雙能谷效應對N型摻雜Si基Ge材料載流子晶格散射的影響?

黃詩浩 謝文明 汪涵聰 林光楊 王佳琪 黃巍 李成

1)(福建工程學院,信息科學與工程學院,福州 350118)

2)(廈門大學,物理科學與技術學院,廈門 361005)

1 引 言

雖然Ge與Si同屬于間接帶隙材料,發光效率低,但是室溫下Ge的直接帶與間接帶差值僅為136 meV,仍有少量電子占據其直接帶能谷中,并且這些電子具有較高的輻射復合速率.同時,Si基Ge材料由于在光通信波段吸收系數大,具有能帶結構可調的特點,并且和傳統的硅互補金屬氧化物半導體工藝相兼容等優點,所以Si基Ge材料一直以來都是科學家制備高效Si基光源的首選方案.

目前,國內外研究小組[1?10]都投入了大量的人力物力在Si基Ge高效發光材料與器件的開發上攻克了許多關鍵技術,但是在研究制備發光器件的過程中遇到了諸如激光器閾值電流密度過大、發光效率偏低、器件工作不穩定等難以解決的問題.為了突破在實驗研究過程中遇到的一系列瓶頸,亟待從理論方面展開深入研究.當前,國內外對Si基Ge高效發光材料的理論研究主要集中于兩方面:一是通過不同的計算方法研究應變對Ge能帶結構的影響,預測Ge由間接帶隙材料轉變為直接帶隙材料所施加的應力值大小[11?13];二是通過簡化模型計算Ge材料的光增益情況[14,15];而對載流子在Si基Ge材料中的散射研究相對較少.

載流子的散射過程不僅影響著材料的電學性質,如載流子遷移率大小,而且與半導體材料的光學性質也息息相關.載流子的散射過程所需時間很短,發生于各種復合過程之前.類似于GaAs材料,Si基Ge材料的導帶也有其獨特的雙能谷結構(直接帶Γ能谷與間接帶L能谷),載流子在雙能谷之間的谷間散射有可能提高直接帶載流子的占有率,進而提高直接帶輻射復合效率.因此載流子的散射機制是深入研究Si基Ge材料光電性質的重要理論基礎,對探索增強Si基Ge材料直接帶發光效率的機理以及實現光增益的有效途徑具有重要的科學意義.

本文從載流子散射機制的量子力學理論出發,構建載流子在Si基Ge材料導帶雙能谷結構中的不同晶格振動散射模型,建立相應的載流子散射率及平均弛豫時間模型,并進行數值計算,其量化結果可為設計與模擬Si基Ge器件提供理論參考.

2 晶格散射的量子模型

晶格散射是由于晶體中的原子在其平衡位置附近做微振動引起的.這種微振動可以用格波來描述.具體地,對于Ge有三個聲學波(兩個橫聲學波,TA和一個縱聲學波,LA)和三個光學波(兩個橫光學波,TO和一個縱光學波,LO).格波的能量是量子化的,量子化的能量稱為晶格振動能量的量子或聲子.聲子是玻色子,不具有物理動量,但是攜帶有準動量,并具有能量,是個準粒子.載流子在Si基Ge材料中被格波散射可以認為電子和聲學聲子或光學聲子的相互作用.

由量子力學理論可知,載流子在晶格中的運動會受到附加勢場的作用,比如晶格振動產生的簡諧微擾勢、電離雜質產生的庫侖勢、無序合晶產生的相干勢等[16].假設這些偏離理想周期勢的附加勢可以寫成V(x,t),則系統的哈密頓量可以寫成H=H0+V(x,t),其中H0為無微擾時的哈密頓量,通過求解含時薛定諤方程:就可以得到在附加勢的作用下載流子由狀態k散射到狀態k′的散射率W(k,k′).

對于聲學聲子散射,其附加勢可以寫成

為形變勢參數,?·uac(x,t)給出相對體積形變,uac(x,t)代表晶體中x點的位移.波矢為q的長聲學波可以由下式描述:

式中e為沿振動方向的單位矢量,aq為振幅,波矢為q的長聲學波對應的頻率為ωq.由此可得到附加勢:

對于光學聲子散射,其附加勢可以寫成:

式中Do為光學形變勢參數,aqo為振幅,uo(x,t)為不等價原子之間的相對位移.

2.1 直接帶Γ能谷谷內聲子散射

在直接帶Γ能谷中,由于橫波e⊥q,e·q=0,不產生形變勢,所以TA聲子不參與散射,對于縱聲學波e·q=q,產生形變勢,LA聲子參與散射.在金剛石結構晶體中,光學波引起的兩類不等價原子的相對移動并不會使位于k=0的能帶帶邊發生正比于相對位移的一級移動;因此,在Γ能谷中,光學波形變勢散射的作用很微弱,可不予考慮.所以在Si基Ge材料的直接帶Γ能谷中谷內散射只有LA聲子參與[16].

將直接帶Γ能谷聲學聲子散射附加勢的具體形(3)式,代入含時薛定諤方程,求解可得直接帶Γ能谷中谷內LA聲子散射率表達式:

2.2 間接帶L能谷谷內散射

Si基Ge材料導帶底位于布里淵區的邊界〈111〉方向上的L點處,其等能面由4個旋轉橢球面構成.由躍遷選則定則可知,TA,LA,TO和LO聲子均可參與間接帶L能谷載流子的谷內散射[16].

由于聲學聲子的能量約為幾meV,因此在求解聲學聲子的散射過程中,可不考慮散射中電子能量的變化,將聲學聲子散射近似當作彈性散射.同時,室溫下電子能量相應的波矢值約占簡約布里淵區線度的幾十分之一,因此可近似認為只有長波聲子參與谷內散射.

表1 本文相關參數及其數值Table 1.Parameters for the lattice scattering in n-type Ge-on-Si.

類似于直接帶Γ能谷聲學聲子散射形式,間接帶L能谷聲學聲子散射可分為橫聲學聲子散射和縱聲學聲子散射,其散射率表達式分別為[16]:

式中,

不同于聲學波散射,光學波散射所涉及的聲子能量比長波聲學聲子高,約為幾十meV數量級,和室溫下的電子能量有相同數量級.因此這類散射屬于非彈性散射.在光學波谷內散射中,各個方向的散射所涉及的光學聲子的波矢分布在布里淵區中心附近很小的范圍內,也屬于長波聲子.對于Si基Ge材料,晶胞內兩種不等價原子之間的縱光學振動不會引起極化現象,屬于非極性光學聲子散射.

將間接帶L能谷的谷內光學聲子散射附加勢的具體形(4)式,代入含時薛定諤方程,可得谷內光學聲子散射率為[16]:

式中前一項表示吸收谷內光學聲子的躍遷過程,后一項表示發射谷內光學聲子的躍遷過程,溫度為T時的平均聲子數為:

2.3 雙能谷(Γ能谷與L能谷)的谷間散射

發生谷間散射時,電子波矢要發生很大的改變,即準動量有相當大的變化;因此谷間散射可認為與短波聲子發生作用.同時與谷內光學聲子散射類似,谷間光學波散射所涉及的聲子能量通常也為幾十meV數量級,因此谷間散射屬于非彈性散射.

類似于谷內光學波散射,可以引入谷間形變勢常量DΓL來描述谷間散射,因此可以得到類似于谷內光學波散射的表達形式[16]:

式中前一項表示吸收谷間光學聲子的躍遷過程,后一項表示發射谷間光學聲子的躍遷過程,N(Ek)為躍遷終態能谷的能量狀態密度.

2.4 載流子平均弛豫時間

散射率反映了單位時間內載流子發生散射的次數,它與載流子的動量弛豫時間τ(E)互為倒數關系,均體現了載流子的個體性質.在分析載流子的輸運情況時,人們往往更關注載流子的統計性質,即載流子的平均弛豫時間(也稱為平均散射時間、平均自由時間),它與載流子的散射概率互為倒數關系,被定義為[16]:

式中,

3 結果與討論

室溫下,直接帶Γ能谷LA聲子的散射率隨電子能量的變化如圖1(a)所示.對于單個電子而言,電子能量越高,發生LA聲子的散射率越大.圖1(b)為Γ能谷電子的平均散射時間隨電子濃度的變化關系,可見當電子濃度達到中等摻雜濃度后(大于1018cm?3),隨著濃度的增高,平均弛豫時間將減小,其散射概率增大.

圖1 直接帶Γ能谷LA聲子(a)散射率隨電子能量的變化,(b)散射時間隨電子濃度的變化Fig.1.(a)scattering rates as a function of the energy and(b)average scattering time as a function of the n-type doping concentrations in the case of Γ valley for longitudinal modes.

間接帶L能谷LA和TA聲子的散射率隨電子能量的變化以及散射時間隨電子濃度的變化如圖2所示.與直接帶Γ能谷LA聲子類似,電子能量越高,聲子散射率越大;電子的平均散射時間隨著濃度的增大而減小,其散射概率增大;同時可見,LA聲子的貢獻稍大于TA聲子,這一結論與實驗觀測到的結果[20]一致,進一步驗證了理論計算的正確性.

間接帶L能谷谷內光學聲子散射情況計算結果如圖3所示.光學聲子散射可分為吸收光學聲子散射和發射光學聲子散射.從圖3(a)可知,當電子能量大于谷內光學聲子能量時,發射谷內光學聲子才有可能發生;并且發射光學聲子散射、吸收光學聲子散射以及總散射的散射率隨著電子能量的增加而增大;與吸收谷內光學聲子散射相比,電子能量越高,電子更傾向于發射谷內光學聲子散射.

圖3(b)顯示,當電子濃度大于1017cm?3時,隨著電子濃度的增加,吸收光學聲子的概率增大,發射光學聲子的概率減小.這一規律反映了N型摻雜Si基Ge材料通過適當的摻雜可以有效地提高直接帶導帶底電子的占有率.一方面,摻雜濃度提高,電子吸收谷內光學聲子的概率增大,可以躍遷到間接帶L能谷更高的能級,進而有可能通過谷間光學聲子的散射方式,二次躍遷到直接帶Γ能谷,從而提高直接帶導帶底電子的占有率.另一方面,從散射的量子力學推導過程發現,L能谷到Γ能谷的谷間光學聲子散射與谷內光學聲子散射的規律是類似的(但是目前缺乏L能谷到Γ能谷的谷間散射光學形變勢能的實驗數據報道),因此,從L能谷到Γ能谷的谷間光學聲子散射也將遵循電子濃度增加吸收谷間光學聲子的概率增大這一規律,從而將有更多的電子從L能谷散射到Γ能谷,提高直接帶導帶底電子占有率.

圖2 L能谷LA,TA聲子(a)散射率隨電子能量的變化,(b)散射時間隨電子濃度的變化Fig.2.(a)Scattering rates as a function of the energy and(b)average scattering time as a function of the n-type doping concentrations in the case of L valleys for longitudinal modes and transverse modes.

圖3 間接帶L能谷谷內光學聲子(a)散射率隨電子能量的變化,(b)平均散射時間隨電子濃度的變化Fig.3.(a)scattering rates as a function of the energy and(b)average scattering time as a function of the n-type doping concentrations in the case of L valleys for optical phonon scattering in intra-valley processes.

電子從Γ能谷躍遷到L能谷的谷間散射過程如圖4.同樣,電子能量越高,散射率越大.相比于吸收谷間光學聲子散射,電子在Γ能谷更傾向于發射谷間光學聲子躍遷到L能谷.當電子濃度大于1019cm?3時,隨著電子濃度的增加,電子發射或吸收谷間光學聲子躍遷到間接帶L能谷的概率增大,這種情況將不利于直接帶發光.

綜上所述,N型摻雜Si基Ge材料導帶電子從Γ能谷散射到L能谷與從L能谷躍遷到Γ能谷具有競爭的關系.當摻雜濃度界于1017cm?3到1019cm?3時,適當提高N型摻雜濃度有利于提高直接帶導帶底電子占有率.但是,由于L能谷到Γ能谷的谷間散射光學形變勢能參數目前沒有相關理論或實驗數值報道,因此有待后續進一步深入研究.

本文計算得到的低摻雜濃度情況下L能谷、Γ能谷電子的平均弛豫時間如表2和表3所列.文獻[21,22]采用透射實驗的方法測量到體Ge材料電子從Γ能谷散射到L能谷的谷間散射時間為(230±25)fs;文獻[23]報道了Ge/SiGe量子阱系統中電子從Γ能谷散射到L能谷的谷間散射時間為185 fs.本文計算得到Γ能谷到L能谷的谷間散射時間為216 fs,與文獻報道值一致,進一步證實了本文計算結果的正確性.

圖4 谷間光學聲子(a)散射率隨電子能量的變化,(b)散射時間隨電子濃度的變化Fig.4.(a)Scattering rates as a function of the energy and(b)average scattering time as a function of the n-type doping concentrations in the case of inter-valley processes for optical phonon scattering.

表2 L能谷電子平均弛豫時間比較Table 2.Comparison of average scattering time for acoustic and optical phonon scattering in the case of L valleys.

表3 Γ能谷電子平均弛豫時間比較Table 3.Comparison of average scattering time for acoustic phonon scattering in Γ valley and for inter-valley optical phonon scattering from Γ valley to L valleys.

圖5 (a)L能谷電子散射機制示意圖;(b)Γ能谷電子散射機制示意圖Fig.5.Schematically illustrate the phenomenon of carrier scattering in(a)L valleys and(b)Γ valley.

通過表2和表3電子平均弛豫時間的比較,可以得到L能谷、Γ能谷電子散射機制,如圖5示意.圖5(a)表示處于L能谷的電子優先通過谷內聲學聲子散射的方式弛豫能量,其次通過發射谷內光學聲子散射的方式弛豫到間接帶更低的能級,最后有可能通過吸收谷內光學聲子散射的方式躍遷到間接帶更高能級.圖5(b)表示處于Γ能谷的電子優先通過發射谷間光學聲子散射到間接帶L能谷,其次通過吸收谷間光學聲子散射到間接帶L能谷,最后通過LA聲子散射的方式發生動量與能量的弛豫.

4 結 論

載流子在半導體中的散射過程需要的時間很短,往往發生于各種復合之前.本文研究了載流子在N型摻雜Si基Ge材料導帶雙能谷結構中的晶格散射機制.結果表明,處于L能谷的電子通過吸收聲子的散射方式躍遷到直接帶Γ能谷是增強N型摻雜Si基Ge材料直接帶發光效率的有效途徑之一.計算結果可為提升Si基Ge光電子材料與器件的性能提供理論指導和實驗依據.

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