二連盆地富氣凹陷低階煤煤層氣成因及成藏機制

林海濤，李 玲，唐淑玲，田文廣，李 杰，孟 芹

(1.內蒙古煤勘非常規能源有限責任公司，內蒙古 呼和浩特 010010；2.內蒙古煤勘新能源開發有限公司，內蒙古 呼和浩特 010010；3.中國地質大學(北京) 能源學院，北京 100083；4.中國石油勘探開發研究院，北京 100083)

煤層氣成因機理復雜，成因類型多樣，生氣母質組成特征、沉積埋藏條件、構造-熱演化過程、微生物及水動力作用等都影響著煤層氣的形成與演化。伴隨著成煤作用地進行，生物成因和熱成因煤層氣先后有序生成，并在地質歷史過程中進一步演化。不同成因類型的煤層氣在氣體組成、同位素組成以及生氣母質類型和降解演化特征等方面存在顯著差異。煤層氣成因類型可劃分為有機成因氣、無機成因氣以及混合成因氣。其中有機成因氣包括原生生物成因氣、次生生物成因氣、熱降解氣和熱裂解氣[1-2]；無機成因氣一般認為主要有大氣來源、深部幔源氣及巖石化學反應氣[3-4]。早期原生生物氣和部分熱成因氣受埋深淺、地層壓力小及構造活動強等因素影響，難以得到有效保存，大多已散失[5]。次生生物煤層氣對應煤變質程度范圍較寬，一般鏡質體最大反射率Rmax為0.30%～1.50%，成煤期后煤層因構造運動被抬升到近地表，含菌地表水下滲灌入煤層，在相對低的溫度下，煤化過程中產生的濕氣、正烷烴及其他有機物經細菌降解和代謝作用均可生成次生生物成因氣[6]。

煤層氣成因識別可概括為組分特征判識和同位素判識2 個方面，具體的指標包括C1/∑C1-5、C1/(C2+C3)、δ13C(CH4)、δD(CH4)、δ13C2、δ13C(CO2) 及CDMI 值等。通常以δ13C(CH4)=-55‰為界劃分生物成因氣(≤-55‰)和熱成因氣(>-55‰)，也有學者研究認為δ13C(CH4)最高可達-50‰[7-8]。生物成因甲烷的產氣途徑一般可劃分為二氧化碳還原、乙酸發酵及甲基發酵，對應的甲烷菌類型分別為氫營養型、醋酸營養型和甲基營養型[9]。其中通過乙酸發酵途徑成因的生物氣δ13C(CH4) 一般介于-65‰～-50‰，而通過CO2還原途徑生成的生物氣δ13C(CH4) 值一般分布在-110‰～-65‰[10-11]。煤層氣生成、運移與煤層水密切相關，通過分析煤層水型水質、礦化度、離子特征、穩定同位素放射性同位素特征，可判斷煤層水的來源、年齡和演化規律，對煤層氣富集成藏指示意義重大[12-13]。通常，生物成因甲烷的氫同位素組成和成因類型與共生煤層水有關，導致兩種途徑產生的生物氣δD(CH4)分布范圍差異較大，CO2還原生物氣δD(CH4) 介于-250‰～-150‰，乙酸發酵生物氣δD(CH4)分布在-400‰～-250‰[14]。近年來，有學者指出基于多種指標組合的Whiticar 天然氣判識圖版[15]在識別煤層氣成因時存在互相矛盾或重疊區無法識別的情況[16-17]。Milkov 和Etiope 在2018 年提出了新的天然氣成因判識圖版[18]，依據該圖版可將原生生物氣與次生生物氣劃分開，并可識別早期熱成因氣、油伴生熱成因氣以及晚期熱成因氣，可用于低階煤煤層氣中原生生物氣和早期熱成因氣重疊區的精確判識。

對于熱成因氣生成能力較差的低煤階煤層，生物成因氣可能成為其主要的氣源，具備生物成因氣生成環境是低階煤煤層氣富集成藏的重要條件之一。美國提出的“生物型或次生煤層氣成藏”理論，促進了粉河、尤因塔等低階煤盆地煤層氣的商業性開發[19]。除美國外，加拿大、澳大利亞也發現了生物成因煤層氣藏。對于以低煤階煤為主的內蒙古二連盆地來說，生物成因氣可能成為其增儲上產的重要資源基礎。因此，探索其煤層氣成因及成藏機制，建立煤層氣成藏模式，對于二連盆地乃至內蒙古地區低階煤煤層氣資源選區和評價具有重要的科學意義。

1 研究區地質背景

內蒙古自治區是全國重要的能源和戰略資源基地，地域遼闊，資源富集?！笆濉逼陂g內蒙古自治區開始推動西部中高階煤煤層氣勘探工作，“十三五”期間煤層氣勘探開發重點由內蒙古西部中高階煤向東部中低階煤轉移。目前二連盆地吉爾嘎朗圖、霍林河、巴彥花等凹陷以及海拉爾盆地低階煤煤層氣見氣良好，初步具備規模開發的潛力，為本次主要研究對象。

二連盆地群位于內蒙古中部，東西長約960 km，南北寬85～426 km，面積約117 685 km2。盆地群受NEE、NE 向和EW 向展布的基底斷裂控制，總體呈現“五坳一隆”的格局，分布5 個一級構造單元，由21 個凸起和56 個凹陷組成[20](圖1a)。含煤地層分布廣泛，發育良好，聚煤時代主要為中生代侏羅紀和早白堊世，主要含煤地層有下侏羅統紅旗組、下白堊統騰格爾組(大磨拐河組)和賽罕塔拉組(伊敏組)(圖1b)。

圖1 二連盆地群凹陷分布及典型地層綜合柱狀圖Fig.1 Sag distribution and typical composite stratigraphic column of the Erlian Basin Group

吉爾嘎朗圖凹陷位于二連盆地群蘇尼特隆起帶東北部，為同沉積斷層控制的斷陷型含煤凹陷，主體為北東向寬緩向斜構造，凹陷內斷層發育，多為正斷層[21]。主要含煤地層為下白堊統賽罕塔拉組，煤層層數多、厚度大，含5 段可采煤組，主采煤層為5 號煤和6 號煤，單煤層最大煤厚達114.75 m，主力煤層埋深在0～917 m，屬于淺埋巨厚煤層。巴彥花凹陷和霍林河凹陷位于烏尼特坳陷的東北端，二者相鄰，整體呈NE-NNE 向展布，均為半地塹式斷陷盆地，盆緣受正斷層所限，區內斷層不發育，主要含煤地層為下白堊統騰格爾組，煤層埋深適中，最深不超1 200 m[22]。三個富氣凹陷煤變質程度均較低，鏡質體最大反射率Rmax介于0.24%～0.60%，平均0.39%，煤類主要為褐煤和長焰煤。

2 樣品采集與實驗方法

本次研究主要對二連盆地重點富氣凹陷進行了系統資料收集和采樣測試化驗，共采集煤層氣樣149 件，水樣22 件，樣品采集涵蓋吉爾嘎朗圖、霍林河和巴彥花3 個凹陷。其中氣樣采用排水集氣法，解吸氣樣用鹽水瓶密封倒置，水樣取自連續穩排3 個月以上的井口產出水，基本排除了壓裂液影響。實驗測試包括煤層氣體組分、碳/氫同位素測試，煤層水水型水質、氫氧同位素、水中溶解無機碳同位素(δ13CDIC)測試及放射性同位素3H 和14C 測試。其中煤層氣組分和穩定同位素測試在核工業北京地質研究院分析測試研究中心完成，分別應用Hiden-3F-PIC 快速反應質譜儀和MAT-253 氣體同位素質譜計測定。地層水地球化學測試在西安煤科檢測技術有限公司完成，其中水型水質采用5110VDV 電感耦合等離子體光譜儀和Eco Ic 離子色譜儀測定，地層水δ18O、氘(δD)、氚(3H)及δ13CDIC采用MAT 253 Plus型氣體同位素質譜儀測試，放射性同位素14C 定年實驗采用NEC1.5SDH-1 加速器質譜儀。δ13C 和δD 測定結果分別相對于13C 與12C 同位素豐度比(VPDB) 和海水中D 與H 同位素豐度比(VSMOW)標準進行校正。

3 實驗結果與分析

3.1 煤層氣地球化學特征

3.1.1 煤層氣組分特征

由表1 可知，二連盆地低階煤煤層氣組分以CH4為主，由淺至深CH4體積分數從6.8% 增加到99.9%(圖2a)。CO2體積分數介于0.6%～10.0%，其中吉爾嘎朗圖凹陷CO2體積分數隨埋深增加呈先增加后降低的趨勢，在300～500 m 區間出現異常高值(圖2b)。C2+體積分數為0～0.4%，N2體積分數在0.8%～92.3% 變化，N2濃度表現出隨埋深增加而降低的趨勢(圖2c)，說明N2主要來源于大氣。C1/∑C1-5 普遍>0.99，表明二連盆地煤層氣均為干氣。CDMI 值(CDMI=w(CO2)/w(CO2+CH4)×100%)平均為1.17～10.12，不同凹陷CDMI 差異較大，吉爾嘎朗圖凹陷明顯高于其他兩個凹陷(表1)。

表1 二連盆地低階煤煤層氣組分與同位素組成特征Table 1 Components and isotopic compositions of coalbed methane in low-rank coals in the Erlian Basin

圖2 二連盆地煤層氣組分體積分數與埋深關系Fig.2 Burial depth-varying component volume fractions of coalbed methane in the Erlian Basin

通常干燥系數(C1/C2+)可用于初步判識氣體成因，C1/C2+介于1 000～4 000 為生物成因氣，C1/C2+<100 為熱成因氣[23-24]。二連盆地煤層氣干燥系數在221～9 401，平均為269～5 634，CH4濃度高、重烴及CO2濃度低，總體上表現出生物成因氣特征。

3.1.2 煤層氣穩定同位素特征

二連盆地煤層氣碳、氫同位素普遍偏輕，其中δ13C(CH4)介于-70.3‰～-48.0‰，大多數小于-55.0‰，平均值為-60.55‰；δD(CH4) 介于-285.5‰～-189.0‰，主體小于-190‰，平均值為-252.34‰，整體表現出生物成因氣特征。δ13C(CO2)變化范圍較大，介于-37.6‰～1.94‰，平均為-20.59‰。

3.2 煤層水地球化學特征

3.2.1 煤層水化學特征

煤層產出水的化學特征可用于分析地下水化學場特征和微生物代謝活動狀態。由表2 可知，研究區煤層產出水pH 為7.5～9.0，為堿性水，陽離子以Na+為主，陰離子以為主，Cl-次之，、含量低，礦化度介于1 241.5～5 593.0 mg/L，水化學類型主要為HCO3-Na型、Cl·HCO3-Na 型。綜合認為研究區煤層現今水體環境較為穩定，水動力較弱。

表2 二連盆地低階煤煤層氣井產出水地球化學特征Table 2 Geochemical characteristics of produced water from coalbed methane wells in low-rank coals in the Erlian Basin

3.2.2 煤層水成因及來源

地表水補給作用使微生物進入煤層，攜帶微生物所需營養物質，降低鹽度、帶走代謝廢物等促進產甲烷。通過煤層產出水放射性同位素氚(3H)的測定可判斷煤層產出水在各凹陷的滯流時間[25]。由表3 可知，吉爾嘎朗圖凹陷煤層水3H 檢測值小于1.0 TU，表明煤層產出水年齡早于1 952 a。14C 定年分析顯示巴彥花凹陷煤層水表觀年齡為(38 790±1 020 a)，吉爾嘎朗圖凹陷煤層水表觀年齡介于29 330～47 490 a，可推測煤層水為第四紀水，水動力較緩或停滯，沒有或較少有現今地表水補給。宋佩德等[26]認為深層原生地下水具有較高的δ18O(+6‰～+9‰)，而研究區煤層水δ18O 介于-18.6‰～-13.8‰，可推測為非原生沉積水。由圖3 可以看到煤層水δD 與δ18O 整體位于中國大氣降水線附近，說明煤層水主要來自大氣降水，因此推測煤層水來源于為第四紀的大氣降水和地表水補給。自第四紀中晚期，我國西北地區年平均蒸發量遠遠高于降水量，地表水補給逐漸停止，形成相對封閉的環境，產甲烷作用逐漸減弱[27]。

表3 二連盆地煤層氣井產出水放射性同位素定年數據Table 3 Radioisotopic dating data of produced water from coalbed methane wells in the Erlian Basin

圖3 二連盆地煤層水δD 與δ18O 分布特征Fig.3 Distributions of δD and δ18O of coal seam water in the Erlian Basin

此外，地層水中溶解無機碳的δ13C 具有良好的示蹤作用，而且可以成為判斷地層中是否存在甲烷菌發酵作用及生物氣是否生成的可靠指標[28]。一般煤層水δ13CDIC高負值(如-30‰)具有受熱力影響的特征，δ13CDIC正值且高堿度(含量高)表明受微生物作用影響[29]。由表2 可知，巴彥花凹陷煤層產出水中溶解無機碳δ13CDIC為-2.6‰，吉爾嘎朗圖凹陷為11.2‰～12.9‰，進一步表明研究區煤層發生過微生物產甲烷作用，尤其是甲基發酵作用[22]。由于較輕的H216O 比H218O 更易被蒸發，因此蒸發作用將導致氫、氧同位素值位于大氣降水線以下[29]，吉爾嘎朗圖凹陷部分水樣具有明顯的O漂移特征(圖3)，進一步說明吉爾嘎朗圖凹陷地層水受到強烈蒸發作用的影響。

4 二連盆地煤層氣成因及成藏機制

4.1 煤層氣成因及來源

基于δ13C(CH4)-C1/(C2+C3)和δ13C(CH4)-δD(CH4)圖版(圖4a，圖4b)可知，3 個凹陷的樣品點絕大部分落在原生生物成因氣范圍內，吉爾嘎朗圖凹陷和巴彥花凹陷存在少部分樣品落在早期熱成因氣范圍內，表明二連盆地煤層氣主要為原生生物成因氣，煤進入低變質階段后產生少量早期熱成因氣，與國內外典型低階煤盆地生物成因氣分布特征基本一致。同時，可以看出幾個凹陷的生物成因氣均存在CO2還原和乙酸發酵兩種生成途徑，大部分樣品點落在兩種產氣途徑的重疊區，需要進一步對其進行識別。Whiticar 指出，微生物氧化作用會導致在δ13C(CH4)-δD(CH4)圖上難以準確判別甲烷形成途徑，而δ13C(CH4)-δ13C(CO2)圖版在識別生物氣生成途徑方面具有更好的適用性[14]，可通過分餾系數α對生物成因氣生成途徑進行區分[30]，α=(1 000+δ13C(CO2))/(1 000+δ13C(CH4))。由圖4c 可以看出，3 個凹陷大部分樣品點落在了α=1.03～1.06，表現為乙酸發酵型，吉爾嘎朗圖凹陷部分樣品點落在α>1.06 區域，表現出CO2還原型生物氣特征，巴彥花凹陷少部分樣品點分布在α<1.03 區域，表現出甲基發酵型生物氣特征，表明研究區生物成因氣主要通過乙酸發酵途徑產生，吉爾嘎朗圖凹陷存在部分CO2還原型生物氣，巴彥花凹陷存在少量甲基發酵型生物氣。

圖4 二連盆地煤層氣成因判識Fig.4 Discriminant diagrams showing the origin of coalbed methane in the Erlian Basin

一般與微生物產甲烷作用相關的δ13C(CO2)在-40‰～20‰，熱成因的δ13C(CO2)在-275‰～-5‰[31]。研究區δ13C(CO2)在-37.6‰～-2.7‰，平均為-20.59‰。由δ13C(CO2)-CDMI 組合關系(圖5) 顯示，樣品大部分與微生物產甲烷作用相關，部分為熱成因來源，一部分受烴類氧化作用影響。如圖2b 所示，吉爾嘎朗圖凹陷在300～500 m 埋深區間CO2體積分數較高，這是由于該埋深范圍主要通過乙酸發酵作用產生甲烷，該過程在產生甲烷的同時還伴生大量的CO2[32]；當埋深大于500 m后，CO2體積分數出現降低趨勢，這是由于大埋深條件下水動力條件減弱，可利用的新鮮營養物質補充不足，微生物產甲烷逐漸轉化為以CO2還原作用為主，該過程CO2作為生物底料被消耗[16]，因此CO2體積分數表現出降低的趨勢。

圖5 二連盆地δ13C(CO2)-CDMI 組合關系Fig.5 δ13C(CO2) vs.CDMI of the Erlian Basin

此外，生物成因氣的形成與水介質條件密切相關，研究區δD(H2O) 為-129.6‰～-98.7‰，δD(CH4)為-279.93‰～-232.15‰，煤層水δD 值普遍比甲烷δD 值重160‰左右，根據宋巖等[8]提出的生物成因氣δD(CH4)與δD(H2O)的關系，進一步反映研究區煤層氣主要為生物成因氣。

實際上，不同產甲烷途徑可同時發生，相對優勢在各種環境中取決于眾多因素，包括細菌和產甲烷菌種類、產甲烷菌代謝底物、有機碳含量、微生物所需營養物質、溫度、酸堿度、鹽度等。優勢群落會隨著煤層埋藏深度、物化條件的改變而變化，菌群結構特征需經后續采樣實驗進行論證。

4.2 煤層氣成藏機制

基于以上煤層氣成因類型分析，耦合各個凹陷構造演化特征、水動力及水化學條件，可將研究區煤層氣成藏模式歸納為兩種，其中吉爾嘎朗圖凹陷表現為即地塹式淺部厚煤層生物氣成藏模式(圖6)，巴彥花和霍林河凹陷表現為半地塹式中深部承壓區水力封堵生物氣成藏模式(圖7)。

圖6 地塹式淺部厚煤層生物氣成藏模式Fig.6 Graben-type biogenetic-gas accumulation mode in shallow thick coal seams

圖7 半地塹式中深部承壓區水力封堵生物氣成藏模式Fig.7 Half-graben-type biogenetic-gas accumulation mode with hydraulic sealing in moderately deep confined areas

4.2.1 地塹式淺部厚煤層生物氣成藏模式

吉爾嘎朗圖凹陷構造形態整體呈現為多斷層控制的地塹構造，煤層厚度大、埋深淺、熱演化程度低。早期煤層多出露地表或埋藏較淺，煤層易受到大氣降水、山麓雨水和雪水等補給，形成適合產甲烷菌生存的低礦化度地層水化學環境，同時煤層溫度介于28～32℃，處于生物氣生成的最佳溫度，有利于產生大量的生物氣。

通常地下水相對較長的滯流時間和基質不足有利于CO2還原產氣，而在厭氧條件下快速補給的地下水徑流條件和充足的新鮮有機物則有利于乙酸發酵產氣。吉爾嘎朗圖地處蘇尼特古隆起邊緣，在較早地質歷史時期有過淡水入滲，古水文地質條件優越，地層水礦化度低，因此早期地層環境有利于乙酸發酵型產甲烷菌生存并產氣；后受同沉積斷層控制逐步形成地塹構造，正斷層的發育使得地表水能夠充分進入煤層，地表水充注作用進一步加強，乙酸發酵作用持續發生。后期隨著地表水充注作用減弱，新鮮的營養物質補給不足，逐漸轉化為CO2還原產氣形式。前人研究表明吉爾嘎朗圖凹陷500 m 以淺由于大氣降水補給，使煤層水中有大量好氧微生物，為產甲烷菌提供可用簡單底物發揮重要作用[33]。凹陷中部地區水體環境較封閉，礦化度相對較高，有利于氫營養型產甲烷菌存活，同時大量存在，也為CO2還原作用提供了充足的CO2，因此凹陷中部應以CO2還原產氣作用為主。此外，吉爾嘎朗圖凹陷少部分煤層Rmax達到了0.5% 以上，進入熱成因氣生氣門限，可產生少量早期熱成因氣，但煤層始終未進入大量熱成因氣生成階段，也是該區煤層氣藏以生物成因氣為主的根本原因。

在地塹構造內煤層厚度大、埋藏淺，巨厚煤層本身的自封閉性加之煤層頂板厚層泥巖的發育有效阻止了煤層氣垂向運移，將氣體封閉在煤層內部；同時，水動力的側向封堵作用也有利于后期煤層氣的保存，最終形成了地塹式淺部厚煤層生物氣藏(圖6)。

4.2.2 半地塹式中深部承壓區水力封堵生物氣成藏模式

巴彥花和霍林河凹陷構造形態相似，均呈現出半地塹式構造形態，盆緣斜坡帶被正斷層所切割，且東側煤層多出露地表，直接接受大氣降水和地表水補給，較強的水動力條件帶來了大量新鮮有機物。一般礦化度小于4 000 mg/L 時，pH=7～8，產甲烷菌的活性最高，產氣效率最大[34]。巴彥花和霍林河凹陷煤層水礦化度普遍較低，其中巴彥花凹陷煤層水礦化度小于1 500 mg/L，霍林河凹陷煤層水礦化度略高于巴彥花凹陷，二者均處于淡水環境，水動力條件較強，是乙酸發酵產氣的有利環境。其中盆緣兩側斜坡帶煤層形成于辮狀河三角洲沉積環境，物源補給頻繁，垂向巖性變化大，砂巖為煤層主要頂底板，封蓋性較差，不利于煤層氣保存，早期生成的乙酸發酵型生物氣部分通過頂板砂巖逸散，部分隨地下水向下運移至凹陷核部附近。而凹陷核部煤層發育于湖沼相，煤層厚度大，且頂板厚層泥巖發育，垂向封蓋能力強；同時，凹陷核部煤層埋深較大，處于封閉的承壓水滯流區，水力封堵作用可阻擋煤層氣側向運移，加之隨煤層水運移而來的淺部生物氣，共同形成中深部承壓區水力封堵生物氣藏(圖7)。

4.3 下一步勘探開發建議

綜上所述，二連盆地重點富氣凹陷均具有適合生物氣生成的“三低”地質條件，即低地溫、低礦化度和低熱演化程度，以及有利的構造和保存條件，有利于生物成因煤層氣的富集成藏，整體具有較好的開發潛力。結合兩種成藏模式下煤層含氣量及煤層氣井生產資料，數據分析表明：在靠近地塹中部厚煤層區和半地塹軸部大埋深煤層區，煤層含氣量和臨儲比均較高，煤層氣井多為高產；在埋深較淺的地塹邊緣和半地塹兩側斜坡帶，煤層埋深較淺，水動力較強，生成的生物成因氣多散失或隨水流向軸部運移，成藏條件較差，含氣量和臨儲比均較低，且通常產水量高，導致煤層降壓解吸困難，不利于氣井高產。

對于以低階煤為主的二連盆地來說，研究生物成因氣的生成機理和富集規律，對于評價煤層氣資源量，指導勘探開發以及資源合理利用都具有重要意義。因此，尋找適合生物成因氣形成和保存的富集有利區如厚度較大、埋深適中、封蓋層條件好的地塹式構造、半地塹式構造和向斜軸部區域，應是二連盆地低階煤煤層氣未來勘探開發的重點目標區。

5 結論

a.二連盆地煤層氣以原生生物成因氣為主，混有少量早期熱成因氣。其中，吉爾嘎朗圖凹陷早期以乙酸發酵產氣為主，晚期轉變為CO2還原產氣為主，并伴隨少量低成熟熱成因氣；同時在盆緣兩側小于500 m 區域，生物氣形成途徑多為乙酸發酵，凹陷中部大于500 m區域，以CO2還原作用為主。巴彥花和霍林河凹陷微生物產氣途徑均主要為乙酸發酵，其中，霍林河凹陷還含有少量甲基發酵型生物氣。

b.二連盆地煤層具有適合生物氣生成的“三低”條件，即低地溫、低礦化度和低熱演化程度，并具有有利的煤層氣成藏條件，綜合構造、沉積、水動力條件和煤層氣成因類型，總結出吉爾嘎朗圖為地塹式淺部厚煤層生物氣成藏模式，巴彥花和霍林河凹陷屬于半地塹式中深部承壓區水力封堵生物氣成藏模式。

c.尋找適合生物成因氣形成和富集的有利目標區，應是二連盆地煤層氣下一步勘探開發的重點方向，也是二連盆地低階煤煤層氣增儲上產的現實保障。