環渤海北部沿海地區表層土壤中PAHs的污染特征及風險評價

焦文濤，王鐵宇，呂永龍，羅維，胡文友

中國科學院生態環境研究中心 城市與區域生態國家重點實驗室，北京100085

環渤海北部沿海地區表層土壤中PAHs的污染特征及風險評價

焦文濤，王鐵宇，呂永龍*，羅維，胡文友

中國科學院生態環境研究中心 城市與區域生態國家重點實驗室，北京100085

系統采集了環渤海北部沿海地區31個表層土壤樣品，利用GC/MS分析了16種US EPA優控多環芳烴（PAHs）的含量和組分特征，運用主成分因子載荷法揭示了其污染來源，并初步評價了其風險水平.結果表明，沿海地區65%的土壤已被污染，最高污染樣點PAHs含量達920.4ng·g-1，平均含量309.5ng·g-1，與國內外相關研究比較，處于中低等污染水平.各類燃料的不完全燃燒是該地區土壤中PAHs的主要來源，石油類揮發或泄漏對采油區土壤中PAHs的累積影響顯著.

土壤污染；多環芳烴；環渤海地區；風險評價

Received 1 October 2009 accepted 10 November 2009

Abstract：Concentrations,distribution,sources and risk level of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons（PAHs）listed for prior control by US EPA were studied along the north costal area of the Bohai Sea.PAH contents in 31 surface soil samples from this area were detected by gas chromatography equipped with mass spectrometry（GC/MS）.Principal component analysis was made to identify sources of PAH pollutants.Results showed that,1）PAH concentrations in this area ranged from 66.3ng·g-1to 920.4ng·g-1,which suggested that there were low to mid levels of PAH contamination; 2）According to PCA analysis,incomplete combustion and burning of fuels were the major sources for the contamination, while petroleum volatilization and leakage had influences on the PAH accumulation in petroleum industrial area.3）Pollution risk analysis showed that 65%of the Tianjin Binhai Industrial Area was contaminated by PAHs.

Keywords：soil contamination；polycyclic aromatic hydrocarbons（PAHs）；costal area of the Bohai Sea；risk assessment

1 引言（Introduction）

多環芳烴（Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）是廣泛分布于全球環境中的微量有毒有機污染物.由于其毒性及致癌性，早在1976年US EPA就將16種PAHs列入優先控制的有毒有機污染物黑名單.土壤是PAHs的一個重要的匯，研究表明，近100～150年來，土壤中PAHs含量在不斷增加（Jones et al.,1989;Ockenden et al.,2003；馮嫣等，2009）.進入土壤的PAHs可能通過擴散作用進入大氣，或被植物地下部分吸收，從而進入食物鏈.因此，研究土壤中PAHs的濃度水平和空間分布對評價區域污染具有重要意義，也能為相關的管理決策提供基礎依據（鄧歡等，2009）.

在環渤海北部地區高強度的工農業和交通活動中，大量燃用煤炭、石油、生物質等能源，帶來了高密度的PAHs排放.已有研究表明，環渤海北部地區各環境介質已不同程度遭受 PAHs污染（Zhang et al.,2006;左謙等，2007;劉瑞民等，2008;Wang et al.,2009）.雖然不少研究者已對該地區的局部地域進行了深入研究（宋雪英等，2008），但對區域尺度下土壤和沉積物中PAHs污染水平的研究相對較少，特別是對其空間分布仍缺乏全面認識（左謙等，2007;劉瑞民等，2008）.本研究根據環渤海北部灤河、遼河、大清河、五里河、雙臺子河、鴨綠江等幾條入海河流及周邊土地利用類型，將距渤海100km以內的主要入海河流下游和入?？诩s29萬km2土地劃為研究區域，研究了環渤海北部地區表層土壤中US EPA優控的16種PAHs的殘留水平和污染特征，并借助GIS技術和SPSS統計方法對其空間分布、來源、生態風險進行了探討.

2 材料與方法（Materials and methods）

2.1 樣品采集與處理

環渤海北部地區地處華北和東北，包括河北省的唐山和秦皇島及遼寧省的葫蘆島、錦州、盤錦、營口、大連和丹東等八個地市，總人口近2800萬.該地區年均氣溫10.6℃，年均相對濕度67.7%，年均降水量580.0mm，年均日照時數2312.2h.作為中國沿海最發達的區域之一，該地區依托自身的能源和礦產優勢，一直以來都是全國重要的工業基地和能源生產基地，也是我國主要農產品生產基地之一.

2008年5月，在研究區域圍繞入海的主要河流下游、入?？诩爸苓呁寥勒归_布點采樣，共采集了0～20cm表層土壤樣品31個（樣品分布為唐山6個，秦皇島 3個，葫蘆島 4個，錦州 5個，盤錦 2個，營口3個，大連4個，丹東4個）（圖1）.在半徑為5m的范圍內采集5個樣點組成1個混合樣品，混勻后采用四分法取1kg，同時記錄樣點周邊環境信息并用GPS定位.土樣在室內風干后用四分法取部分土樣用瑪瑙研缽進一步研磨，過100目尼龍篩，所有樣品制備后低溫保存備用.

2.2 樣品提取、凈化、分析測定和質量控制詳見文獻（Jiao et al.,2009）.

2.3 數據處理

采用 Excel軟件進行數據處理，采用 SPSS 13.0進行相關的統計分析.

3 結果與分析（Results and analysis）

3.1 土壤PAHs的殘留及組成特征

表1為土壤中PAHs分析結果.環渤海北部地區土壤中16種PAHs總含量（∑16PAHs）算術平均值為309.5ng·g-1，最低含量為 66.3ng·g-1，位于唐山地區的農作區，周邊無工廠等點源的存在，主要受農耕、施肥和收割等農業活動的影響；最高含量為 920.4ng·g-1，采樣于大連莊河市郊，次之為822.5ng·g-1（丹東）和802.1ng·g-1（葫蘆島），這些點位的共同特點是周邊有冒著黑煙的工廠存在或是在城市的邊緣，表明人類活動已經對土壤環境中PAHs的含量產生了明顯的影響.其余多數樣點中PAHs含量在400.0ng·g-1以下.一般說來，由于相對發達的工業、交通以及相對集中的燃煤采暖，城市和工業區及其周邊地區土壤中PAHs污染水平高于山區、遠郊區和農村地區（Nadal et al., 2004;Wang et al.,2007）.

表1 環渤海北部地區土壤中PAHs含量描述性統計分析Table 1 Description of contents of 16 measured PAHs in the surface soils

7種致癌性 PAHs的含量（∑7PAHcars）在28.9～549.1ng·g-1之間，算術平均值為150.9ng·g-1，占PAHs總量的45%，幾個高值點位的所占比例均在55%以上，同時∑4-6 r PAHs的中值濃度幾乎是∑2-3 r PAHs的5倍，這種情況表明環渤海北部地區土壤PAHs可能具有較高的環境風險.

16種PAHs在土壤中均有較高的檢出率，除Nap和Ace的檢出率為94%外，其他PAHs的檢出率均為100%，PAHs的高檢出率說明在環渤海北部地區土壤中PAHs普遍存在.單個組分中含量最高的是BbF（50.8ng·g-1），Phe（40.0ng·g-1）次之，較低的是 DBA（1.5ng·g-1）、An（4.9ng·g-1）、Ace（3.5ng·g-1）、Acy（3.7ng·g-1）和 BkF（6.4ng·g-1），其他組分的含量介于10～30ng·g-1之間.

3.2 土壤中PAHs的空間分布

環渤海北部地區土壤中PAHs含量存在一定空間差異（圖2），從不同省份來看，遼寧土壤中PAHs累積（351ng·g-1）高于河北（207ng·g-1）.作為中國的老工業基地，遼寧工業和經濟水平都較河北發達，土壤PAHs污染的地區差異很好地體現了人類活動對自然環境施加的影響.

從不同地市來看，葫蘆島地區土壤中PAHs含量最高（490ng·g-1），其次為丹東（422ng·g-1），含量最低的為唐山（163.3ng·g-1）.葫蘆島地區金屬冶煉排放可能對當地PAHs累積有很大貢獻.葫蘆島市是礦業開發時間早、礦山企業較多的地區，有東北和華北地區唯一的大型有色金屬冶煉企業.值得注意的是作為知名旅游城市的秦皇島土壤中PAHs達295.7ng·g-1，應引起重視.唐山土壤中PAHs含量雖然較低，但隨著曹妃甸工業區的建成，一些重污染企業等落戶唐山，將對唐山環境產生較大的影響.

與該區域之前研究相比，本研究中環渤海北部地區土壤中PAHs含量遠低于宋雪英等（2008）對遼河流域表層土壤中PAHs含量的研究報道，其報道錦州市區城市用地為2937ng·g-1，錦州市黑山縣農田為1884ng·g-1，盤錦市遼河油田農田為784ng·g-1，營口石佛鎮農田為1360ng·g-1，營口遼河入?？邴}田為893ng·g-1，并判定土壤中PAHs的污染源主要為燃燒污染源和交通污染源；本研究中環渤海北部地區土壤中PAHs含量同樣遠低于大連城區的平均水平（（6506±5726）ng·g-1）（Wang et al.,2007）.產生差異的主要原因可能是，宋雪英等（2008）和Wang等（2007）的研究主要集中在城區或鋼鐵、電力等化石燃料消耗大的PAHs點源排放相對集中的地區.本研究結果與左謙等（2007）對環渤海西部地區土壤大尺度的調查結果比較接近，其研究中土壤PAHs均值為（546±854）ng·g-1，天津地區土壤PAHs的含量普遍較高，對環渤海西部地區土壤PAHs影響較大，河北省北部是土壤PAHs低濃度的分布區.本研究結果也與大連郊區（（407±78）ng·g-1）和農村地區（（223±6）ng·g-1）土壤中PAHs含量比較接近（Wang et al.,2007）.不同地區的PAHs污染程度雖有一定差異，但基本符合市區＞近郊區＞郊縣＞遠郊縣的規律.由于本研究采樣點多在遠離城區或工業點源的地區，所以土壤PAHs整體含量偏低也在情理之中.

3.3 主成分分析

不同環數PAHs的相對豐度可以反映熱解或石油類污染等不同來源，通常4環及4環以上高分子量的PAHs主要來源于化石燃料高溫燃燒，而低分子量的2環和3環PAHs則來源于石油類污染或天然成巖過程（Mai et al.,2002;趙洪濤等，2009）.環渤海北部地區表層土壤中4～6環PAHs占到總量的76%（表1），可以初步推斷，表土中PAHs的污染主要是由燃燒引起的.在此基礎上，進一步運用主成分分析方法識別其來源.主成分分析之前，先用KMO和Bartlett測試，判斷是否適合進行主成份分析.土壤中KMO’s值為0.708，該值大于 0.5，Bartlett’s測試值為 755，P值（sig.= 0.000）＜0.05，故可認為本數據矩陣可以進行主成分分析.主成分分析提取因子解釋總體變量情況見表2.由表2可見，前4個提取因子初始特征值超過1，總方差解釋分別為59.9%、11.5%、7.7%和6.7%，累積方差解釋達85.9%，其他單個因子的總方差解釋不足4%，此處不予以討論.經過正交旋轉后（表3），可以看出，PC1（Principal Component）主要與4～6環的高分子量多環芳烴Chr、BbF、Inp、BaP、Flu、BaA、Pyr、BkF和 BgP相關，PC2主要與2～3環的低分子量多環芳烴 Fl和An相關，Acy、DBA和Ace主要在PC3、PC4上.而An和Phe在與PC1和PC2上均有較高的荷載.

表2 環渤海北部地區土壤中16種PAHs主成份分析中各因子總方差解釋Table 2 Total variance explained of PCA of 16 PAHs in soils

表3 環渤海地區土壤中16種PAHs主成份矩陣Table 3 Rotated component matrix of 16 PAHs from the surface soils

研究表明，Chr、BbF、Inp、BaP、Flu、BaA、Pyr、BkF和BgP等高分子量PAHs都是燃料燃燒的典型代表物質（趙洪濤等，2009），所以和高分子量相關的PC1基本上反映了燃料不完全燃燒的排放，進一步推斷研究區PAHs主要源于燃燒源.Pyr是化石燃料（尤其是煤和柴油）及其他有機材料燃燒后生成的主要成分之一（Wilcke,2000）.由于石油產品中幾乎不含 BaP，BaP也常被當作燃燒源PAHs的標志（常見于燃煤和機動車尾氣中），BaA和Chr常是柴油和天然氣的燃燒產物（Rogge et al.,1993a），Phe、Fla、Pyr和 Ane的排放是煤燃燒源的重要特征（Harrison et al.,1996），BaA、BaP和Bkf是天然氣燃燒和家庭烹飪的重要指示物（Rogge et al.,1993b），汽油不完全燃燒會釋放出Bbf、Bkf、Chr和Bgp等物質（Simcik et al.,1999），Inp則源于柴油動力燃燒的重要指示物（Sicre et al.,1993），InP、BgP經常被用作判斷交通污染排放輔助性標志.可見，土壤中PC1主要含有跟煤燃燒和柴油燃燒排放相關的PAHs特征，說明煤和木材的燃燒、柴油燃燒廢氣及汽油引擎排放是本研究區PAHs的主要來源.據統計，2006年環渤海北部區域擁有工業企業數8000余個，只占全國工業企業總數量的2.8%，但是其工業總產值達到1.9×108萬元，占全國工業總產值的6.1%（國家統計局城市社會經濟調查司，2007），且多數以煤炭為主要燃料來源.此外，還燒掉數百萬噸的燃料油與數百萬噸機動車用汽油、柴油等，交通的不斷發展也給環渤海北部地區的環境帶來了嚴重的污染問題.這提醒我們應該主要從減少煤的燃燒和控制機動車尾氣的排放方面入手來削減PAHs的產生.土壤中其他主成分主要代表了易揮發的低分子量PAHs，反映了石油產品滲漏的貢獻，本研究區是我國主要的石油開發區之一，石油開采也對本地區土壤中PAHs的累積有一定的貢獻.

環渤海北部地區土壤中PAHs的主要來源是化石燃料的不完全燃燒并混合有石油源的影響，這與以往該區域小范圍的研究結果一致（宋雪英等，2008）.

3.4 土壤中PAHs污染水平及風險評價

土壤中典型的內源（由植物合成和自然焚燒產生的）PAHs的值為1～10ng·g-1（Edwards,1983），環渤海北部地區土壤中PAHs含量遠高出自然值，表明這些土壤中PAHs均受到人為因素的影響.文獻中不同地區土壤中PAHs殘留的對比如表4所示.由表4可見，環渤海北部地區土壤中PAHs含量的平均值為309.5ng·g-1，高于香港郊野（（34.2±16.0）ng·g-1）和城區（（169±123）ng·g-1）土壤中PAHs含量（Zhang et al.,2006），高于珠江三角洲典型農業土壤（244.2ng·g-1）和長江三角洲土壤中PAHs的含量（397ng·g-1），高于波蘭農田（264ng·g-1）、泰國曼谷（130ng·g-1）、韓國農業區（236ng·g-1）和瑞士（范圍71～8465ng·g-1，中值247ng·g-1）.

表4 相關研究區域土壤中PAHs殘留的對比分析Table 4 Comparison of PAH contents in surface soils of other researches

本研究區土壤中PAHs含量平均值低于天津市表土（839ng·g-1）、天津西部菜地土壤中PAHs的濃度（1083ng·g-1）、北京市四環以內的土壤含量（1637ng·g-1）、英國城市土壤（4240ng·g-1）、Estonian（（2200±1396）ng·g-1）、New Orleans城區（3731ng·g-1）.總體來看，環渤海北部地區土壤中PAHs處于中低等含量水平.

南方較高的溫度、濕度和較強的紫外輻射，使得珠江三角洲和長江三角洲土壤中PAHs的揮發、光解、微生物降解等過程的強度比環渤海北部地區大，這造成了渤海北部地區土壤中PAHs高于珠江三角洲和長江三角洲的現象.Wilcke（2000）和劉瑞民等（2008）還指出，揮發、光解、微生物等過程的強烈程度尚不能單獨解釋上述低值現象.供暖燃燒是北方環境中PAHs的一個重要來源，由于地處亞熱帶，珠江三角洲和長江三角洲的供熱燃燒量要遠小于地處溫帶的環渤海北部地區，這是造成環渤海北部地區土壤中PAHs含量較高的另一個重要原因.另外，南方的年降雨量也遠大于北方，PAHs隨土壤顆粒以及可溶性有機碳下移的可能性也增強了南方土壤中PAHs的流失.

目前，我國尚無土壤PAHs的評價或治理標準，只規定農用污泥中的最高允許含量為3000ng·g-1（GB 4284-84）.國際上目前也無統一的土壤PAHs的評價標準.荷蘭制定的PAHs土壤恢復標準只涉及到16種PAHs中的10種（表5）：Nap、Phe、An、Flu、Chr、BaA、BaP、BkF、BgP和 Inp，限量值分別為15、50、50、15、20、20、25、20和25ng·g-1；加拿大環境委員會制定的評價標準和農業區域所采用的治理標準涉及到Nap、Phe、Pyr、BaA、BaP、Inp和DBA等7種PAHs，其限量值均為100ng·g-1.依據荷蘭制定的PAHs土壤恢復標準，環渤海北部地區土壤中Flu、Chr、BaA、BaP、BkF和Inp整體存在不同程度的超標現象，Nap、Phe和BgP部分點位存在超標現象；依據加拿大環境委員會制定的PAHs土壤評價標準，環渤海北部地區土壤中7種PAHs整體不存在超標現象，部分點位BbF存在超標現象.綜合來看，環渤海北部地區土壤中PAHs單體存在輕度污染，有一定環境風險，BbF為主要的單體PAHs污染物.

表5 荷蘭和加拿大PAHs相關標準（CCME,1996a;1996b）Table 5 Soil PAH criterions of Netherland and Canada（CCME,1996a;1996b）

Maliszewska-Kordybach（1996）對波蘭農業土壤中16種優控PAHs的污染程度進行研究，提出了土壤中PAHs污染的總量分級標準，多年來該分級標準被研究者們廣泛借鑒和參考（Ping et al., 2007）.該標準主要源于歐洲土壤中PAHs的濃度、人類暴露風險估算和平均攝入量3個方面考慮，將土壤PAHs濃度分為4個級別：清潔（＜200ng·g-1）、輕度污染（200～600ng·g-1）、中度污染（600～1000ng·g-1）和重污染（＞1000ng·g-1）.鑒于本研究采集樣品大多在遠離城市的農作區域和此標準來自對農業土壤PAHs的風險評價研究，因此選擇此標準作為評價環渤海北部地區土壤PAHs污染的總量標準.

依據該標準，環渤海北部地區35%的土壤屬于清潔土壤，剩余的65%屬于被污染的土壤，其中輕度污染的為55%，中度污染的比例為10%，無重度污染.土壤中PAHs高污染點位主要分布在葫蘆島、大連莊河及丹東等地，這些點位的共同特點是周邊有冒著黑煙的工廠存在或是在城市的邊緣；清潔土壤主要分布在遠離城區或工業點源地區，如唐山地區灤河的入?？冢?42ng·g-1），除了大面積農田和荒地，附近連居住的居民都較少，基本可以反映該地區的背景水平.由此可以看出，環渤海北部區土壤PAHs整體處于輕度污染，環境風險相對較小.本研究主要集中在相對偏遠的農村地區，能比較好地反映應研究區廣大農村土壤中PAHs的污染水平，但很難代表工業相對發達、人口相對集中的城市地區土壤中PAHs的污染水平.

綜合以上研究得到如下結論：

1）環渤海北部地區US EPA優先控制的16種典型PAHs土壤殘留量介于68.3～920.4ng·g-1之間，平均含量為309.5ng·g-1，處于中低等污染水平.

2）本區域PAHs的組分特征是以4～6環的高環組分為主，在土壤中分別占總含量76%的比例，并呈現 4環＞5環＞3環＞6環＞2環的組分特征，BkF、Phe、Inp、Flu和Pyr是研究區主要的單體污染物.

3）主成分分析顯示，研究區土壤中PAHs主要來源于燃料的不完全燃燒并混有石油源的影響.

4）該區域65%的土壤受到污染，無重度污染區域，主要分布在葫蘆島、大連莊河及丹東等地，受城市活動和工業點源影響較大.

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Characteristics and Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Surface Soil along the North Costal Area of the Bohai Sea

JIAO Wen-tao，WANG Tie-yu，Lü Yong-long*，LUO Wei，HU Wen-you

State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085

1673-5897（2010）2-193-09

X53，X131.3

A

呂永龍（1964—），博士，研究員，博士生導師，主要研究方向為環境管理與政策及污染生態學.

2009-10-01 錄用日期：2009-11-10

國家重點基礎研究發展計劃（973） 項目（No.2007CB407307）；國家科技支撐計劃項目（No.2008BAC32B07）；中國科學院知識創新工程重要方向性項目（No.KZCX2-YW-420-5）；中國科學院重大項目（No.KZCX1-YW-06-05-02）

焦文濤（1978—），男，博士，助理研究員，E-mail:wtjiao@rcees.ac.cn；*通訊作者（Corresponding author），E-mail: yllu@rcees.ac.cn