我國土壤環境基準優先污染物的篩選及清單研究

葛 峰,徐坷坷,云晶晶,何 躍*,張小燕,許琳玥,張明珠,王 寧

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我國土壤環境基準優先污染物的篩選及清單研究

葛 峰1,2,徐坷坷1,2,云晶晶1,2,何 躍1,2*,張小燕1,2,許琳玥1,2,張明珠1,2,王 寧1,2

(1.環境保護部南京環境科學研究所,江蘇 南京 210042；2.南京國環環境研究院有限公司,江蘇 南京 210042)

基于國內外已有優先污染物的篩選方法,綜合分析國內外相關污染物名錄及文獻資料,建立了我國土壤環境基準優先污染物的篩選程序、原則,篩選了我國土壤環境基準優先污染物清單.結果表明,本文篩選出的土壤環境基準優先污染物依次為滴滴涕、鎘、苯并[a]芘、鉛、多氯聯苯、砷、鉻、汞,建議我國未來土壤環境基準值的制定以優先污染物為基礎,綜合考慮土壤環境基準保護對象、社會發展需求及科技發展水平的影響,有針對性地展開研究工作.

土壤環境基準；污染物篩選；層次分析法

土壤環境基準是指保障生態安全、人體健康和農產品質量安全等特定對象的土壤中污染物的最大允許含量[1-4],是土壤環境標準制定、修訂、土壤環境質量評價和控制的重要科學依據和基礎[5].歐美等發達國家土壤環境基準研究工作多起步于20世紀80~90年代,相關研究成果為本國土壤環境標準的制定提供了重要的科學依據[6-8].相比之下,我國土壤環境基準的研究工作起步較晚.由于缺乏土壤環境基準的研究,1995年頒發的土壤環境質量標準[9](簡稱“95標準”)只能以20世紀80年代土壤環境背景值和環境容量的研究成果及當時的食品衛生標準、飼料衛生標準為依據進行制定[10-12].這一標準雖然在過去20年來發揮了重要作用,但已不能滿足我國進一步發展的需要.因此,我國自2006年便啟動了“95標準”的修訂工作,以土壤環境基準研究成果為基礎,采用人體健康風險評估、生態風險評估及統計的方法學展開相關研究.一方面,人體健康風險評估、生態風險評估與土壤環境基準研究方法學一致,采用這些方法展開相關研究是一個相對緩慢的過程;另一方面,我國現有土壤環境基準研究工作由于缺乏統一的技術指南,導致研究成果參差不齊[13-19],大大增加了數據篩選過程.這兩個方面的原因間接導致了標準修訂速度相對滯后,“超期服役”現象嚴重[20].在土壤環境基準方面,隨著我國生態安全、人體健康及農產品安全土壤環境基準制定技術指南的制定和發布,針對具體污染物基準值的研究工作也將陸續展開.但是土壤環境基準研究需要耗費大量的人力、物力及財力,同時開展所有污染物的基準研究顯然是不可能的,因此亟需篩選出一批土壤環境基準優先污染物,以支撐我國下一階段基準研究工作的開展.

在優先污染物的篩選方法上,現階段我國尚無符合國情的土壤環境基準優先污染物篩選機制,需要借鑒發達國家較為成熟的篩選方法[21-23]、我國大氣環境健康基準[24]及水環境基準優先污染物[25]的篩選方法展開研究.作為一個復雜的、三相物質的分散系統,在借助國內外已有優先污染物篩選方法時要充分考慮土壤的復雜性[26-27],充分結合我國發展需求,構建符合我國國情的土壤環境基準優先污染物清單,支撐下一階段土壤環境基準工作的展開.

1 土壤環境基準優先污染物的篩選程序

2014年《全國土壤污染狀況調查公報》[28]顯示,我國耕地土壤環境質量堪憂,工業廢棄地土壤環境問題突出.在土壤環境基準優先污染物篩選過程中,要優先考慮這些在我國檢出率高、環境問題突出的污染物,優先關注對生態安全、人體健康和農產品安全具有較大風險的污染物,從而保證篩選出的優先污染物滿足國家相關發展規劃的需求.本文借鑒美國毒物管理委員會和美國環保署的國家優先處理場址優先污染物的篩選排序程序和荷蘭、加拿大等歐美發達國家優先污染物篩選原則[29-34],提出了我國土壤環境基準優先污染物的篩選程序,包括:

1)初篩:①通過資料調研掌握美國、荷蘭、加拿大、英國、日本等發達國家已制定土壤基準(或標準)的污染物名單;②通過資料調研等方式掌握我國已發布的水中優先污染物黑名單[35]、《全國土壤污染狀況調查公報》[28]、國內土壤重大污染事件、《土壤環境監測技術規范》(HJ/T 166-2004)[36]、《土壤環境質量?農用地土壤污染風險管控標準(試行)》(GB 15618-2018)[37]、《土壤環境質量?建設用地土壤污染風險管控標準(試行)》(GB 36600-2018)[38]、《食用農產品產地環境質量評價標準》(HJ 332- 2006)[39]、《污染場地風險評估技術導則》(HJ 25.3- 2014)[40]、《北京市場地土壤環境風險評價篩選值》(DB11/T811-2011)[41]、《土壤重金屬風險評價篩選值?珠江三角洲》(DB44/T1415-2014)[42]、《河北省農田土壤重金屬污染修復技術規范》(DB13/T2206- 2015)[43]、《重金屬污染場地土壤修復標準》(DB43/ T1165-2016)[44]、《浙江省農產品產地環境質量安全標準》(DB33/T558-2005)[45]和《上海市場地土壤環境健康風險評估篩選值(試行)》(滬環保防[2015]366號)[46]中出現頻率較高的污染物名單;③綜合分析①②所獲得的名單及人類致癌物和可能致癌物清單[47],進行污染物初篩,建立初篩名單.

2)復篩:采用層次分析[48-50]及等級賦值計分法[51]對初篩名單中的污染物進行賦值排序,最終篩選出我國土壤環境基準優先污染物清單.

2 土壤環境基準優先污染物的篩選

2.1 土壤環境基準優先污染物初篩

2.1.1 初篩原則 我國土壤環境基準優先污染物的初篩原則如下:

1)國外10個國家優先污染物名錄中出現3次以上及國外21個國家土壤環境基準或標準中出現3次以上[33]的污染物.

2)在人類致癌或可能致癌污染物清單和我國各類污染物清單及共計17項統計資料中出現頻率大于6次的污染物.

2.1.2 國外各類污染物清單篩選 由于歐美各國土壤類型、土地利用方式及土壤管理政策不同,導致各國在制定基準時關注的污染物類型存在差異[8,52-55].對歐美發達國家已制定土壤環境基準的污染物進行統計分析發現,美國、荷蘭、加拿大、英國等發達國家已制定土壤環境基準值的污染物類型主要包括重金屬及其他無機污染物、揮發性有機污染物、半揮發性有機污染物、農藥/多氯聯苯等有機污染物4大類(表1).

表1 發達國家土壤環境基準污染物的類型及數量

2.1.3 我國各類污染物清單篩選 統計分析我國17類國內數據資料中出現的污染物類型(表2),共得到90種污染物,其中有機污染物69種,重金屬和無機污染物21種.

2.1.4 我國土壤環境基準優先污染物的篩選 按照2.1.1的初篩原則進行土壤環境基準優先污染物的初篩(表2),共計篩選出13種污染物,包括砷、鉻(包括六價鉻及三價鉻)、鎘、鉛、汞、銅、鎳和氰化物在內的8種重金屬及其他無機污染物;苯、苯并[a]芘2種半揮發性有機污染物;滴滴涕、六六六、多氯聯苯3種農藥/多氯聯苯有機污染物(表3).

2.2 我國土壤環境基準優先污染物復篩

2.2.1 復篩方法 在大量調研、分析國外優先污染物篩選方法的基礎上,本文選定層次分析及等級賦值計分法作為我國土壤環境基準優先污染物的復篩方法,以《有機化合物理化性質及環境歸趨數據手冊》(美國)[56]、國際癌癥研究機構致癌物分類[47]、化學品安全技術說明書[57]等資料和美國綜合風險信息系統[58]、美國PubChem數據庫[59]及美國TOXNET數據庫[60]為基礎,按照表4中污染物的等級劃分方法對污染物的致癌性、急性毒性、生殖毒性、生物富集性、部分工業企業土壤污染物檢出率分別按等級進行賦值,以各項指標的得分之和作為土壤污染物環境風險綜合得分進行排序.

2.2.2 優先污染物復篩清單及討論 初篩名單中各污染物的賦值排序見表5.排序表中總分越高的污染物,對人體健康及生態環境的綜合危害越大,越需盡早制定該污染物的土壤環境基準值.根據排序的結果,綜合考慮我國社會發展規劃需求和科技發展水平的影響,在初篩獲得的13種污染物中選取總分大于等于8分的物質列入到第一批土壤環境基準優先污染物清單中.最終復篩獲得8種急需制定土壤環境基準值的污染物,包括砷、鉻(包括六價鉻及三價鉻)、鎘、鉛、汞共5種重金屬;半揮發性有機污染物苯并[a]芘;滴滴涕與多氯聯苯2種農藥/多氯聯苯有機污染物(表6).

根據已發布的《全國土壤污染調查公報》及《土壤污染防治行動規劃》,復篩清單中的污染物能夠代表我國土壤污染的實際情況,清單中的污染物在我國耕地土壤及場地土壤中均存在環境問題.清單也較好地落實了我國“土十條”關于保障生態環境安全的要求,其中的砷、鉻、鎘、鉛、汞5種重金屬及苯并[a]芘均是我國《土壤污染防治行動規劃》中明確重點監測的土壤污染物.此外,復篩清單中的污染物是我國土壤環境標準修訂過程中重點關注的對象,由于本輪修訂中所采用的閾值研究成果是在缺乏統一的技術指南的情況下獲得的,一定程度上可能會影響標準修訂的準確性.隨著土壤環境基準制定技術指南的制定與發布,未來我國土壤污染物臨界含量或閾值的研究將在統一的技術方法下展開,必將大大減少我國下一階段標準修訂工作的阻力.

表2 國內外各類污染物清單

續表2

序號污染物名稱國外10個國家優先污染物名錄[21,31,32,61-63]國外21個國家土壤基準/標準[52,64-67]我國水環境優先污染物黑名單[35]人類致癌物和可能致癌物清單[47]搬遷工業企業場地污染物全國土壤污染狀況調查公報[28]國內土壤重大污染事件出現的污染物土壤環境監測技術規范[36]土壤環境質量農用地及建設用地土壤污染風險管控標準(試行)[37-38]食用農產品產地環境質量評價標準[39]污染場地風險評估技術導則[40]北京市場地土壤環境風險評價篩選值[41]《土壤重金屬風險評價篩選值珠江三角洲》[42]河北省《農田土壤重金屬污染修復技術規范》[43]湖南省《重金屬污染場地土壤修復標準》[44]浙江省《農產品產地環境質量安全標準》[45]上海市場地土壤環境健康風險評估篩選值(試行)[46] 8鎳√√√√√√√√√√√√√ 9DDT√√√√√√√√√√√√ 10HCHs√√√√√√√√√√√√ 11多氯聯苯√√√√√√√√√ 12氰化物√√√√√√√√√ 13苯√√√√√√√√√ 14苯并[a]芘√√√√√√√√√ 15三氯乙烯√√√√√√√√ 16四氯乙烯√√√√√√√√ 17苯并[k]熒蒽√√√√√√√√ 18釩√√√√√√√√ 19鈹√√√√√√√√ 20苯并[b]熒蒽√√√√√√√ 21六氯苯√√√√√√√ 22茚并[1,2,3-cd]芘√√√√√√√ 231,2-二氯乙烷√√√√√√√ 24氯仿√√√√√√√ 25萘√√√√√√√ 26甲苯√√√√√√√ 27乙苯√√√√√√√ 28四氯化碳√√√√√√√ 29二苯并[a h]蒽√√√√√√√ 30苯并[a]蒽√√√√√√ 311,1,2-三氯乙烷√√√√√√ 32銻√√√√√√ 33熒蒽√√√√√√ 34√√√√√√ 35苯胺√√√√√ 36硝基苯√√√√√ 37敵敵畏√√√√√ 38樂果√√√√√ 39二氯甲烷√√√√√√ 401,1-二氯乙烯√√√√√√ 411,1,1-三氯乙烷√√√√√√ 42五氯苯酚√√√√√√ 43DDD√√√√√√ 44氯丹√√√√√√ 451,1-二氯乙烷√√√√√√ 46多環芳烴√√√√√√ 47芴√√√√√ 48氟化物√√√√√ 49蒽√√√√√ 50錳√√√√√ 51芘√√√√√

續表2

序號污染物名稱國外10個國家優先污染物名錄[21,31,32,61-63]國外21個國家土壤基準/標準[52,64-67]我國水環境優先污染物黑名單[35]人類致癌物和可能致癌物清單[47]搬遷工業企業場地污染物全國土壤污染狀況調查公報[28]國內土壤重大污染事件出現的污染物土壤環境監測技術規范[36]土壤環境質量農用地及建設用地土壤污染風險管控標準(試行)[37-38]食用農產品產地環境質量評價標準[39]污染場地風險評估技術導則[40]北京市場地土壤環境風險評價篩選值[41]《土壤重金屬風險評價篩選值珠江三角洲》[42]河北省《農田土壤重金屬污染修復技術規范》[43]湖南省《重金屬污染場地土壤修復標準》[44]浙江省《農產品產地環境質量安全標準》[45]上海市場地土壤環境健康風險評估篩選值(試行)[46] 52鈷√√√√√ 53苯并[g,h,i]芘√√√√√ 54鄰二甲苯√√√√ 55間二甲苯√√√√ 56對二甲苯√√√√ 571,1,2,2-四氯乙烷√√√√ 58鉈√√√√√ 59苯乙烯√√√√√ 60氯乙烯√√√√√ 611,2-二氯乙烯√√√√√ 62苯酚√√√√√ 63氯苯√√√√√ 64DDE√√√√√ 65對二氯苯√√√√ 66苊√√√√ 67菲√√√√ 68硒√√√√ 69鉬√√√√ 70錫√√√√ 71鄰二氯苯√√√√ 72六氯丁二烯√√√√ 73狄氏劑√√√√ 74艾氏劑√√√√ 75異狄氏劑√√√√ 76七氯√√√√ 77二惡英/呋喃√√√√ 78總石油烴√√√√ 79丙酮√√√√ 80石棉√√√ 81林丹√√√ 82硫丹√√√ 83N-亞硝基二甲胺√√ 84間甲酚(甲酚)√√ 85鈦√√ 86敵百蟲√√ 87二甲苯√√ 88丙烯腈√ 89甲醛√ 90毒殺芬√ 91丙烯醛√ 92鋇√

注:搬遷工業企業場地污染物及國內土壤重大污染事件出現的污染物兩列所使用數據主要參考自研究報告《我國環境基準技術框架與典型案例預研究》,因該報告未公開,此處不作為參考文獻列出.

表3 我國土壤環境基準優先污染物初篩名單

表4 污染物等級賦值計分法

注:a存在正面證據證明會降低生育率,具有胚胎毒性;b 存在證據證明可能會降低生育率,具有胚胎毒性;c 可能傷害哺乳期嬰兒;d無數據或無生殖毒性證據.

表5 初篩名單中污染物的賦值排序

注:1.在進行污染物賦值排序時,滴滴涕以工業滴滴涕中占比最高的成分p,p’-DDT作為代表;多氯聯苯(PCB)綜合考慮7種同系物PCB 1016、PCB 1221、PCB 1232、PCB1242、PCB1248、PCB 1254、PCB 1260的影響;HCHs以其毒性最大的α-HCH作為代表污染物;“-”表示暫無數據.2.由于《全國土壤污染狀況調查公報》[28]中公布的污染物數目相對有限,此表以部分工業企業土壤污染物檢出率進行評估.數據涵蓋來源于場地調查、風險評估、場地修復報告和國內文獻數據的8大類共66個場地,其中包括5家電子廢物拆解場地、13家化學原料及化學品制造業場地、12家有色金屬礦區及周邊場地、7家農藥生產企業、3家煤炭開采和洗選業場地、7家石油加工及煉焦工業場地、5家電力熱力生產和供應業場地及14家其他類型企業場地.3.檢出率=100%×土壤中可檢出該污染物的場地數量/66,其中土壤中可檢出該污染物的場地是指在現有檢測分析方法下,所采集土壤樣品中的污染物可被分析儀器檢出的場地.4.毒性及生物富集性數據來源于PubChem數據庫[60]及美國有毒物質和疾病登記署[68].

表6 我國土壤環境基準優先污染物復篩清單

3 結語

3.1 篩選出8種急需制定土壤環境基準值的污染物,依次為滴滴涕、鎘、苯并[a]芘、鉛、多氯聯苯、砷、鉻、汞.

3.2 由于土壤本身具有的復雜性,不同污染物在土壤中的毒性效應存在差異,首要危害的環境對象也有所不同.未來研究的過程中,建議以本文篩選出的8種污染物為基礎,結合土壤環境基準值制定時的首要考慮的保護對象,綜合社會發展現狀及需求,分階段分類型開展污染物的土壤環境基準值制定工作.

3.3 在分階段分類型開展污染物的土壤環境基準值制定工作的過程中,應注重基礎科學的研究.對于重金屬等能夠在植物中富集的污染物,應綜合考慮土壤氧化還原電位、pH值、陰離子交換量、土壤質地及共存離子等對重金屬活性及土壤環境基準值的影響.

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Studies on screening and list of priority pollutants in China’s soil criteria research.

GE Feng1,2, XU Ke-ke1,2, YUN Jing-jing1,2, HE Yue1,2*, ZHANG Xiao-yan1,2, XU Lin-yue1,2, ZHANG Ming-zhu1,2, WANG Ning1,2

(1.Nanjing Institute of Environmental Science, Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China；2.Nanjing Guohuan Institute of Environmental Research CO. LTD, Nanjing 210042, China)., 2018,38(11)：4228~4235

Based on methods for screening priority pollutants available in China and other countries, this paper comprehensively reviews pollutants lists and relevant literature, establishes the procedures and principles for screening priority pollutants based on the soil environmental criteria of China and makes a list of the priority pollutants identified through these procedures. The results indicate the following priority pollutants based on the soil environmental criteria of China: DDT, cadmium, benzo[a]pyrene, lead, polychlorinated biphenyl, arsenic and chromium mercury. It is recommended that the future soil environmental criteria of China should be developed on the basis of priority pollutants, and that well-targeted research should be conducted with an overall consideration of the protected objects of soil environmental criteria, demands of social development, and technological development level.

soil environmental criteria；screening of pollutants；analytic hierarchy process

X53,X32

A

1000-6923(2018)11-4228-08

葛 峰(1981-),男,江蘇揚中人,副研究員,博士,主要從事土壤微生物研究.發表論文10余篇.

2018-04-19

國家環境基準管理(2023011002)

* 責任作者, 副研究員, heyue@nies.org