含甲烷水合物沉積物電-聲響應特性聯合探測：裝置開發與實驗研究*

邢蘭昌，祁 雨，朱 泰，陳 琳，劉昌嶺，孟慶國，劉樂樂

（1. 中國石油大學（華東）信息與控制工程學院，山東 青島 266580；2. 中國石油大學（華東）石油工業訓練中心，山東 青島 266580；3. 青島海洋地質研究所 國土資源部天然氣水合物重點實驗室，山東 青島 266071；4. 青島海洋科學與技術國家實驗室 海洋礦產資源評價與探測技術功能實驗室，山東 青島 266071）

0 引 言

天然氣水合物作為一種新型的非常規能源，具有巨大的天然氣資源潛力，經濟安全地對其進行勘探與開發對于保障全球的能源供給具有重大意義。自然界中形成天然氣水合物的氣體以甲烷為主，主要存在于海洋沉積物和陸地永久凍土帶中，其中海洋水合物資源量占90%以上[1-2]。我國天然氣水合物主要分布于南海北部陸坡、南沙海槽、東海陸坡等海域以及青藏高原、東北漠河等凍土區域[3-4]。

準確識別和精細定量評價天然氣水合物儲層是水合物勘探技術研究的重點[5-6]，地球物理測井具有連續性和高精度的特點，尤其電法和聲波測井具有較高的準確性和可靠性，是目前識別和評價水合物儲層不可或缺的手段，已有研究與實踐也表明電阻率與聲波測井數據聯合解釋是識別天然氣水合物的有效方法[7-10]。但天然氣水合物儲層具有區別于常規油氣儲層的顯著特點，如儲層為非固結或弱固結沉積層、往往富含泥質、儲層中水合物為固態、具有多種微觀賦存狀態和宏觀不均勻分布模式等，這些特殊因素向基于電法和聲波測井技術準確定量評價水合物儲層的工作提出了挑戰[11-14]。含水合物飽和度是評價資源量的關鍵參數，為了真正實現基于電法和聲波測井技術準確計算含水合物飽和度的目標，還需要進一步回答以下幾個問題。測量電學和聲學的什么參數？如何測量這些參數？這些參數是否有效？這些參數受到哪些因素的影響？這些參數與含水合物飽和度之間的關系如何？

開展天然氣水合物模擬實驗、開發電學和聲學參數測試技術、探討電學和聲學參數與含水合物飽和度之間的關系是研究上述問題的重要手段[15-16]。國內外開發了眾多具有模擬水合物生成分解過程和測試電學、聲學等物性參數功能的實驗與測試系統。美國地質調查局開發了天然氣水合物與沉積物測試實驗裝置（gas hydrate and sediment test laboratory instrument, GHASTLI），該裝置集成了聲學、電學和力學參數測試方法，WINTERS等[17]利用此裝置研究了沉積物（野外沉積物樣品和實驗室樣品）的粒度、孔隙中水合物量以及水合物生成方法對含水合物沉積物物性參數的影響。美國佐治亞理工學院設計了直接測試保壓巖心物性參數的儀器化保壓測試室（instrumented pressure testing chamber, IPTC），反應釜上平行排布四對儀器臂，其中三對儀器臂中分別安裝了超聲波探頭、電導率探針和剪切強度傳感器，YUN等[18]利用IPTC測試了取自墨西哥灣 KC151-3鉆孔保壓巖心的彈性波速度、電導率、剪切強度等參數。韓國地球科學與礦產資源學會開發了天然氣水合物海底模擬器（gas hydrate ocean bottom simulator II, GHOBSII），其反應釜安裝有測量電阻率、彈性波速度和應變等物性參數的傳感器，LEE等[19]以取自東海郁陵海盆（Ulleung Basin）的含水合物沉積物為測試樣品，開展了熱激發法水合物分解實驗并對上述物性參數進行了測量。日本地質調查所也研制了可測量電阻率和聲波速度的水合物模擬實驗裝置[20]。任韶然等[21]開發了測量電阻率和超聲縱波速度的水合物模擬實驗裝置，研究了填砂模型中水合物生成過程中電阻率和縱波速度的變化規律。粟科華等[22]設計并搭建了天然氣水合物成藏三維模擬實驗系統，應用套在桿體上的多個環形電極來測量電阻率，電極桿和測量聲速的超聲波換能器均插入反應釜內形成傳感器點陣。李實等[23]設計了一種動三軸力學-聲學-電學測試實驗裝置，利用該裝置能夠測量動載荷作用下含水合物沉積物的電學、聲學和力學參數，為研究電阻率與含水合物飽和度、飽和度與聲速以及聲速與力學參數之間的關系提供了基礎。對比分析現有的實驗與測試系統，目前尚存在以下問題：（1）電學和聲學傳感器空間測量位置不一致導致兩類測量數據不能嚴格對應；（2）電學傳感器采用針狀或者棒狀插入被測介質中，對被測介質體系產生擾動；（3）僅對電阻率參數進行測量，忽視了被測介質的電容特性[24-25]?？傊?，考慮到水合物在儲層內空間分布的不均勻性以及電學性質的復雜性，基于現有實驗與測試系統所得到的實驗數據探討電學和聲學物性參數與含水合物飽和度之間的關系存在較大的局限性。

本文自主設計開發了一套電-聲響應聯合探測實驗裝置，以海沙模擬海底松散沉積物開展了甲烷水合物生成和分解模擬實驗并聯合探測了電學和聲學參數，基于實驗數據分析討論了電學和聲學響應特性的影響因素、獲得了有效的電學和聲學特征參數及其與含水合物飽和度之間的關系，為建立含水合物飽和度計算模型和評價水合物空間分布不均勻性奠定基礎。

1 電-聲響應聯合探測實驗裝置

1.1 實驗裝置特點

自主研制了天然氣水合物電-聲響應聯合探測實驗裝置，其功能主要為：①模擬松散沉積物中甲烷水合物的合成和分解過程；②對電學參數、聲學參數、溫度和壓力進行多區域同步測量。與現有的實驗裝置比較，該裝置具有以下特點[26-28]：

（1）采用了自主設計的新型電聲復合傳感器，實現在同一位置對被測介質電學參數和聲學參數進行同步測量，為兩類特性參數的聯合分析提供數據；

（2）采用了自主開發的阻抗測量電路，能夠在較寬頻率范圍（0.01 Hz ～ 20 MHz）內對被測介質的阻抗譜進行測量，獲得全面描述被測介質電學特性的數據；

（3）設計了非侵入型陣列式傳感器排布方式和分時輪流工作模式，能夠獲得被測區域內電學參數、聲學參數和溫度的空間分布信息，能夠為分析水合物的空間分布不均勻性提供直接的測量數據；

（4）基于虛擬儀器技術組建測試系統，即以計算機為核心、配以軟件化和模塊化的儀器，模塊化儀器性能可靠、便于系統擴展和維護，通過自主開發的軟件可以靈活地實現模塊化儀器的配置和數據的采集、處理、顯示與保存等功能。

1.2 實驗裝置結構組成

天然氣水合物電-聲響應聯合探測實驗裝置包括兩個功能部分，即環境模擬部分和參數測試部分。環境模擬部分包括低溫恒溫箱、反應釜、增容氣罐和高壓氣瓶；參數測試部分包括電聲復合傳感器、溫度和壓力傳感器、信號調理模塊、信號切換模塊、傳感器激勵模塊、數據采集模塊和工控機，工控機上安裝有測控軟件?；谔摂M儀器軟件開發平臺LabVIEW對測控軟件進行了開發，軟件的主要功能包括：對參數測試硬件模塊（如信號切換模塊、傳感器激勵模塊、數據采集模塊等）進行控制、對所采集的數據進行預處理、顯示和保存。電-聲響應聯合探測實驗裝置結構組成如圖1所示。

圖1 電-聲響應聯合探測實驗裝置結構組成圖Fig. 1 Structure and components of the experimental apparatus for jointly detecting the electrical and acoustic responses

反應釜為不銹鋼圓柱型筒體，內有一層 PEEK內襯，內部直徑為12 cm，內高為25 cm。PEEK材料具有優異的耐腐蝕、抗壓和絕緣性能。反應釜設計承壓為20 MPa。反應釜側面和上下端蓋各開有圓孔，側面的開孔用于安裝電聲復合傳感器，上下端蓋開孔用來安裝流體輸送管線和溫度傳感器。采用空氣浴低溫恒溫箱對反應釜內的溫度進行控制，恒溫箱控溫最大范圍為-20 ～ 100℃，溫度控制精度±0.25℃。

每個電聲復合傳感器（如圖2a所示）主要由電極、超聲晶片、外殼、引線和接頭組成。傳感器外殼采用PEEK材料，電極為厚度1 mm的不銹鋼片，超聲晶片采用中心頻率為45 kHz的縱波壓電陶瓷晶片。反應釜共安裝了16個電聲復合傳感器，分為兩層等間隔布置于反應釜側面（如圖2b所示），安裝前對電聲復合傳感器及其關聯測試模塊進行了標定測試。采用了雙感溫 Pt100溫度傳感器，即每支溫度傳感器有兩個溫度敏感元件，分別用于測量兩層電聲復合傳感器位置處的溫度，配用的溫度變送器測量范圍為-20 ～ 100℃，溫度測量精度為±0.15℃。所采用壓力傳感器的測量范圍為0 ～ 25 MPa，測量精度為±0.1%。

圖2 電聲復合傳感器和反應釜Fig. 2 The electrical-acoustic compound sensors and reactor

信號切換模塊用以實現電聲復合傳感器與激勵模塊、傳感器與數據采集模塊之間的分時連通。由于測量電學和聲學參數時分別使用低電壓和高電壓激勵信號，因此對應選用了低壓和高壓多路切換開關（型號分別為PXI-632和PXI-331），采用PXI總線接口的開關板卡，板卡均插入PXI機箱，機箱通過電纜與工控機連接。

傳感器激勵模塊指電聲復合傳感器的激勵源，具體包括低壓激勵源和高壓激勵源。低壓激勵源為函數發生器板卡PXI-5402，高壓激勵源為PCI接口的任意波形發生器板卡ARB1410，兩張板卡分別插入上述PXI機箱和工控機機箱中，工控機通過測控軟件對激勵源輸出信號進行控制，分別為電學和聲學測試產生低壓掃頻信號和高壓脈沖信號。

信號調理模塊包括電流電壓轉換電路、超聲波接收信號的前置放大電路以及阻抗測量電路。溫度變送器輸出的4 ～ 20 mA電流信號經250 Ω精密電阻轉換為1 ～ 5 V電壓信號，采用40 dB前置放大器對超聲波接收電壓信號進行放大，基于自動平衡電橋法測量原理開發了阻抗測量電路。

經信號調理模塊處理后的各路電壓信號進入數據采集模塊，由數據采集卡實現對原始信號的采集。溫度和壓力信號由數據采集卡PCI-1713來采集，超聲波接收信號和阻抗測量電路輸出的兩路信號由同步高速數據采集卡PCIE-1840來采集。數據采集卡均插入工控機機箱，工控機通過測控軟件對數據采集參數進行配置。

1.3 傳感器工作模式

在水合物生成分解過程中所獲取的數據主要包括阻抗測量信號、超聲波接收信號、溫度和壓力信號。由于傳感器和所需采集信號數量較多，需要根據實驗對測量數據的要求專門設計傳感器的工作順序以及組合方式，即傳感器工作模式。

溫度和壓力的測量和信號采集完全獨立于電學和聲學參數測試過程，信號采集間隔可通過測控軟件進行設定，通常設置為5 ～ 15 s采樣一次。針對電學和聲學參數的測試，設計了圖3所示的電聲復合傳感器陣列的工作模式。如圖3所示，將每層電聲復合傳感器分為兩組，分別標記為S1 ～ S4和S5 ～ S8（S表示電聲復合傳感器），圖中傳感器之間的連線表示兩個傳感器構成一對工作的傳感器，箭頭表示超聲波的傳播方向。

圖3 電聲復合傳感器陣列的工作模式Fig. 3 The working mode of the electrical-acoustic compound sensor array

針對每一個被測試的狀態點，電聲復合傳感器陣列的工作模式解釋如下（下文中S1-E表示序號為1的電聲復合傳感器的電極、S1-U表示該傳感器的超聲探頭）：

（1）以上層S1-E為電極一、分別以上層S5-E、S6-E、S7-E和S8-E為電極二組成電極對，在1 Hz ～10 MHz頻率范圍內測試各個電極對之間的阻抗譜；

（2）以上層S1-U為超聲波發射探頭、分別以上層S5-U、S6-U、S7-U和S8-U為超聲波接收探頭組成超聲波探頭對，發射、接收并采集超聲波信號；

（3）依次以上層S2-E、S3-E和S4-E為電極一、以上層S5-E～S8-E為電極二組成電極對，測試各個電極對之間的阻抗譜；

（4）依次以上層S2-U、S3-U和S4-U為發射探頭、以上層S5-E ～ S8-E為接收探頭，采集超聲波接收信號；

（5）針對下層電聲復合傳感器陣列，重復上述（1）～（4），完成對下層的測試。

對于每個被測試的狀態點均實施上述五個步驟，然后改變實驗條件更換到另一狀態點，重復以上步驟，最終完成對實驗所需被測狀態點的測試。對于每一個狀態點，采用以上工作模式則共有32對電極和32對超聲波探頭先后工作。通過每一對電極可以得到一個阻抗譜，每一個阻抗譜包含22個頻率點的阻抗值，因此電學測試數據為704個阻抗值。通過每一對超聲波探頭得到一個超聲波接收波形，每對探頭連續工作3次（重復測試），因此聲學測試數據為96個信號波形。

2 實驗方法

2.1 實驗材料

實驗中所采用甲烷氣體的純度為99.99%，由青島德海氣體廠生產；孔隙水的濃度為3.5wt%，為實驗室自行配制；沉積物是粒徑為 0.18 ～ 0.25 mm（60 ～ 80目）、孔隙度為38.4%的天然海沙（測量條件為反應釜內軸向壓力8.5 MPa、孔隙壓力6.5 MPa）。

2.2 實驗步驟

每一輪實驗均包括甲烷水合物的合成與分解過程，為了保證實驗數據的可靠性，對每一輪實驗重復進行三次。每一輪實驗的步驟如下：

（1）篩選60 ～ 80目的天然海沙，對其進行反復沖洗和烘干等操作后，取出1 900 mL；配置3.5wt%的NaCl溶液730 mL，取出100 mL用于潤濕海沙；將潤濕后的海沙逐層、均勻地填入反應釜內，并用橡膠棒逐層搗實，釜內填沙高度約為16.8 cm。

（2）蓋上反應釜上蓋，關閉反應釜底部管線的閥門，打開反應釜上蓋管線的閥門并用真空泵對反應釜抽真空約1 h；關閉反應釜上蓋管線閥門，打開底部管線閥門并吸入剩余的NaCl溶液（至此730 mL溶液全部進入反應釜內），然后關閉閥門。

（3）打開反應釜上蓋，將用于軸向加壓的活塞裝入反應釜，活塞的下端面緊貼海沙上表面；蓋上反應釜上蓋，打開上蓋管線閥門，利用手動液壓泵向活塞與上蓋之間的空隙注入水產生液壓，當達到實驗所設計的軸向加壓值（如8.5 MPa）后，關閉反應釜連接管線的所有閥門。

（4）將反應釜底部管線與增容氣罐連接；打開高壓氣瓶出口處閥門，調節減壓閥出口壓力至2 MPa，甲烷氣體通過減壓閥后進入增容氣罐；打開反應釜底部管線閥門，甲烷氣體從增容氣罐進入反應釜；調節減壓閥，緩慢升高增容氣罐和反應釜內的壓力，達到實驗所設計的孔隙壓力（如6.5 MPa）后停止調節減壓閥，待反應釜內壓力穩定后切斷高壓氣瓶與增容氣罐之間的連接。

（5）在常溫條件下，將反應釜和增容氣罐靜置24 h，使甲烷氣體充分溶解于反應釜內NaCl溶液中，同時通過觀察壓力是否穩定來判斷反應釜和增容氣罐氣密性是否良好。

（6）設置低溫恒溫箱為0.5℃，開啟恒溫箱的制冷模式對增容氣罐和反應釜同時降溫，啟動測控軟件控制硬件模塊并記錄實驗數據，開始測試甲烷水合物生成過程。

（7）持續降溫直至溫度和壓力保持穩定，此時認為水合物生成過程結束；停止恒溫箱的制冷模式后打開恒溫箱門，室溫條件下自然升溫，開始測試甲烷水合物分解過程；待溫度上升至12℃左右時，再次設置恒溫箱為0.5℃，重復以上步驟兩次。

3 實驗結果分析與討論

3.1 實驗過程與參數計算

通過對測試數據進行分析計算，獲得實驗過程中溫度、壓力和含水合物飽和度等參數隨時間變化的情況。圖4分別展示了無水合物生成和有水合物生成條件下溫度和壓力隨時間變化的曲線，從圖中能夠觀察出實驗的進程。圖中有效壓力由軸向加壓減去釜內孔壓計算得到，有效壓力為實際作用在沙粒上的壓力。

圖4 無水合物生成（a）和有水合物生成（b）條件下反應釜內溫度和壓力變化曲線Fig. 4 The temperature and pressure time traces under conditions without (a) and with (b) the hydrate formed

在無水合物生成實驗中，始終保持增容氣罐與反應釜之間的閥門為關閉狀態，反應釜內得不到甲烷氣體的有效供給，從而無法生成水合物。通過分析無水合物時被測體系的電學和聲學響應特性，能夠獲得除水合物以外其他因素（如信號頻率、有效壓力等）對電學和聲學參數的影響，從而為分析含水合物飽和度的影響提供基礎。

在有水合物生成實驗中，通過對反應釜內溫度和壓力數據進行處理，利用式（1）對反應釜內含水合物飽和度進行計算。

式中，SH為含水合物飽和度，P、V和T分別為甲烷氣的壓力、體積和溫度（變量下標1和2分別表示密封條件下水合物未生成時的狀態和水合物生成過程中的某一狀態），MH和ρH分別為甲烷水合物的摩爾質量和密度（分別為122.02 g/mol和0.91 g/mL），VP為海沙孔隙總體積（水飽和時孔隙水的體積），Z為氣體壓縮因子，R為氣體常數。

圖5 無水合物生成條件下上層（a）和下層（b）傳感器測量的阻抗譜Fig. 5 The electrical impedance spectra measured by the upper layer (a) and lower layer (b) sensors without the hydrate formed

3.2 電學響應特性分析討論

實驗過程中采集了每對工作電極的兩路阻抗測量信號，基于阻抗測量原理[28]對測量信號進行處理和計算，進而得到阻抗模值。阻抗模值包含了被測介質的電阻和電容信息，能夠綜合描述被測介質的電阻和電容特性。以下著重分析和討論無水合物生成（圖5和圖6）和有水合物生成（圖7和圖8）條件下阻抗模值受到激勵信號頻率、溫度、壓力和含水合物飽和度等因素影響的規律。

圖5所示為無水合物生成條件下海沙-鹽水體系的阻抗譜，即阻抗模值隨激勵信號頻率變化的曲線。圖中分別顯示了上層和下層正對的8對電極測量得到的阻抗譜，成對電極的標號分別為S1-E/S5-E、S2-E/S6-E、S3-E/S7-E和S4-E/S8-E。分析圖5可知：（1）頻譜圖中各對傳感器測量結果接近，即一致性良好，考慮到實驗操作時在填沙過程和吸水過程中也盡量保證了被測介質的均勻性，所以認為測試結果反映了被測介質電學參數徑向分布的均勻性；（2）在某一頻率范圍內（如10 kHz ～1 MHz），各對傳感器測量的阻抗模值一致性相對較高，說明在此頻率范圍內阻抗模值受到外界因素的干擾更小、測量值更加穩定，因此將此頻率范圍內的阻抗模值作為備選的電學有效特征參數；（3）阻抗模值隨頻率升高呈現出先減小后增大的趨勢，拐點位于500 kHz處，阻抗模值隨頻率變化的規律由被測介質在交流激勵信號作用下所產生的界面極化和分子極化效應所控制，在界面極化為主的頻率范圍內阻抗模值隨著頻率的升高而減小，在分子極化為主的頻率范圍內阻抗模值隨著頻率的升高而增大，所以拐點反映了由界面極化為主向分子極化為主轉換的內在物理過程。

圖6a為無水合物生成條件下降溫和升溫過程中下層傳感器（S3-E/S7-E）測量的阻抗模值隨時間變化的曲線（上層結果類似）。對比分析圖4a和圖6a可知，在溫度和壓力變化過程中，不同測試頻率的阻抗模值呈現出不同的變化特征，有些頻率（如10 kHz、100 kHz和1 MHz）的阻抗模值隨機波動較小，而有些頻率（如10 Hz、100 Hz和1 kHz）的阻抗模值隨機波動卻非常顯著，說明這些頻率的阻抗模值不僅受到溫度和壓力的影響，同時也受到其他干擾因素的嚴重影響，這些測試頻率的阻抗模值不宜作為刻畫被測介質電學特性的特征參數。

圖6 無水合物生成條件下，下層傳感器（S3-E/S7-E）不同頻率的阻抗模值（a）和阻抗模值波動百分比（b）Fig. 6 The impedance modulus (a) and its fluctuation percentage (b) of different frequencies for the lower layer sensors (S3-E/S7-E) without the hydrate formed

圖7 下層傳感器（S3-E/S7-E）不同頻率阻抗模值與含水合物飽和度之間的相關系數Fig. 7 The correlation coefficient between the impedance modulus of different frequencies and hydrate saturation for the lower layer sensors (S3-E/S7-E)

為了定量評價阻抗模值受到溫度、壓力以及其他干擾因素影響的程度，提出波動百分比（式（2），即阻抗模值標準差與平均值的比值）這一指標，波動百分比越小說明該頻率阻抗模值受溫度、壓力以及其他干擾因素影響較小，抗干擾性強則適于作為備選有效特征參數。圖6b給出了上層和下層傳感器在實驗測試頻率范圍內各阻抗模值的波動百分比，由圖知波動百分比較小的阻抗模值位于10 kHz ～ 500 kHz頻率范圍內，這與上文對圖5的分析結果相符。

式中，x和分別為一定頻率的阻抗模值和該頻率阻抗模值的平均值，n為x取值的個數，F為波動百分比指標。

在有水合物生成的條件下，通過定性觀察頻率為1 Hz、10 Hz、100 Hz、1 kHz、10 kHz和100 kHz的阻抗模值以及含水合物飽和度隨時間變化的曲線可知：1 kHz、10 kHz和100 kHz的阻抗模值與含水合物飽和度的變化之間存在較為明顯的對應關系，其中100 kHz的阻抗模值與含水合物飽和度相關性相對較高。

為了定量評價阻抗模值與含水合物飽和度之間的相關性，計算了不同頻率阻抗模值與含水合物飽和度之間的相關系數，如圖7所示。由圖可見：相關系數隨著頻率的升高呈現出非單調性變化規律，其中100 kHz的阻抗模值與含水合物飽和度的相關系數最高（達到0.92），由相關系數的定義可知，相關系數越接近1，阻抗模值與含水合物飽和度相關度越高?？紤]到圖6b所示100 kHz阻抗模值的波動百分比也相對較小，因此將100 kHz阻抗模值作為有效的電學特征參數來分析阻抗模值與含水合物飽和度之間的關系。

圖8所示為下層各對傳感器測量的100 kHz阻抗模值及其平均值和含水合物飽和度隨時間變化的曲線。結合圖3可知，各對傳感器從不同的方位對反應釜徑向電學參數進行測試，測試數據反映了水合物在反應釜橫截面上分布的不均勻性，各對傳感器測試數據的平均值反映了水合物在橫截面上的平均分布情況。由于通過式（1）所計算的含水合物飽和度為反應釜內整體的飽和度，所以測試數據的平均值與含水合物飽和度的變化趨勢更加接近。阻抗模值隨著含水合物飽和度的增加呈現出非單調性變化規律，變化過程可分為兩個階段。第一階段為含水合物飽和度較低時（t＜ 22 h、SH＜ 15%），阻抗模值隨著飽和度的升高而減小，第二階段阻抗模值隨著飽和度的升高而增大。分析其原因為：（1）在水合物生成初期，含水合物飽和度較小，所產生的排鹽效應導致孔隙溶液電阻率顯著減小，從而使得阻抗模值顯著減??；（2）隨著水合物生成量的增加，水合物本身的高電阻率、水合物對孔隙的堵塞作用以及水合物生成導致的界面極化效應等影響因素逐漸占據主導地位并持續增強，所以阻抗模值隨著含水合物飽和度的升高而逐漸增大。

圖8 下層各對傳感器100 kHz阻抗模值及其平均值和含水合物飽和度隨時間變化的曲線Fig. 8 The time traces of the 100 kHz impedance moduli and their average for the lower layer sensors and hydrate saturation

3.3 聲學響應特性分析討論

實驗過程中采集了每個接收探頭的超聲波信號，鑒于聲速與含水合物飽和度之間的關系已得到較為深入的研究[29-32]，以下僅對超聲波信號的能量衰減特性及其與含水合物飽和度之間的關系進行分析與討論。

圖9所示為無水合物生成條件下超聲波接收信號的最大值、最小值以及波動幅度值（即最大值減去最小值，如圖10所示）在實驗過程（圖4a所示）中的變化曲線。圖中分別為上層和下層正對的8對超聲波探頭的測試結果，成對探頭的標號分別為S1-U/S5-U、S2-U/S6-U、S3-U/S7-U和S4-U/S8-U。

圖9 無水合物生成條件下，上層（a）和下層（b）超聲波接收信號的最大值、最小值以及波動幅度值Fig. 9 The maximum, minimum and fluctuation amplitude of the received ultrasonic signals without the hydrate formed

結合圖4a分析圖9可知：超聲波接收信號的波動幅度值與有效壓力呈現出顯著的對應關系，當有效壓力升高和降低時波動幅度值相應增大和減小。波動幅度值表示超聲波信號在穿過被測介質過程中的衰減程度，由于激勵超聲波發射探頭的信號相同（一個周期的無直流偏置的正弦波信號），接收信號波動幅度值越大則說明信號在傳播過程中能量衰減越小。當有效壓力升高時，超聲波探頭與沙粒以及沙粒之間的接觸更加緊密，因此超聲波傳播時其能量衰減相應減小。有效壓力是影響超聲波接收信號衰減程度的一個因素，因此在考察含水合物飽和度與超聲波接收信號衰減特性之間的關系時需要考慮有效壓力的影響。

圖10 超聲波接收信號波動幅度值的計算Fig. 10 Calculation of the fluctuation amplitude of a received ultrasonic signal

圖11a所示為無水合物生成條件下上層和下層傳感器超聲波接收信號的波動幅度值和有效壓力隨時間變化的曲線，對有效壓力與上下層信號波動幅度值之間的關系分別進行線性擬合得到式（3）和式（4）。應用式（4）對下層超聲波接收信號的波動幅度值進行校正，即原始波動幅度值減去通過有效壓力計算得到的波動幅度值。圖11b和圖11c分別顯示了校正前后下層超聲波接收信號的波動幅度值和含水合物飽和度隨時間變化的曲線。

式中，ΔUup和ΔUdown為超聲波接收信號的波動幅度值，V；PE為有效壓力，MPa；k1= -0.9 V/MPa、k2=-0.3 V/MPa、b1= 3.2 V和b2= 1.1 V。

分析圖11b和圖11c可知：（1）在水合物生成過程的前期（t＜ 22 h、SH＜ 15%），水合物生成速率較高，有效壓力出現先升高后降低的復雜變化，分析其主要原因在于水合物生成時消耗甲烷氣體引起孔隙壓力快速降低，而軸向加壓不變，則有效壓力隨之升高，同時水合物快速生成時釋放大量熱量，熱量在反應釜內傳遞使得孔隙壓力回升，則有效壓力隨之降低；（2）有效壓力和含水合物飽和度共同對超聲波接收信號的波動幅度值產生影響，當含水合物飽和度SH＜15%時，校正前S3-U/S7-U的信號波動幅度值變化規律與其他三對探頭（S1-U/S5-U、S2-U/S6-U和S4-U/S8-U）差異較大，推測該對探頭測試區域的含水合物飽和度相對較小，信號受到有效壓力的影響較為顯著，而含水合物飽和度的影響相對較弱；（3）在整個水合物生成過程中，隨著含水合物飽和度的增加，超聲波接收信號的波動幅度值呈現出非線性升高的趨勢，即超聲波信號的能量衰減逐漸降低且其降低的速率逐漸增大，分析其原因在于水合物生成后增強了海沙顆粒之間的接觸，降低了超聲波能量在傳播過程中的散射衰減和吸收衰減，因此超聲波接收信號逐漸增強。通過對圖11進行分析可知，經過有效壓力校正后的超聲波接收信號的波動幅度值可以作為反映含水合物飽和度變化的聲學有效特征參數。

圖11 無水合物和有水合物生成條件下超聲波接收信號波動幅度值、有效壓力和含水合物飽和度變化曲線Fig. 11 The variations of the fluctuation amplitude of the received ultrasonic signals, effective pressure and hydrate saturation with and without the hydrate formed

4 結 論

針對松散沉積物中天然氣水合物模擬實驗、電學和聲學物性參數測試以及物性參數與含水合物飽和度之間關系研究等需求，首先自主設計開發了一套電-聲響應聯合探測實驗裝置，然后以海沙模擬海底松散沉積物開展了甲烷水合物生成和分解模擬實驗并聯合探測了電學和聲學參數，最后基于實驗數據分析討論了無水合物和有水合物條件下被測體系的電學和聲學響應特性，得到以下結論：

（1）電-聲響應聯合探測實驗裝置能夠同步獲取寬頻率范圍電學阻抗譜和超聲波接收信號波形，通過設計電聲復合傳感器及其陣列式排布方式和分時輪流工作模式能夠獲取電學和聲學物性參數的空間分布信息；

（2）基于波動百分比和相關系數指標對不同頻率阻抗模值進行評價所獲得的100 kHz阻抗模值隨含水合物飽和度的增加先減小后增大，可以作為分析和建立與含水合物飽和度關系的電學有效特征參數；

（3）經過有效壓力校正后的超聲波接收信號的波動幅度值隨含水合物飽和度的增加而升高，可以作為分析和建立與含水合物飽和度關系的聲學有效特征參數。

所開發的電-聲響應聯合探測實驗裝置為將來開展復雜條件下天然氣水合物模擬實驗與測試工作提供了技術條件，所得到的電學和聲學有效特征參數為下一步建立兩者與含水合物飽和度之間的定量關系模型并準確計算含水合物飽和度奠定了基礎。通過進一步優化陣列式電聲復合傳感器的工作模式、建立電阻抗與超聲聯合的成像算法以及圖像處理方法，有望對水合物在多孔介質中空間分布不均勻性進行可視化評價。

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