拓撲絕緣體光電探測器研究進展

張玉平，唐利斌

〈綜述與評論〉

拓撲絕緣體光電探測器研究進展

張玉平，唐利斌

（昆明物理研究所，云南 昆明 650223）

由于拓撲絕緣體具有優異的光學和電學特性以及特殊的能帶結構，使其在發展高性能的寬光譜光電探測器方面具有巨大的前景。然而由于拓撲絕緣體的發現較晚，其在光電探測器領域的研究還處于初始階段。因而存在許多亟待解決的問題，如制備更高質量的拓撲絕緣體材料。本綜述概述了拓撲絕緣體材料的發展歷程，并從材料制備和材料體系的角度闡述了基于拓撲絕緣體材料的光電探測器的研究進展，并展望了拓撲絕緣體材料在光電探測器領域的發展前景。

拓撲絕緣體；光電探測器；材料制備

0 引言

光電器件由于其獨特的光學和電學性質，在物理學、生物學、公共安全檢查、局域通信、信息安全、環境監測、無損檢測和國防科技等民用或軍事領域都有著廣闊的應用前景。然而，器件的發展離不開材料的發展。隨著科學技術的發展，許多新的材料或新的性質被發現了，從而不斷地促進器件的發展。拓撲絕緣體就是近年來發現的一種具有許多新奇物理性質的材料，隨著對拓撲絕緣體材料相關研究的進一步深入，不僅加深了人們對材料物理性質的理解，也為其在自旋電子學和量子計算機等領域的潛在應用研究提供了巨大的參考價值[1]。拓撲絕緣體的特殊性質使其在基礎研究、量子計算、熱電效應和自旋電子器件領域都具有獨特的應用前景。此外，近年來發現拓撲絕緣體可以很好地應用于光電探測領域[2]。

拓撲絕緣體可以很好地用于光電探測器，主要是由于拓撲絕緣體材料具有以下特性：①線性的色散關系，在普通半導體中，色散關系是非線性的。而對于拓撲絕緣體材料來說，其能量與動量之間的色散關系是線性的，就像光子的傳輸一樣。這種特性可以使其對拓撲表面態的外部電場具有高的靈敏度，因此該特性可以用于發展高靈敏度的光電探測器件；②高載流子遷移率，拓撲絕緣體具有一個受時間反演對稱性保護的表面態，由于受到自旋耦合效應和時間反演限制，載流子在表面態上傳輸過程中具有極低的能量損耗，因而具有很高的載流子遷移率，這對于光電探測器件來說，具有很大的應用價值；③特殊的能帶結構，拓撲絕緣體具有窄帶隙的體態和零帶隙的表面態，這個零帶隙的表面態連接了體態的導帶和價帶，從而就像石墨烯一樣，可以探測一個很寬的電磁波譜范圍，非常適合于發展寬探測范圍的光電探測器；④帶隙可調，磁性雜質可以破壞拓撲絕緣體表面態的時間反演對稱性，從而打開拓撲絕緣體表面態的帶隙，通過這種磁性雜質的摻雜，可以實現對帶隙的調控。因此，拓撲絕緣體材料在光電探測器領域具有很大的發展前景。

然而，現在國內外對基于拓撲絕緣體的光電探測器的研究還處于起始階段。主要是因為拓撲絕緣體材料發現的時間較晚，并且在拓撲絕緣體提出以后，關于對拓撲絕緣體的研究大多集中在對量子反?；魻栃难芯可?，對其在光電探測器領域的研究較少。此外，發展基于拓撲絕緣體材料的光電探測器也存在許多需要解決的困難。例如，制備高質量的材料需要花費巨大的成本，這不符合低成本和高性能的器件的發展趨勢；此外，在制備過程中很難避免一些本征摻雜以及其他雜質，因而制備得到的材料的載流子遷移率很難達到理論值。這些問題都是后續的研究中需要解決的問題，相信隨著材料制備技術的成熟和科學技術的發展，拓撲絕緣體材料將在發展高性能的光電探測器件領域發揮著更加重要的作用[3]。

本文綜述了拓撲絕緣體材料的發展歷程，進而論述了拓撲絕緣體材料在光電探測器領域的發展現狀，這主要包括在光電探測器領域，拓撲絕緣體材料的制備現狀，以及目前研究比較多的用于光電探測器的拓撲絕緣體材料的研究現狀，揭示了拓撲絕緣體材料將在光電探測領域發揮著重要的作用。

1 拓撲絕緣體材料概述及其發展歷程

拓撲絕緣體材料是近年發現的一種特殊的材料，是一種新的量子物質態，其具有許多新奇的物理特性[3]。拓撲絕緣體完全不同于傳統意義上的金屬、絕緣體和半導體，傳統固體材料按照其電子結構可以分為導體、半導體和絕緣體，然而拓撲絕緣體并不在這個分類中。如圖1所示，拓撲絕緣體內部是有能隙的絕緣體，而表面則是具有受時間反演對稱性保護的零帶隙的金屬表面態。與傳統的半導體相比，當拓撲絕緣體的載流子獲得的能量無法使其從體態的價帶躍遷到導帶時，則可以通過表面態來實現載流子的傳輸[4-5]。這種拓撲物態的研究是近10年來凝聚態物理領域內最為重要和快速發展的前沿熱點之一，其影響力已從凝聚態物理研究輻射到整個物理學，乃至化學、材料學、信息學、生物學、電子技術、半導體技術、能源技術等廣闊的領域。此外，拓撲物態的出現給我們帶來了豐富的拓撲物性，例如：拓撲邊界態、無耗散、非定域響應和拓撲保護等，其中有些特性是在以前的凝聚態物理研究中從未遇到的。這些全新拓撲物性的出現有望徹底顛覆我們現有的電子、信息和半導體技術，從而推動整個技術體系跨越式進步。這也是近10年來，歐美日等強國競相加大拓撲物態研究，力爭搶占該領域制高點的原因。

拓撲絕緣體的發現要追溯到學者對霍爾效應的研究中，在1879年，美國物理學家霍爾發現了霍爾效應。在霍爾效應發現的100多年后，德國物理學家Klitzing等于1980年在極低溫（1.5K）和強的磁場（18T）的條件下，對MOS反型層中的二維電子氣做霍爾電阻的測量時，發現霍爾電阻的阻值隨磁場的變化是非連續的，而是一些整數變化的電阻平臺，這與之前的經典霍爾效應是完全不同的現象，這種現象被稱之為整數量子霍爾效應，這個發現也獲得了1985年的諾貝爾物理學獎。隨后在1982年，美國貝爾實驗室的D. C. Tsui等人，在使用更低的溫度（0.1K）和更強的磁場（20T）研究霍爾效應時，發現霍爾電阻的平臺不僅是整數變化的，也存在某些分數變化的電阻平臺，后面把這種現象稱為分數量子霍爾效應，D. C. Tsui團隊也因此獲得了1998年的諾貝爾物理學獎。在接連獲得幾個諾貝爾物理學獎之后，凝聚態物理在科學界引起了廣泛的關注，這也為拓撲絕緣體的發現奠定了基礎[3,6-7]。

圖1 能帶示意圖：(a) 導體；(b) 絕緣體；(c) 半導體；(d) 拓撲絕緣體

在后續的探索中發現，盡管發現了量子霍爾效應，但由于強磁場和低溫的特殊環境，實現量子霍爾效應的成本很高，從而限制了它的發展。因此，希望不在特定環境下也可以實現量子霍爾效應。最終，這種不需要在極低溫度和強磁場環境下的量子自旋霍爾效應于2005年被發現，這標志著對拓撲絕緣體探索的開始。通過實驗發現，拓撲絕緣體不需要特定的環境，而是由于其強大的自旋軌道耦合效應而產生自旋霍爾效應，這種自旋霍爾效應可以表現出類似于量子霍爾效應的電子態。這種量子自旋霍爾效應的發現引起了新的研究熱潮，并推動了對拓撲絕緣體的研究進程。

在量子霍爾效應發現之后，對拓撲絕緣體的研究主要是圍繞霍爾效應進行的。2006年，斯坦福大學的張首晟通過理論計算，提出在CdTe/HgTe/CdTe量子阱中，有可能實現量子自旋霍爾效應[8]。2007年，德國伍爾茲堡大學的Molenkamp等人[9]，成功制備出了CdTe/HgTe/CdTe量子阱，并用實驗論證了在CdTe/HgTe/CdTe量子阱中可以實現量子自旋霍爾效應，這也是實驗論證的第一個拓撲絕緣體。2008年，張首晟研究組預言了一種基于傳統III-V族半導體的二維拓撲絕緣體材料[10]，就是AlSb/InAs/GaSb/AlSb量子阱。2009年，中國科學院物理所的方忠等人[11]，提出在用磁性粒子摻雜硒化鉍、碲化鉍、碲化銻的體系中，可以實現量子反?；魻栃?。2013年，清華大學的薛其坤團隊[12]，在用分子束外延法制備的拓撲絕緣體樣品中觀測到了量子反?；魻栃?。隨著對拓撲絕緣體霍爾效應的研究中，發現拓撲絕緣體在光電探測領域也具有很大的應用前景[7]。2014年，Zang Chen等人[5]，制備了薄的Bi2Se3納米片，結果表面制備的基于Bi2Se3納米片展現出了很好的光電性能，其響應時間為0.7s，響應率為20.48mA/W，揭示了拓撲絕緣體在光電探測器領域的巨大潛力，也為拓撲絕緣體材料在光電探測器領域的應用研究拉開了序幕。

2 拓撲絕緣體材料在光電探測器領域的研究進展

由于量子自旋霍爾效應的發現時間較晚，所以拓撲絕緣體材料的發展時間也較短。對拓撲絕緣體材料的研究主要從二維拓撲狀態開始。該狀態理論上是從二維材料（例如石墨烯）和二維半導體的均勻梯度得出的，最開始的獲得拓撲絕緣體的方法是使材料發生體帶反轉。二維拓撲絕緣體主要是Hg1－CdTe，現在已被實驗論證。

現在發展最為迅速的是三維拓撲絕緣體，已經發展了三代。第一代三維拓撲絕緣體是Bi1－Sb二元合金（＝0.07～0.22）。研究發現其比例不穩定，并且不是純的化學相[3]。此外，Bi1－Sb的表面結構復雜，間隙狹窄。因此，Bi1－Sb不適合研究和應用。隨后科學家在優化三維拓撲絕緣體方面取得了更大的進步。然后出現了第二代三維拓撲絕緣體，主要包括Bi2Se3，Bi2Te3和Sb2Te3[13-14]。這些拓撲絕緣體的體帶隙比較窄，并且結構簡單，因此非常易于制備和研究。因而它們是目前使用最為廣泛的拓撲絕緣體。第三代三維拓撲絕緣體被稱為拓撲晶絕緣體，其體帶隙與第二代類似，只是還存在一個受鏡像對稱保護的邊界態。如圖2所示，現在光電探測器領域所涉及的拓撲絕緣體材料也主要是第二代三維拓撲絕緣體Bi2Se3，Bi2Te3和Sb2Te3，以及第三代拓撲絕緣體SnTe[15]。下文將從材料的制備以及器件的研究情況闡述這些在光電探測領域研究最為廣泛的幾種拓撲絕緣體材料的發展現狀。

圖2 用于光電探測器的拓撲絕緣體材料

2.1 材料制備研究進展

拓撲絕緣體具有多種制備方法，但是每種方法的優缺點不同。在實際應用中，總是選擇可以制備高純度拓撲絕緣體的低成本制備方法。此外，制備過程中的摻雜對拓撲絕緣體的性質有重要影響。目前在拓撲絕緣體的制備過程中，雜質通常是不可避免的。這些雜質對拓撲絕緣體的性質有不同的影響，例如，制備出來的Sb2Te3拓撲絕緣體通常為p型。另外，還可以人工控制雜質以改變拓撲絕緣體的參數，從而獲得所需的性質。例如，可以通過控制摻雜元素和數量來獲得n型和p型的三維拓撲絕緣體。在光電探測領域，通常對光敏材料的質量有很高的要求，同時又希望能盡可能地降低材料的制備成本，本節介紹了幾種目前在光電探測器領域，已經報道出來的拓撲絕緣體的制備方法[16]。

如表1所示，拓撲絕緣體材料主要通過范德華外延法（Van der Waals epitaxial），物理氣相沉積法（physical vapor deposition），分子束外延（molecular beam epitaxy）[17]，化學氣相沉積（chemical vapor deposition）和激光脈沖沉積法（pulsed laser deposition）等制備。范德華外延的原理比較簡單，但是其對襯底具有選擇性。分子束外延法制備的拓撲絕緣體具有很高的質量，但其襯底溫度較高、易受襯底的匹配限制，且設備較昂貴。溶劑熱法需要在高溫高壓的條件下，且對于薄膜樣品來說，不易控制?；瘜W氣相沉積和物理氣相沉積是種成本較低，適合實驗室制備的方法。高質量的拓撲絕緣體是制備出優異性能的光電器件的關鍵，因而尋找一種合適的制備方法是至關重要的。在拓撲絕緣體材料的制備中，既能制備出高質量的材料又能極大地降低制備成本的方法是急缺的。

2.2 光電探測器件研究進展

探測器按照探測機理可以分為熱探測器和光子探測器，而光子探測器又可以分為光導型探測器和光伏型探測器。在目前報道的涉及拓撲絕緣體的光電探測器中，主要是對光伏型器件的研究，光導型的光電探測器研究較少。光伏型光電探測器的探測機理是基于光生伏特效應，當光輻射到光電探測器的光敏層時，會產生光生載流子，進而把光信號轉變為可測量的電信號。而現在研究的拓撲絕緣體光電探測器，主要是基于Bi2Se3，Bi2Te3和Sb2Te3材料，近年來也有一些基于SnTe材料的光電探測器被報道出來。因此，本節主要闡述基于這4種材料的光電探測器的發展現狀。

表1 用于光電探測器的拓撲絕緣體材料的制備技術和器件性能統計表

2.2.1 基于Bi2Se3材料的光電探測器

在基于拓撲絕緣體的光電探測器的研究中，三維拓撲絕緣體Bi2Se3材料是最早進入光電探測領域的。Bi2Se3具有一個約為0.3eV的窄帶隙，因而被認為在發展高性能的紅外和太赫茲探測器方面具有很大的前景。如圖3(a)所示[37]，Bi2Se3具有一個層狀的晶體結構，沿著c軸的方向，由5原子層按照Se-Bi-Se-Bi-Se的順序，周期性的堆疊而成。自從2014年基于Bi2Se3納米片的光電器件展現出了很好的光電探測性能后，Bi2Se3材料在光電探測領域有了更加廣泛的研究。Biswajit Das報道了一個Bi2Se3/Si納米線的近紅外探測器[26]，結構如圖3(b)所示，在890nm的光照下，其響應率達到了938.4A/W，探測率達到了2.35×1013Jones，展現出了很高的光電探測性能。除了Bi2Se3與Si納米線的光電探測器外，也有基于Bi2Se3納米線的光導探測器被報道出來[38]，如圖3(c)所示，該器件在紫外到近紅外的范圍內，均勻光電響應。此外，Wang等人也報道了基于Bi2Se3薄膜的光導探測器（圖3(d)）[37]，在1456 nm的光照下，其響應率達到了23.8A/W，外量子效率達到了2035%，雖然響應率沒有Biswajit Das報道的器件高，但是其探測的范圍更大了?；趐n結的光電探測器是最常見的一種，這種結構在基于拓撲絕緣體材料的光電探測器研究中也很廣泛，但目前的研究還處于初始階段，對于Bi2Se3材料，現在的報道主要是基于Bi2Se3和Si結合的器件，器件結構如圖3(e)所示[21]，Bi2Se3和Si的能帶結構示意圖及光電響應機理如圖3(f)所示[22]，該器件在808nm的光照下的響應率值為24.28A/W，探測率值為4.39×1012Jones，展現出其在發展高性能的紅外光電探測器件方面具有巨大的潛力。

2.2.2 基于Bi2Te3材料的光電探測器

在對基于拓撲絕緣體材料的光電探測器的研究中，基于Bi2Te3材料的光電探測器是近幾年研究最為廣泛的。Bi2Te3的晶體結構類似于Bi2Se3，具有一個由范德華力結合的層狀晶體結構，沿著c軸的方向，由5原子層按照Te-Bi-Te-Bi-Te的順序，周期性的堆疊而成。Bi2Te3材料作為三維拓撲絕緣體材料的第二代材料，其化學成分穩定，較容易制備，因而可以廣泛地用于光電探測器的研究。此外，經測量Bi2Te3表面的載流子遷移率高達～5000cm2/(V×s)，并且具有一個很窄的體帶隙（0.17eV），因而很適合用于發展高性能的長波長光電探測器。Qiao等人報道了基于石墨烯和Bi2Te3的光電探測器[27]，該器件在532nm，980nm和1550nm的光照下均有光電響應（圖4(a)），實現了一個寬波長范圍的光電探測。Liu等人報道了一個基于Bi2Te3的光導探測器[28]，器件結構如圖4(b)所示，該光導器件在1064nm和1550nm的光照下都有光電響應，但其響應率較低，僅為～mA/W，這可能是由于其器件結構導致的。Sharma等人也報道了一個基于Bi2Te3納米線的光導型探測器（圖4(c)）[39]，其電磁波譜響應范圍為325～1550nm，該器件在1550nm的光照下，其響應率達到了74A/W，展現出了優異的光電響應特性。在Bi2Te3材料的制備過程中，由于一些不可避免的本征摻雜，制備出來的Bi2Te3材料通常為n型材料，因而可以與合適的p型材料結合，形成pn結。目前，最常見的是和n型Si的結合，圖4(d)就是Wang等人報道的p型Bi2Te3和n型Si結合的異質結光電探測器[40]，展現出了很好的光電探測器性能，也揭示了通過把p型Bi2Te3材料和不同的n型半導體材料結合是發展高性能的寬光譜探測器的很好方向。圖4(e)給出了近幾年報道的基于Bi2Te3的光電探測器的電磁波譜響應范圍及器件響應率，可以看出，Bi2Te3材料在發展高性能寬光譜光電探測器方面具有很大的潛力[27-30]。

圖3 Bi2Se3材料結構及其光電探測器：(a) Bi2Se3晶體結構示意圖；(b) Bi2Se3/Si納米線近紅外探測器；(c) Bi2Se3納米線光導探測器；(d) Bi2Se3薄膜光導探測器；(e) Bi2Se3/Si探測器；(f) Bi2Se3/Si能帶示意圖

Fig.3 Bi2Se3material structure and photodetector based on it: (a) Schematic diagram of Bi2Se3crystal structure; (b) Bi2Se3/Si nanowire near-infrared photodetector; (c) Bi2Se3nanowire photoconductive detector; (d) Bi2Se3thin film photoconductive detector; (e) Bi2Se3/Si photodetector; (f) Schematic diagram of the Bi2Se3/Si energy band

2.2.3 基于Sb2Te3材料的光電探測器

圖4 基于Bi2Te3材料的光電探測器：(a) Bi2Te3/graphene光電探測器；(b) Bi2Te3薄膜光導探測器；(c) Bi2Te3薄膜光導探測器；(d) Bi2Te3/Si光電探測器；(e) 基于Bi2Te3的光電探測器

Fig.4 Photodetectors based on Bi2Te3material: (a) Bi2Te3/graphene photodetector; (b) Bi2Te3thin film photoconductive detector;(c) Bi2Te3thin film photoconductive detector；(d) Bi2Te3/Si photodetector; (e) Bi2Te3based photodetector

2.2.4 基于SnTe材料的光電探測器

SnTe是一種常見的拓撲晶絕緣體材料，其晶體結構如圖6(a)所示[34]，SnTe中的鍵是強共價鍵，與拓撲絕緣體Bi2Se3和Bi2Te3中五倍層（quintuple layer）之間的范德華相互作用完全不同。與其他拓撲絕緣體材料相比，SnTe更易于合成，因而在發展光電探測器件方面具有很大潛力。對基于SnTe材料的光電探測器的研究起步較晚，現在已經報道出來的基于SnTe的光電探測器也很少。2017年，Jiang等人通過分子束外延法制備得到了高質量的SnTe薄膜[33]，并研究了基于SnTe薄膜的光導型光電探測器，其結構如圖6(b)所示，研究指出基于SnTe薄膜的器件在可見光到中波紅外的范圍（405nm～3.8mm）內有穩定的光電響應，并在2003nm的光照下，得到器件的響應率為3.75A/W，這與其他拓撲絕緣體材料的光電探測器相比，其實現了對更長波長的探測。Gu等人也研究了拓撲晶絕緣體SnTe和Si的異質結光伏探測器[32]，器件的探測范圍為254～1550 nm，其探測率達到8.4×1012Jones，展現出很高的光電探測性能。此外，Yang等人報道了基于SnTe的場效應晶體管形式的光電探測器[43]，其具有一個寬的探測范圍（254～2650nm），在4650nm的光照下，其響應率達到了4.17A/W。如圖6(c)和(d)所示，Yang等人還研究了場效應晶體管的通道長度對器件響應率和響應時間的影響，這對研究基于拓撲絕緣體的高性能光電探測來說，具有重要的意義。

2.2.5 其他光電探測器

隨著對拓撲絕緣體的進一步研究，更多的拓撲絕緣體材料被發現，如KHgSb，PtLuSb，HgS，HgTe和CaAgAs等[44-48]，但這些材料大多應用于量子霍爾效應方面的研究，還未涉及光電探測領域?，F階段，在基于拓撲絕緣體的光電探測領域，除了基于Bi2Se3，Bi2Te3，Sb2Te3和SnTe的光電探測器被研究之外，也還有一些其他拓撲絕緣體光電探測器。如基于In2Se3，Bi2Te2Se和Sb2SeTe2等材料的光電探測器，但報道的還比較少，其研究還處于初始階段[49-50]。

3 結論及展望

隨著光電探測器在越來越多的領域發揮著更加重要的作用，對光電探測器的性能要求也越來越高。拓撲絕緣體具有高的載流子遷移率、優異的光學性質、特殊的能帶結構等特性，在發展高性能的光電探測器方面，具有巨大的前景。本文綜述了拓撲絕緣體材料的發展歷程，進而論述了拓撲絕緣體材料在光電探測器領域的發展現狀，這主要包括在光電探測器領域，拓撲絕緣體材料的制備現狀，以及目前研究比較多的用于光電探測器的拓撲絕緣體材料的研究現狀。隨著科學技術的發展，將會有更多基于拓撲絕緣體的光電探測器被研究，拓撲絕緣體材料在光電探測領域將會發揮重要的作用。

圖5 Sb2Te3材料結構及其光電探測器：(a) Sb2Te3晶體結構示意圖；(b) Sb2Te3光導探測器；(c) Sb2Te3能帶示意圖；(d) Sb2SeTe2光導探測器；(e) Sb2Te3/STO光電探測器

圖6 SnTe材料結構及其光電探測器：(a) SnTe晶體結構示意圖；(b) SnTe光導探測器；(c) 場效應晶體管器件的響應率與通道長度的關系；(d) 場效應晶體管器件的響應時間與通道長度的關系

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Research Progress in Photodetectors Based on Topological Insulators

ZHANG Yuping，TANG Libin

(,650223,)

Because of their excellent optical and electrical properties and the special band structure, topological insulators have great prospects in the development of high-performance broadband photodetectors. However, owing to the late discovery of topological insulators, research based on them, in the field of photodetectors, is still in its early stages. Therefore, there are several problems that need to be resolved, such as the preparation of topological insulator materials of a higher quality. This review summarizes the development of topological insulator materialsand further delineates the research progress of photodetectors, based on topological insulator materials from the perspective of material preparations and material systems; furthermore, it details the prospects for the development of topological insulator materials in the field of photodetectors.

topological insulators, photodetectors, material preparation

TN204

A

1001-8891(2020)01-0001-09

2019-12-15；

2020-01-10.

張玉平（1993-），男，碩士，研究方向是光電材料。

唐利斌（1978-），男，研究員級高級工程師，博士生導師，主要從事光電材料與器件研究。E-mail：scitang@163.com。

國家重點研發計劃（2019YFB2203404）；中國兵器創新團隊項目（2017CX024）。