南京北郊氣溶膠粒子的光學散射特征

丁峰，朱彬，王飛，邱玉珺

(南京信息工程大學1.中國氣象局大氣物理與大氣環境重點開放實驗室;2.大氣物理學院，江蘇南京210044)

南京北郊氣溶膠粒子的光學散射特征

丁峰1，2，朱彬1，2，王飛1，2，邱玉珺1，2

(南京信息工程大學1.中國氣象局大氣物理與大氣環境重點開放實驗室;2.大氣物理學院，江蘇南京210044)

利用三波段積分濁度儀對南京北郊2009—2010年四季氣溶膠散射系數進行觀測和分析。結果表明:氣溶膠散射系數具有明顯的季節變化特征，春季最低，秋季最高，冬夏季差別不大;氣溶膠散射系數變化范圍為51.6～2 748.3 Mm－1，平均值為478.6 Mm－1。氣溶膠散射系數的日變化特征為雙峰型?？諝庀鄬穸扰c氣溶膠散射系數呈正相關關系;地面風向與氣溶膠散射系數關系密切，偏東風時氣溶膠散射系數最大，偏南風和偏西風時氣溶膠散射系數較小。降水對氣溶膠有明顯的清除作用。能見度大于5 km時，能見度與散射系數呈負相關關系。四季大氣中SO2和NO2與氣溶膠散射系數存在一定相關性，其中秋季SO2與氣溶膠散射系數的相關系數最大(0.68)，春季NO2與散射系數的相關系數最大(0.62)，均通過0.05信度的顯著性檢驗。

積分渾濁度儀;氣溶膠散射系數;人為排放

0 引言

大氣氣溶膠是指懸浮在大氣中的直徑小于10 μm的固體和液體微粒組成的多相體系，它是影響氣候變化最不確定的因子之一(劉毅等，1999)。大氣氣溶膠的光學散射特性及直接和間接氣候強迫效應一直受到科學界的高度重視。近年來，隨著城市化進程加快和機動車數量的增加，由氣溶膠粒子引起的大氣能見度下降、灰霾天氣增加等大氣環境污染問題受到廣泛關注。通過觀測氣溶膠的光學特性，直觀反映出當前大氣中大氣顆粒物的污染程度，對治理大氣環境污染有重要意義。

國外對氣溶膠光學特性的研究起步較早。早在1987年，Fouquart et al.(1987)就對撒哈拉地區沙塵氣溶膠的輻射特性進行了相關理論研究。Sokolik and Golisyn(1993)曾利用米理論計算了中亞地區一些類氣溶膠的光學特性參數，發現不對稱因子的值相對穩定，約為0.7，而單次散射反照率的變化較大。Kiehl and Briegleb(1993)的計算表明，粒子的尺度大小和化學中和特性的變化對氣溶膠的光學散射性質有很大影響。國內，胡波等(2003)利用積分濁度儀觀測資料，對冬季蘭州市西固區大氣氣溶膠粒子散射特征及其與空氣污染的關系進行了研究，認為氣溶膠散射系數與PM10質量濃度有顯著的相關性，相關系數超過0.8?？伦诮ǖ?2004)分析了北京上甸子秋、冬季氣溶膠散射系數及其與PM2.5的關系，指出陰天條件下的氣溶膠散射系數明顯高于晴天，散射系數與PM2.5濃度有較好的相關性;風場對氣溶膠散射系數的影響顯著，不同風向條件下，氣溶膠散射系數的差別較大。孟昭陽等(2007)利用積分濁度儀對太原市區氣溶膠散射特性進行了近一年的相關觀測，結果表明，觀測期間氣溶膠散射系數平均值為(850.2±611.3)Mm－1，在200～300 Mm－1出現的頻率最高;散射系數與PM2.5濃度的相關性較好(R2=0.82)，細粒子對散射系數有很大的貢獻，同時氣象條件也是影響氣溶膠散射特性的重要因素之一。章秋英等(2008)分析了半干旱地區氣溶膠散射系數的變化特征，結果表明:該地區1—9月散射系數總體呈先下降再升高的趨勢，日變化呈明顯的雙峰型;散射系數能很好地反映沙塵天氣的強度，它與PM10質量濃度的變化規律基本一致，兩者具有很好的相關性;散射系數與能見度呈指數相關關系。Xu et al.(2002)的研究結果表明，1999年11月浙江臨安大氣本底站氣溶膠散射系數值為(353±202)Mm－1，氣溶膠PM2.5是大氣消光的主要貢獻者。陳宇等(2009)利用光聲黑碳儀(PASS1)，對南京北郊10—12月不同天氣條件下氣溶膠吸收和散射系數進行了測量，結果表明:霾日氣溶膠吸收和散射系數的日變化劇烈，非霾日次之，霧日較為穩定;非霾日氣溶膠散射和吸收系數最小，降水使得大氣氣溶膠吸收和散射系數明顯降低。

本文針對長三角地區大氣環境，利用積分渾濁度儀(TSI 3563 Integrating Nephelometer)對南京北郊地區春季(2010年4月22日—5月4日)、夏季(2010年7月1—30日)、秋季(2009年10月20日—11月10日)和冬季(2010年1月16—27日)氣溶膠粒子的散射系數進行觀測，并對觀測結果進行分析，為該地氣溶膠光學散射特性的研究提供重要依據。

1 觀測地點及儀器

1.1 儀器介紹

采用美國TSI公司生產的高靈敏度三波段積分渾濁度儀(Three Wavelength Integrating Nephelometer)對氣溶膠粒子散射系數進行測量(主要技術參數指標見表1)。該儀器可以直接測量氣溶膠粒子的總散射系數和后向散射系數，在需要時可以很簡便地利用已知散射特性的標定氣體(如CO2、CCl2F2等)進行標定，也可以直接用干潔空氣進行標定，干潔空氣由儀器自帶的過濾裝置產生。該儀器分辨率為5×10－8m－1，通常設定每5 min出一個平均結果，其相關技術指標見表1。

表1 TSI 3563傳感器配置參數Table 1 The transducer configuration parameters of TSI 3563

光散射系數是氣溶膠的重要特性之一，但它很容易變化。積分式濁度儀原理依據朗伯—比爾定律，其計算公式為

式中:I0為光源光強;I為經過樣品的光強;x為光程中的介質厚度;σ為總消光系數(散射系數+吸收系數)。消光作用由氣體散射σsg、顆粒物散射σsp、氣體吸收σag和顆粒物吸收σap四部分構成。由于吸收作用相比于散射作用小得多，可以忽略，所以近似認為總的消光系數是由氣體和顆粒物的散射系數相加所得，其計算公式為散射系數σsp反映了大氣中顆粒物污染的程度，σsp越高，大氣中的顆粒物含量就越高。σsp的量綱是長度的倒數，單位為Mm－1(10－6m－1)。

儀器測量原理如圖1所示，感應器能觀測到立體角ω中的散射光，立體角中所有的散射體積都被漫射光源I照明。從圖中可以看到，對每一段散射體積dv=(r－x)2ωdx，圖中的幾何關系有θ、x=ycotφ、dx=ycsc2φdφ、l=ycscφ、cosφ=sinθ，故有dv=(r－ycotφ)2ωy csc2φdφ。因為光源是漫射光，θ方向的光亮度滿足余弦關系，故散射體積dv上的入射光強為E=I0sin3φ/y2。從而單位立體角中接受到得的光流為

式中，θ由儀器結構確定，積分濁度儀的y很小，同時水平光又足夠長，這樣積分渾濁度儀就可以直接計算得到散射系數2001;Patrick and John，2006)。

1.2 實驗資料

南京信息工程大學觀測點距離南京市區10 km，位于南京市北郊(118°42'E，32°12'N;海拔高度為62 m)寧六公路旁邊，北臨南京市浦口區盤城鎮，南依龍王山，偏東方向約3 km為南京主要工業區，內有南京鋼鐵廠、揚子石化等大型企業。南京信息工程大學地處南京城鄉結合部，近年來隨著南京城市化的發展，其采樣觀測值基本能夠反映南京地區城市、工業區和城郊混合型的大氣污染狀況(銀燕等，2009;張敏等，2009)。本觀測點的長期觀測資料基本上體現了長江三角洲地區氣溶膠污染排放的大尺度輸送、擴散的特點，具有較好的區域代表性。觀測時間分別為春季(2010年4月22日—5月4日)、夏季(2010年7月1—30日)、秋季(2009年10月20日—11月10日)和冬季(2010年1月16—27日)。

TSI 3563安裝在南京信息工程大學東校區氣象樓樓頂。實驗前，利用干潔空氣對儀器進行標定，得到三個波段的瑞利散射標定值。儀器采樣頻率(時間間隔)為每5 min一次，可同時獲得大氣溫度、樣氣室溫度、相對濕度和大氣壓等參數值。南京信息工程大學觀測點的觀測數據能夠代表南京北郊氣溶膠粒子的散射變化特征。污染物的氣體濃度來自差分吸收光譜儀(Differential Optic Absorption Spectroscopy，DOAS)系統。另外，同步觀測的常規氣象資料(風、濕度、能見度)來源于南京信息工程大學大氣物理觀測試驗場的自動氣象站。

2 散射系數的變化特征

2.1 四季散射系數的逐時變化特征

圖1 大氣渾濁度儀TSI 3563的結構示意圖(Charlson，1980;William and Derek，2001)Fig.1 The instrument structure of Integrating Nephelometer TSI 3563(Charlson，1980;William and Derek，2001)

根據南京氣候特點，按照3—5月為春季、6—9月為夏季、10—11月為秋季、12月—次年2月為冬季來劃分季節。圖2為觀測期間四季的氣溶膠散射系數的逐時變化?？傮w看來，σsp介于51.6～2 748.3 Mm－1之間，平均為478.6 Mm－1，標準差為355.6 Mm－1。秋季氣溶膠散射系數最高，春季最低，冬、夏季相差不大。春季氣溶膠散射系數變化幅度最小，為152.7～897.1 Mm－1;夏季氣溶膠散射系數變化幅度較大，為81.3～1 482.7 Mm－1(平均值為484.7 Mm－1，標準差為310.1 Mm－1)。南京夏季空氣濕度大，氣溶膠粒子易凝結增長，使得氣溶膠散射系數較高;夏季降水較多，對大氣氣溶膠有濕清除作用，所以降雨后氣溶膠散射系數明顯很低。秋季氣溶膠散射系數為150.6～2 650.3 Mm－1(平均值為646.5 Mm－1，標準差為420.7 Mm－1);觀測過程中，秋季氣溶膠散射系數出現了一年之中的最大值(2 970.6 Mm－1);觀測期間降雨很少，相對濕度低，氣溶膠散射系數的平均值為全年最大。據中國環境監測中心火點監測數據表明，觀測期間南京周邊并無較大秸稈焚燒事件發生，說明觀測期間秋季氣溶膠散射系數受周邊工礦企業、交通污染源影響較大。冬季氣溶膠散射系數為140.7～1 700 Mm－1(平均值為512.7 Mm－1，標準差為360 Mm－1);冬季降水少，濕清除效應不明顯，而且冬季光化學反應弱，吸收性二次氣溶膠(如硫酸鹽氣溶膠)生成量少，因此冬季氣溶膠散射系數普遍不高;觀測期間，因時有強冷空氣南下，所以氣溶膠散射系數的變化幅度較大。

圖3 觀測期間氣溶膠散射系數的頻數分布a.春季;b.夏季;c.秋季;d.冬季Fig.3 The frequency distribution of the scattering coefficient in(a)spring，(b)summer，(c)autumn，and(d)winter

圖2 觀測期間氣溶膠散射系的逐時變化Fig.2 Variation of aerosol scattering coefficient during the observation period

2.2 四季氣溶膠散射系數頻數的分布特征

圖3是以550 nm測得的氣溶膠散射系數為例繪制的σsp頻率分布。春季有效樣本為2 395個，氣溶膠散射系數的高頻數區間為100～400 Mm－1，占總樣本數的85%。夏季有效樣本數為3 221個，氣溶膠散射系數的高頻數區間為100～400 Mm－1，占總樣本數的53%;與春季不同的是，夏季氣溶膠散射系數在600～1 000 Mm－1區間的頻數也較高，占總樣本數的21%。秋季有效樣本數為1 827個，氣溶膠散射系數的高頻數區間為300～500 Mm－1，占樣本總數的65%。秋季出現四季觀測中散射系數的最大值2 970.6 Mm－1(圖2)。冬季有效樣本數為2 176個，氣溶膠散射系數的高頻數區間為200～800 Mm－1，占樣本總數的61%。

表2給出了南京北郊與其他地區氣溶膠散射系數的比較。由于缺少其他地區春季的氣溶膠散射系數，而冬季的觀測資料較多，所以表2僅比較了冬季情況。由表2可見，南京北郊的氣溶膠散射系數比浙江臨安本底站、張北站、臺北高雄均高，但低于太原。這說明，南京顆粒物氣溶膠污染較嚴重。與冬季相比，春季的氣溶膠散射系數低，但仍處于較高水平。

表2 南京北郊與其他地區冬季氣溶膠散射系數的比較Table 2 Comparison of aerosol scattering coefficient between northern suburbs of Nanjing and other areas in winter

2.3 四季氣溶膠散射系數的日變化特征

圖4給出了四季氣溶膠散射系數的日變化。氣溶膠散射系數主要表現為雙峰型，第一個峰值出現在08:00前后，這主要是因為08:00前后近地面存在逆溫層，不利于污染物擴散，同時為早晨上班高峰期，人為排放氣溶膠在近地面聚集，容易形成散射系數峰值。日出后，隨著輻射增強，氣溫升高，近地層對流活動增強，污染物的垂直輸送也增強，氣溶膠散射系數逐漸下降。14:00前后，混合層高度達到最高，地面氣溶膠濃度達到最低;此外，中午和午后相對濕度減小，不利于吸濕性氣溶膠吸濕增長。之后，隨著太陽輻射減弱，混合層停止發展并迅速降低，再次逐漸形成新的逆溫層，地面氣溶膠濃度增加，相對濕度增加，21:00前后出現次峰值。上述分析表明，白天散射系數變化非常明顯，夜間基本穩定維持高值。此外，秋、冬季節氣溶膠散射系數的日變化均值高于春、夏兩季;而秋季氣溶膠散射系數的變化幅度較大，春、夏季氣溶膠散射系數的變化幅度相對較小。

圖4 觀測期間氣溶膠散射系數的日變化Fig.4 Diurnal variation of aerosol scattering coefficient during the observation period

3 氣象條件與氣溶膠散射系數的關系

3.1 降水對氣溶膠散射系數的影響

圖5給出了觀測期間春季(2010年4月23日—5月4日)氣溶膠散射系數的逐時變化。其中，4月25日傍晚至26日凌晨有較明顯的降水過程，部分數據缺失是由于受降水影響而暫時關閉了儀器。由圖5可見，降水前氣溶膠散射系數最大可達900 Mm－1，而降水后則基本不足300 Mm－1，降水后(4月27—28日)氣溶膠散射系數的平均值明顯低于降水前(4月23—25日)散射系數值的平均值，表明降水對氣溶膠的濕清除作用明顯。

3.2 能見度與氣溶膠散射系數的關系

能見度是指視力正常的人在當時天氣條件下，能夠從天空背景中看到和辨認出目標物(黑色，大小適度)的最大水平距離。在大氣水平均一的條件下，可以導出能見度R和大氣消光系數δe的關系為

式中:δ為視角對比閾值，是觀測者開始不能把目標物從背景中區分出來的亮度對比值。作為近似處理，暫不考慮大氣氣溶膠的吸收作用，上式中的δe可用δscat代替，即

圖5 降水前后氣溶膠散射系數的逐時變化Fig.5 Hourly variation of aerosol scattering coefficient before and after precipitation

由圖6可見，當氣溶膠散射系數小于320 Mm－1、能見度大于5 km時，能見度與散射系數呈顯著負相關關系(負指數)，相關系數為－0.63。當氣溶膠散射系數大于320 Mm－1、能見度小于5 km時，散射系數和能見度的相關性不大。上述分析表明，在能見度較高時，可通過氣溶膠散射系數值計算得到能見度值;而在嚴重灰霾污染時，氣溶膠散射系數的變化不能反映能見度的變化。

圖6 春季氣溶膠散射系數與能見度值的相關性Fig.6 Correlation of the scattering coefficient and the visibility in spring

3.3 地面風對氣溶膠散射系數的影響

圖7給出了春季觀測期間南京北郊的風向玫瑰圖以及不同風向下氣溶膠散射系數的分布(將風速小于0.2 m/s作為靜風處理)?？梢?，春季觀測期間偏東風(ENE—E—ESE扇區)、偏西風(WSW—W—WNW扇區)、偏南風(SSE—S—SSW扇區)和偏北風(NNW—N—NNE扇區)的風向頻數分別為33.95%、14.12%、14.49%、9.15%。偏東風為主導風向，其頻數遠高于其他扇區。氣溶膠散射系數在不同風向區間的分布差異也非常明顯，偏東風時，散射系數的平均值最高(372 Mm－1)，其次分別是偏北風(242 Mm－1)、偏南風(213 Mm－1)和偏西風(234 Mm－1)。風對地面氣溶膠的作用主要是輸送和擴散。本觀測點偏東方向是高速公路、化工區和南京市區，計算表明，本觀測點偏東風時的氣溶膠散射系數明顯高于其他風向，說明周邊環境對氣溶膠散射系數具有明顯影響。

圖7 春季地面風向頻率(%)和不同風向區間氣溶膠散射系數(Mm－1)的分布(內層線為地面風向頻率，外層線為不同風向區間氣溶膠散射系數)Fig.7 Distribution of wind direction frequency(%)and scattering coefficient(Mm－1)with different wind direction in spring(inside line represents wind direction frequency and outside line represents scattering coefficient)

3.4 四季相對濕度與氣溶膠散射系數的關系

圖8為四季氣溶膠散射系數與相對濕度的散點分布?？梢?，在相對濕度約低于60%(春)和80%(冬、夏、秋)時，氣溶膠散射系數一般隨相對濕度增大而增大。因為氣溶膠粒子吸附水汽凝結增長，使得氣溶膠粒子尺度增大，從而對可見光波段的散射作用增強。但當相對濕度過高，如相對濕度大于80%時，氣溶膠散射系數隨相對濕度增加的變化并不明顯。

圖8 觀測期氣溶膠散射系數與相對濕度的相關性a.春季;b.夏季;c.秋季;d.冬季Fig.8 Correlation of the scattering coefficient and the humidity in(a)spring，(b)summer，(c)autumn，and(d)winter

4 主要污染物(NO2與SO2)與氣溶膠散射系數的關系

PM2.5質量濃度與σsp密切相關(胡波等，2003;柯宗建等，2004)，由于南京北郊地區SO2－4、NO－3等水溶性離子所占比例較大，是PM2.5的重要組分(銀燕等，2009)。因此，研究NO2和SO2等污染物與氣溶膠散射系數的關系，顯得尤為重要。

圖9 四季NO2、SO2與氣溶膠散射系數的時間變化a.春季;b.夏季;c.秋季;d.冬季Fig.9 Temporal variations of the scattering coefficient and NO2，SO2in(a)spring，(b)summer，(c)autumn，and(d)winter

圖9給出了四季SO2、NO2與σsp的時間變化。計算表明，SO2和σsp的相關系數在秋季達到最大，為0.68，通過了0.05信度的顯著性檢驗;NO2和σsp的相關系數在春季達到最大，為0.62，通過0.05信度的顯著性檢驗。受降水影響，夏季SO2、NO2與氣溶膠散射系數的相關不明顯;夏季降水較多，SO2和NO2濕沉降清除明顯。

5 結論

1)南京氣溶膠散射系數σsp介于51.6～2 748.3 Mm－1之間，平均值為478.6 Mm－1。季節變化明顯，春季平均值最低，秋季最高，冬春季差別不大。秋季受周邊人為排放源影響較大，在穩定性天氣條件下會產生較嚴重的污染。氣溶膠散射系數日變化呈雙峰分布，峰值出現時間隨著季節變化有所不同。

2)氣象條件對氣溶膠散射系數的影響較大，降水對氣溶膠有明顯的清除作用，降水前后可差600 Mm－1。能見度大于5 km時，它與散射系數呈負相關關系。地面風速風向對觀測點散射系數也有很大影響，偏東風時散射系數最大，偏南風和偏西風時較小。相對濕度較低時，氣溶膠散射系數與相對濕度呈正相關關系。

3)不同季節SO2和NO2與散射系數有一定的相關性。秋季SO2與散射系數的相關系數最大，達0.68;春季NO2與散射系數的相關系數最大，達0.62;夏季受降水影響，SO2和NO2與散射系數之間并無大的關聯性。

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Optical scattering characteristics of aerosol particles over the northern suburbs of Nanjing

DING Feng1，2，ZHU Bin1，2，WANG Fei1，2，QIU Yu-jun1，2

(1.Key Laboratory for Atmospheric Physics and Environment of China Meteorological Administration;2.School of Atmospheric Physics，NUIST，Nanjing 210044，China)

Measurements of atmospheric aerosol scattering coefficient(ASC)over the northern suburbs of Nanjin from 2009 to 2010 are carried out by the Integrating Nephelometer.Analysis results show that ASC has obvious seasonal variations with the lowest in spring，the highest in fall，and little difference between summer and winter.The ASC ranges from 51.6 Mm－1to 2 748.3 Mm－1with the average of 478.6 Mm－1in different seasons.The diurnal variation of ASC shows a bimodal distribution.The ASC has a positive correlation with air relative humidity.It also has a close correlation with surface wind direction，and it is the highest when the wind is blowing easterly，followed by the southerly and westerly wind.Aerosol can be significantly removed by precipitation.There is a negative correlation between the visibility and ASC when the visibility higher than 5 km.The ASC shows the biggest positive correlation with SO2(0.68)in autumn and NO2(0.62)in spring which is significant at the 95%confidence level.

Integrating Nephelometer;aerosol scattering coefficient;anthropogenic emission

P402

A

1674-7097(2012)06-0689-08

2011-06-27;改回日期:2012-06-26

公益性行業(氣象)科研專項(GYHY201206021);國家自然科學基金資助項目(41030962);教育部博士點基金項目(20093228110003);江蘇省“333高層次人才培養工程”專項;江蘇高校優勢學科建設工程資助項目(PAPD)

丁峰(1983—)，男，江蘇淮安人，碩士，研究方向為大氣環境，df19831020@gmail.com;朱彬(通信作者)，男，博士，教授，博士生導師，研究方向為大氣化學和大氣環境，binzhu@nuist.edu.cn.

丁峰，朱彬，王飛，等.2012.南京北郊氣溶膠粒子的光學散射特征［J］.大氣科學學報，35(6):689-696.

Ding Feng，Zhu Bin，Wang Fei，et al.2012.Optical scattering characteristics of aerosol particles over the northern suburbs of Nanjing［J］.Trans Atmos Sci，35(6):689-696.(in Chinese)

(責任編輯:倪東鴻)