4-甲基甾烷在油源對比中的應用——以渤南洼陷北部陡坡帶為例

昝 靈 張枝煥 王順華 邢 輝 李文浩 劉祎楠 席偉軍

(1.中國石油化工股份有限公司華東分公司石油勘探開發研究院 南京 210011; 2.中國石油大學油氣資源與探測國家重點實驗室 北京 102249; 3.中國石油化工股份有限公司華東勝利油田石油開發中心 山東東營 257000; 4.西北大學地質系 西安 710069;5.中國石油化工股份有限公司華東勝利油田新疆勘探開發中心 山東東營 257000)

4-甲基甾烷在油源對比中的應用
——以渤南洼陷北部陡坡帶為例

昝 靈1張枝煥2王順華3邢 輝2李文浩2劉祎楠4席偉軍5

(1.中國石油化工股份有限公司華東分公司石油勘探開發研究院 南京 210011; 2.中國石油大學油氣資源與探測國家重點實驗室 北京 102249; 3.中國石油化工股份有限公司華東勝利油田石油開發中心 山東東營 257000; 4.西北大學地質系 西安 710069;5.中國石油化工股份有限公司華東勝利油田新疆勘探開發中心 山東東營 257000)

同一洼陷不同次洼的烴源巖及生成的原油,由于古氣候、古沉積環境較為相似,其常規生物標志化合物和同位素特征差別非常小,給油源分析帶來困難。通過GC-MS分析提取原油和烴源巖中分子化石信息,主要依據4-甲基甾烷的相對含量和不同構型的4-甲基甾烷的分布特征來進行油源對比,為類似地區的油源分析提供了一種新思路。渤南洼陷發育E和E兩套主力烴源巖,中部次洼、西部次洼和渤南深洼E烴源巖的4-甲基甾烷/C29甾烷值分別為4.51、2.79、1.27,是由于烴源巖中溝鞭藻有機質占總有機質的比例不同所造成。不同地區原油C20、C21、C23三環萜烷和ααα20RC27、C28、C29規則甾烷等特征非常相似,成熟度相當,中、西、東三個地區原油的4-甲基甾烷/C29甾烷值分別為2.89,2.39和2.06,區別明顯,各個地區4-甲基甾烷的構型也不同。對比結果表明,渤南洼陷北部陡坡帶E和E油氣均為近源成藏,主要來源于其臨近次洼的E烴源巖。

4-甲基甾烷 渤南洼陷 北部陡坡帶 生物標志化合物 油源分析

0 引言

甲基甾烷為甾類化合物的重要組成部分,主要包括4-甲基甾烷(包括C28～C30甲藻甾烷),3-甲基甾烷和2-甲基甾烷[1]。4-甲基甾烷既可由甲藻(溝鞭藻)形成,也可由某些細菌產生[2,3,4]。淡水湖泊相4-甲基甾烷主要為溝鞭藻生源[2,5]。在海洋和咸化湖泊環境,含4-甲基甾烷化合物的地層中往往較少發現溝鞭藻化石,其高豐度分布段正好處于微生物活動帶,由此有人推測沉積物中存在的甾醇、甾酮等的細菌生物酶的還原產物,成為4-甲基甾烷的主要來源[3]。這兩種來源的4-甲基甾烷一般豐度相對較高,且有溝鞭藻化石或細菌活動的證據。海相和陸相原油中都含有4-甲基甾烷,超鹽度沉積環境下的陸相生油巖形成的原油中4-甲基甾烷含量低于源自淡水或微咸水環境下沉積的生油巖生成的原油[6]。渤海灣盆地E烴源巖為濱淺湖-深湖相沉積,富含溝鞭藻類渤海藻屬和副渤海藻屬[7],這是使用4-甲基甾烷進行油源對比的地質依據。應用4-甲基甾烷相對含量輔助油源對比的文獻較常見[8～10],但依據其不同構型化合物的分布特征進行油源對比的報道鮮有,嘗試使用4-甲基甾烷的相對含量和不同構型4-甲基甾烷的分布特征來進行油源對比。

1 區域地質概況

渤南洼陷位于濟陽坳陷沾化凹陷的中部,是沾化凹陷的次一級構造單元,構造上為一北東走向、北陡南緩、東陡西緩的斷陷湖盆。北以埕南斷層為界與埕東凸起相連,西以義東斷層為界與義和莊凸起相鄰,南部緊臨陳家莊凸起,東部以孤西斷層為界,與孤北洼陷相鄰。北部陡坡帶發育三個次洼(圖1),分別為西部次洼、中部次洼和渤南深洼,三個次洼E底部最大埋深分別為4 200m,4 200 m和5 000 m,東側緊臨孤北洼陷。義107斷層與埕南斷層交界以西為西部地區,對應洼陷帶為西部次洼,義107斷層以東、孤西斷層以西為中部地區,對應洼陷帶為中部次洼,埕東斷層以南、孤西斷層以西為渤南深洼,埕東斷層以北、孤西斷層以東為東部地區,埕東斷層以南、孤西斷層以東為孤北次洼。有關渤南洼陷油源分析的研究不少[11,12],但都集中在南部緩坡帶,針對北部陡坡帶精細油源對比的工作未見。為了明確不同地區原油的油源供給特征,為下一步勘探提供指導,共采集了E s和E s的6個原油樣品、35個泥巖巖芯(巖屑)樣品和10個油砂樣品。

圖1 渤南洼陷北部陡坡帶T6構造圖Fig.1 Regional T6 structuralmap of Northern steep slope zone of Bonan Sag

2 實驗方法

先將200 g左右泥巖樣品粉碎至100目,一小部分進行Rock-Eval熱解分析和有機碳測定,剩余樣品和油砂使用二氯甲烷通過索氏脂肪抽提器提取24 h。依據液-固吸附平衡原理對干燥后的抽提物和原油樣品進行柱色層分離得到飽和烴、芳烴、非烴與瀝青質4個族組分,將飽和烴和芳烴進行GC-MS分析。采用Finnigan公司Thermo-FinniganTrace-DSQ氣相色譜質譜聯用儀,色譜柱為HP-5MS彈性石英毛細柱(60 m X0.25 mm X0.25μm),色譜-質譜分析條件:載氣為99.9999%氦氣,進樣口溫度為300℃,升溫程序為初溫50℃(恒溫1min),開始以20℃/min升溫至120℃,以4℃/min升溫至250℃,再以3℃/ min升溫至310℃,保持30min,載氣流速為1 mL/ min,采用EI(70eV)電子轟擊方式,全掃描。使用MAT251同位素質譜儀(IR-MS)對原油、飽和烴、芳烴、非烴、瀝青質的碳同位素分析。

3 烴源巖地球化學特征

如表1所示,研究區的三個次洼均具有較強的供烴能力。西部次洼E s暗色泥巖發育,TOC介于2.53%～9.18%,平均值為4.78%,有機質類型以Ⅱ1型為主,Ro在0.6%左右,綜合評價為好烴源巖. s4主要為砂礫巖體,暗色泥巖僅在次洼中央發育,TOC介于1.38%～3.08%,平均值為2.22%,Ro在0.8%左右。中部次洼與西部次洼類似,E s暗色泥巖發育,TOC介于2.75%～5.08%,平均值為3.84%,有機質類型以Ⅱ1型為主,Ro介于0.71%～0.86%,綜合評價為好烴源巖. s4主要發育砂礫巖體,暗色泥巖僅在次洼中央發育,TOC介于2.81%～3.68%,平均值為3.25%,Ro介于0.82%～1.18%,為較好烴源巖。渤南深洼為渤南油田最主要的生油洼陷,其E s3灰色、深灰色泥巖、油頁巖組合最大厚度達1 000 m, TOC介于1.28%～5.34%,平均值為2.46%,Ro介于0.58%～1.21%,有機質類型以Ⅱ1型為主;E s4以暗色泥巖為主的砂泥巖和膏巖沉積,地層厚度近1 000 m[12],TOC介于0.5%～13.7%,平均值為1.64%,Ro介于0.74%～2.15%,有機質類型以Ⅱ2型為主。均為好的生油巖。

4 原油地球化學特征

表1 渤南洼陷北部陡坡帶E s和E s烴源巖地球化學特征Table1 The geochem ical characteristics of source rocks in the third and the fourth member of the Shahejie Formation in the study area

表1 渤南洼陷北部陡坡帶E s和E s烴源巖地球化學特征Table1 The geochem ical characteristics of source rocks in the third and the fourth member of the Shahejie Formation in the study area

/%西部次洼 E s3x洼陷 層位TOC /% S1+S2/ (mg/g)氯仿瀝青“A”/% R o 2.53～9.18 7.68～62.43 0.32～1.04 0.57～0.61 4.78(5) 23.89(5) 0.61(5) 0.59(3)中部次洼 E s3x 2.75～5.08 7.47～13.84 0.43～0.59 0.71～0.86 3.84(3) 9.68(3) 0.49(3) 0.78(3)深洼 E s3x 1.28～5.34 1.71～36.13 0.10～0.79 0.58～1.21 2.46(22) 11.83(13) 0.46(13) 0.85(6)西部次洼 E s4x 1.38～3.08 2.30～5.69 0.15～0.30 0.8 2.22(3) 3.81(3) 0.22(3) 0.8(1)中部次洼 E s4x 2.81～3.68 1.82～5.52 0.10～0.30 0.82～1.18 3.25(2) 3.67(2) 0.20(2) 1.05(3)深洼 E s4x 0.5～13.7 0.3～10.42 0.05～0.302 0.74～2.15 1.64(92) 1.76(53) 0.10(16) 1.23(14)

圖2 研究區E s烴源巖抽提物甾萜烷烴指紋化合物分布化合物代號:萜烷T1.C19三環萜烷;T2.C20三環萜烷;T3.C21三環萜烷;T4.C22三環萜烷;T5.C23三環萜烷;T6.C24三環萜烷;T7.C25三環萜烷;T8.C24四環萜烷;T9.C26三環萜烷;T10.C26三環萜烷;T11.C28三環萜烷;T12.C28三環萜烷;T13.C29三環萜烷;T14.C29三環萜烷;T15.Ts;T16.Tm;T17.C29降藿烷;T18.C29 Ts;T19.重排藿烷;T20.C29降莫烷;T21.C30藿烷;T22.C30莫烷;T23.C31升藿烷(22S);T24.C31升藿烷(22R);T25.伽馬蠟烷;T26.升莫烷(20R);T27.C32升藿烷(22S);T28.C32升藿烷(22R);T29.C33升藿烷(22S);T30.C33升藿烷(22R);T31.34升藿烷(22S);T32.34升藿烷(22R);T33.35升藿烷(22S);T34.35升藿烷(22R)。甾烷S1。孕甾烷;S2。升孕甾烷;S3.5α,13β,17α-重排甾烷(20S);S4.5α,13β,17α-重排甾烷(20R);S5.5α,14α,17α-甾烷(20S)+24-M-13α,17β-重排甾烷(20S);S6.5α,14β,17β-甾烷(20R)+24-E-13β, l7α-重排甾烷(20S);S7.5α,14β,17β-甾烷(20S)+24-M-13α,17β-重排甾烷(20R);S8.5α,14α,17α-甾烷(20R);S9.24-E-13β,17α-重排甾烷(20R); S10.24-E-13α,17β-重排甾烷(20S);S11.24-M-5α,14α,17α-甾烷(20S);S12.24-M-5α,14β,17β-甾烷(20R)+24-E-13α,17β-重排甾烷(20R);S13.24-M-5α,14β,17β-甾烷(20S);S14.24-M-5α,14α,17α-甾烷(20R);S15.24-E-5α,14α,17α-甾烷(20S);S16.24-E-5α,14β,17β-甾烷(20R);S17.24-E-5α,14β,17β-甾烷(20S);S18.24-E-5α,14α,17α-甾烷(20R)。Fig.2 The fingerprint showing the distribution of steranes and terpanes in extracts ofmudstones in the third member of Shahejie Formation in the study area

北部陡坡帶原油地球化學特征如下:正構烷烴分布較完整,碳數分布范圍為n C11～n C34,呈近似正態型分布,主峰碳數為n C23,∑C/∑C為1.13～ 1.56,CPI為1.02～1.07,OEP為1.04～1.09,奇偶優勢不明顯;Pr/Ph為1.17～1.55,Pr/n C17為0.35～ 0.62,Ph/n C18為0.26～0.48;幾乎不含β胡蘿卜烷;三環萜烷含量較低,三環萜烷/五環萜烷為0.05～ 0.17,C20、C21、C23三環萜烷分布呈上升型分布;伽馬蠟烷指數為0.04～0.07,表明其形成于淡水沉積環境;規則甾烷中 ααα20RC27、C28、C29甾烷呈不對稱“V”形分布,ααα20RC27相對含量最高,ααα20R甾烷C27/C29為1.20～1.48,說明有機質母源以低等水生生物為主,同時存在高等植物的貢獻;重排甾烷含量較高,重排甾烷/規則甾烷為0.13～0.23,其中西部地區原油重排甾烷/規則甾烷為0.12～0.13,中東部地區原油介于0.20～0.23;孕甾烷含量不高,(孕甾烷+升孕甾烷)/規則甾烷為0.07～0.12;4-甲基甾烷/C29甾烷介于1.89～3.27,平均值為2.45;C29甾烷ααα20S/(20S+20R)為0.41～0.44,C31升藿烷22S/(22S+22R)達0.57～0.58,Ts/(Ts+Tm)為0.52～0.66,MPI1為0.50～0.80,C28-三芳甾20S/ (20S+20R)為0.54～0.60,表明原油處于中等成熟階段;C26-三芳甾烷(20S)/C28-三芳甾烷(20S)為0.41～0.52,說明為淡水沉積環境。

圖3 研究區E s烴源巖抽提物甾萜烷烴指紋化合物分布Fig.3 The fingerprint showing the distribution of steranes and terpanes in extracts ofmudstones in the fourth member of Shahejie Formation in the study area

不同地區原油常規甾萜類生物標志物特征非常相似(圖4),成熟度區別也不大。主要區別在于4-甲基甾烷含量的不同,從北部陡坡帶中部、西部到東部地區,原油中4-甲基甾烷含量依次降低(圖5)。碳同位素特征也有所差別,北部陡坡帶中部原油比東部原油碳同位素組分偏輕(圖6),與4-甲基甾烷含量分布特征正好相反。

5 油源分析

5.1 原油與E s、E s烴源巖的對比

5.2 不同地區原油油源分析

圖4 研究區沙三段和沙四段原油分離物甾萜烷烴指紋化合物分布Fig.4 The fingerprint showing the distribution of steranes and terpanes in crude oils of the fourth member of the Shahejie Formation in the study area

北部陡坡帶原油常規飽和烴生物標志物分布特征非常相似,顯示其似乎來源于同一烴源巖。但經過4-甲基甾烷精細對比后發現,三個地區的原油存在一定差別,同時三個次洼的烴源巖也存在類似的區別,但不同地區原油與對應次洼的烴源巖特征非常相似(圖8～圖11)。陡坡帶西部原油的αββ20S-4-甲基甾烷相對含量最高,ααα20R-4-甲基甾烷相對含量最低,西部次洼沙三段烴源巖也具有這一特征。陡坡帶中部原油 αββ20R-4-甲基甾烷相對含量最高, ααα20R-4-甲基甾烷相對含量最低,中部次洼的烴源巖具有相似特征。陡坡帶東部原油不同構型甲基甾烷分布特征與中部原油類似,區別在于其αββ20R-4-甲基甾烷相對含量較中部高,與渤南深洼烴源巖特征相似。孤北洼陷義155井的4-甲基甾烷中αββ20S-甲基甾烷相對含量最高,αββ20R-4-甲基甾烷相對含量最低,與義更103井和義104-1側原油4-甲基甾烷分布特征差別明顯,即排除了孤北洼陷對陡坡帶東部的油源貢獻。

圖5 北部陡坡帶不同地區原油4-甲基甾烷分布特征Fig.5 4-methyl steranes distribution characteristics of crude oils in different area

圖6 北部陡坡帶不同地區原油碳同位素分布特征Fig.6 Carbon isotope distribution characteristics of crude oils in different atea

圖7 渤南洼陷北部陡坡帶原油與E和E烴源巖部分生物標志物參數分布特征對比Fig.7 Partial biomarker parameters comparation between crude oils and E and E source rocks in Northern steep slope zone of Bonan sag

不同地區原油(油砂)的4-甲基甾烷除了構型有差別外,其含量也不同。中部地區原油(油砂)的4-甲基甾烷/C29甾烷值最高,介于1.77～2.46,平均值為2.81;中部次洼E s烴源巖也具有類似特征,4-甲基甾烷/C29甾烷介于2.75～6.72,平均值為4.51。東部地區原油(油砂)的4-甲基甾烷/C29甾烷值最低,介于1.33～2.23,平均值為1.75;渤南深洼E s烴源巖也具有相似特征,4-甲基甾烷/C29甾烷介于0.51～ 2.38,平均值為1.27。西部地區原油(油砂)的4-甲基甾烷/C29甾烷值介于前兩者之間,為0.88～3.3,平均值為2.14,西部次洼的烴源巖與其特征相似,4-甲基甾烷/C29甾烷介于0.76～3.48,平均值為2.79。

圖8 原油(a)與E烴源巖(b)不同構型4-甲基甾烷分布特征Fig.8 Distribution characteristics of 4-methyl steranes isomers in crude oils(a)and E source rocks(b)

圖9 西部地區原油與西部次洼沙三段烴源巖4-甲基甾烷對比圖注:1.ααα(20S)C30-4-甲基甾烷;2.αββ(20S)C30-4-甲基甾烷;3.αββ(20R)C30-4-甲基甾烷;4.ααα(20R)C30-4-甲基甾烷.Fig.9 Correlation of 4-methyl steranes between crude oils from western zone and source rocks in the third member of Shahejie Formation from the west sag

圖10 中部地區原油與中部次洼沙三段烴源巖4-甲基甾烷對比圖Fig.1 0 Correlation of4-methyl steranes between crude oils from themiddle zone and source rocks in the third member of Shahejie Formation from themiddle sag

圖11 東部地區原油與渤南深洼沙三段烴源巖4-甲基甾烷對比圖Fig.1 1 Correlation of4-methyl steranes between crude oils from the eastern zone and source rocks in the third member of Shahejie Formation from the Bonan deep sag

6 結論

(2)不同地區原油 C20、C21、C23三環萜烷和ααα20RC27、C28、C29規則甾烷等特征非常相似,成熟度相當,中、西、東三個地區原油的4-甲基甾烷/C29甾烷值分別為2.89,2.39和2.06,依次降低,原油的碳同位素特征與之相反,4-甲基甾烷的構型也不同。

(3)依據烴源巖和原油中4-甲基甾烷含量和不同構型4-甲基甾烷的分布特征進行油源對比,為類似地區的油源分析提供了一種新思路。研究結果表明,北部陡坡帶E s和E油氣均為近源成藏,主要來源于其臨近次洼的E s烴源巖。

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Application of 4-M ethyl Steranes in Oil-Source Correlation: A case study from northern steep slope zone of Bonan Sag

ZAN Ling1ZHANG Zhi-huan2WANG Shun-hua3XING Hui2LIWen-hao2LIU Yi-nan4XIWei-jun5

(1.Research Institute of Petroleum Exp loration and Development of East China Com pany of Sinopec,Nanjing 210011; 2.State Key Laboratory of Petroleum Resource and Prospecting,China University of Petroleum,Beijing 102249; 3.Petroleum Development Center of ShengliOilfield,Sinopec,Dongyin,Shandong 257000; 4.Geology Department of Northwestern University,Xi'an 710049; 5.Xinjiang Exploration&Development Center of Shengli Oilfield Sinopec,Dongyin Shandong 257000)

Because of the samilar paleoclimate and palosedimentary environment,regular biomarkers and isotope distinction of the source rocks and generated petroleum in the sub-sag belong to the same sag is tiny,which bring difficulties to oil-source correlation.By extractingmolecular fossils information using GC-MS technology,according to the relative contentof4-methyl steranes and distribution characteristics of4-methyl steranes isomers,oil-source correlation work are performed,which provides a new method for oil-source correlation in similar area.E sand Etwo sets of source rocks are developed in the study area,they are characterized by high organicmatter abundance,mature to over mature thermal evolution degrees.Organic matter of Eare formed in brackish-saline water with reductive environment,organicmatter of E sare formed in fresh-salinewaterwith reductive environment,organicmatter inputof both source rocks are dominated by lower aquatic organisms and terrigenous higher plants,while terrigenous higher plants aremore abundant near provenance.Relative content of 4-methyl steranes of E ssource rocks is higher than that of Esource rocks,indicating the better organicmatter input of E ssource rocks.The value of 4-methyl steranes/C29steranes of E ssource rocks in themiddle,west and deep sub-sag is 4.51,2.79 and 1.27,respectively,which is caused by the different proportion of dinophyceae in total organicmatter.The distribution characteristics of C20,C21, C23tricyclic terpanes andααα20RC27,C28,C29regular steranes of oils with alikematurity in different region is quite similar,4-methyl steranes/C29steranes value of crude oils in themiddle,west and east region is 2.89,2.39,2.06, respectively,whichmake a big difference,while the carbon isotope characteristics of crude oils are opposite,distribution characteristics of4-methyl steranes isomers of each region is also different.Oil-source correlation demonstrate that E sand E scrude oils of northern steep slope zonemainly originate from E ssource rocks in nearby sag,crude oils of the western zone are provided by E ssource rocks of thewestern sag,crude oils of themiddle zone are provided by E ssource rocks of themiddle sag,crude oils of the eastern zone are provided by E sSource rocks of deep sag in the eastern zone,and no contribution from source rocks of the Gubei Sag.

4-methyl sterane;Bonan sag;northern steep slope zone;biomarker;oil-source correlation

昝靈 男 1984年出生 博士 石油地質學 E-mail:zl442100@163.om

P593

A

1000-0550(2012)04-0770-09

2011-08-06;收修改稿日期:2011-10-18