滿足低排放車第3階段排放法規要求的柴油車排氣后處理系統的優化研究

【韓】 J.Jeon H.Seo K.Lee S.Kwon K.Bae

0 前言

與歐洲市場柴油乘用車占大多數的情況不同，北美的柴油乘用車僅占市場份額的1%，2011年的數據顯示，127.3萬輛汽車中只有10.2萬輛柴油車。然而，由于油價不斷上漲，市場對低燃油耗車輛的需求越來越迫切，導致對高燃油效率的柴油乘用車需求量越來越大。此外，在美國國家公路交通安全局制定的公司平均燃油經濟性［1］，以及加利福尼亞大氣資源局（CARB）的低排放車第3階段（LEV3）標準中［2］，針對溫室氣體排放的法規限值日益收緊，這也促使對柴油車的需求不斷增長，因為與同類汽油車相比，柴油車具有更高的燃油經濟性。

混合動力電動車（HEV）和柴油乘用車因具有更高的燃油效率，因此被認為是能夠替代傳統汽油車的選擇。但是，北美消費者報告發現，在一些情況下，HEV的實際燃油經濟要比驗證的低。并且，初始買入價格和長期維護（蓄電池置換）成本會使HEV方案不那么具有吸引力，從而導致HEV的潛在轉售價格較低。與之相比，柴油車具有較高的重購率，其驅動性主要是出于這些產品的高品質（燃油經濟性、功率和耐久性）。

回顧汽車市場的近年銷售趨勢，上述現象變得更加明顯，柴油乘用車的銷量呈增加趨勢（從2010年到2011年，銷量增加27%），預期2016年的銷量將達到54萬輛（圖1）。

目前，歐洲汽車制造商基本壟斷了美國的柴油車市場，Volkswagen汽車公司在2011年占據72%的市場份額。作為重要的技術改進，整車廠在減振降噪方面做了很大努力，并促使消費者對柴油車的了解有了質的飛躍。

GM汽車公司也開始向柴油乘用車市場發展，并在2013年推出Cruise 2.0L柴油車型，這表明美系制造商不再認為柴油車市場領域狹小，轉而認可北美市場是其最為重要的新興領域。

Hyundai汽車集團也意識到該新興領域的重要意義，正在積極向中小型汽車領域擴展（以1.7L柴油車型的引入為起點）。

要在北美柴油乘用車市場占有一席之地所面臨的關鍵技術挑戰是：以可承受且具有競爭性的價格，提供能滿足更嚴格排放法規要求的車輛，并且確保車輛具有良好的噪聲-振動-平順性（NVH）性能。為了滿足更嚴格的排放法規和燃油耗標準要求，必須額外采用氮氧化物（NOx）后處理系統。NOx后處理技術的解決方案包括稀NOx捕集器（LNT）和選擇性催化還原（SCR）系統。

為滿足低排放車第2階段（LEV2）和非道路排放法規第2階段（Tier2）的要求，根據車型或整車廠的不同策略，在北美市場投放的柴油車會采用LNT或SCR系統。

盡管如此，為使柴油車能滿足更為嚴格的排放法規，提供更具競爭力的燃油經濟性，必須引入新的后處理技術［3］。

研究人員建議使用LNT＋SCR的后處理系統作為新興市場的解決辦法，這是一種能使清潔柴油車滿足CARB LEV3排放法規的獨特創新方案，是綜合了LNT和SCR的復合后處理系統。

1 LEV3排放法規

美國車輛排放法規由階段性法規、美國環保署（EPA）督導的聯邦法規，以及由CARB督導的LEV法規組成。自2012年開始，已有11個州采用CARB的LEV法規。LEV3修訂法規將于2015年生效。目前仍在實施的LEV2和第2階段（Tier2）法規將被LEV3和非道路排放法規第3階段（Tier3）取代。從時間上來看，CARB的LEV法規實施比EPA法規早2年，CARB的大部分法規將逐漸轉向EPA，以協調各種排放標準。

LEV3排放法規提高了車輛的安全行駛里程，從12萬mile增加至15萬mile。此外，美國聯邦試驗工況（FTP-75）排放法規比當前的標準更為嚴格，要求非甲烷有機氣體（NMOG）＋NOx的平均排放量要不斷下降，從2015年的100mg／mile下降至2025年的30mg／mile。法規具體規定更具挑戰性，分為6個認證級別：LEV160；超低排放車（ULEV125／70／50）；特超低排放車（SULEV30／20）。

與分別制定NMOG和NOx限值的法規不同，新法規的獨特之處就是計算NMOG＋NOx的總量。由于通常柴油機的NMOG排放較低，因此NOx排放的邊界范圍更寬。柴油機的NMOG排放約為總碳氫化合物（THC）排放的20%～30%。圖2示出了汽車制造商必須滿足的NMOG＋NOx目標平均排放限值。

2 發動機與排氣后處理系統

2.1 車型與發動機規格

本次研究采用裝備1.7L渦輪增壓柴油機的6檔自動變速車型。選擇該款1.7L柴油機是因為它能滿足北美嚴格的排放法規要求，且能夠提供卓越的燃油經濟性（圖3）。1.7L試驗柴油機的主要技術規格如表1所列，壓縮比為16.0，最高功率為137 PS，最大扭矩為34kgf·m。

表1 發動機主要技術規格

2.2 排氣后處理系統的技術規格

LNT和SCR都是柴油機滿足NOx排放法規的具有代表性的后處理措施。LNT可以捕集發動機排出的NOx，并在濃混合氣條件下將其轉化為N2。在北美市場，LNT是滿足LEV2（相當于歐6）標準的NOx后處理系統。

LNT系統的簡潔性使其更易應用，并且與SCR相比具有低成本優勢。但是，該系統的缺點是將捕集的NOx轉化為N2或轉化為CO、碳氫化合物（HC）和NH3排放時，會導致燃油經濟性下降。另外，還會由于燃油和機油中含硫導致催化劑中毒，以及因長期運行導致效率下降［4］。

除LNT外，SCR也是一種能夠滿足北美LEV2和歐6排放法規的代表性NOx后處理技術。SCR是一種使用銅基或鐵基沸石涂層的選擇性催化轉化器［5］。向催化劑中噴入尿素溶液，尿素經熱分解和水解產生NH3，并與NOx反應，以減少排氣中的NOx。與LNT相比，SCR具有較強的抗老化性能，并且能在高溫下保持高轉化效率。但是，SCR需要獨立的尿素溶液儲存和噴射系統，這對使用成本和客戶便利性構成挑戰。

LEV3法規中的ULEV70規定，NOx＋NMOG排放量要低于0.070g／mile，與LEV3法規中ULEV125規定（0.125g／mile）相比，限值收緊56%。

與LEV2法規相比，LEV3法規要求安全行駛里程從12萬mile增加至15萬mile，使用耐久性提高25%。這也增加了應對挑戰的難度，必須開發新技術，以減少排放和延長使用壽命。

LEV3法規要求排氣后處理系統在低溫條件下的NOx轉化效率高于50%（表2）。為了在FTP-75、高速公路行駛循環（HFET）、US06高速高加速度循環和SC03高溫空調全負荷運轉工況下測試，在溫度低于450℃的范圍內，轉化效率必須高于90%（圖4）。為了滿足這些條件，須選用SCR作為主要的NOx轉化系統。

表2 滿足LEV3ULEV70法規的排氣后處理系統

圖5為FTP-75工況第1階段冷態初始NOx排放特性。FTP-75工況的初始NOx排放為0.28g／mile，運行至200s時初始NOx排放達到目標限值（0.03g／mile）。盡管初始 NOx排放減少50%，但在250s時，初始NOx排放還是超過了限值。所以，為滿足美國的排放法規要求，必須減少冷態NOx排放。本研究中，采用小容積LNT，以獲得較好的NOx轉化效果。

研究人員選擇LNT＋SCR后處理系統作為研究對象。在不低于催化劑起燃溫度的條件下，SCR對NO2濃度或NOx排放量不太敏感，顯示出其轉化性能更加高效。在低溫NOx轉化條件下，LNT容積和鉑族金屬用量實現了最小化，此外，在濃混合氣模式下的NOx轉化也實現最小化，從而降低了成本，提高了燃油經濟性。采用LNT取代氧化催化轉化器，同時采用DPF滿足顆粒（PM）排放法規的要求。

圖6為LNT＋DPF＋SCR復合后處理系統的布置。為了在低溫下獲得穩定的NOx轉化性能，LNT被布置在發動機排氣歧管附近。

表3列出了本次研究所采用的排氣后處理系統具體規格。如只采用LNT，須使用大量的催化劑和鉑族金屬，從而增加成本，同時其濃混合氣模式還會降低燃油經濟性。通過將LNT和SCR相組合，可以達到與LNT接近的成本水平，并且在這種控制排放的模式下，可以提高燃油經濟性。

表3 滿足LEV3排放標準的排氣后處理系統規格

2.3 均勻性指標性能

采用SCR后處理系統時，排氣系統布置是重要的開發因素之一。為了獲得更高的NOx轉化效率，必須使后處理系統的熱損失最小化，并促使噴入的尿素溶液蒸發和分解，使其能均勻地分布到SCR催化劑中。

為了滿足上述開發要求，考慮到排氣后處理系統零部件的位置、計量模塊安裝位置、噴射角度，以及混合器的幾何形狀和位置，對NOx的轉化效率進行優化（圖7）。

圖8為美國排放循環中具代表性的行駛區域均勻性指標試驗結果。試驗結果滿足并高于開發要求（0.98）。

3 試驗結果

3.1 冷態工況減排策略

LNT安裝在發動機附近，以便快速激活。LNT要快速轉化SCR激活前排出的NOx，并在DPF上游起氧化催化轉化器的作用，即氧化HC和CO。

圖9為FTP-75工況下初始NOx，以及LNT／SCR下游的NOx測量結果。SCR催化劑的起燃溫度通常高于200℃。由圖9可知，在FTP-75工況第2階段模式下，地板下銅基SCR顯示出高于99%的轉化效率。因此，為了在冷起動條件下高效轉化NOx，必須使FTP-75工況第1階段的冷態LNT轉化效率最大化［6］。

在冷起動條件下利用后噴提高排氣溫度，從而縮短催化劑達到起燃溫度所需的時間。如圖10所示，升高排氣溫度的策略可分成2個階段，即LNT加熱和SCR加熱。

在LNT加熱階段，LNT完全起燃。通過緊靠主噴的早后噴燃燒來提高排氣溫度。LNT加熱階段結束后，同時采用早后噴和晚后噴，以縮短發動機燃燒和催化劑放熱反應（HC在LNT中氧化）過程中的SCR加熱時間。

圖11為快速加熱的試驗結果。LNT加熱時間為50s，SCR加熱時間為65s。當同時加熱LNT和SCR時，LNT上游的溫度升至最高，高出基準溫度40℃，SCR上游的最高溫度高出基準溫度60℃。

在FTP-75工況第1階段，LNT加熱后的NOx減排量為47%，而采用快速加熱策略后，確認的最高NOx減排量為62%。在FTP-75工況第1階段，快速加熱策略使燃油耗的下降比FTP-75工況少0.5%。

加熱策略的建立受是否基于排氣溫度和發動機溫度檢測催化劑轉化性能的限制，這種檢測有助于實現燃油耗最小化。

3.2 老化催化劑的評估

更為嚴格的LEV3法規要求催化劑在15萬mile的使用壽命期內滿足NMOG＋NOx限值的要求。使用壽命期過后，催化劑性能老化的因素包括：在DPF再生和降硫（SOx）階段，因暴露在高溫排氣中導致熱失活（燒結）；在相對較低溫度下，燃油和機油中的硫、磷和鐵導致化學失活（中毒）；催化劑表面污染或磨損造成的機械失活（堵塞）［6］。

在上述失活機理中，熱失活是不可逆的，是導致催化劑轉化效率下降的主要原因［7］。

本研究使用的是相當于15萬mile全生命周期的臺架老化催化劑。圖12為通過臺架老化模式（3模式試驗）的1個樣本，測試了經耐久性老化試驗的催化劑性能。

通過15萬mile LNT老化和15萬mile SCR老化試驗，比較單用LNT系統與采用LNT＋SCR系統的性能老化測量結果。綜合初始LNT和15萬mile老化后的SCR試驗結果，得出性能的老化程度。

圖13為根據LNT和SCR催化劑老化試驗得到的NOx轉化效率。為了測量催化劑的NOx轉化效率，分別在催化劑上游和下游測量NOx濃度。結果顯示，單用LNT系統的性能比初始系統老化45%。LNT性能老化是由于鉑族金屬的燒結。但是，SCR卻顯示出穩定的性能。這主要由于LNT與SCR的涂層材料不同，以及因催化劑位置不同而導致高溫暴露頻率不同。

在采用LNT和SCR等NOx后處理系統的柴油車中，尾氣的NOx排放量隨所用后處理系統的不同會有很大不同。因此，本研究采用臺架試驗老化樣本測量實際車輛的排放量。

3.3 排放試驗結果

3.3.1 海平面條件下的排放

LEV3排放法規要求車輛滿足FTP-75、HFET、US06、SC03在海平面和高海拔條件下的排放要求。本次試驗是在海平面條件下進行FTP-75、HFET及US06循環的試驗。

圖14為FTP-75試驗得出的排放結果。初始催化劑和老化催化劑均達到ULEV70規定對NMOG＋NOx的限值要求。

排氣后處理系統催化劑的老化結果表明，NOx的增加量多于NMOG的增加量。NOx排放增加是LNT＋SCR后處理系統中LNT老化與起動后NOx排放增加的結果。

表4為4 000mile老化后的催化劑在FTP-75、HFET和US06工況下的排放試驗結果，排放結果為限值要求的45%。這意味著，在考慮老化系數的情況下，該結果能滿足法規要求。FTP-75工況下的后處理系統轉化效率為93%。

表4 海平面條件下的排放試驗結果

Hyundai汽車集團考慮了所有行駛循環中的車輛負荷。本研究中的US06和HFET工況代表初始排放方面的挑戰。但是，當排氣溫度升高后，NOx后處理效率得到改善，這使US06和HFET工況下的排放更具優勢。

3.3.2 高海拔條件下的排放

表5為高海拔條件下的FTP-75和HFET工況試驗結果。與海平面條件下的FTP-75試驗結果相比，NOx排放量減少50%。與海平面地區相比，高海拔地區的增壓壓力要低0.016MPa，平均增壓壓力下降0.016 8MPa。

表5 1 660m（1mile）高海拔條件下的排放試驗結果

盡管如此，LNT的排氣溫度上升50℃，SCR的溫度上升14℃（表6），這都有助于提高催化劑的轉化效率。

表6 海平面和高海拔地區的排氣溫度與增壓壓力比較

表7為催化劑在FPT-75工況下的NOx總轉化率，從93%上升至98%，升高5%。此外，HFET工況下的NOx轉化效率為99%。

表7 排氣后處理系統在高海拔條件下的NOx轉化效率

4 降低HFET工況下的燃油耗

4.1 策略

在HFET工況下，車輛采用EPA規定的方式預熱。當車輛在FTP-75工況的較高負荷條件下行駛時，SCR溫度保持最低225℃，SCR的轉化率可保持98%。在這種模式下，LNT降NOx的燃油耗最低。此外，主噴油定時提前，EGR率減小，增壓壓力下降。

4.2 試驗結果

試驗結果列于表8。SCR上游的NOx排放增加81.4%，SCR下游的NOx排放增加82.9%。盡管如此，測得的尾氣中NOx排放水平極低，足以滿足HFET工況下NMOG＋NOx的限值要求，即0.07g／mile。與基準水平相比，HFET工況的燃油經濟性改善5.2%，SCR平均轉化效率約為97%。

表8 HFET工況下的CO2和NOx排放比較

5 結語

為了滿足更為嚴格的LEV3排放法規要求，LNT＋SCR后處理系統是一種降低NOx排放的有效方法，有助于提高后處理系統的轉化效率和燃油經濟性。通過優化排氣系統和催化劑，可使NOx轉化效率滿足更為嚴格的美國排放法規。采用快速加熱策略減少FTP-75工況下的冷態NOx排放，從而縮短SCR的起燃時間。與未采用快速加熱策略的后處理系統相比，可使NOx排放減少62%。在HFET工況下，SCR的總轉化效率很高，通過使LNT的降NOx量最小化，以及提高發動機燃燒效率，能使燃油經濟性改善5.2%。研究發現，能夠滿足海平面條件下FTP-75工況的LNT＋SCR后處理系統，也能滿足高海拔條件下高速公路排放法規的要求。

［1］［OL］.http：∥www.nhtsa.gov／staticfiles／rulemaking／pdf／cafe／Oct2012＿Summary＿Report.pdf.

［2］［OL］.http：∥www.arb.ca.gov／regact／2012／leviiidtc12／leviiifrorev.pdf.

［3］Johnson T.Diesel emissions in review［C］.SAE Paper 2011-01-0304.

［4］Theis J，Dearth M，McCabe R.LNT＋SCR catalyst systems optimized for NOxconversion on diesel applications［C］.SAE Paper 2011-01-0305.

［5］Pereda-Ayo B，Torre U De La，Romero-Sáez M，et al.Influence of the washcoat characteristics on NH3-SCR behavior of Cuzeolite monoliths［J］.CATTOD-8500，2013.

［6］Neely G，Sarlashkar J，Mehta D.Diesel cold-start emission control research for 2015—2025LEV Ⅲ emissions［C］.SAE Paper 2013-01-1301.

［7］Guethenke A，Lanzerath P，Massner A，et al.Thermal aging of catalysts in combined aftertreatment systems［C］.SAE Paper 2009-01-0623.