EGR組分對煤液化柴油顆粒排放的影響

王 忠,楊家翚,李瑞娜,劉 帥,趙懷北,陳培紅

EGR組分對煤液化柴油顆粒排放的影響

王 忠1*,楊家翚1,李瑞娜1,劉 帥1,趙懷北1,陳培紅2

(1.江蘇大學汽車與交通工程學院,江蘇 鎮江 212013；2.南通航運職業技術學院,江蘇 南通 226010)

為研究廢氣再循環(EGR)對煤液化柴油顆粒粒徑分布,微觀形貌,組成元素以及氧化特性的影響, 運用掃描電鏡(SEM),透射電鏡(TEM)和熱重試驗的方法,通過改變EGR率(0%EGR,15% EGR)和廢氣組分(15%N2, 15%CO2和30%CO2)采集了柴油機燃用煤液化柴油的顆粒,分析了顆粒微觀結構和氧化特性.結果表明, EGR率小于15%時,顆粒粒徑呈單峰正態分布.在0%EGR,15%EGR,15%N2,15%CO2氛圍下,顆粒粒徑分布的峰值粒徑分別為60.4,60.4,69.8,52.3nm.引入30%CO2時,顆粒粒徑呈雙峰正態分布,粒徑分別在14.3nm和52.3nm.引入EGR和N2后,顆粒群變得緊湊, 不易氧化.引入CO2后,顆粒群變得疏松,易于氧化.不采用EGR,顆粒結構主要呈鏈狀,引入15%EGR和15%N2,顆粒結構主要呈團簇狀.

柴油機；煤液化柴油；廢氣再循環；氣體成分；顆粒

煤液化柴油是煤通過費托反應得到的柴油機代用燃料,其主要成分是飽和烴,幾乎不含芳香烴和硫元素,十六烷值和熱值高,是我國煤炭多元化清潔利用的重要方式,預計在2020年,產能將達到1300萬t/a[1],是未來最有發展前景的清潔燃料之一.通過對比燃用煤液化柴油和車用普通柴油的燃燒及排放特性,研究表明,燃用煤液化柴油,PM,CO和HC排放有明顯降幅,但NO排放降幅較小[2-3].我國機動車目前實施的排放法規對NO排放有嚴格限制,廢氣再循環(EGR)是降低柴油機NO排放最有效的技術手段之一,具有結構簡單,成本低的優點.EGR降低NO的同時會對柴油機的顆粒排放產生影響[4].

EGR降低NO生成的主要原因有熱效應,稀釋效應及化學效應,這些效應也會對顆粒的生成帶來影響[5].采用EGR,柴油機部分廢氣進入缸內,EGR廢氣主要包括剩余的空氣(主要是N2,O2),完全燃燒產物(CO2,H2O)以及少量的中間產物,實際上是改變了進氣N2,O2,CO2的比例[6].N2和CO2稀釋了缸內的氧氣濃度,即稀釋效應作用;CO2會增加進氣的比熱容,延長滯燃期,降低缸內最高燃燒溫度,即熱效應作用;高溫下CO2參與缸內的化學反應[7].這些效應會改變顆粒的成核,生長,團聚,氧化等過程,影響顆粒的粒徑分布,微觀結構和氧化特性[8].其中,稀釋效應是碳煙的主要原因,熱效應和化學效應可以抑制碳煙的生成[9].

目前,關于EGR及其主要組分對顆粒影響的研究主要集中在燃燒和排放.本文通過試驗分析,提出了不同EGR率,不同廢氣組分N2,CO2對柴油機燃燒煤液化柴油的排氣顆粒的粒徑,微觀形貌,組成元素和氧化特性的影響規律.

1 試驗方案與設備

1.1 試驗燃料

試驗所用燃料為煤液化柴油,表1為煤液化柴油及國V車用柴油特性參數.從表1中看出,煤液化柴油十六烷值為75,高出國V車用柴油24,著火性更好.相比于國V車用柴油,煤液化柴油熱值較高,燃油經濟性更好[10],密度和運動粘度也較低,霧化更好,燃油與空氣的混合更為均勻,而且煤液化柴油的硫元素和芳香烴含量只有國V車用柴油的5%和0.09%,能有效降低顆粒物的排放,燃燒更為清潔[11].

表1 燃料的主要理化特性

1.2 試驗臺架和顆粒采樣系統

試驗臺架基于一臺四沖程,自然吸氣,風冷直噴式非道路用柴油機186FA,主要技術參數見表2.臺架測控系統由CWF25D電渦流測功器,EST內燃機測試系統以及臺架輔助設備構成.該系統可以設定柴油機的功率,扭矩等參數,并實時記錄.EGR率通過控制調節閥開度進行控制,采用FGA-4100Q氣體分析儀測量進氣氧濃度和廢氣成分,采用顆粒分級采樣裝置 MOUDI(孔徑為0.1~17.1mm)對柴油機排氣中的顆粒進行采集.試驗裝置分布如圖1所示.

試驗采用外部EGR,廢氣由排氣管引出,經調節閥引入進氣管,控制廢氣中冷器溫度為323K,通過調節閥門開度控制EGＲ率.EGR率定義為:

當EGR率達到15%時,采用氣體分析儀分別測量進氣和排氣中的CO2體積分數,并同時記錄進氣氧濃度.引入純N2和純CO2時,通過控制惰性氣罐閥門開度,采用氣體分析儀測量進氣氧濃度,當氧濃度與15%EGR率時的氧濃度相同時,對顆粒進行采集.利用相同方法,控制引入30%CO2時的流量.

表2 186FA柴油機主要參數

圖1 發動機試驗臺架布置

1.3 顆粒分析設備

1.3.1 粒徑分析 采用美國TSI公司的3090-EEPS發動機廢氣排放顆粒物粒徑譜儀測量顆粒的數密度,粒徑檢測范圍為5.6~560nm,試驗采用兩級稀釋,總稀釋比為500:1.試驗中,以10s為時間段,通過測取12個時間段內顆粒的數量并進行疊加,得出顆粒的數密度與粒徑的分布關系.

1.3.2 形貌分析 采用日本精工JSM-7001F型熱場發射掃描電鏡(SEM)和JEM-2100(HR)型高分辨透射電鏡(TEM),對柴油機不同廢氣組分下燃用煤液化柴油排放顆粒的微觀結構進行拍攝.JSM- 7001F型的放大倍數為10~50萬倍,分辨率為1.2nm(30kV),3.0nm (1kV);JEM-2100(HＲ)型放大倍數為2000~150萬倍,點分辨率為0.23nm,晶格分辨率為0.14nm.在掃描電鏡中,可以通過EDS對元素進行分析.在進行SEM試驗前,需要對顆粒樣品進行前處理,將采集好的顆粒樣品分別取1~2mg置于離心管中,并向離心管中添加8mL無水乙醇,然后進行超聲處理,處理時間為20min,使顆粒均勻彌散在乙醇中.取一滴離心管中的上清液滴在硅片上并置于烤燈下烘干.觀測時任意選取20個視場,獲得大量的微粒投影圖像.

1.3.3 熱重分析 試驗采用瑞士METTLER公司的TGA/DSC1型熱重分析儀,取顆粒樣品質量2mg,測試時,選擇升溫速率為10℃/min,溫度由40 ℃加熱至800℃;在加熱爐內引入流量為50mL/ min的O2作為反應氣,N2作為保護氣進行熱重試驗,測得顆粒的質量隨溫度變化的失重百分比曲線(TG曲線).

1.4 試驗方案

試驗柴油機燃用煤液化柴油,考慮非道路排放測量循環與實際EGR技術在柴油機上的應用,在標定工況和最大扭矩點工況都不采用EGR技術,顆粒采集時,柴油機轉速穩定在2700r/min,負荷為50%,分別引入0%EGR,15%EGR,15%N2,15%CO2和30%CO2.

試驗柴油機2700r/min轉速時,滿負荷功率為5.4KW.

2 結果與討論

2.1 顆粒粒徑分布特性

柴油機排氣過程中,顆粒之間會發生碰撞,凝并等過程,導致顆粒粒徑發生變化[12-14].柴油機排氣顆粒按照粒徑可以分為PM10(顆粒的粒徑P<10mm),細顆粒(P<2.5mm),超細顆粒(P<100nm)和納米顆粒(P<50nm);按照生成機理可分為核態顆粒(5nm1mm)[15-16].核態顆粒粒徑較小,主要成分是可溶性有機物和硫酸鹽,聚集態顆粒粒徑較大,主要成分為聚集態的碳煙及其吸附物質[17-19].采用機械燃油系統的柴油機,排氣顆粒的粒徑分布通常為單峰正態分布[20].

圖2是轉速為2700r/min,負荷為50%時,不同廢氣組分顆粒的粒徑分布和不同粒徑的數量濃度.從圖2(a)可以看出,分別引入15%EGR,15%N2和15%CO2時,引入15%CO2時峰值粒徑最小,引入15%N2時峰值粒徑最大;從圖2(b)可以看出,引入15%CO2時,核態顆粒數量濃度最大,引入15%N2時,聚集態顆粒數量濃度最小.

從圖2(a)可以看出,15%EGR與0%EGR相比,粒徑均呈單峰正態分布,

峰值粒徑都在60.4nm附近.此外,核態顆粒數量濃度增加34.4%,聚集態顆粒數量濃度無明顯變化,總顆粒數量濃度增加7.3%.EGR率小于15%時,顆粒數量濃度的增加主要是核態顆粒的增加[27].

圖2 不同廢氣燃用F-T柴油的顆粒粒徑及數量濃度

從圖2(a)可以看出,15%N2與0%EGR相比,粒徑均呈單峰正態分布,峰值粒徑增大,最大峰值粒徑在69.8nm附近.從圖2(b)可以看出,15%N2與0%EGR相比,核態顆粒數量濃度降低32.4%,聚集態顆粒增加7.7%,總顆粒數量濃度不變.N2具有較高的化學穩定性,比熱容與空氣相近,主要起到了降低缸內氧氣濃度的作用,使不完全燃燒增加[21],促進了碳粒子的生成并抑制了碳粒的氧化,聚集態顆粒增加;聚集態顆粒數量的增加,抑制了氣相組分成核[22],從而減少了核態顆粒的生成.

如圖2(a),15%CO2與0%EGR相比,也呈單峰正態分布,峰值粒徑在52.3nm附近;引入30%CO2,粒徑呈雙峰正態分布,峰值粒徑分別在14.3nm和52.3nm附近.如圖2(b)所示,15%CO2和30%CO2,與0%EGR相比,核態顆粒分布增加70.9%和148.0%,聚集態顆粒數量濃度分布降低5.5%和25.2%,總顆粒數量濃度分別增加11.5%和15.0%.引入一定量的CO2使缸內氧濃度降低,增加不完全燃燒,顆粒數目增加;同時,CO2可以提高混合氣比熱容,延長了滯燃期,混合氣分布更加均勻,抑制了單質碳粒的生成; Ladommato[23]認為CO2通過水煤氣反應(CO2+H→CO+0H)生成的OH氧化了顆粒前驅體,張全長[9]認為當最高燃燒溫度超過2000K,CO2直接參與了C+CO2→2CO反應,氧化了單質碳粒,從而減少了單質碳粒的生成,聚集態顆粒減少,對揮發性物質吸附減少,促進氣相成核,核態顆粒大幅度增加[24].如圖2(b)所示,與引入15%EGR相比,引入15%CO2,核態顆粒數明顯增加,聚集態顆粒數明顯減少;引入30%CO2,與15%CO2相比,核態顆粒大幅增加,聚集態顆粒大幅減少.與引入EGR相比,引入一定量的CO2,其熱效應和化學效應對顆粒的作用有所增強[25-26].

2.2 顆粒形貌與計盒維數

柴油機排放顆粒群在范德華力,靜電力,液體架橋力等粘附力的作用下,由成百上千個粒徑不等的準球狀基本碳粒子堆積而成,形成疏密程度不同的顆粒群[28-29].圖3所示為利用掃描電鏡和透射電鏡得到的柴油機在不同廢氣組分下燃燒煤液化柴油顆粒的SEM圖和TEM圖.由圖中可以看出,顆粒群由疏到密為30%CO2,15%CO2,0%EGR,15%EGR, 15%N2,其中0%EGR,15%CO2和30%CO2顆粒結構為鏈狀, 15%EGR和15%N2的顆粒結構為團簇狀.引入N2主要使不完全燃燒現象增加,單質碳粒生成量增加,使顆粒群更加緊湊.引入一定量的CO2時,當缸內溫度達到2000K左右,CO2能夠氧化單質碳粒,使顆粒群變得疏松;EGR率為15%時,顆粒的團聚更為緊密.

為進一步研究廢氣組分對顆粒結構特征的影響,采用自相似分形維數,即計盒維數,定量分析顆粒幾何結構的疏密程度,計盒維數越大,基本粒子之間的重疊度越高,顆粒群結構越緊密[30-32].對15%N2顆粒的SEM圖像的計盒維數進行計算,獲得二值化闕值,得到顆粒lg()-lg的關系,進行曲線擬合后的結果如圖4所示.可以看出,擬合曲線的線性回歸系數為0.999,此時只引入N2燃燒顆粒的計盒維數為2.018此結果如表3所示.

圖3 不同廢氣組分顆粒的SEM(左)和TEM(右)圖

可以看出,計盒維數從小到大依次為廢氣組分是30%CO2,15%CO2,0%EGR,15%EGR,15%N2.聚集態顆粒表面吸附了大量的揮發性物質,聚集態顆粒越多,吸附的揮發性物質越多,顆粒間黏度越大,計盒維數也就越大.與0%EGR相比,引入15%N2,使聚集態顆粒的生成量增加,顆粒粒徑增大,吸附的可溶性有機物也越多,顆粒間黏度增大,計盒維數增大;與0%EGR相比,引入15%CO2和30%CO2,聚集態顆粒的生成量逐漸減少,顆粒粒徑逐漸減小,吸附的可溶性有機物逐漸減少,顆粒間黏度逐漸減小,計盒維數逐漸減小.15%EGR受N2影響較大,計盒維數大于0%EGR.

圖4 N2顆粒計盒維數的擬合曲線

表3 不同廢氣組分煤液化柴油燃燒顆粒的計盒維數

2.3 顆粒元素

圖5 不同廢氣組分煤液化柴油燃燒顆粒的X射線能譜圖

圖5為煤液化柴油在不同廢氣組分下燃燒的顆粒X射線能譜圖.由圖5可見,與0%EGR相比,引入15%EGR時,顆粒中碳元素相對含量增加,金屬元素無明顯變化;與0%EGR相比,引入15%N2時,顆粒中的碳元素相對含量增加,氧元素相對含量減少,金屬元素無明顯變化;引入15%CO2和30%CO2,顆粒中的碳元素相對含量逐漸減少,氧元素和金屬元素相對含量逐漸增加.進氣中增加EGR廢氣和N2,不完全燃燒現象增加,顆粒物中C元素含量增加,氧元素含量減少.CO2的熱效應有利于減少顆粒的生成;另外,當燃燒溫度達到2000K左右,CO2的化學反應可以氧化單質碳粒,從而使顆粒中C元素含量減少.

2.4 顆粒氧化特性

圖6為不同廢氣組分下,煤液化柴油顆粒樣品在O2氛圍中的TG曲線.

圖6 不同廢氣顆粒TG曲線

活化能是反應燃燒程度的重要參數,是反應物到達活化分子所需的最小能量,活化能越大,表明顆粒越不易氧化,根據顆粒的TG曲線,采用積分法和直線擬合法[33-34],計算了不同廢氣組分下顆粒的活化能,計算結果見表6.可以看出,顆?；罨苡尚〉酱笠来螢?0%CO2,15%CO2,0%EGR,15%EGR, 15%N2.顆粒粒徑越大,顆粒群越緊密,加熱過程中顆粒內部傳熱阻力較大,熱傳遞需要較長時間,導致由反應物分子到達活化分子所需的能量較高[35],越難被氧化.與0%EGR相比,15%N2氛圍下聚集態顆粒數目較多,核態顆粒數目減少,顆粒群變得緊密,顆?；罨茌^大,顆粒難被氧化.15%CO2和30%CO2氛圍下,聚集態顆粒數目逐漸減小,核態顆粒逐漸增多,顆粒平均粒徑逐漸變大,排列越來越松散,顆?；罨茌^小,顆粒易于氧化.

表6 顆粒的氧化動力學參數

3 結論

3.1 EGR率小于15%,非道路柴油機燃用煤液化柴油的顆粒粒徑呈單峰正態分布,0%EGR,15%EGR, 15%N2,15%CO2氛圍下顆粒的峰值粒徑分別在60.4,60.4,69.8,52.3nm附近.引入30%CO2時顆粒粒徑呈雙峰正態分布,粒徑分別在14.3nm和52.3nm附近.

3.2 引入EGR和N2后,顆粒群變得緊湊,引入CO2后,顆粒群變得疏松.不采用EGR,顆粒結構主要呈鏈狀,計盒維數為2.006;引入15%EGR和15%N2,顆粒結構主要呈團簇狀,計盒維數分別為2.016和2.018;引入15%CO2和30%CO2,顆粒結構主要呈鏈狀,計盒維數分別為2.016,2.003.

3.3 與0%EGR相比,15%EGR顆粒中C元素含量增加;與15%EGR相比, 15%N2顆粒中C元素含量增加, 15%CO2和30%CO2的顆粒中C元素含量逐漸減小.

3.4 引入EGR和N2后,顆粒不易氧化;引入CO2后,顆粒容易氧化.

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Effects of EGR components on particle of coal liquefied diesel.

WANGZhong1*, YANG Jia-hui1, LI Rui-na1, LIU Shuai1, ZHAO Huai-bei1, CHEN Pei-hong2

(1.School of Automotive and Traffic Engineering, Jiangsu University, Zhenjiang 212013, China；2.Nantong Shipping College, Nantong 226010, China)., 2018,38(11)：4050~4055

The aim of this study is to evaluate the effects of exhaust gas recirculation (EGR) on particle size distribution, microscopic morphology, compositional elements, and oxidation characteristics of particles from coal liquefied fuel engine. Particles from the engine fueled with coal liquefied fuel were collected under different EGR ratio (0% EGR, 15% EGR) and exhaust gas composition (15% N2, 15% CO2and 30% CO2). The micro structure and oxidation characteristics of the particles were analyzed by means of scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and thermogravimetric analyzer. The results showed that when the EGR rate is less than 15%, the particle size shows a single peak normal distribution. The peak diameters of particle size distribution were 60.4, 60.4, 69.8 and 52.3 nm in the condition of different EGR ratio of 0% and 15%,different composition of 15% N2and 15% CO2respectively. When 30% CO2was introduced, the particle size showed a bimodal normal distribution with particle sizes of 14.3 nm and 52.3 nm respectively. After the introduction of EGR and N2, the particle group becomes compact and was not easily oxidized. After the introduction of CO2, the particle group became loose and easily oxidized. Without EGR, the particle structure was mainly chain-like, and introducing 15% EGR and 15% N2, the particle structure was mainly clustered.

diesel engine；coal liquefied diesel；exhaust gas recirculation；gas composition；particle

X505

A

1000-6923(2018)11-4050-06

王 忠(1961-),江蘇鎮江人,教授,博士,主要從事內燃機新能源與排放控制的研究,發表論文90余篇.

2018-04-03

國家自然科學基金資助項目(51776089)

* 責任作者, 教授, wangzhong@ujs.edu.cn