北部灣海槽中全新世以來氣候變化與重金屬積累關系*

黃向青，崔振昂，夏　真，梁　開，張順枝，潘　毅

(廣州海洋地質調查局，國土資源部海底礦產資源重點實驗室，廣東廣州　510760)

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北部灣海槽中全新世以來氣候變化與重金屬積累關系*

黃向青，崔振昂，夏真，梁開，張順枝，潘毅

(廣州海洋地質調查局，國土資源部海底礦產資源重點實驗室，廣東廣州510760)

【目的】為了探尋北部灣灣口重金屬沉積規律，研究中全新世以來該地區海槽重金屬分布、累積及聯系?！痉椒ā吭诒辈繛衬喜亢２厶庛@取200 cm長度巖芯進行垂直分樣，并對典型重金屬Pb、Cr、Zn,微量元素,粒度,礦物,14C定年等指標進行綜合測試及分析?！窘Y果】巖芯沉積物的化學蝕變指標CIA顯示,氣候波動變化，總體上氣候趨向暖濕，陸源供給加大，可分為兩個基本氣候階段；重金屬具有陸源性，且細粒級與重金屬對氣候波動響應明顯，含量隨深度變淺，即隨氣候演進而呈增加趨勢;巖芯沉積物組分以懸移質為主，與海水懸移質粒級有對應性，其中重金屬來自吸附與再沉積，6～9 φ為吸附粒級；重金屬積累系數fa變化曲線顯示,重金屬自25 cm以來積累加快，Pb的相對斜率增加且分化明顯?！窘Y論】重金屬含量變化是對氣候波動的響應，晚全新世后期重金屬(尤其是Pb)積累有加快趨勢,可能與人類活動有關。

北部灣重金屬氣候變化積累

0　引言

【研究意義】北部灣灣口海槽是該灣的沉積中心所在之處，也是主要對外交換通道，其沉積物來源多樣。全新世早期，該海域海面明顯升高，海侵顯著，海面波動較大，中全新世以來沉積環境趨向穩定，但有小幅波動。北部灣近岸重金屬監測和評價已有報道，但對南部灣口重金屬的研究鮮見?！厩叭搜芯窟M展】文獻[1-2]把近岸和淺海相結合，大面站位和斷面相結合，評價了北部灣北部近岸海底沉積物重金屬質量現狀，文獻[3-6]分析了北部灣主要海灣海洋污染和生態風險，文獻[7] 分析了北部灣海底表層沉積物重金屬分布?！颈狙芯壳腥朦c】由于北部灣南部是北部灣的重要組成部分和沉積中心，而重金屬的分布和積累是環境變化影響的結果，故研究該區域重金屬的垂直分布和變化，可以在整體上了解北部灣海洋沉積物重金屬與氣候響應的聯系?！緮M解決的關鍵問題】鑒于Pb、Cr、Zn是基本的地球化學元素和海洋環境質量指標，本研究通過巖芯取樣和測試手段獲取沉積物粒度、礦物、化學、年代等數據，并進行重金屬含量、變化、關系等綜合分析，以揭示北部灣海槽在中全新世以后重金屬沉積規律及其對氣候變化的響應和聯系。

1　取樣位置和樣品測試

2009年8～10月在位于北部灣灣口海槽水深75 m、距東岸102 km處(圖1)進行巖芯重力取樣。對200 cm長度巖芯按5 cm間隔分樣，共測試了38個樣品。沉積物粒度測試標準參考GB/T 12763.8.6.3-2007執行，常量、微量、稀土元素測試依據GB/T 20260.10-2006，儀器為激光衍射粒度儀和ICP-OES 4300DV型質譜儀[8]。測試之前對測試儀器進行校驗和標定，使用一級標準物質進行比對，除了置入空白樣以外，插入標準物質樣和隨機抽取重復樣，回收率為100%。測試結果的相對偏差均在±10%之內，滿足要求。測試單位為廣州海洋地質調查局實驗測試所。另外，由北京大學核物理與核技術國家重點實驗室完成AMS14C測年。

圖1巖芯編號和取樣位置

Fig.1Sediments core drilling position in study area of southern Beibu Gulf trough

2　巖芯沉積物反映的氣候變化基本特征和物源特征

2.1氣候變化基本特征

分析的巖芯底部204 cm處測年為(4 147±27)a BP，為中全新世以來沉積物。為便于不同意義量的比較采用無量綱標準化變量s=(xi-x′)/σ。式中，xi代表實測值，x′為平均值，σ為標準差。以CIA表示陸地鋁硅酸鹽風化程度，即化學蝕變。用TiO2表示陸殼一般風化程度[8-9]，得到CIA為54.70～61.10，說明風化程度中等。按CIA趨勢可劃分兩個基本氣候階段(圖2)：第一階段(200～100 cm)，4 000～1 900 a BP，即中全新世晚期至晚全新世中期。CIA圍繞y軸波動并逐步進入正區間，說明陸源風化有所增強，先降后升，氣候趨向暖濕。繼前期顯著海侵之后，該階段Sr/Ba進入負區間保持海退趨勢，顯示出海弱陸強。TiO2同樣圍繞y軸波動，說明該階段具有氣候轉變的過渡性質；第二階段(100～0 cm)，1 900 a BP，即晚全新世中期以來。CIA繼續波動上升。TiO2雖然波動劇烈，但多在正區間維持高值。Sr/Ba繼續在負區間波動，前升后降，達到最低，海弱陸強格局維持。以上特征與北部灣沿岸同期氣候有可比性[10-11]。根據巖芯年齡-深度模式得到的平均沉積速率，72.5～0.0 cm段平均沉積速率為7.6 cm/100 a，207.5～77.5 cm段平均沉積速率為4.0 cm/100 a，總體上呈現加快的趨勢[8]。

圖2巖芯陸源風化指數與Sr/Ba的標準化變量s的變化曲線

Fig.2Standardized variable s vertical distribution of CIA,TiO2and Sr/Ba in sediments core

2.2物源特征

巖芯處海槽水較深，坡度較緩，等深線軸向與潮流主流向相近，為潮流控制的緩慢沉積地帶，海底以細砂和粉砂占優，粘土有所積累，按一般到差分選，自下往上粒級分布曲線從左偏趨向右偏，偏態范圍為-0.09～0.00，峰態趨緩，平均粒徑Mz為5.32～6.65 φ。

重礦物組合為角閃石-赤鐵礦-輝石-鈦鐵礦，偶見綠簾石、鋯石、金紅石、白鈦石和尖晶石。石英、長石、云母含量較為穩定，粘土礦物有所增加，平均含量為12%～19%。稀土元素∑REE為168.90×10-6～214.88×10-6，平均值低于紅河，但明顯高于上陸殼。輕稀土元素(LREE)與重稀土元素(HREE)分異明顯，分布模式為右傾式，波動較為平坦，標準化值為1.00～1.40。顯示在海洋控制下,巖芯處接受海岸侵蝕相和河流相的供給，海域來沙微弱，屬北部灣南部的混合沉積區[12-13]。檢驗表明，Pb、Zn與常量要素Al2O3、Fe2O3、P2O5顯著正相關，Cr則與它們相關系數偏低，而與K2O顯著負相關，表明Cr還受到氧化-還原亞環境等的影響。元素Zr、Sc、V、Ga、Ba與 Pb、Zn為顯著正相關，與Cr為正相關。重金屬與稀土元素Ce等也有較好的正相關性，均表現出重金屬的陸源性。

3　巖芯沉積物重金屬的垂直積累特征

3.1重金屬含量的垂直變化

Pb含量為20.2×10-6～27.4×10-6，平均為23.3×10-6，Cr含量為54.1×10-6～77.0×10-6，平均為63.3×10-6，Zn含量為73.8×10-6～85.3×10-6，平均為78.4×10-6，均方差以Cr最大。重金屬隨氣候也為分段變化，其標準化變量s顯示：第一氣候階段，Pb圍繞y軸波動，在后期呈上升趨勢，Cr含量偏低，形成一個底部平臺，Zn維持波動，趨向不明顯；在第二氣候階段Pb、Zn呈現上升趨勢，Cr大幅躍升并基本維持不變(圖3)。

圖3巖芯重金屬含量與標準化變量s的變化曲線

Fig.3Standardized variable s vertical distribution of heavy metal concentration in sediments core

3.2重金屬含量的變化趨勢

采用線性最小二乘法分段擬合重金屬含量變化，結果顯示各氣候階段重金屬含量隨深度變淺，即隨氣候演進而升高(負斜率)，第二階段斜率絕對值增大。R2為0.0201～0.2396，均小于0.5000，顯示波動較為劇烈(表1)。

3.3重金屬對氣候變化的響應

以δ重金屬/δCIA表示重金屬含量對氣候變化的響應程度，結果顯示：重金屬響應率在正區間居多，比例為66%～84%，以Zn最高，Pb、Cr相近，基本為同步響應，多為小幅波動；第二氣候階段波動頻繁，重金屬含量對氣候響應更為敏感。Zn響應率多為正值，Pb、Cr響應率有負值出現，說明有滯后情況或其它因素影響(圖4)。

圖4巖芯重金屬含量對氣候變化響應率的變化曲線

Fig.4Response of heavy metal concentration to CIA’s variation in sediments core

表1巖芯重金屬含量變化趨勢分段擬合方程

Table 1Linear trend fitness of heavy metal concentration to depths in sediments core

氣候階段ClimaticphasesPb,y(×10-6),x(cm)Cr,y(×10-6),x(cm)Zn,y(×10-6),x(cm)第二(Second)y=-0.0239x+25.806,R2=0.1880y=-0.042x+74.187,R2=0.0836y=-0.037x+80.688,R2=0.1941第一(First)y=-0.0183x+25.020,R2=0.2396y=-0.0085x+57.905,R2=0.0201y=-0.0137x+79.494,R2=0.0273

4　巖芯沉積物粒級與重金屬的關系

4.1粒級含量的垂直變化

作為承載地球化學元素的基質，沉積物顆粒的分布同樣反映出氣候的變化。粒級序列之中，0 φ粒級幾乎沒有，主要分布在4～9 φ，含量為8.86%～20.73%，平均以7～8 φ段最高，5 φ和9 φ次之，以粉砂為主。變異系數顯示1～3 φ段最大，為0.50～2.91。垂直變化特征為,較粗粒級4～5 φ在氣候第一階段大幅波動，基本維持在正區間，3 φ波動幅度略低一些，以偏粗顆粒為主；氣候第二階段，7～9 φ粒級進入正區間并穩步上升，并與3～4 φ呈共軛反相。顆粒增減對氣候變化的響應結果見圖5a和圖5b。5～6 φ粒級有過渡性，特征為3～4 φ和7～9 φ；由于粒級有增有減，平均粒徑變化不甚明顯，粒度參數隨氣候變化趨向負區間，分選變差，分布右偏,峰態趨緩(圖5c～d)。還可以看出，巖芯自25 cm深度以來，但顆粒略有變粗的趨勢，顯示海岸侵蝕和河流挾沙加強，陸源供給增大。

4.2沉積物組分的運動形式

巖芯代表性深度的粒級累計概率P曲線為兩段式和三段式，除極少量躍移質和推移質之外，主要由懸移質組成，粗截點3～4 φ、細截點6～7 φ，以細砂和粉砂為主，個別出現少量粘土，中值粒徑為4.50～6.58 φ，概率P分布同樣體現巖芯下部粒級偏粗。30～25 cm以上先是有少量粘土，之后仍然以細砂和粉砂為主(圖6)。另有研究報道，北部灣中部海水懸移質多為細砂和粉砂，平均粒徑為3～5 φ，重力分異較明顯，垂向上隨水深而變粗，表層主要組分為5～8 φ，底層為3～5 φ。南部懸浮顆粒中值粒徑2～5 φ。隨潮流運動粗、細顆粒先后沉落，沉降速率一般在1 cm/s以下而沉積緩慢[14-15]?？梢?，懸移質和巖芯主要粒級有對應關系，巖芯3～8 φ含量占58%～91%，懸移質是巖芯沉積物主要來源。

圖5巖芯粒級含量和粒度參數標準化變量s的垂直變化曲線

Fig.5Vertically standardized variable s distribution of grain sizes and parameters in sediments core

4.3重金屬含量與粒級含量的同步變化概率

以重金屬與5～9 φ粒級的垂直梯度乘積k1·k2>0表示同步變化，k1·k2<0表示異步，k1·k2=0表示無關。同步概率區間頻率f分布(圖7)顯示：沒有0概率(總有重金屬與細顆粒同步變化)； 0.30～0.60頻率較高(顆粒作用具備交替性和同步性)。3項重金屬同步積累的概率比較低，多是錯位積累，其概率為0.65。

圖6　巖芯代表性層次粒級累計概率P曲線

圖7巖芯重金屬與粒級含量同步變化概率區間的頻率(f)分布

Fig.7Frequency histogram of synchronous variation of heavy metals and grain size in sediments core

4.4重金屬的吸附粒級

經檢驗，巖芯Pb、Zn與主要粒級7～9 φ顯著正相關，與2～4 φ則是負相關。受到氧化-還原條件的影響，Cr只是與7～9 φ有弱正相關，但同樣與3～4 φ負相關。以除以平均值的無量綱相對含量的線性最小二乘法擬合顯示，趨勢線斜率k值為-0.40～0.75，明顯正響應區間為7～9 φ，雙轉折區間依次為4～5 φ、10 φ。Pb具有正響應區間更窄、更為集中、k值更大的特征，Zn偏寬，Cr介于兩者之間(圖8a)。Pb、Zn、Cr對粒度參數響應形態也基本一致，對中值粒徑均為正響應(圖8b)。這種親細粒級的特性符合粒度控制律[16]。以上顯示灣內懸移質吸附、擴散、再沉積是巖芯重金屬積累的重要方式，而6～9 φ為吸持段。

4.5重金屬對氣候變化的響應

根據北部灣北部近岸鉆孔取得的更新統陸相地層元素含量分布，自西向東，Pb、Zn、Cr平均含量依次為15.9×10-6～23.2×10-6,45.2×10-6～60.7×10-6,32.3×10-6～59.8×10-6，具有含量低的特征，其它地球化學元素也基本如此[1]。由于氣候總體趨向暖濕，降水增加，化學風化加強，徑流懸移質濃度加大，元素遷移活躍，加之重金屬的親細顆粒特征，吸附和溶解狀態的重金屬對海徑流輸入增加，海岸侵蝕強度也有加大，導致海洋物質增加。海槽水域廣闊，水最深，受潮流影響，水動力較弱，為北部灣的沉積中心，加之發育海灣尺度的逆時針余環流，更有利于海灣沉積物和元素在該處積累[17]。

圖8巖芯重金屬對粒度參數的響應率k分布

Fig.8Response of heavy metals to granularity variation in sediments core

5　巖芯沉積物重金屬的積累曲線

中全新世之后海槽沉積環境趨穩，沉積物緩慢向上加積，某深度沉積物屬當時表層沉積物，之前深度序列則為其背景值的形成基礎。因此，借鑒現代過程重金屬富集系數的方法，嘗試采用一種動態的方法來分析巖芯垂向上重金屬的沉積積累特征。

5.1積累曲線計算方法

5.2積累曲線的垂直變化特征

結果顯示，50 cm以來fa為0.95～1.14，有一定的波動。Pb積累系數為0.96～1.14，總體呈現增加趨勢且最偏右，與其它兩項重金屬分化比較區別明顯，自第二氣候階段后期25 cm以來斜率加大(圖9)；Cr、Zn之積累系數為0.94～1.06，兩曲線有一定的交織性，顯示積累程度相近，并呈現下半段左右波動，上半段為增加趨勢的特征，均自25 cm深度斜率開始加大，與前述自25 cm現代以來陸源增加的特征相對應。再進一步比較40～0 cm段和25～0 cm段含量變化趨勢的相對斜率，Pb分別為3.24×10-3/cm和4.70×10-3/cm，Cr分別為1.05×10-3/cm和1.54×10-3/cm，Zn分別為0.81×10-3/cm和2.33×10-3/cm，同樣具備分化和自25 cm之后加快的特征，與前述氣候變化特征同樣相對應。再對比北部灣西北部(防城港口外)巖芯近100余年來的積累曲線，Pb、Cr、Zn含量均表現出增加趨勢，Pb還出現了峰值[1]，可能與人類活動和大氣擴散有關。

圖9巖芯重金屬自50 cm以來積累系數fa分布曲線

Fig.9Curve of enrichment index fefrom 50 cm depth of second climatic stage in sediments core

6　結論

(1)北部灣地處海槽的巖芯顯示，中全新世以來氣候總體上趨向濕暖，陸區蝕變增強，細顆粒增加，元素遷移性加強。

(2)巖芯重金屬具有陸源性，含量呈現分段波動變化，其含量隨深度的變淺(氣候的演進)而上升。

(3)巖芯粒級累計頻率分布表明沉積物顆粒運動形式以懸移質為主，其主要粒級與懸移質有對應性。重金屬的親細顆粒特征顯示吸附再沉積為重金屬主要積累方式，吸持粒級為6～9 φ。50 cm以來重金屬Pb、Cr、Zn的fa為0.95～1.14波動變化。

(4)晚全新世后期25 cm以來,重金屬Pb、Cr、Zn積累有加快趨勢， 尤其Pb比較明顯，可能與人類活動及其大氣擴散有關，需要多加關注。

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(責任編輯：尹闖)

Climatic Change and Accumulative Characteristics of Heavy Metals in Beibu Gulf Trough Since Middle Holocene

HUANG Xiangqing,CUI Zhen’ang,XIA Zhen,LIANG Kai,ZHANG Shunzhi,PAN Yi

(Key Laboratory of Marine Mineral Resources of MLR,Guangzhou Marine Geological Survey,Guangzhou,Guangdong,510760,China)

【Objective】Because of less understanding to heavy metal accumulation in sedimentary center in Beibu Gulf trough in coastal bays and estuaries,it is necessary to study the distribution,accumulation and relationship of heavy metals along with sedimentary environment change since Holocene.【Methods】Based on14C dating, laboratory test of granularity and geochemistry was conducted in 30 samples from 200 cm-length sediment core in Beibu Gulf trough.The distribution of heavy metals Pb,Cr and Zn and their relation with environment factors were analyzed.【Results】Chemical erosion indicator CIA and other indicator basically oscillated in two stages,showing a climatic trend to warmer and wetter.Heavy metals had continent provenance and an increasing trend with positive respond to climatic change.Sediment core was mainly composed of suspended sediment compositions,revealing that heavy metals accumulated by the way of suspended matters’ adsorption and re-settlement with adhesive grain sizes 6～9 φ.Through the method of 150 cm-length progressive and dynamic background value calculation,the vertical accumulation index fafrom 50 cm was obtained firstly,showing that heavy metals came into the accumulation state from 25 cm and their accumulation rate especially Pb distinguished with other two heavy metals.【Conclusion】The vertical distribution and behavior characteristics of heavy metals are basically the response to climatic variation and trend,and a growing trend of abovementioned heavy metals especially Pb since latest Holocene reveals anthropogenic impacts.

Beibu Gulf,heavy metal,climatic variation,accumulation

2016-01-25

2016-03-10

黃向青(1964-)，女，高級工程師，從事海洋地質環境研究。

X142

A

1005-9164(2016)03-0286-07

*中國地質調查局項目(基[2009]03-19-04)資助。

廣西科學Guangxi Sciences 2016,23(3):286～292

網絡優先數字出版時間：2016-07-13【DOI】10.13656/j.cnki.gxkx.20160713.004

網絡優先數字出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/45.1206.G3.20160713.0857.008.html