原位拉伸研究熱處理對激光選區熔化GH4169 合金組織及650 ℃力學性能的影響

朱嘉冕,呂國森,姜文祥,程曉鵬,賈澤一,呂俊霞*,黃 帥,張學軍

（1.北京工業大學 材料與制造學部，北京 100124；2.中國航發北京航空材料研究院，北京 100095）

GH4169（美國牌號為Inconel 718）是一種Ni-Fe-Cr 基析出時效強化型高溫合金，由于其在700 ℃的高溫下具有較高的強度、良好的抗蠕變性能和疲勞壽命，通常用于航空發動機[1-2]、燃氣輪機以及核電領域[3]內高溫關鍵部件的生產與制備。目前，GH4169 合金構成的部件總質量占航空發動機總質量的一半以上[4]，是使用最廣泛且最成功的高溫合金之一。隨著航空發動機的快速發展，部件的精密程度要求越來越高。傳統的鍛造、鑄造等成形方式無法滿足復雜的GH4169 合金精密部件需求。以激光選區熔化（selective laser melting，SLM）為代表的激光增材制造技術，由于其具有生產周期短、材料利用率高、成形精度高等優點，為高幾何復雜度GH4169 合金零部件的制造提供了一條重要途徑[5]，但是，由于SLM 成形過程中材料經歷快速熔凝過程，沉積態樣品存在殘余應力、組織各向異性、元素微觀偏析和顯微缺陷等問題。適當的熱處理不僅可以消除SLM 加工過程中產生的缺陷，而且可以改變材料的微觀組織和相的析出，從而改變材料的力學性能[6]。

近年來，國內外關于SLM 成形GH4169 合金的熱處理對組織與力學性能影響的研究報道很多。Tucho 等[7]研究了SLM 成形GH4169 合金經AMS 5383 熱處理（鑄造標準熱處理制度，即980 ℃固溶+雙重時效）后的顯微組織及性能，發現980 ℃的溫度可以部分溶解Laves 相，但Nb 原子的擴散率較低，導致局部形成富Nb 區，并最終促進δ 相的形成，減少了γ′和γ″相的析出。Xu 等[8]對激光粉床熔化沉積Inconel 718 合金進行1080 ℃均質化+標準熱處理后，發現Nb 原子分布更均勻，避免了富Nb 區域的形成，使得在隨后的固溶處理期間針狀δ 相的沉淀最小化且析出了更多的強化相[9]。Zhang 等[10]報道了1080 ℃均質化+雙重時效熱處理后，SLM GH4169 合金的強度和伸長率分別為（1529±19）MPa 和（18.6±0.9）%，優于鍛造的GH4169合金。Chlebus 等[11]研究了不同均質化溫度+雙時效熱處理后的樣品得出結論：高于1100 ℃的均質化溫度下，碳化物抑制晶粒的生長，基本消除了力學性能的各向異性，合金具有更好的力學性能。目前，國內外對于SLM 成形GH4169 合金的高溫力學性能研究很少，而該合金的服役條件多為高達650 ℃的高溫環境，高溫下極易發生相變等微觀組織的演變從而影響部件的力學性能。因此研究該合金熱處理前后650 ℃的顯微組織及力學性能研究很有意義。

本工作研究熱處理對SLM 成形GH4169 合金顯微組織和力學性能的影響。通過課題組自主研發的原位高溫拉伸臺，與掃描電子顯微鏡相結合，對沉積態和熱處理態GH4169 合金開展650 ℃原位拉伸實驗，研究熱處理前后GH4169 合金微觀組織結構變化，并對比650 ℃原位拉伸過程中熱處理前后合金力學性能與微觀組織結構演變行為。

1 實驗材料與方法

1.1 實驗材料

激光選區熔化GH4169 合金由中國航發北京航空材料研究院提供。對部分沉積態合金進行熱處理，熱處理（homogenization+solid solution+aging treatment，HSA）方案為：1150 ℃保溫1.5 h，空冷，980 ℃保溫1h，空冷，720 ℃保溫8 h，以50 ℃/h 的冷卻速度爐冷至620 ℃，保溫8 h 后，空冷至室溫。熱處理后的試樣命名為HSA 態。從沉積態和HSA 態合金上沿沉積方向（building direction，BD）切割尺寸為15 mm×80 mm×15 mm 的長方體試塊，如圖1（a）所示。用電火花切割方式將沉積態和HSA 態GH4169 合金加工為原位拉伸試樣。樣品為狗骨狀，標記段（黃色區域）為原位拉伸過程中觀察區域，長1.5 mm，寬1.5 mm（圖1（b））。

圖1 激光選區熔化GH4169 合金（a）切割方式和取樣方法；（b）原位拉伸試樣幾何尺寸Fig.1 SLM GH4169 alloy（a）methods of cutting and sampling；（b）geometric dimensions of in-situ tensile specimens

1.2 實驗方法

首先用240#～3000#粒度的SiC 砂紙對試樣進行打磨，去除表面氧化層。隨后用0.5 μm 的水溶性金剛石拋光膏進行機械拋光，直至表面光滑無劃痕。拋光好的試樣放入金相腐蝕液中進行腐蝕，用于顯微組織分析。沉積態試樣金相腐蝕液配比為鹽酸∶丙三醇∶硝酸=3∶2∶1，HSA 態試樣金相腐蝕液配比為氯化銅∶乙醇∶鹽酸=1 g∶20 mL∶20 mL。使用Leica 光學顯微鏡（optical microscopy，OM）和 TESCANS8000 掃描電子顯微鏡（scanning electron microscopy，SEM）對腐蝕后的試樣進行顯微組織觀察。使用Oxford 電子背散射儀（electron back scattering diffraction，EBSD）和能譜儀（energy dispersive spectrometer，EDS）對試樣的取向與元素成分進行表征。掃描電子顯微鏡所用電壓為20 keV，電流為3 nA，步長為1.5 μm。數據分析采用AztecCrystal software 軟件。

聯合使用課題組自主研發的微型拉伸測試系統與TESCAN S8000 掃描電子顯微鏡聯用對樣品進行原位拉伸測試，拉伸系統具有自鎖功能，可隨時暫停觀察拉伸過程中樣品表面的形貌變化，原位拉伸裝置如圖2（a）所示。Ma 等[12]和王晉等[13]對該裝置的工作原理進行了詳細的介紹，這里不作具體介紹。實驗所用的加熱器如圖2（b）所示，加熱器采用的加熱方式為電加熱，最高加熱溫度為1150 ℃，測溫方法為熱電偶測溫。目前課題組已經采用該裝置對鈦合金、鎳基合金等不同合金進行了原位拉伸研究，取得了一定的研究成果[14-15]，證實該裝置可穩定實現高溫原位拉伸測試。本工作在650 ℃下對熱處理前后試樣進行原位拉伸，拉伸速度為0.5 μm/s，間隔約100 μm 進行SEM 表征。拉伸測試結束后，通過掃描電子顯微鏡對斷口形貌進行分析。

圖2 微型拉伸測試系統（a）原位拉伸裝置；（b）原位加熱裝置示意圖Fig.2 Tensile test system（a）in-situ tensile device；（b）schematic diagram of in-situ heating device

2 結果與討論

2.1 SLM 成形GH4169 合金熱處理前后顯微組織

圖3（a）和（b）分別為沉積態SLM 成形GH4169合金樣品側面（X-Z截面）和頂面（X-Y截面）的OM 組織照片。從圖3（a）可以看出側面呈典型的魚鱗狀的熔池結構，相鄰的熔池搭接良好，致密度好，無明顯的氣孔、裂紋等缺陷。從頂面圖3（b）可以看到規則排列的熔池邊界，由于掃描策略的原因，道次與道次之間夾角為67°，因此上下兩層的熔道彼此交錯。圖3（c）為圖3（a）中熔池結構的局部放大SEM 圖，白色虛線為熔池邊界，從圖中可以觀測到側面縱向組織呈近似沿沉積方向外延生長的柱狀晶，局部放大如圖3（e）。柱狀晶組織與定向凝固組織非常相似，這是由于冷卻過程中溫度梯度平行于沉積方向，且熱量近似沿熔池界面向下傳遞造成的。

圖3 SLM 成形GH4169 合金（a）沉積態側面OM 圖；（b）沉積態頂面OM 圖；（c）沉積態側面SEM 圖；（d），（e）分別為圖（c）中局部放大；（f）HSA 態側面SEM 圖Fig.3 SLM GH4169 alloy（a）OM of side surface of as-built sample；（b）OM of top surface of as-built sample；（c）SEM image of side surface of as-built sample；（d），（e）locally enlarged SEM images in Fig.（c）；（f）SEM image of side surface of HSA state

粗大的柱狀晶內部的亞結構為細小的枝晶和胞狀晶組織，如圖3（d）所示。Cao 等[16]認為胞狀晶的存在可能是由于枝晶垂直于剖切面生長導致，Huang 等[17]則認為由于成形過程中極高的凝固速率產生較大的溫度梯度，根據過冷理論，晶體形態由枝晶轉變為胞狀晶。圖中白色的部分為未被腐蝕的析出相，主要成分為Laves 相和碳化物。圖3（f）為HSA 態樣品側面SEM 圖，從圖中觀察到除少量的碳化物外，無明顯的析出相，熔池和熔池內部更細小的枝晶、胞狀晶組織消失。這是由于1150 ℃均質化過程幾乎溶解了全部Laves 相。圖4為沉積態GH4169 枝晶結構EDS 圖，在SLM 工藝快速凝固過程中，Nb、Mo、C 等成分按照熔點順序依次通過晶間富集和消耗的方式凝固，從而相繼形成碳化物（MC）和大量的Laves 脆性有害相。

圖4 沉積態GH4169 合金EDS 譜圖Fig.4 EDS image of deposition state GH4169 alloy

圖5（a）、（b）為HSA 態試樣的TEM 暗場像和選區電子衍射圖譜。從圖5 可以看出，后續的固溶+時效熱處理析出了大量的γ′′相，長度和厚度分別約為18 nm 和4 nm。選區電子衍射的結果表明，γ′′相與基體γ 相共格析出，且與基體存在特定的取向關系：｛001｝γ′′∥｛001｝γ，[100]γ′′∥〈100〉γ。

圖5 SLM 成形GH4169 合金HSA 態TEM 圖（a）暗場圖像；（b）選區電子衍射Fig.5 TEM images of SLM GH4169 alloy after HSA（a）dark field image；（b）selected area electron diffraction

2.2 SLM 成形GH4169 合金熱處理前后650 ℃拉伸性能對比

圖6 給出激光選區熔化GH4169 合金沉積態和HSA 態樣品650 ℃原位拉伸應力-位移曲線，曲線上階段性的應力下降是由于原位拉伸過程中暫停拉伸進行SEM 拍攝，引起材料本身的應力松弛而造成的[18]。具體的拉伸性能參數見表1?？梢钥吹皆?50 ℃時，沉積態和HSA 態樣品的屈服強度分別為574 MPa 和818 MPa；抗拉強度分別為740 MPa 和892 MPa。HSA 態樣品的屈服強度與抗拉強度均優于沉積態樣品，分別增加了42.5%和20.1%，但塑性變差。

表1 熱處理前后SLM 成形GH4169 合金650 ℃拉伸性能Table 1 Tensile properties of SLM GH4169 alloy at 650 ℃before and after heat treatment

圖6 熱處理前后SLM 成形GH4169 合金650 ℃應力-位移曲線Fig.6 Stress-displacement curves of SLM GH4169 alloys at 650 ℃ before and after heat treatment

HSA 態屈服強度和抗拉強度高于沉積態的最主要原因是經熱處理后合金內析出強化相γ′′（圖5（a））。γ′′與γ 基體共格且晶格錯配度高[19]，是合金的主要強化相。當晶格受到較大的彈性變形時，共格應變能高，從而導致屈服強度增高。γ′相晶格錯配度僅為γ′′相的一半，為輔助強化相。SLM成形過程中快速冷卻和凝固過程產生了以富Nb、Mo 的Laves 相形式存在的微觀偏析，見圖4。大量Laves 相的存在影響了γ′′相的體積分數、分布位置以及尺寸。經過熱處理后，Laves 相溶于基體，Nb 原子分布均勻，有效析出了細小的γ′和γ′′強化相，導致HSA 態樣品的屈服強度增大。

有效晶粒尺寸的差異也是影響沉積態和HSA態試樣屈服強度的另一原因。當均勻化溫度高于1065 ℃時，晶粒會發生再結晶，晶粒形態會由長寬比較大的柱狀晶轉換為等軸晶，且晶粒尺寸的大小與均勻化溫度呈正比[20]。晶粒尺寸對屈服強度的影響可以用Hall-Petch 關系來量化：

式中：σ0為本征強度；KH為Hall-Petch 系數；geff為有效晶粒尺寸。

對于鎳基高溫合金來說，KH取固定值為710 MPa·μm1/2[21]，沉積態和熱處理態的本征強度差異σ0不大。通過劃線法統計沿拉伸方向沉積態和熱處理態的有效平均晶粒尺寸geff，分別為39.7 μm和25.2 μm。代入式（1）得到由于有效晶粒尺寸的差異造成熱處理態試樣比沉積態試樣的屈服強度高約30 MPa。

除強化相的析出和晶粒細化外，晶粒取向的差異也對HSA 態合金屈服強度和抗拉強度產生了影響。施密德因子的大小反映了滑移系開啟的難度，通常把施密德因子較高的晶粒對應的取向（大于0.5）稱為軟取向，反之為硬取向。圖7 為加載前，沉積態及HSA 態的施密德因子圖及其分布圖。從圖7 可以看出，由于沉積態試樣的〈001〉∥BD 織構，沉積態和熱處理態樣品的施密德因子值存在差異。EBSD 掃描區域中，沉積態與熱處理態樣品施密德因子大于0.5 的軟取向晶粒分別占比77%和52%。HSA 態存在更多的硬取向晶粒導致其更高的屈服強度。

圖7 SLM 成形GH4169 合金650 ℃原位拉伸（a）沉積態；（b）HSA 態；（1）Schmid 因子圖；（2）Schmid 因子分布圖Fig.7 Schmid factors and their distribution map of SLM GH4169 alloys at 650 ℃（a）deposition state；（b）HSA state；（1）Schmid factors；（2）distribution map of Schmid factors

2.3 SLM 成形GH4169 合金650 ℃拉伸原位變形過程

圖8 為沉積態和HSA 態試樣650 ℃拉伸過程中不同變形階段SEM 表面宏觀形貌圖。圖8（a）～（c）分別為沉積態試樣位移為182、600 μm和900 μm 的SEM 形貌，對應圖6 中的a1、a2和a3階段。由圖8（a）可看出，此時樣品處于屈服階段，樣品的表面形貌并未發生明顯變化。當位移量為600 μm 時（圖8（b）），此時樣品處于塑性變形階段，可以觀察到整個標距段表面均呈波浪狀，樣品被拉長，橫截面明顯變窄，說明樣品塑性流動能力好，大部分組織均參與了變形，釋放了應力，因而對應強度值較低。隨著拉伸繼續進行，當樣品位移量為900 μm 時（圖8（c）），此時塑性變形階段即將結束，樣品發生明顯頸縮，縱向應變達到21.9%，樣品表面出現極其明顯的隆起變形。這是由于塑性變形過程中晶粒通過晶格的旋轉進行協調變形，同時晶粒拉伸過程中會變細長并擠壓兩側晶粒而造成這種現象，Zhang 等[22]對Inconel 740H 合金在650 ℃拉伸時也觀察到這種現象。當拉伸位移量為1050 μm時，樣品發生斷裂，如圖8（d）所示。從斷口可看出，頸縮較大，組織塑性流動較好，斷裂方式呈剪切斷裂。

圖8 SLM 成形GH4169 合金650 ℃拉伸宏觀形貌原位SEM 演變（a）～（d）沉積態；（e）～（h）HSA 態Fig.8 In-situ SEM macroscopic morphology evolution of SLM GH4169 alloy at 650 ℃（a）-（d）deposition state；（e）-（h）HSA state

圖8（e）～（g）為HSA 態試樣位移分別為160、360 μm 和485 μm 時的宏觀SEM 形貌，依次對應圖6 中的b1、b2和b3處的組織?？梢杂^察到，樣品達到屈服階段時，表面形貌無明顯變化。隨著拉伸的進行，樣品表面產生褶皺，并逐漸加深，與沉積態樣品所觀察到的現象類似。但不同的是，HSA 態樣品在屈服后，塑性變形集中在局部區域（圖8（f）），直到塑性變形后期，并未發生明顯的頸縮現象。斷口形貌也顯示頸縮較小，組織塑性流動能力較差（圖8（h））。通過與拉伸前同一區域的EBSD 圖進行對比，判斷斷裂方式為沿晶斷裂和穿晶斷裂相結合的混合斷裂。

圖9 給出了沉積態和HSA 態SLM 成形GH4169合金表面微裂紋形成和擴展圖。圖9（a）～（c）和（e）～（g）對應于圖8（a）～（c）和（e）～（g）中各原位宏觀形貌對應的原位高倍SEM 圖。由圖9（a）可看出，當沉積態試樣屈服后，樣品表面并未發生明顯變化。直到試樣進行到塑性變形中期，位移為600 μm 時（圖9（b）），部分晶粒內顯示具有單一滑移系的滑移跡線（白色虛線部分），說明該晶粒內部滑移系被激活。同時樣品表面出現起伏，這是由于晶粒受力拉長及晶粒轉動現象引起的。在塑性變形后期（圖9（c）），試樣表面變形更加劇烈，并未發現新增滑移跡線。根據多次實驗發現，滑移跡線的清晰程度與樣品表面腐蝕深淺有關。沉積態試樣表面腐蝕的深淺、樣品表面析出的Laves 相和碳化物三者均會影響滑移跡線的觀測。隨著位移進一步增大到1000 μm 時（圖9（d）），在晶內和晶界均觀察到裂紋萌生，并沿最大切應力的方向形成裂紋擴展，裂紋長度在30～100 μm 之間，這是因為沿晶界分布的長條狀的Laves 相在拉伸過程中極易發生斷裂和基體割裂從而產生微觀孔洞，Sui 等[23]也認為Laves 相的存在是裂紋萌生的主要原因。

圖9 SLM 成形GH4169 合金650 ℃拉伸微觀形貌原位SEM 演變（a）～（d）沉積態；（e）～（h）HSA 態Fig.9 In-situ SEM microstructure evolution of SLM GH4169 alloy at 650 ℃（a）-（d）deposition state；（e）-（h）HSA state

與沉積態試樣所觀察到的現象不同的是，HSA 態樣品在屈服后，大部分晶粒內都出現發現了某一滑移系的滑移跡線（圖9（e））。當位移為360 μm時（圖9（f）），更大的應力導致越來越多的滑移系被激活，出現了多滑移現象。當位移量增大到485 μm時，從圖9（g）中未發現新的滑移系被激活，樣品表面起伏更加明顯。這是由于滑移系不能繼續激活，晶粒需要通過取向轉動來協調變形，使位錯運動到相鄰晶粒[24]。此外可以看出，HSA 態樣品在塑性變形后期，樣品表面起伏程度明顯小于沉積態試樣，并且并未發現晶粒拉長等現象，Zhang 等[22]也觀察到類似的現象，他們認為可能是由于試樣中的少量δ 相釘扎在晶界上，導致晶界強度提高。隨著位移進一步增加到550 μm（圖9（h）），可觀察到裂紋沿晶界萌生并擴展，并且多分布在碳化物周圍，裂紋長度在5～30 μm 范圍內，明顯小于沉積態樣品中裂紋長度。

圖10 為沉積態和HSA 態試樣原位拉伸后的斷口SEM 形貌。從圖10 可以看到，兩種樣品斷面宏觀形貌都比較粗糙，斷口都存在大量韌窩。沉積態試樣斷面韌窩分布更加均勻（圖10（b））。沉積態試樣斷口長寬比更小，說明樣品變形更加嚴重，存在明顯的頸縮現象，與圖6 中顯示的更好的延展性相對應。從圖10（c）中發現斷面上存在一些沿枝晶斜向下擴展的裂紋，這與圖9（d）中的裂紋形貌相對應。同時還發現一些高低起伏的臺階狀形貌，這是由于材料中殘余應力大，微觀成分偏析，晶界處存在較大缺陷而形成的[17]。斷面存在一些成形工藝中形成的微米級的小孔（圖中白色虛線處），在減少應力區域的同時也會成為裂紋的發起點[25]。圖10（e）中HSA 態試樣的韌窩尺寸相較于沉積態更大且更深，這表明HSA 態樣品在拉伸過程中承受更高的載荷且在頸縮階段微觀裂紋的形核速度更快[26]，這解釋了為什么圖6 中HSA 態試樣具有更高的抗拉強度。HSA 態斷口附近無明顯頸縮現象，斷面纖維區整體較為平整，表明樣品斷裂過程較為迅速。如圖10（f），韌窩在晶粒內部和晶界處分布，表現出明顯的微孔聚集型韌性斷裂的特征。

圖10 SLM 成形GH4169 合金650 ℃拉伸斷口形貌（a）～（c）沉積態；（d）～（f）HSA 態Fig.10 Fracture SEM morphologies of SLM GH4169 alloy at 650 ℃（a）-（c）deposition state；（d）-（f）HSA state

3 結論

（1）SLM 成形GH4169 合金沉積態熔池內部存在枝晶和胞狀晶亞結構，晶間分布著大量的Laves相和少量碳化物，晶粒形態主要為存在〈001〉擇優取向的柱狀晶。HSA 態晶粒發生再結晶，晶粒長大且變為等軸晶。碳化物依舊存在，Laves 相溶解，析出大量γ′和γ′′強化相。

（2）在650 ℃下，與沉積態相比，HSA 態的屈服強度、抗拉強度均顯著提高，分別增長42.5%和20.1%，但塑性降低明顯。γ′和γ′′相的析出、有效晶粒尺寸和晶粒取向共同作用，影響了材料的拉伸性能。

（3）在650 ℃拉伸測試中，均觀測到樣品塑性變形過程中晶粒協調變形現象。沉積態試樣的晶粒被拉長，樣品表面起伏更加明顯，協調變形能力更強。沉積態裂紋沿枝狀晶向最大切應力方向擴展，樣品頸縮后發生剪切斷裂。HSA 態裂紋在碳化物周圍萌生沿晶界擴展，斷裂方式為沿晶斷裂和穿晶斷裂相結合的混合斷裂。