磷灰石裂變徑跡定年技術原理及地質演化過程的應用

摘? ?要：磷灰石裂變徑跡因封閉溫度低（60 ℃～120 ℃），能記錄淺地表冷卻過程，在地質領域得到廣泛應用。通過總結前人研究資料，介紹磷灰石裂變徑跡實驗原理、實驗數據處理與解釋，重點闡述該方法在地質演化過程的應用，包括礦床剝露過程、造山帶地質演化、盆地演化過程、古地貌研究及斷層活動時間等。該方法是研究地質體低溫熱歷史信息最有效方法之一，但目前仍存在測年過程受人為影響較大、不適合低U或年輕地質體測量、實驗周期較長等缺點。因此，為更精確地約束地質體演化過程，仍需結合多種技術手段。

關鍵詞：低溫熱年代學；磷灰石裂變徑跡；地質應用

放射性同位素年代學是測定地質事件年齡、研究地殼演化過程的學科[1]。低溫熱年代學為同位素年代學的一個重要分支學科，通過研究礦物地下深處到地表的時間-溫度歷史，揭露淺層巖石的構造-熱活動過程[2]。目前常見的低溫熱年代學方法包括鋯石裂變徑跡、鋯石（U-Th）/He、磷灰石裂變徑跡、磷灰石（U-Th）/He等[2]。磷灰石裂變徑跡的封閉溫度較低，對淺地表的構造剝露事件敏感度高，在山體剝露過程、沉積盆地演化、古地貌演化等多個領域均有廣泛應用。

磷灰石裂變徑跡的研究起源于20世紀50年代末期，英國西爾克和巴納斯發現重核帶電離子在白云母相互排斥產生劃痕（徑跡），可利用化學試劑放大徑跡，通過普通光學顯微鏡觀察到[3]，這些徑跡會在地質歷史時期內逐漸累積[4]。20世紀70年代，有學者發現磷灰石中的徑跡超過一定溫度會消失，進而引入了封閉溫度的概念，即不同放射性元素體系在礦物內具有不同的封閉溫度，如鋯石裂變徑跡、鋯石（U-Th）/He、磷灰石裂變徑跡、磷灰石（U-Th）/He對應的封閉溫度分別是200 ℃～280 ℃、160 ℃～200 ℃、60 ℃～120 ℃和 40 ℃～80 ℃。20世紀80年代末期，Zeta矯正法（年齡標準樣方法）的引入和多元動力學退火模型的提出，標志著裂變徑跡技術逐漸成熟[5]。進入本世紀，計算機模擬方法（如HeFTy、QTQT二維熱-運動學模擬軟件和Pecube三維熱-運動學模擬）在磷灰石裂變徑跡測年方法的應用，深化了國內外學者對磷灰石裂變徑跡退火行為的認識，同時促進了該測年方法的發展（圖1）[6]。

目前研究主要集中在磷灰石裂變徑跡方法的使用，缺少對實驗方法及地質意義的系統總結，制約了對該實驗方法的理解和運用。因此，本文通過系統總結已發表的國內外文章，通過對實驗原理、原始數據處理、實驗結果的地質意義等方面介紹，幫助廣大學者深刻理解實驗方法，推動該技術方法在地質學中的應用。

1? 磷灰石裂變徑跡的測年原理及實驗步驟

1.1? 定年原理

裂變徑跡是建立在238U自發裂變產生兩個帶正電子的子體，它們受庫侖力作用，向相反方向高速運動留下線性痕跡。自發裂變徑跡（即在自然條件下，磷灰石顆粒自身積累的徑跡）隨時間發生積累，其年齡主要據238U自發裂變反應產生的徑跡數量確定[7]?；谏鲜鲈?，Wagner和Van Den Haute給出以下測年公式：

t=λ-1a×ln[（λa/（λf）×（ρs/ρi）QGIσΦ+1]（1）

式中：λa——總衰變常數；λf——裂變常數；I——自然界中現今的235U/238U比值常數；σ——235U熱中子誘發裂變的有效橫截面積（常數）；Φ——熱中子通量（可測定）；ρs——自發徑跡密度；ρi——誘發徑跡密度。

上述公式顯示裂變徑跡年齡主要和自發徑跡密度和誘發徑跡密度有關。一般來講，裂變徑跡的初始寬度為10 nm，初始長度為16.3 μm。在自然條件下，自發裂變徑跡寬度僅幾納米，不利于普通光學顯微鏡進行觀察和研究。因此，需借助化學試劑進行蝕刻增大徑跡寬度，不影響密度。對誘發徑跡，即在外界作用下磷灰石顆粒積累的徑跡，需通過外探測器法（ED法）直接測定，或利用LA-ICP-MS（激光-電感耦合等離子質譜）法測定磷灰石顆粒中剩余的238U的含量，反推誘發徑跡數量。

1.2? 實驗過程

外探測器法（ED法）為常見的實驗手段，實驗過程可分成自發裂變徑跡積累、磷灰石拋光表面、自發徑跡蝕刻、粘貼云母外探測器、熱中子輻照和外探測器蝕刻誘發徑跡6個步驟（圖2）。具體過程如下：①自發裂變徑跡積累。巖石剝露至磷灰石裂變徑跡封閉溫度之上時，巖石中磷灰石顆粒開始積累自發裂變徑跡。通過對野外采集的富含磷灰石顆粒巖石樣品（花崗巖、中酸性火山巖和中粗粒砂巖等）進行粗碎、細碎、漂洗、磁選和重液分離，磷灰石顆粒進行提純，利用雙目顯微鏡挑選磷灰石單礦物；②磷灰石拋光表面。首先，將環氧樹脂和固化劑按5∶3進行混合制作樹脂片；其次，磷灰石顆粒均勻散放至樹脂片并利用固化劑固化；最后利用剖光機將大于50%的磷灰石單礦物進行剖光，保證剖光面光亮，沒有劃痕，以免影響識別徑跡；③自發徑跡蝕刻。將富含磷灰石顆粒的樹脂片置于20 ℃、5.5% HNO3的溶液中，蝕刻20 s增大自發徑跡的寬度；④粘貼云母外探測器。將外部檢測器（一般為低U白云母）和蝕刻完的磷灰石樹脂片共同包裹；⑤熱中子輻照。進行熱中子輻照，誘發磷灰石顆粒產生徑跡，通過和礦物顆粒緊鄰的外探測器記錄產生的誘發裂變徑跡；⑥外探測器蝕刻誘發徑跡。將白云母外探測器置于48%的HF中蝕刻40 min增大誘發徑跡寬度，通過普通光學顯微鏡測定誘發徑跡的數量。

完成上述操作后，將獲得的磷灰石樹脂片和云母外探測器置于卡爾蔡司光學顯微鏡1 250倍的放大倍數下，測定磷灰石樹脂片上平行于晶體結晶方向（c軸）的自發徑跡數量、Dpar值（與結晶軸平行的與拋光表面相交的裂變徑跡蝕刻象最大直徑），封閉徑跡長度及與C軸的夾角；同時測定對應的云母外探測器上誘發徑跡的數量。

2? 實驗數據的處理

2.1? 裂變徑跡年齡測定

TrackKey是德國艾伯哈特-卡爾斯-圖賓根大學Dunkl基于Wagner和Van Den Haute給定的測年公式開發的一款軟件[9]，主要利用自發徑跡和誘發徑跡密度獲得樣品徑跡年齡。

2.1.1? 數據輸入

打開數據輸入界面，首先填入樣品的名稱（Sample code）、位置（Locality）、層位（Stratigraphy）、巖性（Petrography）、觀測者（Observer）、顯微鏡信息（Microscope）等基本信息，然后輸入自發徑跡數（Ns）、誘發徑跡數（Ni）、統計面積（A），標準玻璃的裂變徑跡密度（RhoD）和Zeta值（據已知年齡標準樣品反推出實驗操作者的校正參數）等必選字段，再選擇U玻璃類型（U-glass type）和礦物種類（Mineral），檢查填寫信息無誤，點擊確認（OK）。

2.1.2? 數據結果

據原始數據的輸入，獲得樣品基本信息，包括顆粒數（Cryst）、測量面積（Area）、自發徑跡數（Ns）、自發徑跡密度（Ns）、誘發徑跡數（RhoS）、誘發徑跡密度（RhoI），同時輸出RhoS與RhoI的相關性圖解、單顆粒年齡雷達圖、單顆粒年齡線性回歸圖、單顆粒年齡直方圖及樣品冷卻年齡（Pooled Age）、平均年齡（Mean Age）、中心年齡（Central Age）和卡方值（P（c2））（圖5）。其中卡方值表示為n-1個自由度的c2值幾率（n為礦物顆粒數），常用來判別年齡的分布特征[10]。當P（c2）＞5％時，屬同一年齡組，表明樣品經歷相對簡單的冷卻歷史。P（c2）≤5％時，屬混合年齡組，有多個年齡峰值，表明樣品經歷的熱歷史較復雜[11]。為進一步進行分析樣品年齡，Brandon開發了一款BINOMFIT軟件，計算礦物裂變徑跡的混合年齡，據單礦物的成分差異對混合年齡進行合理分解，揭示其地質意義。

2.2? 熱歷史模擬過程

自發裂變徑跡的形成常為一個不可逆過程，此過程中，徑跡年齡和徑跡長度記錄了樣品在低于封閉溫度的熱歷史信息，可判斷巖石經歷的隆升剝露過程。從圖6可看出，曲線1對應的平均徑跡長度大于13.5 μm，顯示單峰式特征，代表樣品經快速退火；曲線2對應的平均徑跡長度大于13.5 μm，存在小于10 μm的徑跡，代表樣品先發生埋藏冷卻，后發生較快速的退火作用；曲線3平均徑跡長約11 μm，顯示單峰式特征，代表樣品從完全退火帶緩慢冷卻到達地表；曲線4對應的平均徑跡長度小于10 μm，存在大于14 μm的徑跡，代表樣品可能發生埋藏冷卻，現處于部分退火帶；曲線5對應的平均徑跡長度小于10 μm，代表樣品發生埋藏冷卻，處于部分退火帶時間較長。

為充分挖掘裂變徑跡的年齡、長度、Dpar值等參數的地質意義，Gallagher基于Ketcham等提出多元退火模型[12]，開發了QTQT熱歷史模擬軟件，主要是通過利用裂變徑跡、（U-Th）/He數據和鏡質組反射率等確定礦物經歷的熱歷史過程。該模擬軟件通過C和C++語言編寫，在Macintosh上使用os x10.6進行開發，通過Intel處理器（32位或64位）進行運行。

2.2.1? 數據輸入

啟動QTQt后，通過新建QTQT數據文件（Build New QTQt data file），輸入樣品信息，包括樣品編號（Sample），經度（X），緯度（Y）和高程（H）、Ns，Ni，Comp（Dparz值）、Zeta值，Nd，點擊確定按鈕計算中心年齡（圖6）；下一步選擇使用投影徑跡（USE projected tracks），輸入給定的樣本徑跡長度和蝕刻劑（Etchant）濃度，如沒有長度數據，請單擊“No Length Data”按鈕（圖7）。

2.2.2? 數據結果及解釋

完成上述操作后，需設置限定框范圍（Constrained point）、現今地表溫度信息（Constrained Present day Temperature）、退火模型（Annealing Model）等，檢查其他信息，點擊“Save data for reload”，保存文件，然后點擊“ok”。最后通過設置埋藏（Burn-in）和埋藏后（Post-burn-in）的迭代次數，控制模擬軟件獲得熱歷史曲線進行總的迭代次數。模擬過程中，可據樣品其他信息，如采樣層位、（U-Th）/He數據等，給定限定條件，使其在模擬過程經過限定框，獲取更符合地質事實的曲線。從圖8可看出[13]，左圖為時間-溫度歷史曲線圖，右圖為裂變徑跡長度分布直方圖?；趨^域角度不整合的時間和上覆古生—中生代地層沉積厚度，樣品WT-1403給定（160±20） Ma、120 ℃～200 ℃的限定框。左圖顯示樣品WT-1403測量的裂變徑跡年齡和模擬的裂變徑跡年齡關系，右圖顯示測量平均徑跡長度和預測的平均徑跡長度關系，用于判斷模擬結果的可靠性。此外，左圖還給定了樣品在180 Ma經歷的冷卻歷史，即180～100 Ma樣品發生緩慢的冷卻過程，冷卻速率小于1 ℃/Ma，隨后在100 Ma后，樣品加速冷卻，冷卻速率大于5 ℃/Ma，直到75 Ma，樣品冷卻速率再次低于1 ℃/Ma，進入8 Ma后，快速冷卻至地表溫度?？傮w來看，樣品WT-1403經歷100～75 Ma和8～0 Ma兩期快遞冷卻過程，冷卻速率均大于5 °C/Ma，其中第一期快速冷卻與太平洋板塊向NW向俯沖導致太行山脈早期隆升有關，第二期快速冷卻與山西地塹系的形成有關。

3? 地質應用

磷灰石裂變徑跡定年技術有效記錄了樣品經歷較低溫度范圍（60 ℃～120 ℃）的溫度變化信息，反映了巖石近地表幾公里的冷卻歷史。同其他技術相比，磷灰石裂變徑跡年齡和長度數據豐富了熱歷史信息，通過上述模擬方法，可嚴格限定其封閉溫度范圍內冷卻歷史。該方法可同其他定年方法結合，詳細研究地質體在低溫階段的地質演化過程。

3.1? 礦床剝露過程研究

斑巖型礦床是我國乃至世界銅資源的重要來源。岡底斯構造帶為特提斯成礦域重要組成部分，目前已發現多處超大型-大型斑巖型銅-金多金屬礦床。由于新生代以來青藏高原發生了強烈的構造抬升和剝露，影響銅礦的保存和時空分布。在此背景下，周敖日格勒等利用磷灰石裂變徑跡和（U-Th）/He技術對比岡底斯不同區域前新生代礦床埋藏和剝露過程（圖5-2），提出岡底斯成礦帶自始新世以來剝露過程存在時空差異，東岡底斯和中岡底斯北帶北亞帶剝露量分別低于2 km和高于4 km，岡底斯成礦帶南亞帶剝露量達6～8 km，進一步推測南帶強剝露區找礦潛力較大。Qiu et al.對中國膠東韌性剪切帶型金礦開展構造變形和低溫熱年代學研究，發現由于古太平洋板塊的俯沖角度差異導致蘇魯地體的演化和焦北隆起的演化不同，早白堊世蘇魯地體形成的正斷層為導礦構造，發生大規模流體遷移，致使世界級金礦床的形成。

3.2? 造山帶的地質演化研究

太行山造山帶位于華北地區中部轉換帶，包括呂梁山脈、山西地塹系和太行山脈，為中國東部顯著的地勢階梯分界[14]，其隆升過程對東亞氣候形成了黃土向東擴張具重要影響。趙俊峰等通過對呂梁山寧武-靜樂盆地和柳林地區古生—早中生代樣品進行鋯石和磷灰石裂變徑跡分析，提出呂梁山經100～21 Ma、21～8 Ma和8 Ma 3期隆升過程[15]。任星民等通過對呂梁山中部15件磷灰石裂變徑跡樣品進行單顆粒年齡分析和熱歷史模擬，揭露呂梁山地區經晚侏羅—早白堊世和漸新世以來兩期冷卻事件，第一期與呂梁山脈的快速隆升有關，第二期是由于太平洋板塊向南東的回撤致使呂梁山地區發生大規模伸展，導致區域上發生廣泛伸展過程。Chang et al.通過對太行山脈五臺山地區低溫熱年代學樣品進行分析測試，總結太行山造山帶已發表的低溫熱年代數據，提出太行山造山帶經侏羅紀、早白堊世、始新世和中新世4個階段的冷卻，4個階段的冷卻機制分別與太平洋板塊向NE向的擠壓作用、太平洋板塊向SE向的回撤伸展作用、太平洋板塊向SE向的進一步回撤作用和印度-歐亞板塊碰撞遠程效應有關[16]。

3.3? 盆地演化過程

磷灰石裂變徑跡是研究沉積盆地熱歷史演化（埋藏-剝蝕歷史）的重要手段之一，基本原理：一是利用盆地在沉積物的熱年代數據反映沉積盆地自身的熱歷史；二是通過控制沉積盆地的斷裂帶進行熱歷史研究反推沉積盆地的演化過程。在分析沉積盆地中低溫熱年代學時，需通過將裂變徑跡年齡結果與地層年齡進行對比，若裂變徑跡年齡大于沉積地層年齡或未通過卡方檢驗，反映裂變徑跡年齡未發生熱重置，反映沉積物源的熱歷史，反之則反映盆地沉積之后的熱演化歷史。如，Li等通過采集日喀則弧前盆地內采集低溫熱年代數據，通過與沉積地層年齡進行對比，發現裂變徑跡和（U-Th）/He數據發生了熱重置，結合熱歷史模擬，揭露該盆地沉積之后發生了向北擴展的幕式剝露過程，沉降中心發生向北遷移[17]。McRivette等基于磷灰石裂變徑跡的分析模擬，結合碎屑鋯石U-Pb 測年，明確可可西里盆地和北部柴達木盆地的關系，建立了青藏高原東北部新生代陸相盆地的沉積演化過程[18]。

3.4? 古地貌研究

青藏高原地貌演化一直是國內外學者研究的熱點，對亞洲乃至全球的氣候環境具有深遠影響。Hetzel等通過對青藏高原南部岡底斯花崗巖巖基進行磷灰石裂變徑跡和（U-Th）/He分析，發現在70～55 Ma發在了快速剝露，隨后在55～48 Ma剝露速率從0.3 km/Ma下降到0.01 km/Ma，表明此時高原地貌面已建立[19]。Li等報道了來自拉薩地體、羌塘地體和松潘-甘孜地體12件磷灰石裂變徑跡樣品，結合熱歷史模擬結果，揭露青藏高原中部在62～40 Ma發生了快速剝露，此后剝露速率減慢，標志著原青藏高原在40 Ma形成，高原東部在40～24 Ma經快速冷卻，表明在40 Ma之后原青藏高原發生向東擴展[20]。

3.5? 斷層活動時間

對脆韌性斷裂，可利用斷層兩盤剝露時間和速率差異限定斷層活動時間。如，Pang等通過對采自祁連山北緣逆沖斷層上盤的11個磷灰石裂變徑跡樣品進行分析，提出該地區逆沖斷層始于15～10 Ma[21]。Staisch等通過在可可西里盆地中部風火山地區逆沖斷層上盤采集砂巖樣品，并進行磷灰石裂變徑跡和（U-Th）/He，限定該地區逆沖斷層的活動發生在34 Ma之前，至少持續到27? Ma[22]。

4? 結語與展望

本文簡要闡述了磷灰石裂變徑跡的基本原理、實驗方法和地質應用。盡管該方法目前發展迅速，對認識區域的地質演化過程起關鍵作用，但目前該方法仍存在Zeta值受人為因素影響較大、低U或年輕地質體測量誤差較大、實驗周期較長等缺點。在研究地質體演化過程，還需結合其他技術手段。如，LA-ICP-MS 技術在過去30多年被用于測定天然和合成材料的元素組成。隨著深紫外激光器和超靈敏質譜儀的廣泛使用，該技術已具更高的采樣分辨率，并能繪制出反映成分變化的二維（和三維）圖像。未來很可能會普遍使用飛秒激光器和同步質譜儀，拓展新的研究領域?，F今激光燒蝕電感耦合等離子體質譜（LA-ICP-MS）技術被廣泛應用于原位基體內或機械分離出的對象中元素和同位素組分，或固態物質的目標域年齡的高分辨率空間測量（通常在幾十微米尺度）。目前主要選擇同位素測年的單顆粒礦物有：鋯石、石榴子石、獨居石、符山石和磷灰石等。（LA-ICP-MS）技術極大拓寬了微區可定年礦物的范圍，為揭示變質作用過程及成巖成礦時限提供了全新的技術手段。

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Apatite Fission Track Dating Method and Its Application

Qi Yi

（Sino-Zijin resources Limited，Beijing，100012，China ）

Abstract： the apatite fission track has been widely used in the geological field to record the cooling process of shallow surfaces due to its low annealing temperature （60 ℃～120 ℃）. By summarizing previous researches， this article introduces the experimental principle of apatite fission track， the processing and interpretation of experimental data， and focuses on the application of this method in geological evolution processes， including the process of ore deposit exhumation， the geological evolution of orogenic belts， the basin evolution， the paleogeomorphology and the age of fault activity. Although this method is one of the most effective methods for studying the low-temperature thermal history information of geological bodies， there are still shortcomings in the dating process， such as the easily influenced by human factors， the unsuited measuring for low U or young geological bodies， and the longer experimental period. Therefore， in order to more accurately constrain the evolution process of geological bodies， multiple technical means still need to be combined.

Key words： Low-temperature thermochronology; Apatite fission track; Geological applications

收稿日期：2023-11-02；修訂日期：2024-01-25

第一作者簡介：祁翼（1993-），男，新疆烏魯木齊人，碩士，2018年畢業于中國地質大學（北京）地質工程專業，現從事區域地質礦產調查工作；E-mail： 18810881467@163.com