利用啁啾組合場獲得單一諧波輻射能量峰

劉 輝，李 義，馮立強

（遼寧工業大學理學院，錦州121001）

引 言

相干紫外、極紫外光的產生具有許多潛在的應用價值。目前，有許多種方法可以獲得紫外、極紫外光。近30年來，高次諧波作為其中最為成功的方法一直被廣泛研究［1-2］。

1987年，MCPHERSON等［3］利用激光驅動 Ne原子首次發現了高次諧波現象。隨后，研究人員發現高次諧波不僅可以發生在激光驅動原子和分子，當激光驅動固體時也可以發射高次諧波［4］。但是，阿秒脈沖的獲得還主要集中在利用原子高次諧波光譜。目前，原子輻射高次諧波的過程可由CORKUM［5］提出的半經典三步模型來解釋：第1步，電子在激光場作用下發生隧道電離；第2步，被電離的電子在激光驅動下加速并獲得能量；第3步，當激光反向驅動時，加速電子與母核發生碰撞并輻射高能光子。最后，通過疊加諧波平臺區諧波可以獲得超短的阿秒脈沖?；谌侥Ｐ?，利用高次諧波光譜獲得超短阿秒脈沖需要滿足3個條件：（1）要有足夠寬的諧波平臺區；（2）諧波平臺區強度要足夠強；（3）諧波平臺區最好由單一諧波輻射能量峰貢獻產生。經過近30年的研究，人們提出了許多方案來滿足上述3個條件并獲得阿秒量級的脈沖。例如：利用光強較高的單周期激光場［6］；單色或者雙色極化門方案［7-8］；多色線偏振組合場方案［9-10］及非均勻場調控方案［11-12］。

基于三步模型理論，諧波截止能量與激光頻率的平方成反比。因此，利用啁啾調頻技術調控諧波光譜受到了廣泛關注。例如：FENG等人［13］和LIU等人［14］通過引入對稱調頻和負向調頻方案，成功獲得了超寬的連續平臺區，并且通過疊加平臺區諧波獲得了40as以下的超短脈沖。LARA-ASTIASI等人［15］發現，利用負向啁啾場驅動H+2分子時，諧波輻射效率有明顯增強。WANG等人［16］和 LI等人［17］研究表明，通過雙色啁啾調制，諧波平臺區可以得到展寬，并且諧波平臺區的強度和某一單階諧波的強度可以得到增強。

由此可見，利用啁啾場調控諧波輻射過程是一種有效獲得超長諧波平臺區的方法。但是，之前研究都集中在如何利用啁啾場去尋找最佳的諧波延伸效果。作者主要研究利用最低強度的啁啾組合場去實現某一高強度參考場下所產生的諧波截止能量和諧波輻射強度。并且，在啁啾組合場驅動下，諧波平臺區要由單一的諧波輻射峰來貢獻產生。這么做的優點在于可以降低實驗上獲得阿秒脈沖的要求。

1 計算方法

外場下He原子的薛定諤可描述為［18］：

式中，x為電子坐標，t表示時間，ψ（x，t）為體系波函數，表示He原子庫侖勢能，E（t）表示激光場，可描述為：

式中，Ei，ωi和 τi（i=1，2）為 2束激光場振幅、頻率和脈寬，β為啁啾參量，td為2束激光場延遲時間。

高次諧波S（ω）表示為：

2 結果與分析

首先，選擇一個激光場作為參考激光場，并且用其所產生的諧波截止能量和諧波輻射強度為參考值。這里，激光場為10fs，800nm無啁啾激光場。激光強度由1.0×1014W/cm2變化到1.0×1015W/cm2。圖1a中給出了諧波截止能量和諧波輻射強度隨上述激光場激光強度的變化。由圖可知，諧波截止能量隨激光強度升高而延伸；但是，諧波輻射強度隨激光強度增強而呈現先增大在減小的趨勢，并且，在激光強度I1=7.0×1014W/cm2時具有最高的諧波輻射強度。因此，本文中的參考激光場為10fs，800nm，激光強度為7.0×1014W/cm2，參考諧波截止能量和諧波輻射強度分別為100ω1和0.007。圖1b和圖1c中給出了光強在7.0×1014W/cm2時的諧波輻射光譜和諧波輻射時頻分析圖［19］。由圖可知，諧波光譜由多個諧波輻射峰共同作用產生（見圖1c），但是由于諧波輻射峰輻射時間不同導致諧波相位不匹配。這是諧波輻射強度下降的原因。同時，由于多個諧波輻射峰的共同作用，諧波連續平臺區的干涉非常明顯，這不利于單個阿秒脈沖的產生。圖中坐標上未專門標注單位的均為任意單位。

Fig.1 a—the harmonic cutoff and harmonic yield as a function of 800nm laser intensity b—the harmonic spectrum from I1=7.0×1014W/cm2 c—the time-frequency analyses of the harmonics for the case of I1=7.0×1014W/cm2

圖2 a中給出了啁啾激光和負向啁啾激光驅動下諧波輻射光譜。啁啾激光強度I1=1.0×1014W/cm2，激光參量β=-0.004，負向啁啾激光強度I1=7.0×104W/cm2。由圖可知，雖然激光強度降低了，但是在引入適當地負向啁啾參量時，諧波截止能量依然能達到參考值附近。在較低的激光強度下，諧波輻射強度比參考值小很多。圖2b～圖2d中給出了低光強下無啁啾和啁啾激光波形及在該波形下諧波輻射時頻分析圖。從圖中可知，負向啁啾可以使激光下降區域的瞬時頻率減小，如圖2b所示。根據三步模型可知，諧波截止能量與激光頻率的平方成反比。因此，越小的激光頻率可以產生越高的輻射能量，這是在低光強下諧波截止能量延伸的原因。具體來說，諧波截止能量的延伸來自于諧波輻射峰P，如圖2c和圖2d所示。并且，分析圖2d可知，諧波平臺區只由單一的輻射能量峰P貢獻產生，這比較有利于單個阿秒脈沖的產生。圖2b中，E（t）的單位為原子單位（atomic unit，a.u.）。

Fig.2 a—the harmonic spectra b—the laser profiles c—the time-frequency analyses of the harmonics for the cases ofβ=0 d—the time-frequency analysis of the harmonics for the cases ofβ=-0.004

由圖2分析可知，在負向啁啾調控下可以獲得由單一能量峰貢獻產生的平臺區，但是其強度很低。因此，在圖3中采用紫外共振電離的方案來增強諧波輻射強度。本文中選取的紫外光為1.45fs，123nm，紫外光與啁啾場的延遲時間為td=-0.2T（T表示800nm激光場的光學周期）。具體來說，圖3a中給出了諧波輻射強度隨紫外光強的變化。由圖可知，隨著紫外光強的增大，諧波輻射強度被增強。當紫外光強為I2=1.8×1014W/cm2時，諧波輻射強度達到之前設定的參考值。圖3b中給出了組合場驅動下諧波輻射光譜。由圖可知，在紫外光加入后，不僅諧波輻射強度得到增大，而且諧波截止能量也有少許延伸。根據三步模型理論，在只考慮諧波輻射的微觀效應時，諧波輻射強度與電離幾率成正比。因此，圖3c和圖3d中給出了啁啾場，組合場和紫外場的激光波形圖及He原子在啁啾場和組合場下的電離幾率。圖3d中啁啾激光與負向啁啾激光的激光強度與激光參量的數值和圖2a中的參量數值相同。從圖中分析可知，在紫外場加入之后He原子電離幾率得到明顯增強，這顯然是諧波輻射強度增大的原因。實際上，選取123nm紫外光的原因在于其光子能量近似滿足He原子基態到第一激發態之間的雙光子共振躍遷。這樣當紫外光引入時，由于紫外共振增強電離的影響，He原子的電離幾率會被增大，進而導致諧波輻射強度的增大。圖3e中給出了在組合場驅動下諧波輻射時頻分析圖。由圖可知，當t=0點附近的電離幾率增大后，諧波輻射能量峰P的強度有明顯增強，這是諧波平臺區強度增大的原因。同時，當諧波能量大于30ω1時，諧波光譜只由單一的能量峰P貢獻，這非常有利于單個阿秒脈沖的產生。需要指出的是，本方案組合場的總光強為2.8×1014W/cm2，遠小于原參考場場強7.0×1014W/cm2。這減小了實驗上獲得驅動場的難度。

Fig.3 a—the harmonic yield as a function of UV intensity b—the harmonic spectra c—the laser profiles d—the ionization probability e—the time-frequency analyses of the harmonics for the case of combined field

圖4 a中給出了啁啾場脈寬對諧波光譜的影響。圖中負向啁啾激光強度仍為I1=7.0×104W/cm2。由圖可知，當采用20fs，800nm啁啾場時，啁啾場光強只需要τ1=20fs，I1=0.4×1014W/cm2時即可使諧波截止能量達到參考值。但是，當引入紫外光源后，無論如何調控激光參量，諧波高階處強度總是不能得到很好的增強，這不利于產生高強度阿秒脈沖。圖4b中給出了組合場下諧波輻射時頻分析圖。從圖中分析可見，諧波平臺區主要來自于諧波輻射能量峰P的貢獻。但是P強度明顯分為兩部分。當諧波能量大于30ω1、且小于75ω1時，P的強度很強，這是諧波平臺區在這一區域具有較高強度的原因。但是當諧波能量大于75ω1時，P強度明顯下降，這是高階諧波區域強度不高的原因。

Fig.4 a—the harmonic spectra b—the time-frequency analyses

由上述分析可知，當驅動場采用10fs，800nm負向啁啾激光場與1.45fs，123nm的紫外組合場時，諧波截止能量和諧波輻射強度可以達到預先設定的參考值，但是不同于參考場下的諧波光譜，在組合場下諧波平臺區由單一諧波能量峰貢獻產生，同時組合場的總光強要明顯小于參考場光強，這非常有利于實驗上獲得單個阿秒脈沖。因此，通過疊加傅里葉變換后的諧波平臺區可以產生超短的阿秒脈沖。具體來說，當疊加諧波光譜的30階～110階諧波后可獲得一個脈寬在36as的單個阿秒脈沖，如圖5所示。

Fig.5 The time profile of attosecond pulse

3 結 論

理論上提出一種利用低強度啁啾紫外組合場去實現某一高強度參考場下所產生的諧波截止能量和諧波輻射強度的方法。在負向啁啾場調控下，不僅諧波截止能量可以達到選取的參考值，而且諧波平臺區由單一諧波能量峰貢獻產生。在紫外共振電離的影響下，諧波平臺區強度可以得到有效增強，并且達到參考值范圍。值得注意的是，組合場的總光強要比選取的參考光強低很多，這降低了實驗要求。選取平臺區諧波進行疊加可以獲得一個36as的超短脈沖。

通過采用優化后強度較低的組合激光場獲得了超短的阿秒脈沖。但是，如果去掉“利用低強度激光場”這個限定條件，通過采用本文中的啁啾紫外組合場驅動He原子，其高次諧波截止能量可以進一步延伸到水窗區間或者keV區間。這一區間的光譜連續區可以獲得能量在水窗區間或者keV范圍內的阿秒脈沖，這也是目前被廣泛研究的能量區間。因此，在后續研究中，將采用本文中提出的研究機制或者雙啁啾調控機制來進一步研究諧波截止能量的延伸。