧膠黏劑的g有所上升。由于此類后固化對于膠黏劑的力學性能有顯著的改善，因此可以被視作抗老化的一個過程[69]。

對于濕熱老化，由于膠黏劑易受水分影響，吸水后會膨脹，膠黏劑內部和外部之間的不均勻膨脹會導致內應力的產生[70]，而熱會促進水的擴散，并影響膠黏劑的吸水率[71]。Fata等[72]對環氧體系膠黏劑的熱老化及水熱老化行為的研究表明，水熱老化能夠顯著改變環氧體系膠黏劑的化學特性。水分會導致膠黏劑分子鏈的斷裂而產生裂紋，裂紋反過來進一步加劇水分擴散[73]。李亞豐等[74]對環氧樹脂的濕熱老化研究表明，水分導致的基體塑化降低了基體的g，溫度升高加速了膠黏劑的吸濕過程。李傳習等[75]研究了加速濕熱老化作用后納米增韌環氧膠黏劑的力學性能，研究發現，常溫和高溫濕熱老化作用會分別使得膠黏劑玻璃化轉變溫度下降和升高，而對應的膠接接頭的載荷極限隨老化時間的增加而下降。高巖磊等[76]對環氧樹脂膠黏劑老化后的力學性能進行了研究，隨著熱氧老化中的老化溫度升高，膠接接頭測得的膠黏劑剪切強度均先提高再下降，且下降趨勢在溫度較高時更加明顯，這一后固化現象對性能的提高與復合材料中的所受的影響表現類似[53]。

除濕熱效應外，膠黏劑受紫外線照射環境老化作用影響較為顯著。云梁等[77]的研究表明，環氧樹脂膠黏劑在紫外線環境老化作用下會出現甲基/亞甲基和酯/醚基向羧基轉變。不同基團特征峰面積的下降和上升趨勢均較為明顯（如圖4所示），對外特征表現為環氧樹脂膠黏劑顏色逐漸加深變黃。劉斯文[78]的研究表明，不同固化劑下的環氧膠黏劑在紫外/溫度交變老化環境下，拉伸極限載荷和強度均隨老化時間表現出先上升后下降再上升的波動趨勢。

圖4 老化時間對膠黏劑各基團特征峰面積變化率的影響[77]

大多數金屬-復合材料膠接接頭使用的樹脂膠黏劑和復合材料樹脂組分類似，但膠黏劑受環境老化的直接性能影響相較于復合材料更為顯著[45]。對于熱老化環境，盡管短期的后固化有助于提高膠黏劑性能，但長期的熱老化會使得膠黏劑的化學鏈斷裂，從而導致黏結性能退化，引發內聚失效或黏結界面失效，最終影響膠接接頭的穩定性[66]。在濕熱老化環境下，高溫會促進水分子的溶解和擴散[70]，從而加劇膠黏劑塑化最終影響膠接性能。

2.3 膠接結構整體的老化

金屬-復合材料膠接結構體主要包括金屬和復合材料、膠黏劑及膠接界面，其中膠接界面包括金屬/膠黏劑界面、復合材料/膠黏劑界面，而復合材料中還包括了纖維和基體之間的界面。因此，對于接頭整體的老化后脫黏失效，可能發生的形式有界面破壞、膠黏劑的內聚破壞以及混合破壞[79]。其中，以混合破壞脫黏最為常見[80-81]。

過去已經進行了許多研究來調查濕度、高溫或其他環境條件對金屬-復合材料接頭行為的影響[82-84]，這些研究反映了膠接接頭結構響應對老化環境變化的敏感性。Karbhari等[85]觀察到，在暴露于65 ℃的熱水中14 d時，鋼-CFRP膠接接頭的黏接強度顯著下降。Dawood等[82]將鋼-CFRP接頭暴露在38 ℃的干濕交替濕熱加速環境中，1個月后，接頭強度上升48%，6個月后，黏接強度降低了約60%。邵新愿[86]對CFRP-鋁膠接接頭的在50 ℃去離子水濕熱老化環境下的力學性能進行了研究，老化時間最長為180 d。研究發現，失效載荷隨老化時間的增加不斷下降，經過180 d的濕熱老化后，接頭最終強度僅為初始強度的47.96%，準靜態加載過程中接頭吸收的能量下降64.2%（如圖5所示）。老化后期的失效模式均為混合失效破壞，破壞面樣貌如圖6所示，其中膠黏劑的內聚失效占據主要的失效模式。Nguyen等[84]研究了鋼-CFRP雙搭接接頭在20、50 ℃海水環境中的濕熱老化行為，最長老化時間達到12個月，他們使用Arrhenius模型有效地模擬了接頭老化后的性能退化趨勢。通過測量接頭、膠黏劑以及復合材料的剩余強度和剛度，他們發現接頭剛度和強度的下降應主要歸因于膠黏劑的性能退化，而不是黏接界面。Knight等[87]對復合材料單搭接剪切試樣在82 ℃和85%相對濕度下長達772 d的濕熱老化研究表明，隨著老化時間的增長，接頭的表觀剪切強度降低，破壞模式從黏性內聚破壞逐步發展到復合材料的纖維撕裂（膠黏劑與復合材料黏接界面附近）破壞。濕熱后的再干燥試驗表明，濕熱老化導致接頭發生了不可逆的性能損失。另外，Korta等[88]研究了濕度溫度老化對多材料黏接接頭剪切和拉伸強度的影響，發現即使在中等惡劣的老化條件下，接頭也會嚴重退化，溫度膨脹系數被認為是不同材料制成的接頭性能的老化關鍵因素，因為它是環境溫度變化時接頭內產生內應力的直接原因。

綜合以上對于復合材料和膠黏劑的老化規律研究發現，溫度因素對于膠接接頭影響主要在于基體及膠黏劑受高溫的影響較大，相鄰材料熱膨脹系數的差異會導致內應力的產生，從而引發金屬/膠黏劑界面和纖維/樹脂界面分別出現黏合失效和纖維撕裂失效[89-90]，這也是老化后期出現失效時界面多為混合失效形式的原因之一。對于濕環境，金屬容易發生腐蝕，從而影響金屬/膠黏劑界面黏合發生界面脫黏失效[91-92]。同時，水分對于樹脂和膠黏劑的影響很大，例如增加樹脂和膠黏劑的塑性，或破壞其分子鏈，引發不均勻膨脹，從而產生微裂紋，導致纖維撕裂或內聚失效[60,70]。溫度和濕度對膠接結構整體的老化綜合影響既有合作關系，也有競爭。例如高溫促進水分擴展，增強了基體塑化，從而降低膠接接頭的力學性能，但高溫導致的基體的后固化會在一定程度上抵消水擴展帶來的負面影響。當后固化效果更明顯時，接頭的力學性能反而會提高。

圖5 隨老化時間延長接頭失效強度及吸收能量變化[86]

圖6 隨老化時間延長接頭失效斷裂樣貌[86]

Fig.6 Failure appearance of joint with the aging time extension[86]

3 膠接結構脫黏的數值模擬方法

導彈武器的實際貯存周期可能比較長，且對經歷了貯存環境老化作用后的導彈武器進行1︰1尺寸脫黏性能試驗的成本較為高昂，因此數值方法是替代試驗方法的有效手段[93]。數值方法可以結合材料級加速老化試驗結果以及壽命評估模型，進行老化后結構的脫黏模擬，進而對導彈武器進行貯存壽命預測和延壽指導。目前，針對膠接結構脫黏已經發展了眾多數值模擬方法，下面將對此進行介紹。

3.1 虛擬裂紋閉合技術

VCCT最初用于計算裂紋的應變能釋放率，后來該技術被廣泛用于界面脫黏或裂紋擴展的建模[94]。相較于界面的脫黏擴展模擬，VCCT在精確計算脫黏前緣應變能釋放率方面具有更大的優勢。Kim[95]使用VCCT驗證了所提出的編織玻璃/環氧樹脂復合材料膠接接頭脫黏裂紋前緣應變能釋放率均勻性預測模型。Marannano等[96]研究了環氧膠黏劑黏合的金屬黏結接頭界面的I/II混合模式脫黏行為，使用VCCT對解析得到的應變能釋放率進行了驗證。Shokrieh等[97]提出了一種考慮界面非線性損傷響應的VCCT方法，并成功模擬了雙懸臂梁試樣分層測試中的纖維橋接現象，有限元結果與實驗數據吻合較好，這一方法克服了VCCT只能進行脫黏初始損傷模擬的缺點。Arouche等[98]使用VCCT研究并計算了鹽霧條件老化作用前后鋼-CFRP膠接接頭的II型起始斷裂韌度和模態混合比，得到的計算結果較解析方法更加精確。Gong等[99-100]還將VCCT用于計算III型裂紋分層前緣的SERR。

3.2 內聚力模型

與VCCT不同，CZM方法在有限元建模過程中通過使用關聯牽引分離定律的CZM單元來模擬界面的脫黏。CZM單元隨著外部載荷的增大出現損傷，并逐漸失去剛度而張開。CZM能夠預測脫黏的開始和持續增長，甚至適用于復雜結構。

Turon等[101]開發了一種確定裂紋擴展CZM參數的方法。該方法考慮黏接單元的大小和內聚力區域長度，還給出一個預估雙線性本構黏接單元最小剛度的封閉表達式。Liljedahl等[102]使用CZM方法預測了多種濕熱老化后的膠接接頭的剩余強度，其中CZM的參數采用老化后的試樣進行斷裂測試獲得。研究發現，忽略殘余應變后2D模型對接頭的預測強度略高于3D模型。Cui[103]研究了使用雙線性本構時內聚強度對模擬韌性膠黏劑脫黏的重要性，內聚剛度會顯著影響失效工藝區內的損傷演變，根據真實黏合強度調整剛度，可以提高雙線性內聚本構的模擬能力。Hua等[104]使用CZM結合試驗研究了不同纖維取向的鋁-玻璃鋼混雜層壓板的脫黏開裂過程，CZM模型可以驗證理論方法給出的界面模式混合和試驗的位移曲線響應結果。Gong等[105-108]使用CZM先后模擬了復合材料I型、II型以及I/II混合型分層擴展行為，其中考慮了界面的大規模橋接現象、鋪層順序以及Z-pin增強等因素。此外，他們還研究了高溫下I型和II型分層的CZM模型[109-110]。Mu等[111]通過引入修正的破壞準則和環境退化因子對CZM本構進行了修正，采用數值模型預測了濕熱老化后鋁-CFRP單搭接接頭的性能，如圖7所示。Tauheed等[112]研究了II型荷載作用下濕熱老化作用后的CFRP膠黏接頭的性能表征和預測，采用直接法提取CZM梯形本構的參數。研究發現，本構參數在裂紋前緣有所降低，且試樣的邊緣比中間部位下降得更明顯。

圖7 Mu等采用的老化后CZM方法[111]

3.3 漸進損傷方法

漸進損傷分析方法采用材料剛度退化的方法模擬損傷處的材料失效行為，PDM相較于VCCT和CZM關注的主體不再是界面而是材料和結構整體，在模擬中無需預制和假設缺陷或脫黏可能發生的位置。該方法完全依賴應力分析后的失效判斷和退化模型來給出破壞結果，因此也適用于膠接接頭的脫黏模擬，尤其適用于復合材料的損傷模擬。

Chen等[113]采用PDM和CZM耦合的方法研究了鋁-CFRP單搭接及雙搭接膠接接頭在經歷濕熱老化環境后的強度，其中PDM主要用于復合材料的損傷模擬，CZM則用于模擬膠黏劑的力學響應。Godwin等[114]、Camanho等[115]以及Thoppul等[116]先后總結了纖維增強復合材料膠接接頭應力分析和強度預測的研究成果，指出上述PDM方法能直觀地反映復合材料接頭破壞形式，且能模擬損傷的發生和擴展過程，極具應用潛力。山美娟等[117-119]使用PDM模擬了濕熱環境作用下金屬-復合材料接頭的漸進損傷破壞過程以及開孔板的拉伸破壞，還提出過一種涉及濕熱效應的改進漸進疲勞損傷模型（PFDM）來預測濕熱環境下復合材料結構的疲勞失效。

4 總結與展望

金屬-復合材料膠接結構老化脫黏行為受到復合材料老化和膠黏劑老化后的共同影響，而老化作用則又由眾多環境因素決定。根據導彈武器的貯存條件特點，膠接結構濕熱老化后的失效規律及機理是未來研究的重點。

總結發現，人工老化加速試驗手段并不復雜，但需要配合適當的壽命判斷標準和壽命評估模型。其中壽命判斷標準和服役目標緊密相關，需要根據具體問題進行分析，文獻中沒有統一答案，一般和膠接接頭的強度設計裕度相關。壽命評估模型是聯系人工加速老化與自然老化之間等效關系的重要紐帶，相對具有較為統一或通用的形式。例如文獻中大多考慮使用Arrhenius壽命模型，但考慮濕熱等環境耦合老化因素的壽命評估案例或模型較少，未來應該更多致力于研究非單一因素老化后的壽命評估方法。

現有復合材料及膠黏劑老化行為規律的研究表明，濕熱條件的綜合影響比單獨條件的不利影響更具破壞性，濕熱老化環境會改變高分子基體和膠黏劑的化學組分，進而影響復合材料的力學性能或膠接接頭的黏結強度。熱會促進材料的吸濕，從而加快基體和膠黏劑的降解，但同樣引發的分子交聯反應則會促進基體和膠黏劑的后固化，進而提高接頭的強度，這其中存在競爭關系。另外，金屬-復合材料膠接接頭中的老化后脫黏失效表現為各部分的混合模式失效，包括膠黏劑的內聚破壞、膠接界面脫黏以及復合材料纖維/基體界面失效等。因此，此類混合模式失效是未來金屬-復合材料膠接接頭老化后失效機理研究的重點。此外，長期自然老化試驗在文獻中比較少見，作為最基本的對照情況，這些測試對于膠接接頭的定性性能評估以及驗證加速老化試驗是十分必要的。

現有的先進數值方法能夠有效模擬膠接結構的脫黏問題，但均存在一定的優劣及適用性問題。VCCT更適用于模擬脆性膠黏劑的脫黏斷裂，以及計算裂尖應變能釋放率，且需要定義斷裂準則才能夠分析界面的裂紋擴展。CZM需要確定的待定參數較多，并需采用細致的網格，分析計算的代價較大。PDM在應用于老化后的膠接結構脫黏模擬時，需要分別針對復合材料和膠黏劑發展并建立一套合理的失效判斷準則及材料退化模型。

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Research Progress of Aging Debonding for Metal-composite Bonding Structures

XIAKai-xin1, GONG Yu2, SHAN Ze-yu2, QI Xin-xin3*, HUANG Wei4, WANG Qi-xing4, ZHAO Li-bin1,3,5,6

(1. School of Astronautics, Beihang University, Beijing 100191, China; 2. College of Aerospace Engineering, Chongqing University, Chongqing 400044, China; 3. School of Mechanical Engineering, Hebei University of Technology, Tianjin 300401, China; 4.Hubei Aerospace Flight Vehicle Institute, Wuhan 430000, China; 5. Key Laboratory of Advanced Intelligent Protective Equipment Technology, Ministry of Education, Tianjin 300401, China; 6. Key Laboratory of Hebei Province on Scale-span Intelligent Equipment Technology, Hebei University of Technology, Tianjin 300401, China)

The work reviewed the research on the aging and debonding behavior of adhesive structures from three aspects: accelerated aging test methods, aging law of adhesive structures and numerical simulation of interfacial debonding. Various artificial accelerated test methods for simulating aging, commonly used life assessment models for accelerated aging tests, and the degradation law of material performance after aging of adhesive structures were introduced. The research status of using the Virtual Crack Closure Technique (VCCT), Cohesive Zone Model (CZM) and Progressive Damage Method (PDM) to simulate the debonding behavior of structures was also introduced. Finally, the research on the aging debonding behavior of adhesive structures was summarized and prospected.

composite; adhesive; bonding structures; aging debonding; storage life extension; property degradation

2023-08-07；

2023-09-30

National Natural Science Foundation of China (12172067, 11902054, 12072005); Fundamental Research Funds for the Central Universities (2023CDJXY-007); Young Elite Scientists Sponsorship Program by CAST (2020QNRC001)

TJ760.3

A

1672-9242(2023)10-0008-14

10.7643/ issn.1672-9242.2023.10.002

2023-08-07；

2023-09-30

國家自然科學基金（12172067，11902054，12072005）；中央高?；究蒲袠I務費（2023CDJXY-007）；中國科協青年人才托舉工程（2020QNRC001）

夏開心, 龔愉, 單澤宇, 等. 金屬-復合材料膠接結構老化脫黏行為研究進展[J]. 裝備環境工程, 2023, 20(10): 8-21.

XIAKai-xin, GONG Yu, SHAN Ze-yu, et al. Research Progress of Aging Debonding for Metal-composite Bonding Structures[J]. Equipment Environmental Engineering, 2023, 20(10): 8-21.

責任編輯：劉世忠