基于灰色系統理論的緩沖回填材料導熱性能預測

馬立平，王 哲，韓永國

(1.西南科技大學計算機科學與技術學院，四川 綿陽 621010；2.西南科技大學核廢物與環境安全國防重點學科實驗室，四川 綿陽 621010)

基于灰色系統理論的緩沖回填材料導熱性能預測

馬立平1，2，王 哲2，韓永國1

(1.西南科技大學計算機科學與技術學院，四川 綿陽 621010；2.西南科技大學核廢物與環境安全國防重點學科實驗室，四川 綿陽 621010)

將以膨潤土為基材的集成緩沖回填材料導熱性能及其影響因素作為一個系統來研究，在深入分析集成緩沖回填材料不同干密度、不同含水量、不同孔隙度、和不同飽和度條件下的導熱性能實驗的基礎上，基于灰色系統理論對集成緩沖回填材料的熱傳導系數和熱擴散系數(作為系統輸出)及其影響因素(作為系統輸入)進行系統模擬，建立了相應的預測模型，設計了模型算法，并用Microsoft Visual Studio為開發工具，研制了“集成緩沖回填材料導熱性能模擬軟件系統”，用該軟件系統成功實現了以膨潤土為基材的集成緩沖回填材料導熱性能的模擬及預測，結合導熱性能實驗數據進行軟件實證分析，從軟件運行的實證數據看，預測效果好、精度高；從控制(輸入)的角度研究集成緩沖回填材料熱傳導熱系數和熱擴散系數(輸出)的預測問題，不僅為集成緩沖回填材料導熱性能的預測和模擬提供了平臺和工具，更重要的是為高放核廢物處置庫工程屏障開發出具有高導熱性能緩沖回填材料奠定了基礎。

緩沖回填材料；導熱性能；灰色系統理論；熱傳導系數

高放廢物棄物深部地質處置是國際公認的可行處置方法[1]，即把高放廢物深埋于距地表下500～1000m穩定地層中，使其與人類生存環境永久隔離。我國高放廢物深地質處置庫的概念模型為地質體(天然屏障)、緩沖回填材料(人工屏障)、廢物罐和固化體組成的多重屏障體系，其中人工屏障系統包括高放廢物固化后貯存在廢物罐中，然后外面包裹緩沖回填材料，再向外就是圍巖體[2]。在處置庫運行期間，高放核廢物產生大量持續很長時間的衰變熱，這就要求處置庫人工屏障系統的緩沖回填材料具有良好的導熱性和熱穩定性[3]，能夠將衰變熱及時擴散，以免由于處置庫內局部高溫而導致緩沖回填材料性能降低。瑞典科學家Pusch等[1]在20世紀70年代中期認為膨潤土具有低滲透性、良好膨脹性和導熱性等特點，是高放廢物深地質處置最適合的緩沖回填材料。后來，為了解決純膨潤土無法克服熱傳導性低及濕化后出現“團?；倍鴮е聣簩嵆尚筒痪谋锥?，有不少學者展開了以膨潤土為基材料，適當添加沸石、石英砂、高嶺土和石墨等的集成緩沖回填材料的導熱性能研究工作[3-8]。Tang A. M.等實驗研究了干密度、含水率、飽和度、孔隙度等對美國MX80膨潤土熱傳導系數的影響[4]；劉月妙等在不同干密度和不同含水率條件下以高廟子膨潤土為基材的緩沖回填材料的熱傳導性能，并分析了飽和度和壓實密度對緩沖材料熱傳導性能的影響[3，5]；J.Pacovsky對捷克RMN膨潤土及添加劑的導熱性能進行了研究，提出密度和含水量對導熱系數具有顯著的影響，而溫度對導熱系數的影響不明顯[6]；葉為民等通過研究發現含砂量、干密度和含水率等因素對緩沖回填材料的熱傳導系數具有影響作用，并運用多種熱傳導模型進行了預測對比分析[7]；Ould-Lahoucine C.試驗研究了緩沖回填材料在不同干密度和含水率條件下的熱傳導系數，并利用試驗數據對現有的熱傳導系數預測方法進行了評價[8]。

然而，對于我國高放廢物處置庫緩沖回填材料的導熱性能研究雖然已取得了一些成果，但對其熱傳導系數的影響及熱傳導系數的預測方面少有報道。本文在前期研究成果的基礎上[9-13]，以膨潤土、沸石和黃鐵礦混合的集成型緩沖回填材料熱傳導實驗為基礎，開展集成緩沖回填材料導熱性能研究，并從系統的角度研究集成緩沖回填材料的熱傳導性能，將灰色系統理論方法與計算機技術相結合，開展了集成緩沖回填材料導熱性能預測模型研究，并研制一個模擬軟件系統，能實現集成緩沖回填材料熱傳導性能的模擬及預測。通過這一研究弄清集成緩沖回填材料熱傳導性能的各項影響因素(輸入)對熱傳導性能(輸出)的影響程度，不僅為集成緩沖回填材料導熱性能的預測和模擬提供平臺和工具，更重要的是為高放核廢物處置庫工程屏障開發出具有高導熱性能緩沖回填材料奠定基礎。

1 實驗部分

1.1 原料

集成緩沖回填材料主要原料為新疆塔城地區天然鈉基膨潤土、新疆沸石和四川江油黃鐵礦，它們的主要化學組成見表1[9]。鈉基膨潤土主要礦物為蒙脫石，其次為方石英和長石以及少量褐鐵礦和伊利石，陽離子交換量和吸藍量分別為82mmol/100g和115mmol/100g；新疆沸石主要礦物組成為絲光沸石、斜發沸石、葉沸石、石英，還含少量蒙脫石、長石和水云母，陽離子交換量和吸藍量分別為97.97mmol/100g和22.1mmol/100g；四川江油黃鐵礦主要由黃鐵礦及少量石英和白云石礦物組成。將集成緩沖回填材料的三種組成礦物，研磨至74μm，后在105℃溫度下烘干至恒重，冷卻后用電子秤按質量比(膨潤土∶沸石∶黃鐵礦=67∶23∶10)[9]稱量出所需材料的質量后混合備用。按照預先設計的含水量，將已干燥的膨潤土加入一定量的蒸餾水，分別配制成不同含水量的試樣，待試樣攪拌均勻后，放入樣品袋內密封放置48h至72h。最后，通過液壓機，將松散的不同含水量的試樣壓實至預先設計的干密度，壓制完成后，將試樣緩慢推出模具，記錄壓實樣品的質量和厚度，以此計算試樣的實際壓實干密度，并將壓實樣品裝入密封袋內備用。

1.2 試劑及儀器

課題組自制壓樣模具(直徑為61.1mm，高為20mm，底座、脫模工具)，電子天平(BSA 224S，德國賽多利斯公司，精度為0.0001g)，數顯電熱恒溫干燥箱(DHG-9246A，上海浦東榮豐科學儀器有限公司)，Hot Disk熱常數分析儀(TPS2500s型，瑞典凱戈納斯有限公司)，TENSON電液比例控制器(YAW型，濟南天辰實驗機有限公司)。其他還有干燥箱、干燥劑、200目篩、游標卡尺、電子稱(精度0.1g)、量筒、燒杯、量盤等。

表1 原料的化學組成(w/%)

1.3 實驗方法

集成緩沖回填材料導熱性能實驗采用Hot Disk熱常數分析儀進行導熱性能的測試。Hot Disk熱常數分析儀通過使用高靈敏度的組件測量熱導率在0.01W/mk到500W/mk的材料，儀器分為基本模塊、各向異性模塊、薄板模塊、薄膜模塊和比熱模塊，根據本實驗目的，選用基本模塊進行膨潤土熱傳導性能測試。首先將預先制作好的樣品置于樣品架上，蓋上蓋子，使測試溫度盡可能穩定；接著打開Hot Disk熱常數分析儀配套軟件，選擇基本模塊，根據實際制作好的樣品錄入樣品信息，選擇Hot Disk熱常數分析儀5501型探頭，輸入測試功率0.2kW，測試時間選擇80s；開始測試；待測好后，選擇測試數據點在20～150之間進行計算，便可得到樣品的熱傳導系數和熱擴散系數。在測試過程中主要根據樣品的實際情況，測試參數的選取進行適當調整。

1.4 預測模型構建

從集成緩沖回填材料導熱性能實驗結果可以看出，影響其熱傳導系數和熱擴散系數的因素主要有實際含水量、實際干密度、飽和度和孔隙度。若將集成緩沖回填材料導熱性能實驗作為一個系統來模擬，將熱傳導系數和熱擴散系數作為系統的輸出，熱傳導系數和熱擴散系數的所有影響因素作為系統的輸入(多輸入)來研究該系統，其結構如圖1。系統模擬過程立足于隨機過程理論和方法，建立系統動態方程，再以實驗數據進行擬合實現功能的同構，進而經檢驗確定模型的可靠性，最后外推至將來，使建立的系統有著獨立的預測功能，而這種模擬的輸入輸出關系還可為控制集成緩沖回填材料導熱性能奠定基礎。

圖1 導熱性能實驗系統影響因素結構圖

基于集成緩沖回填材料導熱性能實驗系統的特征，選擇灰色系統理論對其進行模擬?；疑到y理論指出，通過利用離散的隨機數經過數的生成過程，能夠變成隨機性明顯削弱的較有規律的生成數列(比如隨機數的累加可使隨機性弱化)，為數據建模提供中間信息。那么，在得到的有規律的生成數列的基礎上，可以對數據生成過程做較長的描述，甚至可以確定微分方程的系數，從而建立反映系統輸入輸出關聯關系的微分方程模型，并根據這一微分方程模型對系統進行模擬預測，再由預測所得到的結果還原到初始的離散的隨機數。我們根據灰色系統理論的建模機理、計算過程、技巧及應用實例，歸納出建立集成緩沖回填材料導熱性能預測模型的步驟如下[12-14]。

1)把集成緩沖回填材料作為一個系統看待，它含狀態變量和控制變量兩大類。狀態變量為X(t)=(x1(t)，x2(t)，……，xn(t))T,X(t)是需要預測的集成緩沖回填材料的熱傳導系數和熱擴散系數，其中x1(t)是指熱傳導系數、x2(t)是指熱擴散系數、t是指集成緩沖回填材料實驗的試樣編號序列;控制變量為U(t)=(u1(t)，u2(t)，……，um(t))T,U(t)是集成緩沖回填材料導熱性能的影響因素序列，其中u1(t)是實際含水量、u2(t)是實際干密度、u3(t)是指孔隙度、u4(t)是指飽和度、t是指集成緩沖回填材料實驗的試樣編號序列。

3)對X(j)(ti)，U(j)(ti)可以進行微分方程模型的建立，模型結果見式(1)。

(1)

4)按灰色生成理論和最小二乘法，可識別參數A，B的值，再由線性系統的結論，見式(2)。

(2)

5)由式(2)可得，若給定輸入U(j)(tN+1)，可得X(j)(tN+1)的預測值。按X(j)(t)的定義，逐次還原進行j次便可得X(tN+1)的預測值。

通過集成緩沖回填材料導熱性能實驗測定在不同影響因素條件下，集成緩沖回填材料的熱傳導系數和熱擴散系數，以此數據集對設計好的預測模型進行擬合，求解方程(1)中參數A、B的值，從而找出集成緩沖回填材料的熱傳導系數和熱擴散系數與實際含水量、實際干密度、孔隙度、飽和度等影響因素之間的關聯關系方程(2)。再進一步依賴方程(2)式預測未知的不同影響因素下集成緩沖回填材料的熱傳導系數和熱擴散系數。

2 結果與分析

以集成緩沖回填材料導熱性能實驗測得的20個集成緩沖回填材料試樣的實驗數據(表2)為基礎。根據實驗所得，集成緩沖加回填材料熱傳導系數和熱擴散系數的影響因素為：實際含水量、實際干密度、孔隙度和飽和度，并且在含水量為14.12%，孔隙度小于43.18%時，其熱傳導系數均大于0.8W·m-1·K-1，當含水量為18.16%，孔隙度為36.39%時，其熱傳導系數為1.39W·m-1·K-1，滿足國際原子能機構對高放廢物處置庫緩沖回填材料提出的熱傳導系數大于0.8W·m-1·K-1的性能要求。

表2 導熱性能實驗數據表

利用已建立的集成緩沖回填材料導熱性能預測模型，將前16個試樣實驗數據對設計好的預測模型進行擬合求解出預測模型中未知參數，后4個試樣實驗數據作為檢驗樣本數據。依賴已將確定好參數的預測模型預測參加建模的16個樣本數據和未參加建模的4個樣本數據。結合預測模型，基于Windows 8 x64平臺，用Microsoft Visual Studio研制的集成緩沖回填材料導熱性能模擬軟件系統處理表2的數據，得到表3所示結果。從表中可以看出通過基于灰色系統理論建立的預測模型所得到的結果非常好，相對誤差小于10%。

3 結 論

本文將集成緩沖回填材料導熱過程作為一個系統，從系統的輸入、輸出、信息與控制的角度研究集成緩沖回填材料的導熱性能，將計算機技術和數學方法同時作為工具應用于集成緩沖回填材料導熱性能這一問題研究中。在對集成緩沖回填材料導熱性能進行實驗和分析的基礎上，基于灰色系統理論模擬層面闡述了集成緩沖回填材料導熱性能模擬原理及方法，從計算機數據庫開發和程序設計的角度研制了集成緩沖回填材料導熱性能模擬軟件系統。通過軟件導入實驗數據(含集成緩沖回填材料熱傳導系數、熱擴散系數及影響因素的實驗數據)進行導熱性能模擬預測，對比分析檢驗樣本的預測值與實驗值，其符合程度相當好，說明采用灰色系統理論方法對集成緩沖回填材料導熱性能預測是切實可行的。

表3 熱傳導系數和熱擴散系數預測結果值

注：相對誤差=(|預測面-實測值|/實驗值)×100。

本項研究成果不僅為在不同影響因素下集成緩沖回填材料導熱性能的預測和模擬提供平臺和工具，基于帶控制的預測思想為集成緩沖回填材料導熱性能分析研究提供了一種嶄新的研究思路，可使相關的研究上一個新的臺階，更重要的是為高放核廢物處置庫工程屏障開發出具有高導熱性能緩沖回填材料奠定了基礎。

[1] Pusch R.Highly compacted sodium bentonite for isolating rock-deposited radioactive waste products[J].Nuclear Technology，1979，45(2)：153-157．

[2] 王駒，蘇銳，陳偉明，等．中國高放廢物深地質處置[J]．巖石力學與工程學報，2006，25(4)：649-658．

[3] 劉月妙，徐國慶，劉淑芬，等．內蒙古高廟子膨潤土基本性能研究[M]．北京：中國核工業音像出版社，2001．

[4] Tang A M，CUI Yu-jun，et al.A study on the thermal conductivity of compacted bentonites[J].Applied Clay Science，2007(11)：1-9.

[5] 劉月妙，蔡美峰，王駒．高放廢物處置庫緩沖材料導熱性能研究[J]．巖土力學與工程學報，2007，26(S2)：3891-3896．

[6] PACOVSKY J．Some results from geotechnical research on bentonite[C]// KONVALINKA Petr，LUXEMBURK Frantisek，editors.CTU Reports-Experimental Investigation of Building Materials and Technologics，2002(6)：107-116.

[7] 葉為民，王瓊，潘虹．高壓實高廟子膨潤土的熱傳導性能[J]．巖土工程學報，2010(6)：821-826．

[8] OULD-LAHOUCINE C，SAKASHITA H，KUMATA T．Measurement of thermal conductivity of buffer materials and evaluation of existing correlations predicting it[J].Nuclear Engineering and Design，2002，216(1/2/3)：1-11．

[9] 王哲，易發成，李海峰．以膨潤土為基材的集成緩沖材料對鈾的阻滯特性研究[J]．非金屬礦，2015，38(5)：60-64．

[10] 王茂麗．緩沖回填材料的導熱性能研究及預測分析[D]．綿陽：西南科技大學，2015：59-66．

[11] 王哲，李海峰．內蒙高廟子膨潤土對放射性核素鍶和銫的吸附性能研究[J]．山東化工，2015，44(16)：206-209．

[12] 馬立平，任寶生．油田水驅開發效果評價與預警模型研究[J]．西南科技大學學報，2010，23(2)：52-55．

[13] 馬立平，任寶生．油田產量灰色-神經網絡混合預測模型研究[J]．石油天然氣學報，2008，30(5)：129-133．

[14] 張飛燕，孟薇，韓穎．基于灰色系統理論的煤礦安全投入結構分析與優化[J]．中國礦業，2014，23(1)：120-124．

Prediction of heat-conducting property of buffer backfilling materials for high level radioactive waste based on the grey system theory

MA Liping1，2，WANG Zhe2，HAN Yongguo1

(1.School of Computer Science and Technology，Southwest University of Science and Technology， Mianyang 621010，China；2.National Defense Key Discipline Laboratory of Nuclear Waste and Environmental Security，Southwest University of Science and Technology，Mianyang 621010，China)

This paper regards heat-conducting property of buffer backfilling materials and its influence factors as a system to study.After analyzing in depth experiment on heat-conducting property of buffer backfilling materials under different dry density，water content，porosity and saturation，on the basis of the principle of grey system theory，this paper has carried on systematic simulation to heat-conducting property and thermal diffusivity of buffer backfilling materials (as the system output) and its influence factors (as the system input)，having set up corresponding simulation model and designed algorithm.Furthermore，the author has developed “the simulation software system of the heat-conducting property of buffer backfilling materials” by using Microsoft Visual Studio as a developing instrument.With this system，the heat-conducting property of buffer backfilling materials system simulation and prediction in future has been realized successfully.From the results of real experimental data that the simulation software system operates，it can be concluded that this method has been good effect and high precision.The research has discussed the prediction questions for heat-conducting property of buffer backfilling materials (as output) in term of control (as input)，having not merely offered the platform and tool for prediction and simulation at the heat-conducting property of buffer backfilling materials，the more important thing is that it has established the foundation for the buffer backfilling materials with high heat-conducting how to design and exploit on the last artificial barrier of high-level radioactive waste repository in future.

buffer backfilling materials；heat-conducting property；the grey system theory；thermal conductivity

2016-04-12

西南科技大學科研基金項目資助(編號：12zx7115)；國家自然科學基金項目資助(編號：41402248)；核廢物與環境安全國防重點學科實驗室團隊基金項目資助(編號：13zxnk08)；核廢物與環境安全四川省協同創新中心預研基金項目資助(編號：15yyhk03)；西南科技大學重點科研平臺專職科研創新團隊基金資助(編號：14tdhk01)

馬立平(1973-)，男，博士，2007年畢業于西南石油大學石油工程計算專業，副教授、碩士生導師，主要從事科學工程計算與可視化方面的教學與研究工作，E-mail：maliping@swust.edu.cn；

第二作者簡介：王哲(1979-)，男，漢，吉林乾安人，講師，現主要從事核廢物地質處置技術方面教學與研究工作，E-mail：wz2004@163.com。

TL942

A

1004-4051(2017)01-0146-05