鈾礦污染土壤γ 劑量率與核素活度的表征關系

杜娟　冀東　劉曉超　侯鐵鋼

摘 要：為了對鈾礦冶退役治理源項調查作出快速、準確的判定，解決調查過程中存在的測量周期長、檢測手段繁瑣等問題。以某鈾礦污染土壤為研究對象，通過分析鈾系核素不平衡條件下的衰變特點，采用半無限大體源估算模式計算了不同垂深污染土壤所致表層關注點的γ 劑量率，根據鈾系核素的劑量率貢獻及對不同垂深的影響，推導出土壤表層γ 劑量率與核素活度的表征關系。結果表明：鈾系核素所致關注點γ 劑量率主要由234m Pa、214 Bi和214 Pb 三個子體貢獻，占比為96%;土壤表層（20 cm） 污染核素所致關注點劑量率占比約為94%;根據鈾系核素分段平衡理論及鈾鐳平衡系數，推導出以238 U 和226 Ra 為代表核素，與土壤表面γ 劑量率的表征關系，經與實際監測結果進行對比，偏差在±5%以內。以此為依據可快速識別土壤的污染范圍，提高源項調查監測布點的效率，為科學客觀的開展污染土壤源項調查提供了新思路。

關鍵詞：鈾礦;污染土壤;劑量率;核素活度;表征關系

中圖分類號：X53 文獻標識碼：A

鈾礦采冶屬于開放型工作場所，其礦石冶煉、礦石運輸、廢石堆存、尾礦貯存、廢水排放等均可能通過氣態或液態途徑污染礦區周圍土壤。由于我國鈾礦山土壤污染范圍分散，涉及尾礦庫和廢石場下游土壤、尾礦輸送管線兩側土壤、廢水灌溉農田等，因此在鈾礦冶設施退役過程中污染土壤的源項調查難度較大[1-2] 。其主要面臨的難題包括[3-6] ：（1） 無法快速識別土壤放射性核素的分布;（2）難以準確把握源項調查的監測范圍。

目前鈾礦冶設施周圍污染土壤的源項調查主要以實驗室內應用譜儀分析放射性核素的活度濃度為主，從而判定土壤是否存在污染，這期間存在測試周期長、檢測手段繁瑣等問題，無法通過簡單快速的識別方法進行判別。本文以某鈾礦冶設施周圍污染土壤為研究對象，以核素分段平衡理論為研究基礎，應用Microshield 軟件估算污染土壤表面γ 劑量率，探討污染土壤放射性核素活度濃度與γ 劑量率的表征關系，旨在探索應用土壤表面的γ 劑量率快速判別土壤是否存在污染。

1 模型構建與估算方法

1. 1 數值模型

（1）半無限大體源估算模式[7-9]

（1）半無限大體源估算模式[7-9]將污染土壤設定為半無限大體源，對于一個光滑、均勻分布半無限大體源所發射的γ 射線在空氣中的吸收劑量率可用式（1）計算：

式中，A 為核素比活度，Bq/ g;fi 為放射性核素衰變過程中所發射的能量為Ei 的第 i 種射線的發射概率;A·fi = Av / ρ，Av 為體積活度，Bq/ cm3 ;ρ 為樣品密度，g/ cm3 。

（2）鈾鐳平衡系數

鈾礦采冶產生的放射性核素屬于鈾系核素，在平衡條件下，衰變鏈中任一子體核素與母體的放射性活度相等。據此可以利用衰變鏈中某一核素的特征射線，通過γ 能譜計算出其活度濃度，同時也可計算出其它核素的濃度[10] 。然而鈾礦冶設施周圍污染土壤中鈾鐳平衡已被破壞，各核素之間已經沒有固定的關系，但在同一放射性衰變鏈中，除幾個較長壽命核素外，其它核素的半衰期較短，經過較短時間后，長壽命核素與短壽命核素會建立新的平衡。根據這一原理，可以將某一衰變鏈分為幾個子平衡系，子平衡系內其各核素活度相等。根據鈾系核素衰變特點，可將其劃分238 U→…→230 Th 和226 Ra→…→210 Po 兩段平衡。在分段平衡條件下，不同平衡段的子體均可代表母體核素的活度[11-12] 。兩個平衡段母體核素活度的關系可用鈾鐳平衡系數來表示[13] ：

KP = （QRa / QU ） × [1/ （3. 4 × 10- 7 ）] （3）

式中，QRa 為樣品中鐳的含量，mg; QU 為樣品中鈾的含量，mg;1/ （3. 4×10-7 ） 為鈾鐳平衡時，鈾鐳含量的比值。

1. 2 模型構建

以我國浙江地區某鈾礦山周圍污染土壤為例，選取表層垂深0～0. 6 m、范圍40 m×80 m、密度為1. 6 g/ cm3 的污染土壤進行計算，考慮到土壤的自屏蔽因素，為確保計算結果的精確性，將0. 6 m厚表層土壤分為3 層，由上至下厚度分別為20cm。采用Microshield[14] 軟件（一種用于屏蔽體設計與屏蔽外參考點劑量率計算軟件） 構建半無限大體源模型，分別定義各層土壤層厚度、密度及土壤成分組成、各核素的活度濃度，應用半無限大體源計算模式估算并疊加各核素在距離表層土壤不同距離（0. 1 m、0. 3 m、0. 5 m、0. 7 m、0. 9 m、1 m）處的γ 劑量率。土壤及空氣組分輸入列于表1，Microshield 模擬計算模型如圖1 所示。

1. 3 污染源項

根據某鈾礦山周圍受污染田地1-3田土壤的垂深監測數據[15] ，不同垂深土壤中U天然含量在24. 1～324 mg/ kg 之間，226 Ra 含量在140 ～ 415 Bq/kg。參照《中國環境天然放射性水平》[16] 中鈾礦山所在地天然本底水平，其中238 U 為（53. 1±19. 5）Bq/ kg，226 Ra 為（48. 4±19. 3）Bq/ kg，扣除本底水平后不同垂深土壤中U天然、226 Ra 比活度列于表2。

2 污染土壤所致關注點γ 劑量率估算結果

依據《鈾礦冶輻射防護和輻射環境保護規定》[17] ，鈾礦采冶設施污染物排放主要控制U 系核素的排放，結合國內外學者對鈾礦周圍土壤和河流沉積物的研究成果[18-19] ，發現土壤和河流沉積物中主要污染核素為U 和226 Ra，而Th 系核素和40 K 比活度與對照點監測結果變化很小，因此本研究污染土壤所致關注點γ 劑量率主要考慮U 系核素。

2. 1 污染土壤中鈾系和錒系核素所致關注點γ劑量率

污染土壤中的初始源項主要為U天然和226 Ra，然而不同核素在土壤中隨著時間的推移不斷衰變產生新的子體，同時釋放出γ 射線。經過不同的時間段，部分子體核素達到相應的平衡。U天然同位素中不僅包含鈾系的238 U 和234 U， 還包括錒系235 U，因此污染土壤中不僅需要考慮鈾系核素所致關注點的劑量率，同時需要考慮錒系元素所致關注點的劑量率，估算結果如圖2 所示。

從圖2 中可知，土壤中污染核素所致關注點高度0. 1 ～ 1 m 的γ 劑量率在365. 03 ～ 411. 64nGy/ h 之間，整體隨著關注點高度的升高，劑量率水平在不斷降低，但在0. 3 m 處出現最大值，這主要是由于不同垂深污染核素劑量率貢獻與土壤自屏蔽自吸收效果的交互影響所致。其中鈾系核素貢獻值在355. 88 ～ 399. 95 nGy/ h 之間， 占比在97. 16% ～97. 49%之間;錒系核素貢獻值在9. 15 ～11. 69 nGy/ h 之間，占比在2. 51% ～ 2. 84% 之間。從上述分析結果可知，錒系核素所致關注點的γ劑量率貢獻較小，從而得出鈾礦污染土壤所致關注點的γ 劑量率僅需考慮鈾系核素即可。

2. 2 污染土壤核素母體與子體所致關注點γ 劑量率

污染土壤中放射性核素的初始源項為U天然和226 Ra，估算過程中母體主要考慮238 U、234 U、235 U和226 Ra，子體主要考慮鈾系和錒系的子體。按照分段平衡理論，假定衰變過程中子體和母體達到平衡，得出衰變母體和衰變子體對關注點劑量率貢獻情況如圖3 所示。

從圖3 可以看出，土壤中污染核素的母體所致關注點的γ 劑量率貢獻遠小于子體的貢獻，其中污染核素母體所致關注點劑量率在3. 32 ～ 4. 94nGy/ h 之間， 而子體貢獻值在361. 71 ～ 406. 70nGy/ h 之間， 核素母體貢獻僅占子體貢獻的0. 91% ～1. 20%。從而得出：針對鈾礦污染土壤表面γ 劑量率應重點關注鈾系衰變子體。

2. 3 污染土壤中關鍵核素所致關注點γ 劑量率

經對鈾系中各核素衰變產生γ 射線能量匯總分析得出，鈾系子體234m Pa、214 Bi 和214 Pb 三種核素衰變產生的γ 射線能量相對較高，按照建立的三維數值模型估算了上述三種核素對不同關注點劑量率的貢獻，如圖4 所示。

根據圖4 可知，對關注點劑量率貢獻最大的核素為214 Bi，所致關注點劑量率水平為290. 33 ～326. 14 nGy/ h，占總劑量率的79. 23% ～ 80. 21%;其次為214 Pb，所致關注點劑量率水平為43. 62 ～50. 03 nGy/ h， 占總劑量率的11. 95% ～ 12. 15%;234m Pa 所致關注點劑量率水平為16. 50 ～ 18. 68nGy/ h，占總劑量率的4. 52% ～4. 58%;其它核素所致關注點γ 劑量率總和約占4. 0%。按照分段平衡理論，234m Pa 所致關注點劑量率的貢獻可代表238 U→… → 230 Th 平衡段，214 Bi 和214 Pb 的貢獻可代表226 Ra→…→210 Po 平衡段。

2. 4 不同垂深的污染土壤所致關注點γ 劑量率

在污染土壤所致關注點劑量率估算過程中，詳細分析了鈾衰變系中核素在不同垂深土壤所致關注點的劑量率貢獻情況，并對不同垂深的污染土壤所致關注點γ 劑量率貢獻值進行了估算匯總。不同垂深的污染土壤所致關注點的劑量率如圖5 所示。

從圖5 可以看出，-60～ -40 cm 污染土壤所致關注點劑量率貢獻在0. 46 ～ 0. 58 nGy/ h 之間，貢獻較小，僅占總劑量率的0. 12% ～ 0. 15%;- 40 ～-20 cm 污染土壤所致關注點劑量率貢獻在19. 04～ 21. 63 nGy/ h 之間， 僅占比為5. 11% ～6. 03%。從而得出污染土壤所致關注點γ 劑量率主要貢獻為土壤表層20 cm 內的污染核素，劑量率貢獻占比93. 82% ～94. 77%，主要是由于天然放射性核素衰變釋放出的γ 射線平均能量較低，基于土壤的自屏蔽作用，-60～ -20 cm 垂深土壤中核素衰變產生的γ 射線大多已被土壤屏蔽。

2. 5 模擬結果與監測結果的對比分析

參照《環境γ 輻射劑量率測量技術規范》[20]給出的測量要求，以20 m×20 m 劃分測量網格，選取1-3田距離污染土壤表面1 m 處進行測量，γ 輻射劑量率監測結果為470 nGy/ h。

根據2. 1 節估算結果，污染核素所致1-3田土壤表面0. 1～1 m 范圍內γ 劑量率水平在365. 03～411. 64 nGy/ h 之間，其中1 m 處的γ 劑量率水平為365. 03 nGy/ h。參照《中國環境天然放射性水平》[16] 和當地環境本底調查結果，本底劑量率水平在108～113 nGy/ h 之間。將本次模擬計算結果與本底疊加后，污染核素所致1-3田土壤表面1 m處γ 劑量率水平結果約為473 ～ 478 nGy/ h，與監測結果基本處于同一水平，表明本次估算結果基本是可信的。

3 污染土壤核素活度與γ 劑量率的表征關系

依據第2 節計算結果，鈾礦20 cm 垂深污染土壤所致關注點的γ 劑量率占比約為94%;根據鈾系核素分段平衡理論，應用關鍵子體核素表征母體核素的活度，其關鍵核素所致關注點γ 劑量率占比約為96%，因此本次探討的γ 劑量率與污染土壤核素活度的表征關系主要考慮20 cm 垂深的污染土壤的鈾系關鍵核素。

根據上述內容，污染土壤中鈾鐳含量與γ 劑量率關系可用下式計算：

根據關鍵核素所致關注點γ 劑量率的估算結果， 主要貢獻核素為234m Pa、214 Bi 和214 Pb， 其中234m Pa 的活度會在短期內與238 U 達到平衡，214 Bi和214 Pb 的活度會在短期內與226 Ra 達到平衡，因此選用關鍵核素所致關注點劑量率換算成與238 U、226 Ra 活度的關系式，可以得出：

按照理論推導出的估算公式（7），選用某鈾礦周圍污染土壤的監測數據進行對比驗證，對比結果列于表3。由表3 可見，本文估算結果與監測結果相對偏差在±5%以內。

4 結論

通過分析鈾系核素不平衡條件下的衰變特點，結合某鈾礦冶設施周圍污染土壤特性，應用Microshield 軟件模擬了不同垂深污染土壤所致關注點的劑量率水平，得出以下結論：

（1）鈾礦冶設施周圍污染土壤中錒系核素對關注點的劑量率貢獻可忽略不計，僅占2. 51% ～2. 84%。污染土壤中母體核素所致關注點的劑量率僅占子體貢獻的0. 91% ～1. 20%，因此按照分段平衡理論應重點關注鈾系子體的貢獻。

（2）污染土壤中鈾系核素按照分段平衡的理論，主要關注子體核素234m Pa、214 Bi 和214 Pb，這三種核素對劑量率貢獻占比在96%左右。

（3）根據對不同垂深污染核素所致關注點劑量率估算結果得知，土壤表層0 ～ 20 cm 污染核素對關注點的劑量率貢獻在94%左右，因此在土壤源項調查中應重點關注土壤表層的核素分布。

（4）根據估算結果推導的理論公式計算結果與現場監測數據相對偏差在±5%以內，由此可用來表征表層土壤中不同放射性核素的比活度，用于指導鈾礦冶設施周圍污染土壤現場源項調查監測布點。

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