污水廠中微塑料的污染及遷移特征研究進展

許 霞,侯青桐,薛銀剛,2*,蹇 云,王利平

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污水廠中微塑料的污染及遷移特征研究進展

許 霞1,侯青桐1,薛銀剛1,2*,蹇 云1,王利平1

(1.常州大學環境與安全工程學院,江蘇 常州 213164；2.常州市環境監測中心,江蘇 常州 213001)

合成聚合物的廣泛使用和持久性污染使得微塑料(<5mm)成為近年來受到廣泛關注的一種新型污染物,污水的大量排放是淡水和海洋環境微塑料的主要來源之一,而污水處理廠也成為微塑料進入淡水與海洋環境的一個重要途徑.通過系統調研,追溯污水處理廠中微塑料的來源,綜述污水處理廠中微塑料的遷移和污染特征的研究進展,分析國內外污水處理廠中微塑料的特征和去除效果的差異性,為開展國內污水處理廠中微塑料污染研究與監督工作提供參考,并展望未來污水處理廠工藝的發展及改進方向.

微塑料；污水處理廠；污染；遷移

塑料顆?；蚶w維尺寸粒徑小于5mm的被稱為微塑料[1].微塑料具有體積小、比表面積大和吸附能力強等特點,更易吸附環境中的多氯聯苯(PCBs)和多環芳烴(PAHs)等持久性有機污染物和重金屬[2-3],由于微塑料具有很強的穩定性和持久性,在環境中可以持續幾百甚至上千年[4];且易被環境中不同營養級的生物誤食,對生態系統帶來的影響比大塑料垃圾更為嚴重[5-7],一旦進入食物鏈將對人類的健康構成威脅[8].2014年《Nature》和《Science》連續報道微塑料的研究進展,并呼吁人們關注微塑料的污染和危害[9-11].近日,聯合國環境規劃署正式公布2018世界環境日主題為“塑戰速決”,呼吁世界各國齊心協力對抗一次性塑料污染問題.微塑料污染已成為與全球氣候變化、臭氧耗竭和海洋酸化并列的重大全球環境問題,成為各國政府、學者和公眾的關注熱點.

經Web of Science 檢索顯示,截至2017年,微塑料相關的研究論文已達918篇,近5a來一直呈指數增長,涉及多地區和多環境介質中微塑料的污染調查、毒理學等.研究發現,在海洋系統中依靠海洋洋流運動使得微塑料遍布全球,各大洲的海岸線[12-14]以及南大西洋群島[15]、南極島嶼[16]和北極[17]等偏遠地區,甚至在深海的棲息地[18]均檢出了不同豐度和粒徑的微塑料,而且在河流和湖泊等淡水水域也普遍存在[19-23],甚至在貽貝[24-25]、浮游生物[5,26]、魚和鳥[27-29]等生物體內,以及食鹽[30]、自來水和瓶裝礦泉水[31]中均有微塑料的檢出.

近年來,關于污水廠中微塑料的研究逐漸增多,多國研究學者通過對本地區污水處理廠出水與附近水域中微塑料豐度的研究得出了相同的結論,污水處理廠是微塑料進入環境的一個重要途徑[32-35].因此研究污水處理廠中微塑料的遷移和污染特征對微塑料的污染控制顯得尤為重要.

本文通過文獻調研,追溯污水處理廠中微塑料的來源,綜述微塑料的污染特征及微塑料在污水處理工藝中的遷移與歸趨,為我國開展污水處理廠中微塑料的污染特征、毒理和風險評估研究及微塑料的污染控制工作提供參考,并展望未來污水處理廠工藝的發展及改進方向.

1 污水處理中微塑料的來源

水環境中微塑料的來源可以分為初級來源和次級來源[36],初級來源是指由工業活動所產生的微米級塑料,如牙膏和洗面奶中的塑料微珠;次級來源是由于塑料垃圾在環境中經過物理、化學風化作用而產生破碎、分解.不同于在海洋、河流和湖泊中大型廢棄物分解而成的次生微塑料,在污水處理過程中,直接造成塑料垃圾逐漸分解的過程幾乎不存在[37].污水處理廠中微塑料主要來源于生活污水和工業廢水.

1.1 生活污水

生活污水中涉及的微塑料主要來源于兩個途徑:個人護理品及化妝品的使用和紡織衣物的清洗.

1.1.1 個人護理和化妝品 塑料微珠常被作為清洗劑用在如洗面奶、沐浴露和牙膏等個人護理品和眼線筆、唇彩和防曬霜等化妝品中[38],并且由于其使皮膚光滑且傷害更小,而逐步替代了浮石和胡桃殼等天然材料,尺寸介于4μm~1mm之間[39].2016年香港貿易發展局對包括北京、上海、廣州在內的中國16個主要城市進行市場調研,受調查的男性和女性年齡在20~45歲之間,92%以上的女性受訪者(N=2400)和86%以上的男性受訪者(N=800)日常生活中均使用洗面奶[40].Napper等[41]研究指出,每次使用面部清潔劑時,將有4594~94500個微珠釋放到污水中.Rochman等[42]估計在美國僅處理過的污水就會導致每天80億微珠的排放. Carr等[37]發現在污水處理廠內不同工藝段出水中鑒定的大多數微塑料具有類似于牙膏配方中存在的藍色聚乙烯顆粒. Chang等[43]發現面部清潔劑中的微珠多為白色和不透明的,與海洋中常見的微塑料類型相一致,這些顏色與浮游生物相似,容易被魚類誤食,進而通過食物鏈傳遞到更高的營養級.

值得注意的是經常添加在洗面奶、面部磨砂或去角質產品中能強化清洗和去角質功能的聚乙烯微粒已被確認為是水體中微塑料污染的來源之一[44].此外,現有的污水處理工藝盡管非常有效,但由于塑料微珠粒徑小,較易通過污水處理中6mm的粗格柵或1.5~6mm的細格柵,甚至無法被其它污水處理系統去除從而隨出水進入淡水和海洋,而被攔截的微珠則進入污泥中,隨污泥的資源化利用可能再次進入環境.勞倫特五大湖[45]和香港沿海水域[40]的研究證實來自于洗面奶的微塑料能“逃避”污水處理工藝直接進入河道.

1.1.2 紡織纖維纖維是微塑料的一種主要類型,近年來在海洋、海灘、沉積物、地表水、地下水甚至是如極地冰川均被發現其存在[46].而這些纖維主要來源于日常衣物、地毯等紡織品的清洗,Browne等人研究發現衣物經過單次清洗,污水中的纖維量可達到100個/L以上,因此家用洗衣機也成為了“微塑料”污染的一個主要源頭[47].2016年Napper等[48]發現使用洗衣機每洗一次6kg合成織物,可能產生大量的“超細纖維”,其中滌綸與棉混紡、滌綸、腈綸分別脫落1.38×105個、4.96×105個和7.28×105個,這些纖維由于尺寸較小,大部分都可以通過污水處理廠處理后釋放到河流和海洋中.此外在窗簾、地毯的清潔過程中也會使這些細小的纖維進入下水道或空氣中[49-51].

此外,纖維在印染過程就有超過10000種化學物質參與,這些化學物質被用于保存、加工、著色等,盡管不是所有的物質成分被認為是有毒的,但在紡織品使用、磨損甚至洗滌過程中這些化學物質都可能進入環境,例如壬基酚乙氧基化物,與水接觸后,會分解形成壬基酚,這是一種持久性的有毒物質[46];除了自身帶有的毒性外,微纖維與環境中大量存在的多氯聯苯、雙酚A等持久性有機污染物結合,易于聚集形成一個有機污染體,隨著水中微纖維的遷移,這些污染物會到達更加偏遠的地區,加劇了對環境和生物的危害[52].

1.2 工業廢水

工業生產過程中產生的微米級塑料也是環境中微塑料的來源之一.包括大塊塑料在制造、使用以及保存等全生命周期過程中產生的磨損,比如汽車輪胎的磨損[36],以及紡織印染廠中衣物的制造和印染過程中產生的微纖維.這些微塑料隨著工業廢水進入污水廠處理后最終匯入淡水河流和海洋.目前對工業廢水中微塑料的研究還較缺乏.

2 微塑料在污水處理廠中的污染特征

表1 國內外污水處理廠中微塑料的污染特征

注:鑒定量為總鑒定個數,檢出量為鑒定為微塑料的個數.

環境中的微塑料根據粒徑、形狀、顏色、類型和高聚物組分等有不同的分類方式,表1顯示了國內外污水處理廠中檢測到的微塑料尺寸、類型和組分的基本情況.

2.1 微塑料的類型

根據污水處理廠中微塑料的形貌觀察,按其形狀不同,其類型主要呈現為微纖維、微型塑料碎片、塑料顆粒、薄膜、塑料小球,其多屬于初生微塑料.纖維是水體、沉積物和生物體中檢出的最普遍的微塑料類型[47,59-61],在污水處理廠檢出的微塑料中,纖維仍占最大比例[32-34,56-57].

纖維可分為天然纖維和合成纖維.天然纖維主要有棉、羊毛、蠶絲、竹和人造絲等[49];合成纖維主要由聚酯組成,其次是丙烯酸、聚酰胺和聚丙烯[47,56-57].洗滌衣物產生的纖維通過污水收集管道轉移到污水處理廠中[48],大部分纖維尺寸小且較輕,經過污水處理工藝后還殘留于水體中;另一方面,像尼龍、滌綸和丙烯酸等密度較大的纖維在水處理過程中會沉淀從而積聚在污泥中.研究發現作為肥料的污泥會再次將纖維帶入土壤,從而通過無脊椎動物的攝入進入食物鏈中[62],此外在雨水徑流的作用下有可能將土壤中的微塑料帶入水體中[63].河流在輸送微纖維方面起著至關重要的作用,其可將纖維輸送至海洋、地下水甚至更偏遠的地方[64-65].Lusher等[66-67]在東北大西洋的地下水域和挪威的表層水中檢出的微塑料中有95%屬于微纖維,同樣,Fischer等[61]在西北太平洋的深海沉積物中也發現了大量的纖維.因此,微塑料能通過污水的排放和污泥的利用重新回到環境中.

此外,微塑料的類型還與使用的篩網孔徑大小有關.Mason等[34]的研究顯示用0.355mm的篩網截留的較大微塑料中纖維占80%,其次為碎片(14%)、薄膜(3%)、泡沫(2%)和小球(1%),而在0.125~0.355mm之間截留的較小微塑料中纖維和碎片所占比例較為接近,分別為46%和44% 、其次為薄膜(6%)、泡沫(3%)和小球(1%),因此,篩網孔徑的不同也使截留的微塑料類型分布比例有較大差異性.

2.2 微塑料的組分

污水處理廠中微塑料的種類主要有聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)、聚丙烯(PP)、聚酯(PES)、聚酰胺(PA)、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、尼龍、丙烯腈-苯乙烯共聚物(SAN)、聚氨酯(PU)、聚氯乙烯(PVC)、聚丙烯酸酯(PEA)、醇酸樹脂(ALK)、聚苯乙烯(PPO)、乙烯基乙烯、醋酸纖維素(EVA)和丙烯酰胺[68].Talvitie等[68]對芬蘭4個城市污水處理廠13個樣品的研究發現聚酯占主導地位,約占樣品的60%,其次是聚乙烯(14%)、聚丙烯酸酯(7%)、聚氯乙烯(5%)、聚苯乙烯(4%)和聚丙烯(3%).同時對污水處理廠的纖維進行了檢測,發現66%屬于天然纖維(棉、亞麻、羊毛),聚酯類和丙烯酸纖維分別占33%和1%[53].

3 微塑料在污水處理廠中的遷移特征

受納水體中微塑料的來源有很多,包括暴雨徑流、亂拋垃圾和大氣沉降等,有研究認為與污水處理廠并不一定存在直接的聯系[50,54].而Browne等[47]從處理廠排出的污水中采集了微塑料,并檢測了污泥處置場地沉積物中微塑料的豐度.平均而言,每升出水含有一個微塑料顆粒,包括聚酯(67%)、丙烯酸(17%)和聚酰胺(16%),與海岸線中觀察到的微塑料比例類似,這進一步證實污水處理系統作為微塑料進入環境的通道作用和相關性.

3.1 污水處理工藝流程

城市污水處理一般分為三級[34],圖1為生活污水處理的基本流程圖,主要分成污水處理(液相)和污泥處理(固相)兩部分,其中污水處理一般經過三級處理后排放至地表水體.一級處理為機械處理,通過截留、沉降等物理方式去除污水中的懸浮物質;二級處理為生物處理,通過活性污泥、生物膜法等生物處理方式去除水中膠體和溶解態有機污染物;三級處理是對污水的深度處理,通過物理化學技術進一步去除水中的懸浮物質、無機鹽和其它污染物質.

圖1 城市生活污水處理工藝流程

3.2 液相中微塑料的遷移

Talvitie等[53]發現在污水處理過程中,微塑料容易絮團附著在砂礫中,并在初次沉淀過程中被有效攔截,在一級處理和活性污泥法二級處理后,對污水中微塑料的截留能力超過99.0%.Carr等[37]對美國南加利福尼亞州的7個不同三級處理的污水廠和1個二級處理的污水廠出水進行觀測發現在三級污水處理廠的出水中幾乎沒有檢測到微塑料,這些塑料污染物在格柵和沉淀過程中得到了有效去除,而在下游的二級污水處理廠預計每排出1.14×103L污水就排出1個微塑料,這相當于微塑料總排放量為0.93×106個/d.Murphy等[35]的研究發現,在蘇格蘭格拉斯哥某大型二級污水處理廠中,一級處理去除了78%的微塑料,而二級處理則去除了20%,出水中微塑料的去除率達98.4%.

由于污水廠污水類型和處理工藝的不同[69],以及水樣采集、分離、鑒定方法的不統一,不同污水處理廠中微塑料的濃度和去除效果存在一定的差異,如表2所示.首先,采樣時間對微塑料的去除效果有一定影響,同一個污水廠中,微塑料的數量會隨著時間而變化[55].Talvitie等人的研究表明晚上(10p.m. -7a.m.)微塑料的濃度相比于白天(7a.m. -10p.m.)要較低,且傍晚濃度上升,要高于下午時段[53].同時, Miller等[70]發現季節變化也可能是導致微塑料濃度差異的一個重要影響因素,微纖維的污染水平在寒冷的月份,其數量會增長高達700%[47].其次,處理工藝的不同對微塑料去除也會產生較大差異. Talvitie等人的研究顯示MBR對一級工藝出水中微塑料的去除率高達99.9%,而快速砂濾池、溶解氣浮法及盤式過濾器對二級工藝出水中微塑料的去除率分別可達97%、95%和40%~98%, 雖然MBR處理的一級污水中微塑料濃度要高于其它三種工藝處理的二級污水,但MBR處理后的污水中微塑料的濃度是最低的[68];Lares等[54]比較了MBR工藝和CAS工藝,發現MBR技術對微塑料的去除率也高達99.4%, MBR對微塑料的高效去除率與其小孔徑過濾器有關.由此可知采用先進合理的處理技術和工藝,可以有效減少微塑料的排放.再次,在采樣方法上一般分為容器采集[35,54,58]和過濾裝置采集[53,57,68].當樣本量較低時,難以確定微塑料的濃度外推是否正確,如上海某污水處理廠中微塑料的去除率只有55.6%[58],與其它污水廠差異較大,也可能是因為采樣量僅為4L的原因.最后,樣品分析及鑒定方法同樣也會對研究結果產生差異.在一些研究中并沒有利用FTIR或拉曼分析對聚合物進行鑒定,而是僅采用目檢法進行分析[34,71],這種方法不僅繁雜且誤差較大.此外,鑒定的成功率也是一大問題,Leslie等[55]發現一些黑色和透明色的纖維無法被FTIR識別,且分別占計數顆粒的37.4%和9.9%;Ziajahromi等[56]在澳大利亞3個污水廠中的研究發現,在所鑒定的503個粒子中僅有190個被鑒定為微塑料.而在Talvitie等[53]鑒定的752個顆粒中,成功被識別的顆粒僅占18%.

表2 污水處理廠中微塑料的豐度及去除效率

大部分的污水處理廠對微塑料的去除效率都很高,基本都在90%以上.雖然污水處理廠的每升出水中微塑料的含量較少,但較大的日處理量使得排放至環境中的微塑料數量是不容忽視的[35,47]. Sutton等[72]發現,在美國舊金山灣的8個污水處理廠中每天共排放5600萬個塑料微粒(3125μm); Lares等[54]研究結果顯示,位于芬蘭米凱利某城市污水處理廠每天從廢水中排出的微塑料達到1千萬個(>250μm); Mintenig等[57]報道稱在德國的污水處理廠,一年排出的微塑料可達5萬億個(>500μm),這些微塑料的排放足以對淡水及海洋環境產生一定的影響.

3.3 固相中微塑料的遷移

除了污水廠的出水中含有微塑料,污泥中夾帶的微塑料也是其進入環境的一種方式,因為很大一部分污泥會被制成肥料并用于土壤或以其他方式填埋[73].Magnusson等[33]在瑞典的污水處理廠中發現,污泥中微塑料濃度約為(16.7±1.96)個/g(3300μm); Talvitie等[32]在芬蘭的污水處理廠離心后的干污泥中檢出微塑料濃度為(186.7±26.0)個/g;Mintenig等[57]報道了在德國12個污水處理廠中,每克干污泥含有24個微塑料顆粒.在芬蘭米凱利某城市污水處理廠,活性污泥中檢出的微塑料濃度為(23.0±4.2)個/g,消化污泥中(170.9±28.7)個/g,每天從污泥中排出的微塑料高達4.6億個[68].在北美,Zubris等[63]發現污泥中微纖維長時間暴露于土壤后,仍可以保持其原有特征.而在國內,白濛雨等人[58]的最新研究結果顯示污泥中微塑料的含量達到180個/50g(濕重),脫水后的污泥主要用于綠化及填埋場覆蓋土.由此可見污泥也是將微塑料重新帶入環境中的一個重要途徑.Murphy等[35]通過對比污水和污泥中的微塑料發現,污泥中微塑料尺寸要大于污水,這說明污水中去除的部分較大顆粒被截留在了污泥中.此外,研究結果顯示進水中懸浮固體(SS)的濃度可以有效地估計污泥中微塑料的濃度[33].

由于方法學上的差異(采樣、鑒定)和污水的季節性變化,不同采樣點得到的數據會有較大的差異,但通過國內外污水處理廠的分析證實污水處理廠是微塑料進入淡水和海洋的一個重要途徑.除非減少微塑料的生產和使用或對污水處理設施進行有效改進,否則隨著人口增長,通過污水向環境釋放的微塑料依然會持續增加.

4 結語

4.1 加強生活污水和工業廢水中微塑料的源解析.當前微塑料在污水處理廠中的污染研究還集中在國外一些較大城市,并且多為生活污水,國內相關研究還很少,因此亟需了解國內城鎮生活污水處理廠和工業廢水對微塑料排放的貢獻率.研究不同類型污水處理廠污水中微塑料的污染特征并進行源解析,預測排放量,為污染控制提供支撐.

4.2 亟需建立污水污泥中微塑料標準分析方法.由于目前還沒有標準方法來測定污水污泥中微塑料的豐度、類型等,因此國外各污水處理廠中微塑料采樣、分離、鑒定方法的不同使得數據結果存在較大的差異,因此亟需建立標準化的采樣、分析方法,精確統計微塑料的數量,針對一些超細纖維和透明狀的微塑料難以識別的問題,需要采取更優的鑒別手段,避免低估或高估微塑料的豐度.

4.3 研究污水處理工藝對微塑料去除的影響.污水處理廠工藝的不同,其對微塑料的去除結果也有較大的差異.目前,即使是國外先進的污水處理廠也無法全部去除微塑料,因此針對新型微塑料污染在污水和污泥中的遷移特征,污水和污泥處理工藝也需要相應地進一步改進和提升.

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Research progress on the transference and pollution characteristics of microplastics in wastewater treatment plants.

XU Xia1, HOU Qing-tong1, XUE Yin-gang1,2*, JIAN Yun1, WANG Li-ping1

(1.School of Environmental & Safety Engineering, Changzhou University, Changzhou 213164, China；2.Changzhou Environmental Monitoring Center, Changzhou 213001, China)., 2018,38(11)：4393~4400

Due to the widespread use and persistent contamination of synthetic polymers, microplastic (<5mm) has been got more and more attention in recent years as a new type of pollutants. The discharge of sewage was one of the main sources of microplastic in freshwater and marine environment, so the sewage treatment plants also became an important path for microplastic to enter into fresh water and marine environment. The source of microplastic was investigated systematically, the research progress in the transport and pollution characteristics of microplastic in wastewater treatment plants was reviewed,and the differences of microplastic pollution in wastewater treatment plants at home and abroad in recent years were compared. It would provide reference for the research and supervision of microplastic pollution in domestic sewage treatment plants and look forward to the future development and improvement direction of wastewater treatment process.

microplastics；wastewater treatment plants；pollution；transference

X708

A

1000-6923(2018)11-4393-08

許 霞(1982-),女,江蘇常州人,副教授,博士,主要從事水污染控制與新技術的研究.發表論文10余篇.

2018-04-03

國家自然基金青年基金資助項目(21607017);江蘇省環境監測基金資助項目(1702);污染控制與資源化研究國家重點實驗室開放基金資助項目(PCRRF17036)

* 責任作者, 高級工程師, yzxyg@126.com