塔吉克斯坦黃土礦物與稀土元素組成特征

宋友桂，李 越,，陳秀玲，李 云

（1. 中國科學院地球環境研究所 黃土與第四紀地質國家重點實驗室，西安 710075；2. 福建師范大學 地理科學學院，福建省濕潤亞熱帶山地生態省部共建國家重點實驗室培育基地，福州350007；3. 中國科學院大學，北京 100049）

塔吉克斯坦黃土礦物與稀土元素組成特征

宋友桂1，李 越1,3，陳秀玲2，李 云1

（1. 中國科學院地球環境研究所 黃土與第四紀地質國家重點實驗室，西安 710075；2. 福建師范大學 地理科學學院，福建省濕潤亞熱帶山地生態省部共建國家重點實驗室培育基地，福州350007；3. 中國科學院大學，北京 100049）

黃土礦物和地球化學組成是研究黃土來源和成因的重要手段。利用X射線衍射（XRD）和電感耦合等離子體質譜技術（ICP-MS）對亞洲內陸塔吉克斯坦共和國的黃土分別進行了礦物組成和稀土元素（REE）特征分析，并與黃土高原和新疆伊犁黃土進行了對比。研究結果表明：XRD鑒定出塔吉克斯坦黃土有10多種礦物，以石英為主，其次為長石、方解石，還有少量綠泥石、云母類、白云石等，偶見多種重礦物，其礦物組成與黃土高原和新疆伊犁黃土類似，但石英、方解石的含量較低，角閃石含量介于黃土高原與伊犁黃土之間，反映近源弱風化的環境。稀土元素總含量（ΣREE）變化于130.61 ～ 205.62 μg·g?1，平均值為158.81 μg·g?1，明顯低于黃土高原黃土和新疆黃土，但黃土與古土壤的REE特征參數及配分模式具有很好的相似性，說明兩者具有類似的風成成因。塔吉克斯坦黃土不同時代的礦物成分和REE特征參數、配分模式與黃土高原、新疆黃土接近，顯示出其經過搬運后的高度混合性特征，亦指示其為風成成因，而含量的細微差異則主要反映了區域地質背景和源區的不同。

塔吉克斯坦；黃土；礦物；稀土元素；化學風化意義

西風帶作為聯系北大西洋氣候區與東亞季風氣候區的紐帶（Porter and An，1995；Sun et al，2012），在北半球氣候變化中占有重要地位。而中亞地區作為亞洲干旱區之一，其氣候主要受到西風環流的影響，中亞廣泛分布的黃土為研究亞洲內陸古氣候變化及北大西洋與東季風區氣候的關系提供了良好載體，成為該地區近些年來古氣候變化研究的熱點（Forster and Heller，1994；Bronger et al，1998a；Ding et al，2002；Fang et al，2002；Song et al，2010，2012，2014；Feng et al，2011）。其中塔吉克斯坦南部盆地沉積了厚層的黃土（Dodonov，1991；Dodonov and Baiguzina，1995；Ding et al，2002；丁峰和丁仲禮，2003），最老年齡可達2～2.4 Ma（Dodonov，1991），對塔吉克斯坦黃土的研究不但可以促進對北半球中緯度干旱區氣候演化歷史的了解，還可以促使對中國黃土的研究走向深入（丁仲禮等，2000）。礦物和地球化學組成作為黃土的重要特征，其在物源示蹤、黃土成因和古氣候環境研究中具有重要意義。稀土元素（REE）作為示蹤元素在各種巖石成因、物源、演化及形成環境等方面都具有重要意義（Henderson，1984；王中剛，1989；史基安等，2003；Zhang et al，2009），在黃土高原古氣候與源區示蹤中得到了廣泛的應用（文啟忠等，1981，1984；Chen et al；1996；張虎才，1996，1998；張小曳等，1996；刁桂儀和文啟忠，2000；李徐生等，2006；郭利成等，2013）。對于塔吉克斯坦黃土，前人已做過大量的沉積學、年代學和古氣候的研究（Bronger et al，1993，1998b；Forster and Heller，1994；Shackleton et al，1995；Mestdagh et al，1999；Ding et al，2002；Dodonov et al，2006；Yang and Ding，2006），但對其礦物學和REE地球化學特征關注仍不多。本文對該地區黃土礦物和REE組成進行了初步研究，并與伊犁昭蘇黃土、黃土高原朝那黃土進行對比，以期為探討塔吉克斯坦黃土的成因、物源和風化歷史提供證據。

1 塔吉克斯坦自然地理概況

塔吉克斯坦共和國（圖1）位于36°40′ ～41°05′N，67°31′ ～ 75°14′E，面積為1.431×105km2。東部與我國新疆接壤，北部和西部分別為吉爾吉斯斯坦和烏茲別克斯坦，南臨阿富汗，是典型的山地國家，山地占全國總面積的93%，半數地區在海拔3000米以上，又稱為“高山之國”。其東北部為天山山脈，東部為帕米爾高原，南部為阿富汗—塔吉克斯坦凹陷的一部分，此凹陷往南為興都庫什山脈，往西則向卡拉庫姆沙漠敞開。北部是費爾干納盆地的西緣，西南部有瓦赫什谷地、吉薩爾谷地和噴赤谷地等。氣候屬于典型的大陸性氣候，高山區隨海拔增加大陸性氣候加劇，南北溫差較大。1月份平均氣溫為?2～2℃，7月份平均氣溫為23～30℃，年降水量150 ～ 250 mm，大部分降水集中在冬、春季，夏、秋季節氣候干燥。土壤分為灰鈣土（海拔300 ～ 900 m）、山區棕色土（900 ～ 2800 m）、高山草甸土（2600 ～ 4000 m）及雪原土（4800 ～ 4900 m）。

2 樣品采集與研究方法

2013年9月在塔吉克斯坦綜合考察時，我們對塔吉克斯坦黃土分布和組成特征及典型的黃土剖面進行了初步的野外觀察與調查研究。黃土主要分布于在克孜勒庫姆沙漠東部、杜尚別東南部的瓦赫什谷地、費爾干納盆地南緣和西天山（吉薩爾山、突厥斯坦山）山麓地區一帶。在野外可以觀察到明顯的黃土–古土壤序列，古土壤顏色為棕紅色或紅褐色，在野外很好辯認，柱狀節理發育，含有蟲孔，鐵質膠膜發育，粘化較強烈，反映其成壤作用較強，這與新疆古土壤發育明顯不同，而與黃土高原十分相似。黃土層由灰黃色粉砂組成，疏松多孔，柱狀節理不發育，部分層位含有蝸?；?。第一層黃土（與黃土高原馬蘭黃土大致相當）厚數米到幾十米厚。在野外由于時間限制，主要采集了出露良好的山丘或階地或公路沿線黃土陡坎剖面樣品，將表面風化層和植被去掉，采取新鮮面的樣品。每個采樣點每層黃土和古土壤中部各采樣一個樣品，部分樣點沒出露古土壤層，因此僅采集了第一層黃土樣品。累計從19個地點共采集了36個黃土、古土壤樣品（圖1）。

圖1 塔吉克斯坦黃土采樣點圖Fig.1 Loess distribution and sampling localities in Tajikistan

將典型層位樣品在常溫下自然風干后，去植物根系等雜質，用瑪瑙研缽研磨，過200目篩后供X射線衍射（XRD）和稀土元素（REE）分析。XRD測試儀器為荷蘭帕納科公司生產的X' Pert Pro MPD多晶粉末X射線衍射儀，銅靶，Ni濾片，使用超能陣列探測器，工作管壓和管流分別為40kV和40 mA，采用連續掃描方式，掃描范圍（2θ）為5～70°，掃描步長為0.0167°/步，每步長掃描時間為29.8 s。采用儀器自帶的Highscore軟件進行半定量分析。礦物學測試在黃土與第四紀地質國家重點實驗室環境礦物室完成。樣品REE前處理采用酸溶法在防腐高效消解罐內消解（賈麗敏和陳秀玲，2013；陳秀玲等，2013），在美國熱電公司的X-SERIES型ICP-MS質譜儀進行測試。為了保證實驗方法的可靠性，同時測定黃土標準物質進行質量控制，以Rh和Re為內標對測試過程進行監控，回收率為90% ～ 97%，相對標差小于3%。REE樣品前處理和上機測量均在福建師范大學濕潤亞熱帶山地生態省部共建國家重點實驗室完成。

3 礦物組成特征

根據X射線衍射圖譜（圖2）的特征衍射峰與PDF2003卡片的對比，共鑒定出10多種礦物。無論在黃土層還是古土壤層都以石英為主，含量25% ～ 69%，平均值47%，其次碳酸鹽類礦物（主要為方解石，其次為白云石），方解石含量1% ～47%，平均值為12%，與昭蘇剖面接近，然后是長石類礦物（主要為斜長石7% ～ 36%）、云母類礦物（10%～20%），還有少量角閃石類、綠泥石和粘土礦物（以伊利石為主）（5%以下），偶見輝石、綠簾石、金紅石、榍石、磁鐵礦、沸石、石膏等礦物。與同處中亞的新疆伊犁昭蘇黃土（曾蒙秀和宋友桂，2013）相比，石英的含量偏高，而角閃石、綠泥石的含量偏低，而石英含量比黃土高原（劉東生，1985；鄭洪漢等，1994）低，角閃石含量比黃土高原高一些。

圖 2 塔吉克斯坦黃土–古土壤樣品X射線衍射圖譜Fig.2 X-ray diffraction patterns of loess-paleosol sequence from Tajikistan

黃土中的石英含量可以反映源區的遠近及搬運途中的動力特點，搬運距離越遠由于風化分選作用，石英含量會越高。塔吉克斯坦黃土的石英含量比昭蘇剖面中含量高，但比黃土高原黃土中石英的含量低，一方面說明其與物源區的距離介于二者之者；另一方面可能說明它們在物源上存在某些差異。角閃石和綠泥石是抗風化作用比較弱的礦物。普通角閃石屬鐵鎂硅酸鹽礦物，化學性質不穩定，風化作用稍強，普通角閃石風化作用后可轉變為綠泥石等礦物從而造成角閃石含量降低。塔吉克斯坦黃土的角閃石明顯低于昭蘇黃土，而高于黃土高原黃土，說明塔吉克斯坦黃土經歷較弱的風化作用。而角閃石也是周邊基巖（如花崗閃長巖、輝長巖）、河谷中的常見礦物，因此角閃石含量高還可能與粉塵中角閃石的含量本身高有關，也可能有部分是由近源物質帶來的。而無論是遠源物質還是近源物質，普通角閃石的高含量代表其所經歷的風化程度相對較低。綠泥石一般形成于干燥氣候條件下, 其相對含量在成土過程中有減少的趨勢。塔吉克斯坦的角閃石、綠泥石的含量比昭蘇偏低，而比黃土高原高也說明塔吉克斯坦黃土的風化成壤作用強于新疆昭蘇，而低于黃土高原，處于初始的風化作用階段。

4 塔吉克斯坦 REE組成特征及古環境意義

4.1 REE含量特征

塔吉克斯坦（TJ）黃土與古土壤的稀土元素含量結果顯示樣品的稀土元素總量（ΣREE）變化范圍為130.61～205.62 μg·g?1，變化范圍較大，平均值為158.81 μg·g?1。將TJ黃土與昭蘇（ZSP）、朝那（CN）黃土以及上陸殼（UCC）的REE作對比可以看出，TJ黃土的ΣREE平均值小于ZSP、CN黃土，而大于UCC。黃土與古土壤樣品的ΣREE平均值也存在顯著差異，黃土為154.12 μg·g?1，而古土壤為183.87 μg·g?1，后者是前者的1.19倍。

TJ黃土LREE平均值為141.20 μg·g?1（變化范圍為116.41～183.51 μg·g?1），HREE為17.61 μg·g?1（變化范圍為14.20～22.11 μg·g?1），LREE/HREE值為8.02，遠小于UCC（表1）。TJ黃土樣品的(La/Yb)N和(La/Lu)N均小于古土壤樣品，(La/Yb) N在剖面中的平均值大于CN剖面，而小于ZSP剖面和UCC，(La/Lu)N平均值則為最小。TJ剖面的(La/ Sm)N與(Gd/Yb)N在黃土與古土壤中也幾乎分別完全相同，但是同ZSP、CN剖面以及UCC相比，(La/ Sm)N平均值僅大于UCC，而(Gd/Yb)N平均值只比ZSP剖面?。ū?）。

表1 塔吉克斯坦黃土–古土壤樣品與伊犁昭蘇黃土、黃土高原朝那黃土REE特征參數比較*Table 1 Comparison on REE parameters among Tajikistan loess, Zhaosu loess in the Ili Basin and Chaona loess in Chinese Loess Plateau

以球粒隕石為標準對塔吉克斯坦典型層位樣品的REE進行歸一化，分析其配分模式。從圖3a可以看出黃土層和古土壤層REE配分模式一致，都呈右傾斜，具有負斜率，La–Eu曲線較陡，Gd–Lu曲線較為平緩，LREE相對富集，HREE相對虧損，Eu呈較為明顯的負異常，無明顯Ce異常。將TJ、ZSP、CN黃土與UCC稀土元素各組分配分模式對比（圖3b），可以看出ZSP黃土的Nd、Tm、Yb和Lu同TJ黃土近似，而其他稀土元素較TJ黃土要富集；CN黃土REE整體表現出相對TJ黃土富集的狀況，但HREE的富集程度略微大于LREE。但這些差別并不大，三者整體表現出輕稀土顯著大于重稀土。相對于TJ黃土，中國黃土的Pr出現明顯的虧損。TJ黃土REE各組分比UCC都要富集，尤其是HREE，而這同時也是ZSP、CN黃土與UCC的差異之處。圖3c、圖3d圖3為對TJ、 ZSP和CN黃土與古土壤分別進行比較，三個地區的古土壤REE標準曲線較黃土的更為一致。圖4為TJ、ZSP和CN黃土的REE經UCC標準化后的曲線，雖然三者曲線都呈近似直線型分布，但表現出明顯的HREE相對UCC更加富集的特征。

4.2 REE揭示的古氣候信息

盡管塔吉克斯坦主要為地中海式氣候，雨熱不同期，但由于間冰期西風氣團活動加強，而冰期西伯利亞高壓系統增強，所以古土壤發育期間氣候較為暖濕，而黃土堆積時氣候干冷（Dodonov et al，2006）。由此看來，TJ黃土剖面中，古土壤的REE表觀豐度大于黃土可能是因為古土壤形成期間，溫暖濕潤的氣候條件使得稀土元素的活躍性加強，活性態的REE以羥聯形式組成絡離子富集保存下來（陳秀玲等，2013），同時，較為豐沛的降水致使碳酸鹽遭受強烈的淋濾，從而使REE組分相對富集（汪夕彬等，1986；Diao and Wen，1999；刁桂義和文啟忠，2000）。此外，研究還表明，稀土元素含量與粘粒含量具有較好的相關關系（吳明清等，1991；李徐生等，2006；楊竸紅等，2007），Ding et al（2002）對塔吉克斯坦南部Chashmanigar剖面的粒度分析結果指出由于冰期區域西風強度的增強以及中亞沙漠的擴張，黃土層粒度比古土壤層粗，因而TJ黃土與古土壤的REE表觀豐度的差異可能也耦合了這種粒度組成的影響。而TJ黃土與ZSP、CN黃土ΣREE平均豐度在黃土層上的差異要明顯大于古土壤層，可能暗示著古土壤發育期間類似的氣候狀況對不同地區黃土的ΣREE平均豐度進行了不同程度的改造，使其漸趨一致。

圖3 塔吉克斯坦黃土–古土壤稀土元素配分模式及與伊犁、黃土高原和上地殼的對比Fig.3 REE distribution patterns of Tajikistan loess-paleosol and comparison with Ili, CLP loess and UCC

4.3 物源意義

稀土元素通常也被當為物源指示劑（Taylor and McLennan，1985），其特征參數輕稀土元素總量/重稀土元素總量 (LREE/HREE)、δEu、δCe等值都可能受到風化、沉積和成巖作用的影響，但主要是反映來源物質的特征（文啟忠，1989）。雖然TJ黃土與古土壤的ΣREE平均含量有所差異，但是δEu、δCe以及LREE/HREE比值相近（表1），并且典型層位樣品的配分模式相似（圖3），意味著不同時代、不同環境下發育的黃土與古土壤具有相同的物質來源。而古土壤層輕重稀土元素分異程度高于黃土層的現象并不明顯，說明粉塵堆積后風化作用的改造對稀土元素的分異作用并不十分顯著，仍然保留了母質的稀土分布特征（文啟忠，1989），而這一點也可以從(La/Yb)N和(La/Lu)N中體現出來?？紤]到伊犁地區黃土發育期間成壤作用較弱（李傳想和宋友桂，2012；李傳想等，2013；曾蒙秀和宋友桂，2013），本文認為引起ZSP黃土LREE/HREE值大于TJ、CN黃土的原因是三者物源組成的差異。根據李傳想等（2012）的研究，ZSP黃土粘土含量大于黃土高原CN黃土，而粘土礦物吸附態是風化殼中稀土元素的主要存在形式，而且粘土礦物對REE各組分的吸附能力存在差異，所以ZSP黃土的ΣREE和LREE/HREE值都大于CN黃土（表1）。而對于TJ黃土LREE/HREE值小于ZSP黃土，則可能是由于礦物含量的差異引起的，比如TJ黃土中角閃石的平均含量為4%，然而ZSP黃土為8%，作為重礦物的角閃石不僅富集稀土元素，而且其中的輕稀土遠遠大于重稀土（劉東生等，1985；文啟忠，1989）。

圖4 塔吉克斯坦黃土與伊犁、黃土高原黃土REE的UCC標準化分布模式Fig.4 UCC-normalized REE distribution patterns of Tajikistan Loess, Ili and CLP loess

(La/Lu)N比值受源區物質組成的影響，因此TJ黃土與ZSP黃土(La/Lu)N的差異說明它們在物源上有較大差別，而與黃土高原CN相近，可能說明CN地區的一部分遠源成分與TJ黃土有著內在的聯系。除了近地面層東亞冬季風，高空西風急流也是搬運黃土粉塵的主要載體（An and Porter，1997）。而青藏高原的抬升使西風急流分為南北兩支，其北支緊貼青藏高原北緣極端干旱區，使亞洲風塵遠距離傳輸成為可能。TJ黃土來自其西部的卡拉庫姆等沙漠，粉塵主要由自西向東的西風氣流所搬運（丁峰和丁仲禮，2003），而緯向運行的高空西風氣流很可能將一部分塔吉克斯坦西部沙漠的粉塵搬運到黃土高原地區沉積下來，從而引起兩地黃土具有了相近的輕重稀土元素分餾狀況。

(La/Sm)N與(Gd/Yb)N分別用來表示輕重稀土元素內部之間的分餾程度。(La/Sm)N值越大，輕稀土越富集；(Gd/Yb)N值越小，重稀土越富集。兩者同樣也受到風化強度、沉積和成巖作用以及源區物質組成的影響。而黃土層與古土壤層之間(La/Sm)N與(Gd/Yb)N分別極為相近，說明無論是輕稀土之間還是重稀土之間的分餾狀況在黃土與古土壤中基本沒有差別，這再次證明黃土與古土壤具有相同的物質來源。然而相比之下，TJ黃土輕稀土元素之間的分餾較弱，而重稀土元素之間的分餾不如ZSP黃土，并且與CN黃土也有明顯的不同(表1)，表明三者在物源上存在區域性差異。這根據中國黃土具有近源性（陳駿和李高軍，2011）的特點也可予以證明。

TJ黃土與古土壤的REE配分模式的高度相似性（圖3a），亦反映了兩者具有相同的物質來源。而TJ黃土的REE配分模式與ZSP、CN黃土的相似性則說明TJ黃土同后兩者一致，亦為風成成因，并且TJ黃土物質源區也可能是一個廣泛而開放的空間，粉塵物質在風力搬運過程中發生高度混合，而后在幾百萬年的堆積時期內都能達到非常均勻的特征。TJ、ZSP和CN黃土層REE配分模式所存在的差異大于古土壤層（圖3c、d），這一方面說明三者的微弱差異可能與混有本區風化物質有關，即反映了區域性差異；另一方面可能指示在間冰期一定的全球暖濕的大背景中，不同物源的黃土REE各組分由于受到成壤作用的影響，活動能力增強，之后便會形成某一特定的配分模式或配分模式范圍。而寒冷干燥氣候條件下的風化殼中稀土含量和配分模式與母巖都更為接近（王中剛等，1989），因此認為，在進行物源追蹤時，用干冷環境下堆積的黃土更好，而要避免使用古土壤。同時，稀土元素示蹤物源的時候的機理還是比較復雜的，仍需要更多的工作。

5 結論

（1）塔吉克斯坦黃土含有10多種礦物，以石英為主，其次為長石、方解石，還有少量綠泥石、云母類、白云石等，偶見多種重礦物，與黃土高原、新疆伊犁黃土礦物組成類似，但石英和方解石的含量較低。

（2）塔吉克斯坦黃土樣品的ΣREE變化于130.61～205.62 μg·g?1，平均值為158.81 μg·g?1，小于新疆伊犁昭蘇和黃土高原朝那黃土，而大于上陸殼。各樣品的REE組分含量穩定性較差，尤其黃土與古土壤的ΣREE之間有明顯的差異，但兩者的REE特征參數和配分模式相似，表明黃土與古土壤具有共同的物源，并且成壤作用未使REE各組分產生明顯的分餾。

（3）塔吉克斯坦黃土與昭蘇、朝那黃土稀土的配分模式基本一致，說明成其為風成成因，其黃土物源區可能是一個廣泛而開放的空間，物源也存在區域性差異性。

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Mineralogical and REE geochemical compositions of Tajikistan loess

SONG You-gui1, LI Yue1,3, CHEN Xiu-ling2, LI Yun1
( 1. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710075, China; 2. Key Laboratory for Subtropical Mountain Ecology (Ministry of Science and Technology and Fujian Province Funded), School of Geographical Sciences, Fujian Normal University, Fuzhou 350007, China; 3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China )

Mineralogical and geochemical compositions of loess are important characteristics which can be used to track provenance and origin. With X-ray diffraction (XRD) and inductively coupled plasmamass spectrometer (ICP-MS), mineralogical compositions and REE characteristics in Tajikistan (TJ) loess were carried out. Meanwhile, we compared them with CLP and Ili loess. The results indicate that at least ten minerals in Tajikistan are identified through XRD, and in addition to quartz, the primary mineral composing Tajikistan loess, followed by feldspar and calcite, there are few chlorite, micas, dolomite, etc., and some kinds of heavy minerals found by accident. Although TJ, CLP and Ili loess have the similar characteristics in mineralogical compositions, the contents of quartz and calcite are lower in TJ, with the content of hornblende between CLP loess and Ili loess, reflecting the weakly weathering environment near provenance. The gross amount of rare earth elements (ΣREE) of Tajikistanloess varied in the range from 130.61 μg·g?1to 205.62 μg·g?1with an average value of 158.81 μg·g?1, conspicuously less than those of CLP and Ili loess, whereas loess and paleosol in Tajikistan have quite similar REE character parameters as well as distribution patterns, indicating similarly eolian origins of both. Tajikistan loess of different ages have similar mineralogical compositions and REE character parameters and distribution patterns of CLP and Ili loess, displaying the characteristics of high mixture after transportation, as well as the eolian origin of the Tajikistan loess. But the subtle difference of their REE contents mainly ref ects the discrepancy of regional geological background and provenance.

Tajikistan; loess; mineral; REE; weathering signif cance

P595

：A

：1674-9901(2014)02-0145-10

10.7515/JEE201402012

2014-02-12

國家自然科學基金項目（41172166）；中國科學院自主布署項目（ZZBS1301）；中國科學院科技創新“交叉與合作團隊”項目

宋友桂，E-mail: syg@ieecas.cn