中西非裂谷Termit盆地原油甾類生物標志物組成及原油族群

毛鳳軍，劉 邦，劉計國，唐 琪，陳忠民，鄭鳳云，李早紅

(中國石油 勘探開發研究院，北京 100083)

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中西非裂谷Termit盆地原油甾類生物標志物組成及原油族群

毛鳳軍，劉 邦，劉計國，唐 琪，陳忠民，鄭鳳云，李早紅

(中國石油 勘探開發研究院，北京 100083)

采用色譜質譜(GC-MS)技術分析了中西非裂谷系(WCARS)Termit盆地古近系-下白堊統原油中規則甾烷、4-甲基甾烷、三芳甾烷和甲基三芳甾烷的分布特征并據此劃分了Termit盆地原油族群。結果表明：研究區絕大多數原油中C29相對于C27和C28規則甾烷含量高；C304-甲基甾烷豐度低或未檢測出；C26-C27-C28三芳甾烷組成中，C2720R和C2620S異構體豐度相對較低；三芳甲藻甾烷相對豐度較高。這些原油應同屬一個原油族群(族群Ⅰ)，來自同一個烴源灶。而來自DD-1、DD-2、D-1和T-1等部分井的原油中C29規則甾烷相對含量低于族群I原油，并檢測出較高豐度的C304-甲基甾烷；三芳甾烷和三芳甲藻甾烷分布也明顯不同，應屬于另一原油族群(族群Ⅱ)。在Termit盆地尋找族群II的原油具有重要的勘探前景。

規則甾烷；三芳甾烷；三芳甲藻甾烷；原油族群；中西非裂谷系；Termit盆地

毛鳳軍，劉邦，劉計國，等.中西非裂谷Termit盆地原油甾類生物標志物組成及原油族群[J].西安石油大學學報(自然科學版)，2016，31(3):8-16.

MAO Fengjun,LIU Bang,LIU Jiguo，et al.Composition of steroid biomarkers in oils from Termit Basin,Western and Central Africa Rift Systems[J].Journal of Xi'an Shiyou University(Natural Science Edition),2016,31(3):8-16.

引　言

原油中C27-C28- C29規則甾烷同系物的相對豐度可以反映其源巖有機質的生源構成，根據3種不同碳數甾烷相對豐度構成的C27-C28-C29規則甾烷三角圖可區分不同烴源巖和/或同一烴源巖不同有機相生成的原油[1-4]。

石油和沉積有機質中C304α-甲基-24-乙基膽甾烷和C30甲藻甾烷(4α,23,24-三甲基膽甾烷)是常見的4-甲基甾烷系列。4α-甲基甾烷可能主要源于活溝鞭藻中的4α-甲基甾醇[5]。傅家謨等[6]發現淡水湖相有機質中的4α-甲基甾烷含量較高。研究者在海相和非海相原油中都發現了豐富的C304-甲基甾烷[7-8]，在海相溝鞭藻沉積物中發現了4α-甲基-24-乙基膽甾烷和C30甲藻甾烷，但湖相沉積物中主要檢測到4α-甲基-24-乙基膽甾烷[1,7-8]。

三芳甾烷(TAS) 可能來自單芳甾烷(MAS) 的進一步芳構化和脫甲基化[9-14]，所以C26- C27-C28三芳甾烷相對含量同樣可以用來判識原油及相關烴源巖的有機質生源構成。有研究者利用C26-C27-C28三芳甾烷三角圖進行源巖有機質的生源構成判識，并與C27- C28-C29規則甾烷得出的結果進行對比[10]。Peterson等[3]利用C27/ C2820R TAS 和C26/ C2820S TAS 關系圖成功地進行了原油族群劃分。李美俊等[15-16]研究了塔里木盆地古生界原油中三芳甾烷的分布特征，發現塔河油田寒武系來源的原油中C2620S、C2620R+C2720S和C2720R三芳甾烷的相對含量明顯高于C2820S和C2820R三芳甾烷， 而中上奧陶統來源的原油具有C2820S和C2820R三芳甾烷豐度優勢。

石油和有機質中的三芳甲藻甾烷和甲基三芳甾烷可能是對應的甲藻甾烷和甲基甾烷逐步芳構化而來。甲基三芳甾烷系列由多個異構體組成，其分布型式可以作為油-油和油-源對比的依據。據前人研究，作為甲藻甾烷和三芳甲藻甾烷生物化學先質的甲藻甾醇幾乎是惟一由溝鞭藻衍生的，這種甲藻甾烷(三芳甲藻甾烷)與溝鞭藻之間的親緣關系幾乎可將其作為指示溝鞭藻的生物分子化石[17-24]。

前人提出用三芳甲藻甾烷指數(TDSI)來表征三芳甲藻甾烷與3-甲基三芳甾烷的相對含量[20,24]，并且發現TDSI參數值與表征沉積環境的地球化學參數如伽馬蠟烷指數、Pr/Ph(姥鮫烷/植烷比值)不存在明顯的相關性，而與溝鞭藻的豐度密切相關[24]。

本文以中西非裂谷系Termit盆地為例，對代表性原油樣品的規則甾烷、4-甲基甾烷、三芳甾烷、甲基三芳甾烷和三芳甲藻甾烷的組成特征進行研究，并根據甾類化合物的分布特征進行原油族群劃分。

1　地質背景和樣品

中西非裂谷系Termit盆地位于尼日爾東部，向南延伸至乍得，北與Tefidet、Tenere、Grein和Kafra盆地相接，南與Bornu盆地相鄰(圖1)，呈NW─SE向長條形展布，南北長約300 km，東西寬約110 km(圖2)，是一個在前寒武系變質巖(基底巖性為片麻巖)基底的基礎上發育起來的中、新生代裂谷盆地[25]。

圖1　中西非裂谷系及Termit盆地構造位置Fig.1　Structural map of Central Western Africa Rift System and the location of Termit Basin

圖2　Termit盆地構造略圖Fig.2　Structure outline map of Termit Basin

盆地沉積厚度超過12 km，地震、鉆井、測井和古生物等資料揭示，Termit盆地沉積地層有：下白堊統、上白堊統、古近系、新近系及第四系。下白堊統以陸相沉積為主，上白堊統Donga和Yogou組為海相碎屑巖沉積，Madama組為厚層河流相砂礫巖沉積。古近系總體以湖相沉積為主，巖性為砂泥巖互層。新近系和第四系為河流相沉積(圖3)。

圖3　Termit盆地綜合柱狀圖Fig.3　Generalized stratigraphic column of Termit Basin

Termit盆地的主力儲層為古近系Sokor1組湖泊三角洲相砂巖，主要為細粒-中粒石英砂巖，儲層空間為粒間孔和粒內溶蝕孔，具有較好的物性。古近系Sokor2組中下部形成于二級層序的最大湖泛面附近，沉積了大面積分布的厚層連續泥巖段，是該盆地良好的區域性蓋層。生儲蓋特征分析表明，Termit盆地下白堊統—古近系發育3套成藏組合，分別是下白堊統成藏組合、上白堊統成藏組合及古近系成藏組合(圖3)。目前該盆地所發現的油氣藏主要位于古近系成藏組合和上白堊統成藏組合中[25]。

Genik[26]將中西非裂谷系盆地的原油劃分為2種不同的原油成因類型：一類是來自海相烴源巖的原油，另一類是來自湖相有機質的原油。據穩定碳同位素組成特征、三環萜烷和藿烷類分子標志物組成特征，Wan等[27]認為Termit盆地也存在2種成因類型的原油，大多數原油具有海相成因原油的特征，而DD-1井的原油具有不同的地球化學特征，具有湖相成因原油的特征，應來自古近系Sokor組湖相泥巖烴源巖。

本文選取該地區25件原油樣品(表1)，對Termit盆地原油中的規則甾烷、4-甲基、三芳甾烷、甲基三芳甾烷和三芳甲藻甾烷的組成特征進行綜合研究，根據甾類生物標志物的組合特征，對Termit盆地原油族群進行劃分，發現更多的湖相成因原油，為進一步擴大油氣勘探領域提供了地球化學依據。

表1　中西非裂谷Termit盆地原油生物標志化合物參數

注：注：C27%、C28%和C29%分別代表原油飽和烴質量色譜圖(m/z 217)上碳數分別為27、28和29的ααα-20R構型甾烷的化合物峰面積相對百分含量；C26/C2820S TAS為原油芳烴質量色譜圖(m/z 231)上碳數為26和28的20S構型三芳甾烷化合物峰面積比值；C27/C2820R TAS為原油芳烴質量色譜圖(m/z 231)上碳數為27和28的20R構型三芳甾烷化合物峰面積比值；TDSI即三芳甲藻甾烷指數，表示三芳甲藻甾烷的相對含量，定義為三芳甲藻甾烷/(三芳甲藻甾烷+ 3-甲基-24-乙基三芳甾烷)。

2　實驗方法

用正己烷沉淀原油中的瀝青質，再采用硅膠/氧化鋁柱色層分離法，把脫瀝青質的原油分成飽和烴、芳烴和非烴3種餾分。

飽和烴與芳烴色譜質譜(GC-MS)分析，實驗儀器為美國Agilent公司6890GC/5975iMS臺式質譜儀，色譜柱為HP-5MS (60 m×0.25 mm×0.25 μm)。飽和烴餾分的實驗條件：初溫50 ℃，保持1 min，以20 ℃/min升至120 ℃，以3 ℃/min升至310 ℃，不分流進樣；載氣為氦氣，流速為1 mL/min；數據采集方式為全掃描/多離子。質譜采用EI 電離方式，電子能量為70 eV。芳烴餾分GC-MS升溫程序：初溫80 ℃，保持1 min，以3 ℃/min升至310 ℃，保持16 min；進樣口溫度300 ℃，其他條件與飽和烴餾分相同。

在飽和烴餾分m/z 217色譜質譜圖上檢測和鑒定C27、C28和C29規則甾烷和C304-甲基甾烷系列，根據芳烴餾分m/z 231質量色譜圖檢測和鑒定C26、C27和C28三芳甾烷系列，采用芳烴餾分m/z 245質量色譜圖，通過與已發表的文獻中的相對保留時間對比，對甲基三芳甲基甾烷和三芳甲藻甾烷進行鑒定，從相應化合物的峰面積比值即可獲得相關的分子地球化學參數。

3　結果與討論

3.1規則甾烷和4-甲基甾烷分布特征

在飽和烴餾分m/z 217質量色譜圖上可以發現中西非裂谷Termit盆地原油的C27、C28、C29甾烷在峰的強度上有差別(圖4)，主要表現為：大多數原油顯示相似的反“L”型分布，C29甾烷含量高，占C27、C28和C29規則甾烷總和的50%以上，表現為C29甾烷優勢(圖4(a)—圖4(d))；而來自DD-2井(Sokor2油組)、D-1井(E0油組)、T-1井(E0油組)以及DD-1井(E2、E4油組)的原油具有不同的甾烷分布特征，這些原油的C27規則甾烷含量較高，C27-C28-C29規則甾烷呈不對稱的“V”字型分布(圖4(e)、圖4(f))。

Termit盆地原油甾烷分布的另一個明顯的差異是4-甲基甾烷的分布(圖4)。DD-2井(Sokor2油組)、D-1等井(E0油組)的原油中含有較豐富的4α-甲基-24-乙基膽甾烷(圖4(e)、圖4(f))，而絕大多數原油的C304-甲基甾烷豐度低或未檢測出(圖4(a)—圖4(d))。

3.2三芳甾烷分布特征

原油中三芳甾烷系列可用芳烴餾分的GC-MS進行分析，采用m/z 231質量色譜圖即可進行檢測。Termit盆地原油都可檢測出完整的C26-C27-C28三芳甾烷系列。圖5是代表性原油樣品的三芳甾烷分布特征， G-3井和B-1等井的三芳甾烷分布圖(圖5(a)—圖5(d))顯示：C2620S、C2620R + C2720S和C2720R三芳甾烷的相對含量較低，而C2820S和C2820R三芳甾烷相對偏高。Termit盆地絕大多數原油具有類似特征，部分原油的三芳甾烷分布特征不同，例如DD-2井(Sokor2油組)、D-1井(E0油組)、T-1井(E0油組)以及DD-1井(E2、E4油組)的原油具有相對較高豐度的C2620S和C2620R + C2720S異構體(圖5(e)—圖5(f))。

圖4　中西非裂谷Termit盆地原油中甾烷分布特征(m/z 217質量色譜圖)Fig.4　Distribution of steranes in the oils from Termit Basin in WCARS (m/z 217 mass chromatograms)

圖5　中西非裂谷Termit盆地原油三芳甾烷分布特征(m/z 231)Fig.5　Distribution of triaromatic steroids (m/z 231) of the crude oils from Termit Basin of Western and Central Africa Rift Systems

3.3甲基三芳甾烷和三芳甲藻甾烷分布特征

圖6展示了中西非裂谷系Termit盆地原油甲基三芳甾烷和三芳甲藻甾烷組成特征，一般用三芳甲藻甾烷指數TDSI表示三芳甲藻甾烷的相對含量(TDSI定義為[24]三芳甲藻甾烷/(三芳甲藻甾烷+3-甲基-24-乙基三芳甾烷))?？梢钥闯鼋^大部分原油樣品中都檢測出豐度較高的三芳甲藻甾烷和甲基三芳甾烷(圖6(a)—圖6(d))，具有較高的TDSI值，為0.79～0.98，表現出烴源巖有機質來源的一致性。而DD-2井(Sokor2油組)、D-1井(E0油組)、T-1井(E0油組)以及DD-1井(E2、E4油組)原油以甲基三芳甾烷為主，三芳甲藻甾烷豐度相對低很多(圖6(e)—圖6(f))，三芳甲藻甾烷指數TDSI的值在0.35～0.53(表1)。

3.4甾類分布特征用于原油族群劃分

Termit盆地古近系—白堊系原油總體表現出2種不同的甾類生物標志化合物組成特征，大多數原油具有高的C29規則甾烷含量(表1)，其規則甾烷相對含量、組成非常相近。圖7為中西非裂谷Termit盆地C27-C28-C29規則甾烷相對含量組成三角圖，可以用來表示3種不同碳數規則甾烷的相對含量，可以看出這些原油很好地聚為一類(族群I)。而來自DD-2井(Sokor2油組)、D-1井(E0油組)、T-1井(E0油組)以及DD-1井(E2、E4油組)的原油都具有相對較高的C27規則甾烷含量，在盆地C27-C28-C29規則甾烷三角圖中聚為另一族群(族群II)(圖7)。

從三芳甾烷組成特征看，具有相對較高C29規則甾烷含量的原油(族群I)，其C26和C27相對C28三芳甾烷含量較低。為了直觀地顯示這種差別，求取C27/C2820R TAS和C26/C2820S TAS值(表1)，作C27/C2820R TAS-C26/C2820S TAS相關圖(圖8)，可以明顯看出大多數原油具有較低的C27/C2820R TAS和C26/C2820S TAS參數值，聚為一類，其中C27/C2820R TAS值都低于0.35，C26/C2820S TAS值均在0.20左右或小于0.20(表1)。而DD-2井(Sokor2油組)、D-1(E0油組)、T-1(E0油組)以及DD-1井(E2、E4油組)的原油具有相對較高的參數值，同樣聚類為另一種原油類型，表明這些井的原油屬于另一原油族群(族群II)，應具不同于族群I的油氣來源。

圖6　中西非裂谷Termit盆地石油中甲基三芳甾烷和三芳甲藻甾烷分布特征 (m/z 245)Fig.6　Distribution of methyl triaromatic steroids and triaromaticdinosteroids(m/z 245)of the crude oils from Termit Basin of WCARS

圖7　中西非裂谷Termit盆地原油C27-C28-C29規則甾烷組成三角圖Fig.7　Ternary diagram showing the C27-C28-C29regular sterane distribution patterns of the crude oils from Termit Basin of WCARS

注：注：圖中C27，C28和C29分別表示原油飽和烴質量色譜圖(m/z 217)中碳數分別為27、28和29的規則甾烷化合物峰面積的相對百分含量。

圖8　三芳甾烷C27/C28 20R TAS與C26/C28 20S TAS比值相關圖Fig.8　Oil family classification by the cross plot of C27/C2820R TAS versus C26/C28 20S TAS ratios for the oils from Termit Basin of WCARS

從甲基三芳甾烷和三芳甲藻甾烷組成特征看，族群I原油具有相對較高的三芳甲藻甾烷含量，三芳甲藻甾烷指數TDSI值也普遍較高，一般高于0.90(表1)，而且該族群原油中C304α-甲基三芳甾烷含量很低或者未檢測出。族群II原油中三芳甲藻甾烷含量相對較低，TDSI指數一般低于0.50。前人[25,28]對Termit盆地烴源巖研究結果表明，該盆地存在2套潛在烴源層，即上白堊統Yogou組海相泥質烴源層和古近系Sokor組湖相烴源層。從本文分析的原有樣品生物標志化合物組合，即C304α-甲基三芳甾烷和三芳甲藻甾烷組成來看，族群I原油具有海相成因的特征，應來自Yogou組烴源層，而族群II原油應來自古近系Sokor湖相烴源層。其他的分子地球化學指標和穩定碳同位素的組成特征也區分出具有海相和湖相成因的2類原油和對應的烴源層[27]。

Termit盆地大多數原油具有海相成因原油的特征，都屬于族群I。目前在DD-2井(Sokor2油組)、D-1井(E0油組)、T-1井(E0油組)以及DD-1井(E2、E4油組)中找到族群II原油，表明該族群原油具有一定的勘探前景。因此，應開展Sokor組烴源巖的分布特征研究、生烴潛力評價及油藏成藏特征綜合分析，以擴大Termit盆地勘探領域。

4　結　論

(1)根據甾類化合物組成特征，將中西非裂谷系Termit盆地原油劃分為2個族群。

(2)族群I原油中C27-C28-C29規則甾烷呈現反“L”型分布，含有豐度相對較高的C29甾烷。C304-甲基甾烷豐度低或未檢測出；三芳甾烷C27/C2820R TAS和C26/C2820S TAS參數值分別小于0.35和0.20；三芳甲藻甾烷的豐度相對較高。絕大多數的原油都屬于族群Ⅰ。

(3)族群II原油中C27-C28-C29規則甾烷呈現“V”字型分布，C29規則甾烷相對含量低于族群I原油。C304-甲基甾烷豐度較高，三芳甲藻甾烷的豐度相對較低。三芳甾烷C27/C2820R TAS和C26/C2820S TAS參數值分別大于0.35和0.20。目前DD-2(Sokor)、D-1(E0)和T-1(E0)以及DD-1等井(E2、E4油組)的原油屬于該族群。

(4)甾類化合物組合分布特征是劃分Termit盆地原油族群的有效方法。尋找來自族群II的原油具有重要的勘探意義。

致謝

中國石油大學(北京)油氣資源與探測國家重點實驗室完成了樣品的地球化學分析測試，在此表示謝意。

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責任編輯：王輝

Composition of Steroid Biomarkers in Oils from Termit Basin,Western and Central Africa Rift Systems

MAO Fengjun,LIU Bang,LIU Jiguo,TANG Qi,CHEN Zhongmin,ZHENG Fengyun,LI Zaohong

(Research Institute of Petroleum Exploration & Development,CNPC,Beijing 100083,China)

The distribution patterns of regular steranes,4-methyl-steranes,triaromatic steroids and methyl triaromatic steroids in the oils from Paleogene-Lower Cretaceous reservoir in Termit Basin of Western and Central Africa Rift Systems(WCARS) were analyzed using gas chromatography-mass spectrometry(GC-MS).The ethnic group of the oils in Termit Basin was divided according to the composition of the steroids.It is shown that the majority of the oils are dominated by C29steranes among all C27,C28and C29regular sterane homologues.The C304-methylsterane is typically absent or under detection limit.The distribution of triaromatic steroids(TAS) is characterized by low content of C2720R and C2620S TAS isomers.The triaromaticdinosteroids are present at relatively high concentration.These oils should belong to one oil family(family I) and be derived from the same source kitchen.The relative abundance of C29regular sterane in some oils from wells DD-1,DD-2,D-2 and T-1 is a little lower than that of the oils from family I.These oils are characterized by abundant C304-methylsterane and relatively lower triaromaticdinosteroids content.Therefore,they should belong to another oil family(family II).Exploration for the oils of family II has important practical significance in Termit Basin.

regular steranes;triaromatic steroids;triaromaticdinosteroids;oil ethnic group;Western and Central Africa Rift Systems;Termit Basin

2016-03-01

國家科技重大專項“海外重點風險項目勘探綜合配套技術”(編號：2011ZX05029)

毛鳳軍(1965-)，男，碩士，高級工程師，主要從事非洲地區石油地質綜合研究。E-mail: maofengjun@petrochina.com.cn

10.3969/j.issn.1673-064X.2016.03.002

TE122.3

1673-064X(2016)03-0008-09

A