基于SEM多級化孔隙特征研究
——以重塑黃土為例*

徐盼盼 張奇瑩 錢 會 楊喬洋 李瑋卿 李亞斌

(①長安大學水利與環境學院,西安 710054,中國)(②旱區地下水文與生態效應教育部重點實驗室,西安 710054,中國)(③水利部旱區生態水文與水安全重點實驗室,西安 710054,中國)(④沈陽環境科學研究院,沈陽 110167,中國)

0 引 言

土體的微觀結構可以決定其物理力學特征、解釋其工程力學現象(王杏杏等,2016; 賈艷軍等,2019; 張唐瑜等,2019; 周翠英等,2019)?？紫短卣髯鳛橥馏w結構性的重要評價因子,是反映土體微觀結構、研究土體工程性質的基礎之一(張曉周等,2018; 李同錄等,2019; 羅浩等,2021)。因此,研究孔隙特征對建立土體微觀結構與宏觀力學行為的定量聯系具有重要的指導意義。

早在20世紀初,一些學者就已經對土的微觀結構形態特征進行了大量的研究,為土體微觀結構的研究奠定了基礎,同時開拓了土體微結構研究之路(陳陽,2015)。電子顯微技術的不斷進步和發展,為廣大學者研究土壤微結構創造了有利的條件。Rosenguist(1959)提出的海洋土粒間點-線-面接觸關系的相關假設、陳宗基(1957)提出的黏土顆?？臻g網絡結構模式、以及Morgenstern et al.(1967)提出的黏土試樣中礦物顆粒的定向性,均是50、60年代具有代表性的成果。這些成果不僅使土體結構研究在微觀層次上有了深度,也使微結構要素在聯系上有了廣度。70年代后,掃描電鏡的使用對土體微觀結構的直接觀察具有重大的推動作用,加之現代數學方法的深化和現代圖像處理技術的發展,實現了微結構定性分析向定量分析的巨大飛躍。Tovery(1973)首次嘗試利用圖像處理軟件對黏土微結構進行定量化分析,提出了掃描電鏡膠帶剝離等技術。Bai et al.(1994)利用掃描電鏡和圖像處理技術研究了黏土三軸試驗中的顆粒定向特征,并提出了新的土體定向指標。施斌(1996)利用Videolab圖像處理系統引進了微觀結構單元體的有序性指標——概率熵,對土體內孔隙定向分布特征進行了定量評價。在21世紀以來,基于掃描電鏡技術,土體孔隙研究得到了長足發展,且該技術展示出了廣闊的應用前景。趙安平等(2008)利用WD-5配置聯機圖像處理系統的電子顯微鏡,對長春季凍區路基土的微觀孔隙大小、定向性及分維數進行了定量化研究,揭示了土體凍脹性與孔隙特征的關系。羅浩等(2014)通過環境掃描電鏡試驗與壓汞測試研究了黑方臺馬蘭黃土固結條件下孔隙變化特征,為該地區滑坡防治提供了科學依據。張奇瑩等(2019)通過SEM測試闡釋了涇陽原狀黃土-古土壤序列抗剪強度各向異性的形成機制。高英等(2019)利用SEM技術和PCAS(Particles and cracks analysis system)程序揭示了西寧地區黃土試樣微結構與濕陷變形之間的關系。周翠英等(2020)利用SEM成像技術研究了紅層軟巖遇水作用的孔隙結構多重分形特征,進而建立起孔隙結構變化與其力學性能的關聯性。金佳旭等(2021)應用掃描電鏡觀測了酸化前后牛蹄塘組頁巖孔隙結構的演化,發現混合酸作用后的孔隙發育程度最顯著?？梢?基于孔隙特征來解釋土體宏觀力學行為的研究已經受到了廣大學者的青睞。

掃描電鏡測試法以其對微觀結構定性和定量描述的雙重優勢,已經成為土體研究中提取微觀結構信息、建立微觀結構與宏觀力學關系最常用的技術手段(Xu et al.,2021a,2021b)。目前,巖土領域的學者在定量化研究孔隙特征時采用的放大倍數差異顯著,最小為200倍(金佳旭等,2021),最大為3000倍(周翠英等,2020)。已有研究表明在掃描電鏡采集圖像的過程中,不同尺度下視域大小的變化會造成孔隙特征發生明顯的改變(張曉周等,2018)。那么,究竟在哪種放大倍數下研究孔隙特征是相對合理的,對此尚未定論。此外,多元統計分析是解決多變量問題的常用方法,廣泛應用于自然與社會科學的各個領域。其中,聚類分析是根據樣品本身性質對其按照親疏程度的不同進行分類(王杏杏等,2016),其原理為將每個變量看成多維空間坐標系中的一個點,通過定義點與點之間的某種距離,對樣品或變量進行歸類(高凌霞等,2011)。然而,該方法在土體微觀孔隙特征的應用中尚未得到廣泛推廣。

中國黃土以其地層全、厚度大、分布廣而聞名于世,其特殊的工程性質對黃土高原地區工程活動存在著深遠影響(李威等,2018)。而且黃土孔隙也受到了學者們的高度重視,涌現出了一系列有價值的研究成果。因此,本文以重塑黃土為例,通過Image-Pro Plus 6.0軟件對8個干密度試樣在12種不同放大倍數下的SEM圖像進行孔隙多尺度分析,探討掃描電鏡下黃土孔隙特征的規律性以及孔隙定量分析的最佳觀察倍數,并借助多元統計學中的譜系聚類法,依據孔隙統計特征對不同放大倍數進行分類,驗證IPP6.0軟件對SEM圖像分析結果的準確性。該研究成果對地質工程領域的土體結構研究具有重要的借鑒和指導意義。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

本次試驗所用的馬蘭黃土取自陜西省涇陽黃土臺源地區,距離地表3m處。該黃土的顆粒級配曲線如圖1所示,由26.36%的黏粒、73.44%的粉粒和0.20%的砂粒組成; 最大干密度和最優含水率分別為1.74g·cm-3和17.07%,液、塑限分別為34.5%和20.1%,比重為2.71。經風干、碾壓、過篩、烘干后,用去離子水將干土配制成含水率為17%的濕土?；谌S擊實法,將其制成直徑為6.18cm、高為4cm、干密度為1.30g·cm-3、1.35g·cm-3、1.40g·cm-3、1.45g·cm-3、1.50g·cm-3、1.55g·cm-3、1.60g·cm-3、1.65g·cm-3的重塑黃土試樣。

圖1 黃土顆粒級配曲線

1.2 切片試樣制備與觀察

切片試樣的制備流程如圖2a所示。首先,從經過風干處理的重塑黃土樣品中心處切取一個高為2cm、直徑為1cm的土柱試樣,在105℃下進行徹底脫水,并利用真空泵對其進行2h的抽真空處理,移除孔隙內部的殘余氣體。然后,將環氧樹脂、丙酮、乙二胺和鄰苯二甲酸二丁酯按照200︰100︰6︰3的比例配制浸泡液,沿玻璃棒緩慢倒入樣品盛放杯,盡量避免直接沖刷樣品對其結構造成破壞; 樣品杯底部鋪設一層石英顆粒,目的是有利于浸泡液從各個方向滲入土柱孔隙內(Xu et al.,2021a)。接著,在加壓狀態下對樣品進行注膠,之后,取出讓其自然硬化。當硬度滿足試驗要求時,利用SPDJ-300切片機等儀器對注膠小土柱進行切片及拋光處理,制成直徑10mm、高度5mm的切片試樣。

圖2 切片試樣制備流程及其觀察儀器(Xu et al.,2021a)

由于黃土的導電性較差,直接對樣品進行觀察會引起樣品表面電荷的累積進而影響掃描圖像的質量。因此,常采用鍍金的方式減少表面放電,從而達到理想的觀測效果(孟杰,2019)。本次采用如圖2b所示的SCD-005離子濺射儀對切片試樣噴金約120s,增強其導電性能。接著,將鍍金試樣迅速放入FEI Quanta 200環境掃描電鏡的樣品室中(圖2b),準備進行圖像采集。該操作流程主要包括抽真空、加高壓、采集圖像、關閉儀器4個步驟(林濤,2018),其中核心操作為采集圖像。第1步是選擇觀測點:為了避免制備過程對切片試樣邊緣結構造成擾動進而影響圖像信息的真實性,觀察位置均選在樣品的中心處。第2步是確定放大倍數:為了研究多級化土體微觀孔隙的變化特征,本次試驗選擇的放大倍數分別為3000X、2000X、1500X、1200X、1000X、800X、600X、500X、400X、300X、200X、100X。第3步是掃描圖像:在100X下選定觀測位置,然后切換到3000X下進行調焦,按照由大到小的放大倍數依次進行圖像掃描,這樣可以避免重復調焦。

1.3 圖像處理

Image-Pro Plus(IPP)軟件是美國Media Cybemetics公司針對醫學、生物學等專業領域而研發的一款二維和三維圖像處理分析軟件(宋迪迪等,2018)。該軟件集處理與分割、參數測量與計算、分類統計與分析功能于一體,已被廣大學者應用于巖土工程之中(常平等,2018; 李喜安等,2018;Xu et al.,2021b)。利用SEM圖像結合IPP軟件對重塑黃土孔徑和孔隙面積進行測量,進而研究不同觀察尺度下微觀孔隙的變化特征?；贗PP 6.0軟件對SEM圖像的處理過程如下:

(1)圖像預處理:是通過調整、銳化、平滑對比度和去噪來消除圖像的無效信息,從而提高圖像質量(林濤,2018; Xu et al.,2021a)。在圖3a中,原始圖像較暗,相應的灰度直方圖主要集中在灰度值為50～100的區間內?；贗PP 6.0軟件的預處理功能,通過調整亮度和對比度以及伽馬校正來增強圖像的整體識別度,使顆粒和孔隙更容易被區分,如圖3b所示。然后,采用3×3低通濾波器和3×3中值濾波器消除在掃描微觀結構過程中產生的圖像噪聲點,使圖像可以更好地呈現細節信息,同時圖像的灰度值范圍變廣且連續分布,表明圖像的預處理效果良好,如圖3c所示。

圖3 基于IPP 6.0軟件識別切片試樣的孔隙和顆粒

(2)圖像分割:在巖土微結構的研究中,該操作的目的是為了合理地區分顆粒和孔隙(Xu et al.,2021c)。本次將基于多視覺對比原始圖像法,利用IPP 6.0軟件確定閾值,對圖像進行分割。該方法的優勢在于不僅操作簡單,而且可以理想地對土體微觀結構進行識別(Liu et al.,2005; 宋迪迪等,2018; Xu et al.,2021c)。以上述經過預處理的SEM圖像為例,不同閾值分割后的二值化圖像及其孔隙面積比隨閾值的變化如圖3d所示。當閾值較小時,只統計較大的孔隙,忽略了顆粒內和顆粒間一些較小孔隙,從而導致孔隙面積比偏小; 當閾值較大時,小顆粒會被誤認為是孔隙,從而導致孔隙面積比偏大。因此,經過與原始圖像進行多次對比后,方可確定合理的閾值范圍。最終圖像的像素以0或1的數據矩陣形式保存,將其轉換為二值圖像,其中白色區域和黑色區域分別代表顆粒和孔隙。

(3)微結構參數提取:IPP 6.0軟件通常以像素(Pixels)為單位對圖像進行識別測量,而在巖土工程研究中,微結構是以微米(μm)為單位進行表征的。因此,需要利用IPP 6.0軟件將以像素(Pixels)為單位計量的數據轉換為以微米(μm)為單位計量的數據。不同放大倍數下單位長度與像素的關系如表1所示,放大程度越大,單位長度上含有的像素個數越多。然后,再利用IPP 6.0軟件中count/size模塊提取孔徑和孔隙面積參數,其中:孔隙面積比(PAR)表示孔隙面積與圖像總面積的比值,孔隙面積的計算原理是孔隙內部和邊界的所有像素之和(Hu et al.,2020; Xu et al.,2021c),如式(1)和式(2)表示:

表1 不同放大倍數下單位長度與像素關系

PAR=Apore/Atotal

(1)

(2)

式中:Atotal表示圖像總面積;Apore表示圖像中所測對象的像素總和,即孔隙面積;x和y是二值圖像的行數和列數;f(x,y)是圖像函數。在本研究中,像素為1表示孔隙,即Apore是f(x,y)=1的像素總和。

此外,本研究采用雷祥義(1987)對黃土孔隙的定量分類標準,即微孔隙(直徑<2μm); 小孔隙(直徑介于2～8μm); 中孔隙(直徑介于8～32μm); 大孔隙(直徑>32μm); 相應的定性分類標準如表2所示(雷祥義,1987; Li et al.,2016)。架空孔隙屬于骨架顆粒通過支架接觸而形成的孔隙,鑲嵌孔隙屬于骨架顆粒相互穿插而形成的孔隙,兩者統稱為粒間孔隙; 膠結物孔隙又稱為粒內孔隙,形成于膠結物或者凝塊內(林濤,2018)。

表2 黃土孔隙類型劃分

2 結果與分析

2.1 多尺度下的孔隙變化特征

經過上述圖像預處理和分割后,將12種不同放大倍數下8個干密度重塑黃土試樣的二值化圖像在IPP 6.0軟件中進行孔隙識別,并按照雷祥義(1987)的黃土孔隙分類標準進行統計,結果如表3所示。由表3可知,在放大倍數為100X時,任何干密度重塑黃土試樣的SEM圖像都無法觀察到直徑<2μm的微孔隙和直徑介于2～8μm的小孔隙; 當放大倍數為200X和300X時,SEM圖像都無法觀察到微孔隙; 在放大倍數為1200X、1500X、2000X、3000X時,8個干密度試樣的SEM圖像都無法觀察到直徑>32μm的大孔隙?？梢?當觀察倍數小于400倍時,由于觀察范圍過大而忽略了微孔隙和小孔隙的分布; 當放大倍數大于1000倍時,由于觀察范圍過小而忽略了大孔隙的存在。因此,這些倍數均不適宜孔隙的定量分析。相比之下,放大倍數為400X、500X、600X、800X和1000X的SEM圖像基本可以觀察到不同類型的孔隙,在孔隙定量分析研究中的適用性較高?？偟目磥?隨著放大倍數的增大,視域變窄,大孔隙越難統計; 反之,放大倍數越小,視域越大,微孔隙越容易被忽略。

表3 在不同放大倍數下不同干密度重塑黃土試樣的各類孔隙統計

為了呈現不同放大倍數下孔隙類型的變化特征,以本研究中最小干密度1.30g·cm-3和最大干密度1.65g·cm-3的重塑黃土試樣為例,多尺度(以100X、300X、500X、800X、1200X、2000X的放大倍數為例)下各類孔隙分布的SEM圖像如圖4所示,相應的孔隙面積含量如圖5所示。圖4生動形象地驗證了隨著放大倍數的增大,視域變窄,大孔隙分布區域逐漸減少,甚至無法統計,其次是中孔隙; 反之,放大倍數越小,視域越大,微孔隙越容易被忽略。由圖5可知,兩個具有不同干密度的試樣的孔隙分布特征既有一致性,也有差異性。一致性表現為:隨著放大倍數的增大,微孔隙含量增大,且增幅逐漸減弱,中孔隙含量先增大后減小,大孔隙含量迅速減少直至消失。差異性表現為:在干密度為1.65g·cm-3時,微孔隙的增大趨勢和大孔隙的減少趨勢更為顯著,中孔隙在放大倍數高于1000X時消失,小孔隙含量隨著放大倍數增大呈先增后減的變化趨勢,而在干密度為1.30g·cm-3時,小孔隙含量基本呈增大的趨勢。產生差異的原因主要是土體密實度的增大,孔隙空間被壓縮,較大尺度孔隙向較小尺度孔隙轉變,導致相應孔隙含量發生變化。

圖4 不同放大倍數下重塑黃土試樣孔隙分布

圖5 不同放大倍數下各類孔隙面積含量

2.2 聚類分析

譜系聚類法包括最長距離法、最短距離法、Ward法等,其中:基于Euclidean距離度量的最長距離聚類法在研究黃土微觀結構特征上具有較好的穩定性和可重復性(王杏杏等,2016)。因此,為了評價不同尺度下孔隙結構的相似性和差異性,以最小干密度1.30g·cm-3和最大干密度1.65g·cm-3的樣品為例,選擇各類孔隙(微孔、小孔、中孔、大孔、總孔)面積比為參數,利用Euclidean距離度量法和最長距離法對微觀圖像的放大倍數進行聚類,且以12.5作為最小分類距離得到分組數(Bosquilia et al.,2019; Xu et al.,2021a),結果如圖6所示。

圖6 圖像放大倍數的譜系聚類結果

由圖6a可知,干密度為1.30g·cm-3試樣的SEM圖像放大倍數可分為4組:組1(100X、200X、300X、400X)、組2(500X、600X、800X、1000X)、組3(1200X、1500X、2000X)、組4(3000X)。經過與2.1節的分析結果對比發現,聚類分析將400X與低倍數(100X、200X、300X)歸為一類,這主要是因為小干密度土體中廣泛存在大孔隙,在放大400X下觀察時會夸大其分布區域; 而3000X自成一組是由于放大倍數太大以至于忽略了中孔隙的存在。因此,利用第2組的放大倍數對干密度為1.30g·cm-3的試樣進行孔隙特征研究較為合適。由圖6b可知,干密度為1.65g·cm-3試樣的SEM圖像放大倍數亦可分為4組:第1組僅含有100X,第2組由200X和300X組成,第3組包含400X、500X、600X、800X和1000X,第4組包括1200X、1500X、2000X、3000X。100X之所以獨立成為一組是因為該倍數過度夸大了大孔隙的存在。因此,對于干密度1.65g·cm-3試樣的孔隙特征研究,利用第3組的放大倍數較為合適?？梢?該聚類分析對SEM圖像放大倍數的分類結果基本與表3的分析結果相一致,從多元統計學上進一步說明基于SEM多級化孔隙特征分析結果的可靠性。

2.3 最佳觀察倍數的確定

SEM測試與分析結果的合理性可以通過對比試樣孔隙比和從SEM圖像獲得的總孔隙面積比來判斷(Li et al.,2017;Xu et al.,2021b)。在400X、500X、600X、800X、1000X下獲得的不同干密度重塑黃土試樣的總孔隙面積比與孔隙比的關系如圖7所示。由圖7可知:在這5個放大倍數下的總孔隙面積比與試樣孔隙比的相關系數分別為0.988、0.995、0.993、0.996、0.993,表明總孔隙面積比和試樣孔隙比隨著干密度變化所反映出的特征具有一致性,也驗證了本研究中從SEM圖像所獲得的孔隙面積含量是合理的。

圖7 重塑黃土試樣總孔隙面積比與孔隙比的關系

為了進一步確定土體孔隙的最佳觀察倍數,將上述5個放大倍數下不同干密度重塑黃土試樣的各類孔隙含量進行統計,結果如圖8所示。

圖8 同一放大倍數下不同干密度試樣的孔隙含量

由圖8可看出,在上述任一放大倍數下,中孔隙與小孔隙是孔隙分布的主體,但隨著干密度增加,大孔隙含量明顯降低,中孔隙與小孔隙基本呈先增后減的變化趨勢,而微孔隙面積含量變化微弱。這主要是因為微孔隙屬于典型的粒內孔隙(表2),形成于由細顆粒與鈣質膠結物或黏土膠結而成的土壤團聚體內。由此可見,增大重塑黃土的密實程度,主要會導致大孔隙向中孔隙和小孔隙轉化。在放大倍數為500X、600X、800X時,微孔隙的面積比基本維持在0～0.04之間,在1000X下,微孔隙面積比維持在0.08左右,表明1000X定量分析孔隙特征時易夸大微孔隙的含量。對于400X的放大倍數,微孔隙含量甚小,其孔隙面積比在0.0005左右,同時,易造成大孔隙面積的分析值偏大。綜上所述,在500X、600X、800X下微觀孔隙統計特征的分析結果較為全面,即土體孔隙的最佳觀察倍數應介于500～800X之間。

2.4 結論的普遍性

本研究中關于重塑黃土多級化孔隙特征的主要結論是基于FEI Quanta 200環境掃描電鏡測試得到的。在張曉周等(2018)對掃描電鏡下馬蘭黃土孔隙特征研究的一文中,作者是選用捷克TESCAN公司生產的掃描電子顯微鏡VEGA 3 LMH(SEM)展開微觀孔隙觀察,得到的主體結論與本研究基本一致; 然而由于不同型號電鏡的視域不同,導致觀察效果不同,進而造成結論存在細微的差異?？梢?盡管由于儀器差異使得多級化孔隙特征的研究結果稍有局限,但該結論仍具有一定的普遍性和適用性,值得工程地質等相關領域借鑒,具有很好的推廣價值。

3 結 論

(1)在放大倍數為100～300X時,任何干密度下重塑黃土試樣的SEM圖像都無法觀察到微孔隙,且在100X時無法觀察到小孔隙; 在放大倍數大于1000X時,無法觀察到大孔隙; 放大倍數介于400～1000X時,基本可以觀察到不同類型的孔隙。

(2)不同干密度試樣的多級化孔隙特征的一致性表現為隨著放大倍數的增大,微孔隙含量增大,且增幅逐漸減弱,小孔隙和中孔隙含量先增大后減小,大孔隙含量迅速減少直至消失; 土體密實度的增大,使得較大尺度孔隙向較小尺度孔隙轉變,進而造成小、中孔隙含量隨放大倍數的變化表現出差異性。

(3)基于多元統計學中的聚類分析,得到放大倍數的分類結果基本可以概括為3組:小于400X的放大倍數為一組,放大倍數400～1000X為一組,大于1000X的放大倍數為一組,與IPP6.0軟件對SEM圖像的處理統計結果相一致,驗證了分析結果的可靠性。

(4)隨著放大倍數的增大,視域變小,大孔隙越難統計; 反之,放大倍數越小,視域越大,微孔隙越容易被忽略。放大倍數為400～1000X適宜定量研究土體微觀孔隙特征,但在綜合考慮微孔隙和大孔隙的分布及其含量時,最佳觀察倍數應介于500～800X之間。