南京北郊2011年春季氣溶膠粒子的散射特征

于興娜，袁帥，馬佳，徐惟琦，譚成好，毛志遠，康娜

(1.南京信息工程大學中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室，江蘇南京210044;2.南京信息工程大學大氣物理學院，江蘇南京210044;3.湖南省益陽市安化縣氣象局，湖南安化413500)

0 引言

大氣氣溶膠通過對太陽輻射的散射和吸收直接影響地氣系統的輻射收支，又可作為云凝結核改變云微物理特性如影響云的反照率和生命周期以及降水間接影響地氣能量平衡。由于氣溶膠粒子的成分及粒徑等復雜性以及時空分布變化很大，進而導致其輻射強迫的研究非常復雜并存在很大的不確定性(IPCC，2007)。氣溶膠散射特性是研究氣溶膠氣候效應的重要參數之一，它反映了氣溶膠對輻射傳輸的影響，氣溶膠的粒徑不同，其影響也有明顯差異。國外針對氣溶膠散射特征的觀測研究開展較早。在20世紀80年代，NOAA在阿拉斯加(Barrow)、夏威夷莫納羅亞山(Mauna Loa)、薩摩亞群島(Samoa)以及南極開始氣溶膠散射性質的觀測(Bodhaine，1983，1995);Shendrikar and Steinmetz(2003)測量的散射系數與PM2.5質量濃度存在很好的相關性。Vaishya et al.(2011)和 Pereira et al.(2011)利用長期觀測資料分析了氣溶膠散射系數的季節變化。國內最早由中國氣象局在沙塵暴監測站觀測沙塵氣溶膠的散射系數(柯宗建等，2004)，此后陸續在臨安、北京、濟南、上海及等塔克拉瑪干沙漠地區開展(Xu et al.，2002;柯宗建和湯潔，2007;陸輝等，2010;許建明等，2010;徐政等，2011)。近年來也有學者研究了氣溶膠散射系數親水增長特性及散射系數對能見度的影響研究(宋宇等，2003;顏鵬等，2008;劉新罡和張遠航，2009)。

南京地處經濟發達的長三角地區，作為現代化工業城市，南京的污染日趨嚴重，研究表明近年來南京地區的霾日數和細粒子濃度均呈上升趨勢(童堯青等，2007;錢凌等，2008)。因此，研究南京市氣溶膠的散射特性，對進一步了解長三角地區氣溶膠輻射強迫的不確定性具有重要意義。本研究對南京北郊春季氣溶膠散射特征及其與PM2.5、能見度的關系進行了研究，并分析了霾天氣時氣溶膠散射系數的變化特征，為長三角地區氣溶膠特性及其氣候影響研究提供參考依據。

1 儀器與資料

1.1 觀測時間和地點

觀測時間為2011年3月7日—4月7日，觀測地點設在南京信息工程大學氣象樓，距地面高度約30 m，地處南京市北郊，偏東方向約3 km處為南京主要工業區，內有南鋼、揚子石化和南化等大型工礦企業。

1.2 觀測儀器與方法

TSI積分濁度儀3563型(TSI公司)具有藍、綠和紅光3個波段，波長分別為450、550和700 nm。觀測原理基于Beer-Lambert定律，可同時觀測3個波段的總散射(7～170°)和后向散射(90～170°)系數。對一般大氣氣溶膠細粒子而言，積分式濁度儀由于積分角度不理想帶來的截斷誤差不大于10%。儀器自帶加熱系統能夠降低空氣中的相對濕度，本次觀測期間積分腔中的相對濕度均低于60%(平均值約為32%)，因此本研究針對“干”氣溶膠的散射特征進行分析。觀測前利用干潔空氣對儀器進行標定;觀測中設定數據存儲的時間分辨率為5 min。PM2.5選用美國熱電公司生產的FH62C14系列β射線顆粒物連續監測儀獲得，采集的數據為30 min平均值。采樣期間的各種氣象數據來自中國氣象局大氣探測基地(南京信息工程大學校內)CAWSD600型自動氣象站，其中風速和風向數據均為10 min平均值。能見度數據采用CJY-1型能見度儀觀測獲得，其測量范圍為10～30 000 m，時間分辨率為1 min。

1.3 后向軌跡分析

利用美國海洋與大氣管理局空氣資源實驗室研制的軌跡模式HYSPLIT和1°×1°NCEP GDAS數據分析氣團的傳輸軌跡。HYSPLIT(hybrid singleparticle lagrangian integrated trajectory)是具有處理多種氣象輸入場，多種物理過程和不同類型排放源的較完整的輸送、擴散和沉降的綜合模式系統(Draxler and Hess，1997)，通常用來跟蹤氣塊所攜帶的粒子或氣體移動方向。

2 結果與分析

2.1 氣溶膠散射系數的變化特征

圖1為南京北郊觀測期間的風向頻率分布?？梢?，春季南京北郊的風向在各個方位上均有出現，頻率出現較高的風向主要為東東南風(ESE)、南風(S)、北東北風(NNE)、西風(W)、南東南風(SSE)和西西北風(WNW)，共占總風向頻率的51%。風速小于或等于0.2 m/s時看作靜風，觀測期間靜風出現的頻率為1.43%。

圖1 南京北郊觀測期間(2011年3月7日—4月7日)的風向頻率分布Fig.1 Frequency distribution of wind direction in the north suburb of Nanjing from 7 March to 7 April 2011

圖2 南京北郊春季氣溶膠散射系數的逐日變化Fig.2 Daily variation of aerosol scattering coefficient in the north suburb of Nanjing in spring 2011

圖2給出了南京北郊春季大氣氣溶膠散射系數的逐日變化?？梢?，散射系數在3個波段的變化趨勢具有一致性，波長越小散射系數越大。整個觀測期間，波長450、550和700 nm時氣溶膠散射系數平均值和標準偏差分別為 421.8±223.4、311.5±173.3和205.5±117.5 Mm－1，低于廣州2004年秋季的觀測值(418 Mm－1，540 nm)(Andreaea et al.，2008)、河北香河(468 Mm－1，500 nm)(Li et al.，2007)及北京地區上甸子站霧、霾天的值(608.4 Mm－1，525 nm)(顏鵬等，2010)。但高于上海浦東的年平均散射系數(250.4 Mm－1，525 nm)(許建明等，2010)以及春季敦煌的散射系數(126.3 Mm－1，525 nm)(Yan，2007)，甚至比黃山頂的氣溶膠散射系數高出約10倍(15 Mm－1，781 nm)(陳景華等，2011)。從逐日變化來看，觀測期間氣溶膠散射系數最大日平均值出現在3月13日，550 nm的散射系數日平均值達到700.5±341.4 Mm－1;最小日平均值出現在4月2日，其值為98.3±53.3 Mm－1。

圖3給出了2011年3月7日—4月7日550 nm氣溶膠散射系數的逐時變化。氣溶膠散射系數的小時平均值在觀測期間變化明顯，3月9—13日散射系數小時平均值較高。最大小時平均值出現在3月11日06:00(北京時間，下同)，達到1 571.8 Mm－1;散射系數的第二個峰值出現在3月13日07:00，小時平均值達1 383.3 Mm－1，這與日變化特征具有一致性(圖4)。小時平均值低于100 Mm－1的散射系數多出現在13:00—18:00(占73%)，其中最低小時平均值出現在4月2日的17:00(44.1 Mm－1)。3月14日至觀測結束，散射系數小時平均值減小，主要在44～600 Mm－1范圍內變化。

圖3 南京北郊春季氣溶膠散射系數的逐時變化Fig.3 Hourly means of aerosol scattering coefficient in the north suburb of Nanjing in spring 2011

圖4所示為觀測期間氣溶膠散射系數和氣象參數的日變化特征。南京北郊春季氣溶膠散射系數具有明顯的日變化，總體上呈雙峰型變化特征，峰值分別出現在00:00和06:00左右。從06:00開始散射系數明顯下降，到16:00前后散射系數下降到一天中的最低值;隨后又開始逐漸上升，到00:00左右出現第二大峰值。散射系數在夜間到早晨出現峰值主要與人類生產和生活等污染排放增強以及穩定性的邊界層特征有關;日出后近地面溫度開始升高，風速增強，逆溫層逐漸被破壞，到中午前后近地面溫度達到最大值，此時湍流發展非常旺盛，散射系數明顯降低(張禮春等，2009;陸春松等，2011)。

圖5為觀測期間氣溶膠散射系數小時平均值的頻率分布統計?？梢?，南京北郊在觀測期間氣溶膠散射系數呈單峰分布，小時平均值出現頻率最高的區間為100～200 Mm－1，約占30%;其次為200～300 Mm－1，約占 20%;而低于 100 Mm－1和高于500 Mm－1的散射系數均低于7%。

圖4 觀測期間氣溶膠散射系數(a)與氣象參數(包括相對濕度、溫度、風速;b)的日變化Fig.4 Diurnal variations of(a)aerosol scattering coefficient，and(b)metrological parameters(including relative humidity，temperature and wind speed)in spring 2011

圖5 觀測期間(2011年3月7日—4月7日)氣溶膠散射系數小時平均值的相對頻率分布Fig.5 Relative frequency distribution of hourly means of aerosol scattering coefficient from 7 March to 7 A-pril 2011

2.2 散射系數與PM2.5、能見度的關系

通常認為氣溶膠質量濃度與氣溶膠散射系數之間存在著一定的相關性。一般來說，氣溶膠質量濃度越高，其散射系數相應較大。對于單位質量濃度的氣溶膠，細粒子的散射作用明顯大于粗粒子(Bergin et al.，2001)。由于儀器故障，僅有4月3—7日的PM2.5質量濃度數據。圖6給出了氣溶膠散射系數與PM2.5質量濃度、能見度的逐時分布?？梢?，氣溶膠散射系數與PM2.5質量濃度小時平均值的變化趨勢具有較好的一致性，兩者的相關系數為0.69。但兩者與能見度均表現出負相關關系，散射系數越大，能見度越低。如4月7日的散射系數小時平均值達到586.3 Mm－1時，能見度僅有1.5 km;其相關系數為－0.88。PM2.5質量濃度越高，能見度也越低，相關系數為－0.61。

圖6 2011年4月3—7日氣溶膠散射系數、PM2.5質量濃度和能見度的逐時變化Fig.6 Hourly changes of aerosol scattering coefficient，PM2.5mass concentration and visibility during 3—7 April 2011

2.3 一次霾事件散射系數及其后向軌跡分析

根據中國氣象局頒布的氣象標準中，排除降水、沙塵暴、浮塵、揚沙、煙幕、吹雪、雪暴等天氣外造成的視程障礙，將相對濕度小于80%且水平能見度小于10.0 km的天氣現象判定為霾。相對濕度在80%～95%時，則按照大氣成分指標進一步判定(全國氣象防災減災標準化技術委員會，2010)。結合同期地面觀測，以3月13日發生的一次典型霾過程為例，分析此次污染事件過程中氣溶膠散射特性的變化及污染傳輸過程。根據空氣質量日報來看，13日南京的空氣污染指數達到114，首要污染物為可吸入顆粒物，達到輕微污染的級別。從出現的風向來看，造成此次霾事件的風向主要為南風和東南風(圖7)。

圖7 霾事件的風向頻率分布Fig.7 Frequency distribution of wind direction during a haze event

圖8給出了霾天氣時(2011年3月13日)氣溶膠散射系數和主要氣象參數的日變化。13日的散射系數處于高值狀態，日平均值達到700.5±341.4 Mm－1。從日變化特征來看，從00:00時散射系數(770 Mm－1)開始上升，20 min后增加到 1 200 Mm－1，隨后開始下降，約維持在 900 Mm－1。到01:35散射系數開始迅速升高，在凌晨01:50左右散射系數達到最大值(約1 900 Mm－1)，此時風速較低(3.0 m/s)，空氣中相對濕度約為57%，能見度約3 km。到早晨06:30散射系數在760～1 100 Mm－1上下浮動。07:50左右，風速下降到最低值(2.2 m/s)，散射系數上升至第二個峰值(約1 650 Mm－1)，此時相對濕度上升到65%，能見度降到2.0 km以下。08:00以后，風速開始加大，加上氣溫升高，混合層高度升高，使得湍流加強，污染物開始逐漸擴散，氣溶膠散射系數明顯下降，至10:15降低到480 Mm－1左右，同時能見度增加到4 km以上。從上午10:00一直到觀測結束(21:30)，氣溶膠散射系數維持在300～500 Mm－1，能見度在4.5～7.5 km。隨后，南京地區開始出現降水，整個霾天氣過程結束。

應用軌跡模式HYSPLIT4.8對南京2011年3月13日出現的污染進行72 h后向軌跡模擬(圖9)。軌跡起始點距地面高度分別為100、500和1 000 m，模擬發現南京2011年3月13日污染物主要來自觀測地點的南部和東南方向。同時，結合NCEP 2.5°×2.5°逐日再分析資料作出的1 000 hPa水平流場(圖10)和地面實測資料(圖7)均可以看出其結論與后向軌跡的結論一致。氣團從東海途經臺州地區，然后沿西北方向依次經過金華、衢州，又轉東北方向經過杭州和湖州，最后氣塊沿西北方向北上到達南京。

圖8 一次霾事件中氣溶膠散射系數(a)、相對濕度(b)、風速(c)和能見度(d)的日變化Fig.8 Diurnal variations of(a)aerosol scattering coefficient，(b)relative humidity，(c)wind speed，and(d)visibility during a haze event

圖9 霾期間(2011年3月13日)氣塊的72 h后向軌跡模擬Fig.9 Simulated 72 h back trajectories of air parcel in the haze day(13 March 2011)

3 結論

1)2011年3 月7日至4月7日，南京北郊在波長450、550和700 nm時氣溶膠散射系數平均值分別為 421.8 ±223.4 Mm－1，311.5 ±173.3 Mm－1和205.5±117.5 Mm－1;最大和最小日平均值分別為700.5 ±341.4 Mm－1和98.3 ±53.3 Mm－1。

2)氣溶膠散射系數具有雙峰型的日變化特征，總體表現為夜間到清晨時段較高，中午及午后降至最低值;散射系數小時平均值出現頻率最高的區間為100～200 Mm－1，其中低于 100 Mm－1的散射系數多出現在13:00—18:00，約占73%。

3)氣溶膠散射系數與PM2.5質量濃度的逐時變化趨勢具有較好的一致性，其相關系數為0.69;與能見度表現出明顯的負相關，其相關系數為－0.88。

4)灰霾過程中氣溶膠散射系數處于高值狀態，日平均值達到700.5±341.4 Mm－1，最高值出現在01:50(1 900 Mm－1);整個過程風速和能見度較低，表明觀測期間氣象條件對氣溶膠光學性質有較大的影響。結合地面觀測資料、NCEP逐日再分析資料和后向軌跡模式分析顯示，霾事件期間氣塊主要來自南京南部和東南方向。

圖10 2011年3月12日1 000 hPa水平流場Fig.10 Horizontal streamline field at 1 000 hPa on 12 March 2011

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